CN113921716A - 基于有机无机异质结的光电突触器件及制备方法、应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于有机无机异质结的光电突触器件及其制备方法和应用。其由下至上依次底电极、氧化物层、聚合物层、以及顶电极，其中氧化物层为由水热法制备的氧化锌纳米阵列，聚合物层为由溶液法制备的二维共轭微孔聚合物。由于氧化锌纳米阵列和聚合物分别在紫外和可见光波段具有强的光吸收性能，通过氧化锌纳米阵列和二维聚合物层层组装，构建的有机无机二维异质结能实现从紫外到可见光范围的光吸收。该器件能通过调节光照时间/强度来改变载流子浓度和电流强度，进而可模拟人脑中兴奋性突触后电流增强效应和经验式学习行为。本发明制备的基于有机无机异质结的光电突触器件具有宽波段响应、易于制备、低成本、低功耗和高稳定性等性能优点。
Description
技术领域
本发明涉及光电信息材料与存储领域，尤其涉及一种基于有机无机异质结材料的光电突触器件及其制备方法和应用。
背景技术
人脑神经信息活动具有高效能量利用、大规模并行、分布式存储和处理、自主学习、低功耗等优点。研究表明，人脑的这些优良特性主要得益于神经系统中的生物突触，它们具有计算和存储能力。人们非常希望模拟突触功能，执行与人脑类似的低能量和密集互联的神经网络算法。
目前，人工突触已经通过使用不同类型的材料成功实现，而人工突触优异的应用潜力，引起了科学家越来越多的关注。但目前由纯电子元件组成的突触装置无法实现生物神经系统中的感知系统的功能(如视觉、嗅觉或听觉)，而且缺乏专门为神经形态电路设计传感元件可能会导致不理想的硬件冗余和系统延迟。鉴于人类获取80％以上外部信息的方式是通过视觉感知的，储存和处理获得的视觉信号的重要性显而易见；另外，光学调控可以在视觉系统和大脑功能之间架起桥梁。但是光电突触的研究仍然处于初级阶段。与传统的电刺激装置相比，光刺激响应的突触器件具有更宽的带宽、更低的串扰、延迟、能耗等优点，这可能有助于提高神经网络的计算速度。
近年来，虽然对光电突触的研究发展迅速。许多课题组采用氧化物异质结、钙钛矿和二维材料等新兴材料制备的器件，在不同条件下模拟了光电突触可塑性。然而，这些光电突触功能有限、波长响应范围小、可靠性差，实际应用仍然是一项艰巨的任务。因此，寻求新的材料和器件设计来模拟生物突触对光刺激的反应具有重要意义。
发明内容
本发明旨在提供一种具有宽波段响应、简单易调控、低功耗、高稳定性等性能的有机无机异质结光电突触器件。
一种基于有机无机异质结的光电突触器件，其中，器件从下至上依次为底电极、氧化物层、聚合物层以及顶电极，利用氧化物层、聚合物层对光的敏感性不同，将氧化物层与聚合物层组装成有机无机二维异质结，拓宽响应波段。所述底电极的材料为氧化铟锡(ITO)，所述顶电极材料为金。所述氧化物层的材料为氧化锌纳米阵列，所述氧化物层的厚度为100nm-3μm。
所述聚合物层的材料为二维共轭微孔聚合物，所述聚合物层的厚度为20-100nm。一种基于有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其中，包括步骤：
在所述底电极ITO上水热法制备金属氧化物纳米阵列，形成氧化物层；
在所述氧化物层表面溶液法制备二维共轭微孔聚合物，形成聚合物层；
在所述聚合物层表面沉积金属材料作为顶电极，制得有机无机异质结光电突触器件。
优选地，所述的有机无机异质结光电突触器件，其中，所述金属氧化物纳米阵列的制备方法包括步骤：
ITO底电极分别采用去离子水，乙醇，异丙醇超声15min，氮气吹干，然后经过氧气等离子体处理5min后，将浓度1-30mg/mL二水合醋酸锌的乙醇溶液以1000-5000r/min的旋涂速度旋涂在底电极上作为晶种,并在180℃的烘箱中处理30min。
将上述衬底放置在比例为25mL：25mg：50mg的六亚甲基四胺和六水合硝酸锌的去离子水水溶液中，在95℃条件下反应0.5-6h，最后用去离子水反复清洗，制备得到金属氧化锌纳米阵列。
所述的有机无机异质结光电突触器件，其中，所述的金属氧化物纳米阵列的高度为100nm-3μm。
优选地，有机无机异质结光电突触器件，其中，所述二维共轭微孔聚合物的制备方法包括步骤：
将单体5,10,15，20-四(4-氨基苯基)卟啉分散在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液中，浓度为0.05mol/mL，将单体2,5-噻吩二甲醛同样分散在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液中，浓度为0.1mol/mL；
将上述两种单体溶液混合，以1000-5000r/min旋涂速度旋涂在所述金属氧化锌纳米阵列层上，随后置于180℃下反应6-72h，最后用DMF清洗，烘箱烘干。
有机无机异质结光电突触器件，其中，所述的二维共轭微孔聚合物的高度为20-100nm。
有机无机异质结光电突触器件的可应用于模拟人类视觉记忆。
有益效果：
(1)本发明利用水热法和溶液法制备金属氧化物纳米阵列/二维共轭微孔聚合物的有机无机异质结双层结构，该制备方法简单经济、原料易得、可大面积制备。这为其实际应用提供了基础。
(2)与其他光响应神经突触器件相比，本发明中的器件光响应波段宽、灵敏度高、低功耗、稳定性高。
附图说明
图1是本发明有机无机异质结光电突触器件的结构示意图。
图2是本发明有机无机异质结光电突触器件的基本光响应特性。
图3是本发明中单独ZnO NRs光电器件的基本光响应特性。
图4是本发明中单独CMP光电器件的基本光响应特性。
图5为本发明有机无机异质结光电突触器件在不同波长的光脉冲(强度为mW/cm2，光脉冲持续时间为s)刺激下的突触后电流与时间的关系图。
图6为本发明有机无机异质结光电突触器件在不同强度的光脉冲(波长为nm，光脉冲持续时间为s)刺激下的的突触后电流与时间的关系图。
图7为本发明有机无机异质结光电突触器件在不同时间的光脉冲(波长为nm，强度为mW/cm2)刺激下的突触后电流与时间的关系图。
图8为本发明有机无机异质结光电突触器件在双脉冲(波长为nm，强度为mW/cm2，光脉冲持续时间为s)刺激下的的突触后电流增强图。
图9为本发明有机无机异质结光电突触器件模拟人类视觉记忆应用图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。以下对至少一个示例性实施例的描述实际上仅仅是说明性的，决不作为对本发明及其应用或使用的任何限制。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本申请的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
除非另外具体说明，否则在这些实施例中阐述的部件和步骤的相对布置、数字表达式和数值不限制本发明的范围。对于相关领域普通技术人员已知的技术、方法和设备可能不作详细讨论，但在适当情况下，所述技术、方法和设备应当被视为授权说明书的一部分。
下面结合实施例对本发明进行详细说明，以方便本领域技术人员理解本发明。
实施例1
一种基于有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其中包括以下步骤：
(1)导电基底处理：ITO底电极分别采用去离子水，乙醇，异丙醇超声15min，氮气吹干；然后进行氧气等离子体处理。
(2)氧化层制备：将浓度为20mg/mL的二水合醋酸锌溶液以3000r/min的速度旋涂在底电极上作为晶种，并在180℃的烘箱中处理30min。将上述衬底放置在具有去离子水、六亚甲基四胺和六水合硝酸锌比例为25mL：25mg：50mg的溶液中，在95℃条件下反应3h，最后用去离子水清洗，制备得到金属氧化锌纳米阵列。
(3)聚合物层制备：将浓度为0.05mol/mL的单体5,10,15，20-四(4-氨基苯基)卟啉和浓度为0.1mol/mL的单体2,5-噻吩二甲醛的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液混合，以2500r/min的速度旋涂在上述氧化层表面，将上述衬底放置在180℃条件下反应72h，最后用DMF清洗，烘箱烘干。
(4)顶电极的制备：通过热蒸镀的方法，在聚合物层上蒸镀金电极，蒸镀条件为：真空度为10-6mbar，蒸镀速率为
实施例2
一种基于有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其中包括以下步骤
(1)导电基底处理：ITO底电极分别采用去离子水，乙醇，异丙醇超声15min，氮气吹干；然后进行氧气等离子体处理。
(2)氧化层制备：将浓度为10mg/mL的二水合醋酸锌溶液以3000r/min的速度旋涂在底电极上作为晶种,并在180℃的烘箱中处理30min。将上述衬底放置在具有去离子水、六亚甲基四胺和六水合硝酸锌比例为25mL：25mg：50mg的溶液中，在95℃条件下反应3h，最后用去离子水清洗，制备得到金属氧化锌纳米阵列。
(3)聚合物层制备：将浓度为0.05mol/mL的单体5,10,15，20-四(4-氨基苯基)卟啉和浓度为0.1mol/mL的单体2,5-噻吩二甲醛的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液混合，以3000r/min的速度旋涂在上述氧化层表面，将上述衬底放置在180℃条件下反应48h，最后用DMF清洗，烘箱烘干。
(4)顶电极的制备：通过热蒸镀的方法，在聚合物层上蒸镀金电极，蒸镀条件为：真空度为10-6mbar，蒸镀速率为
本发明对上述实施例中制备的有机无机异质结光电突触器件进行了性能测试，以实施例1制备的有机无机异质结光电突触器件为例，利用半导体参数分析仪，在强度为mW/cm2的光照射下，对上述制得的器件在0.05V的恒压下进行测试，结果如图2所示，表明光照使得器件电导值自初始电导值逐渐升高，并且撤掉光照后，器件电导值逐渐降低并趋于稳定，该稳定值高于器件的初始电导值，从而呈现出类似生物神经元的“记忆可塑性”。
如图3所示，单独ZnO NRs器件来看，在紫外光照射下会产生易失性光电流，在可见光照射下不会出现光电流。
如图4所示，可见光照射单独CMP器件时，观察到不稳定的光电流产生。因此，有必要制备ZnO NRs/CMP异质结光电突触器件，利用材料复合作用于器件光电子突触可塑性，拓宽响应波段。
如图5所示，在电流-时间测试中表征了器件在不同波长的光脉冲刺激下的兴奋性突触后电流值随着时间的变化过程。即器件可以根据施加光照波长的不同而改变兴奋性突触后电流值。
如图6所示，在电流-时间测试中表征了器件在不同强度的光脉冲刺激下的兴奋性突触后电流值随着时间的变化过程，从而对应不同的记忆状态。在施加光脉冲刺激时，其过程类似于信息写入，即“学习”的过程。光脉冲刺激后，兴奋性突触后电流值实现了瞬间的增加。随着时间的增加，电流值逐渐减小，并稳定在一定的数值。从而模拟了人脑中短期记忆向长期记忆的转变过程。随着刺激的光脉冲的强度的增加，突触后电流在刺激前后的差值变大，模拟了强烈的刺激给人脑留下更深的印象，更不容易遗忘。
如图7所示，在电流-时间测试中表征了器件在相同光照强度不同时间的光脉冲刺激下的兴奋性突触后电流值随着时间的变化过程。即电流会随着光照时间的增加而逐渐增大，同时电流增长率随时间的增长而减小，类似与人脑随记忆时间增加而加深记忆，但最终达到记忆的饱和点。
如图8所示，在双脉冲测试中，第二个脉冲引起相对第一个脉冲更大的电流。这说明了一种重要的短程可塑性即双脉冲易化，它是生物神经系统中识别和解码视觉和听觉信号等时间信息所必须的。
如图9所示，利用有机无机异质结光电突触器件模拟人类视觉记忆应用。实验过程中随机选取25个异质结突触，识别和记忆由5×5阵列输入的图像，以预先设定光的颜色和强度对每个神经突触进行10s的刺激，然后以5V的电压进行100s的突触后电流衰减测量。根据器件在不同波长条件下，响应的电流值不同，且电流在一定时间内能够保持的特点。图中显示了不同波长编码输入的图像分别为“I”“A”“M”，显然，通过突触后电流的对比，输入的图像已经被很好地识别出来，并且可靠地记忆了很长一段时间。在图像记忆了一段时间后，对比度和记忆的强度逐渐下降。
通过对实施例2中制备的有机无机异质结光电突触器件进行性能测试发现，其均与实施例1中的性能相接近。
以上所述的实施例对本发明的技术方案进行了详细说明，应理解的是以上所述仅为本发明的具体实施例，并不用于限制本发明，凡在本发明的原则范围内所做的任何修改、补充或类似方式替代等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种基于有机无机异质结光电突触器件，其特征在于：所述器件从下至上依次为底电极、氧化物层、聚合物层、以及顶电极，所述氧化物层与聚合物层组装成有机无机二维异质结，所述氧化物层为金属氧化物纳米阵列，所述聚合物层为二维共轭微孔聚合物。
2.根据权利要求1所述的一种基于有机无机异质结光电突触器件，其特征在于：所述底电极材料为氧化铟锡、所述顶电极材料为金。
3.一种基于有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
(1)在ITO底电极上制备金属氧化物纳米阵列，形成氧化物层；
(2)在所述氧化物层表面制备二维共轭微孔聚合物，形成聚合物层；
(3)在所述聚合物层表面沉积金属材料作为顶电极。
4.根据权利要求3所述有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其特征在于：所述步骤(1)中金属氧化物纳米阵列的制备方法包括步骤：
(1)ITO底电极分别采用去离子水，乙醇，异丙醇分别超声若干时间，氮气吹干；后经过氧气等离子体处理后，将二水合醋酸锌的乙醇溶液旋涂在底电极上作为晶种,并在一定温度的烘箱中处理若干时间；
(2)将上述衬底放置在具有六亚甲基四胺和六水合硝酸锌的去离子水溶液中，在一定温度条件下反应0.5-6h，最后用去离子水反复清洗，制备得到金属氧化锌纳米阵列。
5.根据权利要求3所述有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其特征在于：所述制备的金属氧化锌纳米阵列的高度为100nm-3μm。
6.根据权利要求3所述有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其特征在于：所述步骤(2)中二维共轭微孔聚合物的制备方法包括步骤：
两种单体的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液混合，旋涂在上述氧化层表面；将上述衬底放置在一定温度条件下反应6-72h，最后用DMF清洗，烘箱烘干。
7.根据权利要求6所述有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其特征在于：所述步骤中单体1选择5,10,15，20-四(4-氨基苯基)卟啉，单体2选择2,5-噻吩二甲醛，旋涂的速度为1000-5000r/min。
8.根据权利要求3所述有机无机异质结光电突触器件的制备方法，其特征在于：所述制备的二维共轭微孔聚合物的厚度为20-100nm。
9.基于权利要求1所述的有机无机异质结光电突触器件的应用，其特征在于，所述有机无机异质结光电突触器件可模拟人类视觉记忆。
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|---|---|---|---|---|
| CN110534572A (zh) * | 2019-07-31 | 2019-12-03 | 深圳大学 | 一种近红外光调控突触晶体管及其制备方法 |
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2021
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