CN114628703A - 催化剂层 - Google Patents

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Abstract

本发明提供即使在使用了比表面积较小的载体的情况下气体扩散阻力也较低并且质子阻力也较低的催化剂层。是燃料电池用的催化剂层，其特征在于，上述催化剂层包括催化剂金属、载体以及导电助剂，上述载体担载上述催化剂金属，上述载体的比表面积为600m2/g‑C以下，上述导电助剂不担载上述催化剂金属，并且纵横比大于上述载体，上述导电助剂的纵横比超过10，在使上述催化剂层的总质量为100质量％时，该催化剂层所包括的上述导电助剂的比例超过2质量％且不足20质量％，上述导电助剂未进行亲水化处理。

Description

催化剂层
技术领域
本公开涉及催化剂层。
背景技术
燃料电池(FC)是在一个单电池或者将多个单电池(以下，存在记载为单元的情况)层叠而成的燃料电池组(以下，存在仅记载为电池堆的情况)中通过氢等燃料气体与氧、空气等氧化剂气体的电化学反应而取出电能量的发电装置。此外，以下，也存在不特别地区分而将燃料气体、氧化剂气体仅称为“反应气体”或者“气体”的情况。
该燃料电池的单电池通常具备膜电极接合体(MEA：Membrane ElectrodeAssembly)。
膜电极接合体具有在固体高分子型电解质膜(以下，也简称为“电解质膜”)的两面分别依次形成有催化剂层和气体扩散层的构造。因此，膜电极接合体存在被称为膜电极气体扩散层接合体(MEGA)的情况。
单电池根据需要具有夹持该膜电极气体扩散层接合体的两面的两片隔离件。隔离件通常具有在与气体扩散层接触的面形成有作为反应气体的流路的槽的构造。此外，该隔离件也作为发电的电气的集电体发挥功能。
在燃料电池的燃料极(阳极)，作为从气体流路和气体扩散层供给的燃料气体的氢(H2)通过催化剂层的催化剂作用而质子化，通过电解质膜并向氧化剂极(阴极)移动。同时生成的电子通过外部电路而做功，并向阴极移动。作为向阴极供给的氧化剂气体的氧(O2)在阴极上与质子及电子反应，并生成水。生成的水给予电解质膜适度的湿度，多余的水透过气体扩散层，被向系统外排出。
对车载于燃料电池车辆(以下存在记载为车辆的情况)来使用的燃料电池进行了各种研究。
例如在专利文献1中，公开有使高纵横比的导电性碳纤维混合的燃料电池用的催化剂层。
在专利文献2中，公开有包括碳粒子和碳纳米纤维并且碳粒子凝结于上述碳纳米纤维的燃料电池用的碳系纤维。
在专利文献3中，公开有将催化剂金属担载于在表面包含氮、磷、氧以及硫磺的至少1种以上的碳、石墨C面在表面露出的碳纤维或者碳与石墨C面端部在表面露出的碳纤维的混合物的燃料电池用电极催化剂。
专利文献1：日本特开2019-172476号公报
专利文献2：国际公开第2017/135386号
专利文献3：日本特开2007-061698号公报
作为以公共汽车和卡车为代表的工业车辆的动力源，尝试了燃料电池的应用。这些工业车被要求长距离驾驶，由于在长时间驾驶中催化剂层中的碳载体氧化劣化而使动力性能降低。作为碳载体的氧化劣化对策，使用结晶性较高的碳原料是有效的，但高结晶碳难以形成粒子之间的高阶构造，比表面积变小。在由比表面积较小的碳形成催化剂层的情况下，粒子彼此容易紧密地塞在一起，从而难以形成高阶构造。因此，催化剂层致密化而气体不会充分地遍及催化剂层整体，初始的发电性能降低。
为了防止过度的致密化，可以考虑将规定的纵横比以上的导电助剂与催化剂层混合。在纵横比过小的情况、和导电助剂的添加量过少的情况下，不能获得致密化抑制效果。
在上述专利文献1的导电性碳纤维担载有作为催化剂的金属粒子。将担载有金属粒子的碳的表面亲水化。除了金属本身是亲水性的之外，在催化剂化工序中通常经过酸处理工序，因此碳表面无例外地亲水化。若由那样的亲水性的碳形成催化剂层，则因催化剂层的排水性的降低而气体扩散性降低，从而燃料电池的发电性能降低。
发明内容
本公开是鉴于上述实际情况而完成的，其主要目的在于提供一种即使在使用了比表面积较小的载体的情况下气体扩散阻力也较低并且质子阻力也较低的催化剂层。
本公开的催化剂层是燃料电池用的催化剂层，其特征在于，上述催化剂层包括催化剂金属、载体以及导电助剂，上述载体担载上述催化剂金属，上述载体的比表面积为600m2/g-C以下，上述导电助剂不担载上述催化剂金属，并且纵横比大于上述载体，上述导电助剂的纵横比超过10，在使上述催化剂层的总质量为100质量％时，该催化剂层所包括的上述导电助剂的比例超过2质量％且不足20质量％，上述导电助剂未进行亲水化处理。
也可以构成为：在本公开的催化剂层的基础上，上述导电助剂的纵横比为18以上40以下。
也可以构成为：在本公开的催化剂层的基础上，在使上述催化剂层的总质量为100质量％时，该催化剂层所包括的上述导电助剂的比例为7质量％以上15质量％以下。
也可以构成为：在本公开的催化剂层的基础上，上述载体和上述导电助剂是碳材料。
根据本公开的催化剂层，即使在使用了比表面积较小的载体的情况下，也能够减少气体扩散阻力，并且能够抑制质子阻力的增加。
具体实施方式
本公开的催化剂层是燃料电池用的催化剂层，其特征在于，上述催化剂层包括催化剂金属、载体以及导电助剂，上述载体担载上述催化剂金属，上述载体的比表面积为600m2/g-C以下，上述导电助剂不担载上述催化剂金属，并且纵横比大于上述载体，上述导电助剂的纵横比超过10，在使上述催化剂层的总质量为100质量％时，该催化剂层所包括的上述导电助剂的比例超过2质量％，且不足20质量％，上述导电助剂未进行亲水化处理。
在本公开中，将未担载催化剂金属的高纵横比的导电助剂与担载有催化剂金属的比表面积较小的载体混合，从而形成催化剂层。
根据本公开，通过空隙形成效果和疏水性效果能够减少气体扩散阻力。并且通过使导电助剂的含量为规定的范围内，能够抑制质子阻力的增加。作为结果，通过将本公开的催化剂层用于被长时间驾驶的工业车用的燃料电池，能够使燃料电池的初始发电性能提高，并且能够使燃料电池的耐久性能提高。
本公开的催化剂层包括催化剂金属、载体以及导电助剂。催化剂层也可以根据需要包括具有质子传导性的电解质等。
催化剂金属担载于载体，但未担载于导电助剂。
作为催化剂金属，例如，能够使用铂(Pt)、和由Pt与其他的金属构成的合金(例如混合有钴和镍等的Pt合金)等。
作为电解质，也可以是氟类树脂等。作为氟类树脂，例如也可以使用全氟磺酸溶液等。
载体也可以是碳材料。作为碳材料，例如能够举出从由乙炔黑和炉黑等炭黑、气相生长碳纤维(VGCF)、碳纳米管以及碳纳米纤维构成的群中选出的至少一种，也可以是炭黑。碳材料例如也可以使用通过进行加热处理而提高了自身的疏水性的疏水化碳材料等。
载体担载催化剂金属。
载体的比表面积(SSA)只要是600m2/g-C以下即可，也可以是580m2/g-C以下。载体的比表面积也可以是150m2/g-C以上。载体的比表面积若为600m2/g-C以下，则能够抑制由载体的氧化引起的劣化。载体的比表面积若为150m2/g-C以上，则担载催化剂变得容易。载体的比表面积只要在测定误差5％的范围内，则可以认为能够获得相同的效果。
载体的纵横比小于导电助剂。
载体的形状只要满足上述纵横比的条件，就不特别地限定。载体的形状例如能够举出粒子(球)状、鳞片状、纤维状、不定形状等。
导电助剂也可以是陶瓷氧化物、碳材料、金属材料等。从减少气体扩散阻力的观点出发，导电助剂也可以是碳材料。陶瓷氧化物例如能够举出氧化钛等。作为碳材料，例如能够举出从由乙炔黑和炉黑等炭黑、气相生长碳纤维(VGCF)、碳纳米管以及碳纳米纤维构成的群中选出的至少一种，尤其，从电子传导性的观点出发，也可以是从由VGCF、碳纳米管以及碳纳米纤维构成的群中选出的至少一种。作为金属材料，能够举出Ni、Cu、Fe以及SUS等。
导电助剂未担载催化剂金属。
导电助剂的纵横比大于载体。
从抑制气体扩散阻力的观点出发，导电助剂的纵横比(As)超过10即可。导电助剂的纵横比也可以是18以上40以下。
导电助剂的形状只要满足上述纵横比的条件，就不特别地限定。导电助剂的形状例如能够举出粒子状、鳞片状、纤维状、不定形状等，也可以是鳞片状或者纤维状。
导电助剂使用未进行亲水化处理的材料。即，导电助剂具有疏水性。在导电助剂是碳材料的情况下，未进行亲水化处理的状态的碳材料具有疏水性。碳材料例如也可以是通过进行加热处理而提高了自身的疏水性的疏水化碳材料等。
本公开的特征在于将导电助剂混炼于催化剂担载载体而成为催化剂层，而不是在导电助剂担载催化剂金属而进行催化。若在导电助剂担载催化剂金属，则会在催化工序中因通常进行的酸处理而使导电助剂的表面亲水化。因此，即使是具有所希望的空隙率的催化剂层的情况下，排水功能也降低，不能获得气体扩散阻力的降低效果。
根据本公开，通过将导电助剂导入于催化剂层中而催化剂层中的空隙率增加。另外，由于导电助剂具有疏水性，因此能够将催化剂层中的水高效地排水。通过这些效果，催化剂层的气体扩散性提高。
在使催化剂层的总质量为100质量％时，该催化剂层所包括的导电助剂的比例只要超过2质量％且不足20质量％即可，也可以是7质量％以上15质量％以下。
若催化剂层所包括的导电助剂的比例超过2质量％，则开始发现气体扩散阻力的降低效果。若催化剂层所包括的导电助剂的比例不足20质量％，则能够抑制质子阻力的增加。
本公开的催化剂层是燃料电池用。
燃料电池可以仅具有一个单电池，也可以是作为层叠多个单电池而成的层叠体的燃料电池组。
单电池的层叠数并不特别地限定，例如，可以是2～数百个，也可以是2～200个。
燃料电池组也可以在单电池的层叠方向的两端具备端板。
燃料电池的单电池至少具备膜电极接合体。
膜电极接合体依次具有阳极侧气体扩散层、阳极催化剂层、电解质膜、阴极催化剂层以及阴极侧气体扩散层。
阴极(氧化剂极)包括阴极催化剂层和阴极侧气体扩散层。
阳极(燃料极)包括阳极催化剂层和阳极侧气体扩散层。
将阴极催化剂层和阳极催化剂层统称为催化剂层。
作为催化剂层，使用本公开的催化剂层。
本公开的催化剂层可以作为阴极催化剂层来使用，也可以作为阳极催化剂层来使用。本公开的催化剂层也可以至少作为阴极催化剂层来使用。本公开的催化剂层也可以作为阴极催化剂层与阳极催化剂层双方的催化剂层来使用。
将阴极侧气体扩散层和阳极侧气体扩散层统称为气体扩散层。
气体扩散层也可以是具有气体透过性的导电性部件等。
作为导电性部件，例如能够举出碳布和碳纸等碳多孔体、和金属网和发泡金属等金属多孔体等。
电解质膜也可以是固体高分子电解质膜。作为固体高分子电解质膜，例如能够举出含有水分的全氟磺酸的薄膜等氟类电解质膜、和烃类电解质膜等。作为电解质膜，例如也可以是全氟磺酸膜(杜邦公司制)等。
单电池也可以根据需要具备夹持膜电极接合体的两面的两片隔离件。两片隔离件的一个是阳极侧隔离件，另一个是阴极侧隔离件。在本公开中，将阳极侧隔离件和阴极侧隔离件统称为隔离件。
隔离件也可以具有用于使反应气体和制冷剂向单电池的层叠方向流通的供给孔和排出孔。作为制冷剂，为了防止低温时的冻结，例如能够使用乙二醇与水的混合溶液。反应气体是燃料气体、或者氧化剂气体。燃料气体也可以是氢等。氧化剂气体也可以是氧、空气、干燥空气等。
供给孔能够举出燃料气体供给孔、氧化剂气体供给孔以及制冷剂供给孔等。
排出孔能够举出燃料气体排出孔、氧化剂气体排出孔以及制冷剂排出孔等。
隔离件可以具有一个以上的燃料气体供给孔，可以具有一个以上的氧化剂气体供给孔，可以具有一个以上的制冷剂供给孔，可以具有一个以上的燃料气体排出孔，可以具有一个以上的氧化剂气体排出孔，也可以具有一个以上的制冷剂排出孔。
隔离件也可以在与气体扩散层接触的面具有反应气体流路。另外，隔离件也可以在和与气体扩散层接触的面相反的一侧的面具有用于将燃料电池的温度保持恒定的制冷剂流路。
在隔离件是阳极侧隔离件的情况下，可以具有一个以上的燃料气体供给孔，可以具有一个以上的氧化剂气体供给孔，可以具有一个以上的制冷剂供给孔，可以具有一个以上的燃料气体排出孔，可以具有一个以上的氧化剂气体排出孔，也可以具有一个以上的制冷剂排出孔，阳极侧隔离件可以在与阳极侧气体扩散层接触的面具有使燃料气体从燃料气体供给孔向燃料气体排出孔流动的燃料气体流路，也可以在和与阳极侧气体扩散层接触的面相反的一侧的面具有使制冷剂从制冷剂供给孔向制冷剂排出孔流动的制冷剂流路。
在隔离件是阴极侧隔离件的情况下，可以具有一个以上的燃料气体供给孔，可以具有一个以上的氧化剂气体供给孔，可以具有一个以上的制冷剂供给孔，可以具有一个以上的燃料气体排出孔，可以具有一个以上的氧化剂气体排出孔，也可以具有一个以上的制冷剂排出孔，阴极侧隔离件可以在与阴极侧气体扩散层接触的面具有使氧化剂气体从氧化剂气体供给孔向氧化剂气体排出孔流动的氧化剂气体流路，也可以在和与阴极侧气体扩散层接触的面相反的一侧的面具有使制冷剂从制冷剂供给孔向制冷剂排出孔流动的制冷剂流路。
隔离件也可以是不透气的导电性部件等。作为导电性部件，例如也可以是将碳压缩而成为不透气的致密质碳、和冲压成型的金属(例如，铁、铝以及不锈钢等)板等。另外，隔离件也可以具备集电功能。
燃料电池组也可以具有各供给孔连通的入口歧管和各排出孔连通的出口歧管等歧管。
入口歧管能够举出阳极入口歧管、阴极入口歧管以及制冷剂入口歧管等。
出口歧管能够举出阳极出口歧管、阴极出口歧管以及制冷剂出口歧管等。
【实施例】
(实施例1)
准备了担载有催化剂金属的载体(催化剂担载载体)、和导电助剂。
使用比表面积为580m2/g-C的碳材料作为载体。
使用铂作为催化剂金属。
使用纵横比为18的碳纤维作为导电助剂。
混炼催化剂担载载体和导电助剂而制成催化剂层。
催化剂层中的导电助剂的含量为10质量％。
催化剂层的空隙率是30％。
测定了催化剂层的温度60℃、相对湿度(RH)120％下的气体扩散阻力。
测定了催化剂层的温度60℃、相对湿度30％下的质子阻力。
结果如表1所示。
(实施例2)
除了使用纵横比为40的碳纤维作为导电助剂以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(实施例3)
除了催化剂层中的导电助剂的含量为7质量％以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(实施例4)
除了催化剂层中的导电助剂的含量为15质量％以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例1)
除了使用纵横比为1的碳粒子作为导电助剂以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例2)
除了使用纵横比为10的碳纤维作为导电助剂以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例3)
除了未使用导电助剂以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例4)
除了催化剂层中的导电助剂的含量为2质量％以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例5)
除了催化剂层中的导电助剂的含量为20质量％以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例6)
除了催化剂层中的导电助剂的含量为30质量％以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例7)
除了使用进行酸处理而亲水化的导电助剂以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例8)
除了使用比表面积为1200m2/g-C的碳材料作为载体而未使用导电助剂以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
(比较例9)
除了使用比表面积为1200m2/g-C的碳材料作为载体并且催化剂层中的导电助剂的含量为10质量％以外，以与实施例1相同的方法制成了催化剂层。测定了催化剂层的空隙率、气体扩散阻力、质子阻力。
结果如表1所示。
【表1】
【表1】
Figure BDA0003396233190000101
使用了实施酸处理而将表面亲水化的状态的导电助剂的比较例7的催化剂层能够与实施例1相同地确认空隙率的上升，但气体扩散阻力的抑制效果不大。可以认为：这是因为由于导入的导电助剂是亲水性的，因此不能充分获得催化剂层中的排水功能。
在使用了比表面积超过600m2/g-C的载体的比较例8的催化剂层中，高阶构造发达，因此即使不导入导电助剂，气体扩散阻力也较低。可见在将疏水性的导电助剂导入至比较例8的催化剂层的比较例9的催化剂层中，不能获得空隙率的上升效果和气体扩散阻力的减少效果。
若对比较例1～2、实施例1～2的各催化剂层进行比较，则可见随着导电助剂的纵横比变大，空隙率变大，气体扩散阻力减少。另外，可见通过导电助剂的纵横比超过10且为40以下，能够抑制质子阻力的增加。
若对比较例3～6、实施例3～4的各催化剂层进行比较，则随着催化剂层中的导电助剂的含有比例变大而空隙率变大。可见通过催化剂层中的导电助剂的含有比例为20质量％以上，能够获得气体扩散阻力的减少效果，但质子阻力增加。因此，可见通过催化剂层中的导电助剂的含有比例超过2质量％且不足20质量％，从而气体扩散阻力与质子阻力的平衡优异。

Claims (4)

1.一种催化剂层，是燃料电池用的催化剂层，其特征在于，
所述催化剂层包括催化剂金属、载体以及导电助剂，
所述载体担载所述催化剂金属，
所述载体的比表面积为600m2/g-C以下，
所述导电助剂不担载所述催化剂金属，并且纵横比大于所述载体，
所述导电助剂的纵横比超过10，
在使所述催化剂层的总质量为100质量％时，该催化剂层所包括的所述导电助剂的比例超过2质量％且不足20质量％，
所述导电助剂未进行亲水化处理。
2.根据权利要求1所述的催化剂层，其特征在于，
所述导电助剂的纵横比为18以上40以下。
3.根据权利要求1或2所述的催化剂层，其特征在于，
在使所述催化剂层的总质量为100质量％时，该催化剂层所包括的所述导电助剂的比例为7质量％以上15质量％以下。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的催化剂层，其特征在于，
所述载体和所述导电助剂是碳材料。
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