CN114628155A - 多层电子组件和介电组合物 - Google Patents

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Abstract

本公开提供一种多层电子组件和介电组合物。所述多层电子组件包括：主体，包括多个介电层；以及外电极。其中，所述主体被划分为电容形成部和盖部，所述电容形成部的中央部是Aa，所述电容形成部的与所述盖部相邻的边界部是Ab，对应于包含在Aa中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50a，并且对应于包含在Ab中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50b，D50a满足小于或等于190nm，D50b满足大于或等于120nm。

Description

多层电子组件和介电组合物
本申请要求于2020年12月9日在韩国知识产权局提交的第10-2020-0171348号韩国专利申请的优先权的权益，该韩国专利申请的公开内容通过引用被全部包含于此。
技术领域
本公开涉及一种多层电子组件和介电组合物。
背景技术
多层陶瓷电容器(MLCC，一种类型的多层电子组件)可以是安装在各种类型的电子产品的印刷电路板上并用于在其中充电或从其中放电的片式电容器，所述电子产品包括诸如液晶显示器(LCD)、等离子体显示面板(PDP)的图像显示装置以及计算机、智能电话、移动电话等。
这种多层陶瓷电容器由于它们的相对小的尺寸、相对高的电容和相对容易安装而可用作各种电子装置的组件。随着诸如计算机、移动装置等的各种电子装置被小型化并且在输出方面增加，对多层陶瓷电容器的相对小尺寸和相对高电容的需求正在增加。
为了实现多层陶瓷电容器的相对小的尺寸和相对高的电容，有必要通过减小介电层的厚度和内电极的厚度来增加介电层和内电极的层数。目前，介电层的厚度已经达到约0.6μm，并且其正在进行减薄。
然而，随着介电层的厚度减小，每单位厚度可施加相对大的电场。通常，随着其中的晶粒尺寸增加，晶界分数可减小。因此，可能产生诸如耗散因子(DF)的增加、击穿电压的降低等问题，从而具有可靠性劣化的风险。
为了解决这些问题，需要一种来确保不仅在多层陶瓷电容器的结构方面，而且尤其是在其介电组合物方面的高可靠性的新方法。
如果确保能够提高可靠性的介电组合物，则可制造将要被进一步减薄的多层陶瓷电容器。
发明内容
本公开的一方面在于提供具有优异可靠性的介电组合物和多层电子组件。
本公开的一方面在于提供一种能够实现均匀的非晶粒生长系统的介电组合物和多层电子组件。
然而，本公开的目的不限于以上描述，并且在描述本公开的具体实施例的过程中将被更容易地理解。
根据本公开的一方面，一种介电组合物包括：包括主成分BaTiO3和第一副成分，其中，所述第一副成分包括Zn和Zr，其中，相对于100mol的所述主成分的Ti，Zn的量大于0.2mol且小于或等于0.5mol，并且相对于100mol的所述主成分的Ti，Zr的量大于0mol且小于或等于2mol。
根据本公开的另一方面，一种多层电子组件包括：主体，包括多个介电层、在第一方向上彼此相对的第一表面和第二表面、连接到所述第一表面和所述第二表面并且在第二方向上彼此相对的第三表面和第四表面以及连接到所述第一表面、所述第二表面、所述第三表面和所述第四表面并且在第三方向上彼此相对的第五表面和第六表面；以及外电极，设置在所述第三表面和所述第四表面上，其中，所述主体被划分为电容形成部和盖部，所述电容形成部包括与所述介电层交替布置的内电极，所述盖部在所述第一方向上布置在所述电容形成部的上方和下方，其中，当所述电容形成部的中央部是Aa，所述电容形成部的与所述盖部相邻的边界部是Ab，对应于包含在所述Aa中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50a，并且对应于包含在所述Ab中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50b，D50a满足小于或等于190nm，D50b满足大于或等于120nm。
附图说明
通过下面结合附图进行的具体实施方式，本公开的以上和其他方面、特征和其他优点将被更清楚地理解。
图1是示意性地示出根据本公开的实施例的多层陶瓷电子组件的立体图。
图2是示意性地示出沿着线I-I'截取的图1的实施例的截面图。
图3是示意性地示出沿着线II-II'截取的图1的实施例的截面图。
图4是示意性地示出根据本公开的实施例的多层电子组件的主体的分解立体图。
图5是示意性地示出图3的实施例以示出本公开的组件的截面图。
图6A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号1的Aa部分获得的图像，并且图6B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号1的Ab部分获得的图像。
图7A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号2的Aa部分获得的图像，并且图7B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号2的Ab部分获得的图像。
图8A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号3的Aa部分获得的图像，并且图8B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号3的Ab部分获得的图像。
图9A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号4的Aa部分获得的图像，并且图9B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号4的Ab部分获得的图像。
具体实施方式
在下文中，将参照具体实施例和附图描述本公开的实施例。然而，本公开的实施例可被修改为具有各种其他形式，并且本公开的范围不限于下面描述的实施例。此外，可提供本公开的实施例以向普通技术人员更完整地描述本公开。因此，为了描述的清楚性，附图中的元件的形状和尺寸可能被夸大，并且在附图中由相同的附图标记表示的元件可以是相同的元件。
在附图中，为了清楚说明本公开，将省略与实施方式无关的部分，并且可放大厚度以清楚地示出层和区域。相同的附图标记将用于表示相同组件。此外，在整个说明书中，除非另有具体说明，否则当组件被称为“包含”或“包括”要素时，这意味着该组件还可包括其他要素，而不是排除其他要素。
在附图中，第一方向可被定义为堆叠方向或厚度(T)方向，第二方向可被定义为长度(L)方向，并且第三方向可被定义为宽度(W)方向。
介电组合物
根据本公开的实施例的介电组合物可包括主成分BaTiO3和第一副成分，第一副成分可包括Zn和Zr，并且相对于100mol的主成分的Ti，Zn的量可大于0.2mol且小于或等于0.5mol，并且相对于100mol的主成分的Ti，Zr的量可大于0mol且小于或等于2mol。
为了实现多层陶瓷电容器的相对小的尺寸和相对高的电容，有必要通过减小介电层的厚度和内电极的厚度来增加层数。目前，介电层的厚度已经达到约0.6μm.，并且介电层正在进行减薄。随着介电层的厚度减小，每单位厚度可施加相对大的电场。通常，随着介电层的晶粒尺寸增加，晶界分数(grain boundary fraction)可能减小。因此，可能产生诸如耗散因子(DF)的增加、击穿电压的降低等问题，从而具有可靠性劣化的风险。通常，已知的是，耗散因子(DF)的增加、有效的电容量变化率(capacitance change rate)的增加、击穿电压的降低等可能是由于异常晶粒生长伴随的介电晶粒尺寸的分布引起的。
因此，为了解决这些问题，有必要使微结构具有小的介电晶粒尺寸以及在每个位置均匀的晶粒尺寸。
在本公开中，可一起添加Zn和Zr以在低温下提供介电晶粒的均匀非晶粒生长系统和致密化，从而使电容的降低最小化，并且通过位置控制微结构分布。
根据本公开的实施例，相对于100mol的主成分的Ti，Zn可以以大于0.2mol且小于或等于0.5mol的量添加到主成分BaTiO3中，并且相对于100mol的主成分的Ti，Zr可以以大于0mol且小于或等于2mol的量添加到主成分中，从而在实现介电晶粒的均匀非晶粒生长系统的同时实现低温致密化、使电容降低最小化以及通过位置控制微结构的分布。因此，可确保诸如抑制电容的减小、耗散因子(DF)的减小、击穿电压的提高等的效果，从而改善多层电子组件的可靠性。
在下文中，将更详细地描述根据本公开的实施例的介电组合物的每种成分。
a)主成分
根据本公开的实施例的介电组合物可包括BaTiO3基主成分。
当根据相对小的尺寸和相对高的电容的要求将介电层薄化地形成为具有小于1.0μm的厚度时，通常可使用颗粒尺寸小于或等于100nm的细粉末颗粒。粉末颗粒的尺寸越小，晶粒生长的驱动力越大。由于增加了异常的晶粒生长的出现的可能性，因此可能难以获得均匀的微结构。
根据本公开的实施例，由于可组合添加Zn和Zr以抑制晶粒生长，并且在烧结期间诱导液相烧结以改善致密化，因此可实现介电晶粒的均匀非晶粒生长系统。
因此，当作为主成分的粉末颗粒的平均粒径小于或等于100nm时，实现根据本公开的均匀非晶粒生长系统的效果会更有效。
b)第一副成分
根据本公开的实施例，介电组合物可包括Zn和Zr作为第一副成分的元素，相对于100mol的主成分的Ti，Zn的量可大于0.2mol且小于或等于0.5mol，并且相对于100mol的主成分的Ti，Zr的量可大于0mol且小于或等于2mol。
Zr可在抑制晶粒生长中起作用。另外，在添加Zr的情况下，当在BaTiO3中进行离子掺杂时，Zr4+可取代Ti4+，并且可不需要电荷补偿。因此，即使当添加过量时，也可使缺陷化学的影响最小化。缺陷化学是指当BaTiO3有缺陷时可能发生的化学反应。在BaTiO3中，Ba可具有2+的电子价，并且Ti可具有4+的电子价。在要添加组合物的情况下，当以氧化物的形式添加时，BaTiO3中的Ba或Ti可用2+至5+的氧化物取代。为了总是满足电中性的状态，根据化学反应可能发生电子、空穴、Ba空位、Ti空位、氧空位等。
Zr的量的下限没有特别限制。相对于100mol的所述主成分的Ti，Zr的量大于0mol。为了充分确保抑制晶粒生长的效果，相对于100mol的主成分的Ti，更优选Zr的量大于或等于0.1mol。
相对于100mol的主成分的Ti，当Zr的量大于2mol时，由于添加Zr而抑制晶粒生长的效果可能饱和。因此，相对于100mol的主成分的Ti，Zr的量可小于或等于2mol。
优选地，相对于100mol的主成分的Ti，Zr的量大于0mol且小于或等于2mol，可确保抑制晶粒生长的效果。
Zn可具有低熔点，并且可在辅助低温致密化烧结中起作用。在这种情况下，可以以ZnO(一种氧化物)的形式添加Zn。
从BaO-SiO2-ZnO相图可看出，通过添加ZnO可在小于或等于1150℃的低温下形成液相。例如，可在烧结期间通过ZnO诱导液相烧结以改善致密化。
相对于100mol的主成分的Ti，当Zn的量小于或等于0.2mol时，液相的形成可能不足，并且改善致密化的效果可能不足。相对于100mol的主成分的Ti，当Zn的量大于0.5mol时，击穿电压可能降低。
优选地，相对于100mol的主成分的Ti，Zn的量大于0.2 mol且小于或等于0.5mol，可确保液相的形成、改善致密化以及击穿电压。
另外，当满足Zn和Zr的量时，可减小介电晶粒的尺寸，并且可减小电容形成部的中央部和电容形成部的边界部中的介电晶粒的尺寸分布。根据本公开的实施例的多层电子组件的主体可被划分为电容形成部和盖部，盖部在多层电子组件的厚度方向上布置在电容形成部的上方和下方。例如，如果电容形成部Ac的中央部是Aa，电容形成部Ac的与盖部相邻的边界部是Ab，对应于包含在Aa中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50a，并且对应于包含在Ab中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50b，那么D50a可小于或等于190nm，并且D50b可大于或等于120nm。
根据本公开的实施例的介电组合物在室温下的介电常数不受特别限制，并且例如室温下的介电常数可大于或等于2000。
c)第二副成分
根据本公开的实施例，介电组合物可包括氧化物或碳酸盐，该氧化物或碳酸盐包含Mn、V、Cr、Fe、Ni、Co和Cu中的至少一种作为第二副成分。
相对于100molTi的主成分，包含Mn、V、Cr、Fe、Ni、Co和Cu中的至少一种的第二副成分的含量可以是0.1mol至2.0mol。第二副成分可呈氧化物或碳酸盐的形式。
第二副成分可在降低烧结温度和改善施加有介电组合物的多层陶瓷电容器的高温耐压特性中起作用。
第二副成分的量可以是相对于100mol的主成分的Ti所包含的量，并且可特别地定义为相对于100mol的主成分的Ti，介电组合物中包括的金属离子的摩尔数。
相对于100mol的主成分的Ti，当第二副成分的量小于0.1mol时，烧结温度可能升高，并且高温耐压特性可能稍微降低。
相对于100mol的主成分的Ti，当第二副成分的量大于2.0mol时，高温耐压特性和室温电阻率(room temperature specific resistance)可能降低。
特别地，相对于100mol的主成分的Ti，根据本公开的实施例的介电组合物可包括具有0.1mol至2.0mol的量的第二副成分，从而实现低温烧结并获得高的高温耐压特性。
d)第三副成分
根据本公开的实施例，介电组合物可包括第三副成分，所述第三副成分包括选自由Y、Dy、Ho、Sm、Gd、Er、La、Ce、Tb、Tm、Yb和Nd组成的组中的至少一种。第三副成分可以呈氧化物或碳酸盐的形式。
相对于100mol的主成分的Ti，第三副成分可按照大于0mol且小于或等于4.0mol的量而被包含。
第三副成分的量可以是包含在第三副成分中的Y、Dy、Ho、Sm、Gd、Er、La、Ce、Tb、Tm、Yb和Nd中的至少一种元素的总量，而不区分添加形式(诸如氧化物或碳酸盐)。
例如，相对于100mol的主成分的Ti，包含在第三副成分中的Y、Dy、Ho、Sm、Gd、Er、La、Ce、Tb、Tm、Yb和Nd中的至少一种元素的总量可小于或等于4.0mol。
第三副成分可在防止本公开的实施例中应用介电组合物的多层陶瓷电容器的可靠性劣化方面起作用。
相对于100mol的主成分的Ti，当第三副成分的量超过4.0mol时，由于第二相烧绿石(RE2Ti2O7)(其中，RE是Y、Dy、Ho、Sm、Gd、Er、La、Ce、Tb、Tm、Yb和Nd中的至少一种元素)的出现，高温耐压特性可能劣化。
e)第四副成分
根据本公开的实施例，介电组合物可包括作为第四副成分的氧化物，所述氧化物包含Al。
相对于100mol的主成分的Ti，介电组合物还可按照大于0mol且小于或等于0.5mol的量包括第四副成分。第四副成分可以是包含Al的氧化物。
第四副成分的量可以是包括在介电组合物中作为第四副成分的Al元素的量，而不区分添加形式(诸如玻璃、氧化物或碳酸盐)。
第四副成分可在降低烧结温度和改善应用介电组合物的多层陶瓷电容器的高温耐压特性方面起作用。
相对于100mol主成分的Ti，当第四副成分的量超过0.5mol时，可能发生诸如可烧结性的降低和密度的降低、第二相的出现等问题，这可能是不期望的。
多层电子组件
图1是示意性地示出根据本公开的实施例的多层陶瓷电子组件100的立体图。
图2是示意性地示出沿着线I-I'截取的图1的实施例的截面图。
图3是示意性地示出沿着线II-II'截取的图1的实施例的截面图。
图4是示意性地示出根据本公开的实施例的多层电子组件的主体的分解立体图。
图5是示意性地示出图3的实施例以示出本公开的组件的截面图。
在下文中，将参照图1至图5详细描述根据本公开的实施例的多层电子组件。然而，将省略与上述介电组合物中的描述重复的部分，以避免多余的描述。另外，尽管多层陶瓷电容器被描述为多层电子组件的示例，然而本公开可应用于使用上述介电组合物的各种电子产品，例如，电感器、压电元件、变阻器、热敏电阻器等。
根据本公开的实施例的多层电子组件100可包括：主体110，包括多个介电层111、在第一方向上相对的第一表面1和第二表面2、连接到第一表面和第二表面并且在第二方向上相对的第三表面3和第四表面4以及连接到第一表面至第四表面并且在第三方向上相对的第五表面5和第六表面6；以及外电极131和132，设置在第三表面和第四表面上，其中，主体可被划分为盖部112和113以及电容形成部Ac，电容形成部Ac包括与介电层交替设置的内电极121和122，盖部112和113在第一方向上设置在电容形成部的上方和下方，其中，如果电容形成部的中央部是Aa，电容形成部的与盖部相邻的边界部是Ab，对应于包含在Aa中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50a，并且对应于包含在Ab中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50b，那么D50a可小于或等于190nm，并且D50b可大于或等于120nm。
在主体110中，内电极121和122以及介电层111可交替堆叠。
尽管主体110的具体形状没有特别限制，但是如所示的，主体110可具有六面体形状等。由于在烧结工艺期间包含在主体110中的陶瓷粉末颗粒的收缩，主体110可不具有带有完全直线的完美六面体形状，而是可总体上具有基本上六面体形状。
主体110可包括：第一表面1和第二表面2，在第一方向上彼此相对；第三表面3和第四表面4，连接到第一表面1和第二表面2并且在第二方向上彼此相对；以及第五表面5和第六表面6，连接到第一表面1和第二表面2、连接到第三表面3和第四表面4并且在第三方向上彼此相对。
形成主体110的多个介电层111可处于烧结状态，并且在不使用扫描电子显微镜(SEM)的情况下，相邻介电层111之间的边界是不容易区分的。
用于形成介电层111的原材料没有特别限制。例如，介电层111可使用上述介电组合物形成。
可例如通过以下方法分析应用到多层电子组件的介电组合物。在破坏性方法中，可压碎多层电子组件、可去除内电极、可选择电介质并且可使用电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES)或电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)分析所选电介质的组分。在非破坏性方法中，可使用透射电镜-能谱仪(TEM-EDS)在片的中央部分析组分。
主体110可包括第一内电极121和第二内电极122，第一内电极121和第二内电极122设置在主体110中并且设置成彼此相对且介电层111介于第一内电极121和第二内电极122之间，并且主体110可被划分为形成电容的电容形成部Ac以及在第一方向上形成在电容形成部Ac的上方和下方的盖部112和113。
另外，电容形成部Ac可以是有助于形成电容器的电容的部分，并且可通过重复堆叠多个第一内电极121和多个第二内电极122且介电层111介于第一内电极121和第二内电极122之间而形成。
盖部112和113可包括在第一方向上设置在电容形成部Ac上方的上盖部112和在第一方向上设置在电容形成部Ac下方的下盖部113。
上盖部112和下盖部113可通过在厚度方向上分别在电容形成部Ac的上表面和下表面上堆叠单个介电层或者两个或更多个介电层来形成，并且上盖部112和下盖部113可基本上起到防止由于物理应力或化学应力而损坏内电极的作用。
上盖部112和下盖部113不包括内电极，并且可包括与介电层111的材料相同的材料。
例如，上盖部112和下盖部113可包括陶瓷材料，例如，钛酸钡(BaTiO3)基陶瓷材料。
盖部112和113的厚度不需要特别限制。盖部112和113中的每个的厚度tp可小于或等于20μm，以更容易地实现多层电子组件的相对小的尺寸和相对高的电容。
另外，边缘部114和115可设置在电容形成部Ac的侧表面上。
边缘部114和115可包括设置在主体110的第五表面5上的边缘部114和设置在主体110的第六表面6上的边缘部115。例如，边缘部114和115可设置在主体110的在宽度方向上的两个侧表面上。
如图3中所示，边缘部114和115可指在主体110的沿宽度-厚度(W-T)方向切割的截面中第一内电极121和第二内电极122的两端与主体110的外表面之间的区域。
边缘部114和115可基本上起到防止由于物理应力或化学应力而损坏内电极的作用。
可通过以下方式来形成边缘部114和115：将导电膏涂覆到陶瓷生片的除了要形成边缘部的部分之外的部分以形成内电极。
另外，为了抑制由内电极121和122引起的台阶差，也可通过以下方式来形成边缘部114和115：在堆叠涂覆有内电极的陶瓷生片后，可对堆叠体切割以使内电极从主体110的第五表面5和第六表面6暴露，然后可在电容形成部Ac的在宽度方向(第三方向)上的两个横向表面上堆叠单个介电层或者两个或更多个介电层。
当所述电容形成部Ac的中央部为Aa，电容形成部Ac的与盖部相邻的边界部为Ab时，对应于包含在Aa中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸为D50a，并且对应于包含在Ab中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸为D50b，那么D50a可小于或等于190nm，并且D50b可大于或等于120nm。D50a和D50b可以是中值，其中一半颗粒群位于该中值之上，并且一半颗粒群位于该中值之下。D50a和D50b可以是体积平均颗粒尺寸。
当D50a大于190nm时，标称电容(nominal capacitance)可能减小，并且击穿电压可能减小。另外，当D50b小于120nm时，电容形成部的中央部Aa与边界部Ab之间的介电晶粒的尺寸的变化会增大，从而增加耗散因子(DF)。在这种情况下，耗散因子(DF)是指表示由电容器本身消耗的功率的量度。
在这种情况下，D50a和D50b之间的差可小于或等于61nm。当D50a和D50b之间的差超过61nm时，耗散因子(DF)会增大。
在实施例中，在从主体的沿第二方向的中央在第一方向-第三方向上切割的截面中，Aa可以是包括设置在电容形成部的在第一方向上的1/2的点的周围的五个介电层的区域，并且Ab可以是包括电容形成部的与盖部相邻的五个介电层的区域。
更具体地，参照图5，在从主体110的沿第二方向的中央在第一方向-第三方向上切割的截面中，可用扫描电子显微镜(SEM)扫描包括设置在电容形成部Ac的在第一方向上的1/2的点的周围的五个介电层的区域Aa的图像以及包括电容形成部的与盖部相邻的五个介电层的区域Ab的图像，然后可测量介电晶粒的尺寸。在这种情况下，介电晶粒中的每个的尺寸可被称为通过测量介电晶粒中的每个的面积进而转换成具有该测量面积的圆的等效直径而获得的值。
在实施例中，包含在Aa中的多个介电晶粒的平均尺寸可小于或等于300nm，包含在Ab中的多个介电晶粒的平均尺寸可大于或等于130nm，并且包含在Aa中的多个介电晶粒的平均尺寸与包含在Ab中的多个介电晶粒的平均尺寸之间的差可小于或等于100nm。
介电层111的厚度没有特别限制。
通常，当介电层形成为具有小于0.6μm的厚度时，特别是当介电层的厚度小于或等于0.45μm时，可靠性会降低。
如上所述，根据本公开的实施例，由于可确保诸如耗散因子(DF)的减小、击穿电压的提高、抑制标称电容的减小等的效果，因此即使介电层111的厚度td小于或等于0.45μm，也可确保优异的可靠性。
因此，当介电层111的厚度td小于或等于0.45μm时，根据本公开的可靠性改善效果可能更显著。
介电层111的厚度td可指设置在第一内电极121与第二内电极122之间的介电层111的平均厚度。
介电层111的平均厚度可通过用扫描电子显微镜(SEM)扫描主体110的长度-厚度(L-T)方向上的截面的图像来测量。
例如，对于从用扫描电子显微镜(SEM)扫描从主体110的在第三方向(宽度方向)上的中央部切割的第一方向-第二方向(长度方向-厚度方向)上的截面的图像中提取的任意介电层，可在长度方向上的三十个等间隔点处测量介电层111的厚度以获得介电层111的厚度的平均值。
可在电容形成部Ac中测量在三十个等间隔的点处测量的厚度，电容形成部Ac是指第一内电极121和第二内电极122彼此重叠的区域。
内电极121和122可与介电层111交替堆叠。
内电极121和122可包括第一内电极121和第二内电极122。第一内电极121和第二内电极122可交替地设置为彼此相对且介电层111(构成主体110)介于第一内电极121和第二内电极122之间，并且第一内电极121和第二内电极122可分别从主体110的第三表面3和第四表面4暴露。
参照图2，第一内电极121可与第四表面4间隔开并且可从第三表面3暴露，并且第二内电极122可与第三表面3间隔开并且可从第四表面4暴露。
在这种情况下，第一内电极121和第二内电极122可通过设置在它们之间的介电层111而彼此电隔离。
参照图4，主体110可通过以下方式来形成：交替堆叠其上印刷有第一内电极121的陶瓷生片和其上印刷有第二内电极122的陶瓷生片以获得堆叠体，然后烧结该堆叠体。
用于形成内电极121和122的材料没有特别限制。例如，内电极121和122可包括镍(Ni)、铜(Cu)、钯(Pd)、银(Ag)、金(Au)、铂(Pt)、锡(Sn)、钨(W)、钛(Ti)及它们的合金中的一种或更多种。
此外，内电极121和122可通过在陶瓷生片上印刷用于内电极的导电膏来形成，导电膏包含镍(Ni)、铜(Cu)、钯(Pd)、银(Ag)、金(Au)、铂(Pt)、锡(Sn)、钨(W)、钛(Ti)及它们的合金中的一种或更多种。作为内电极121和122的印刷方法，可使用丝网印刷法、凹版印刷法等，但是本公开不限于此。
内电极121和122中的每个的厚度te没有特别限制。
通常，当每个内电极形成为具有小于0.6μm的厚度时，特别是当内电极的厚度小于或等于0.45μm时，可靠性会降低。
如上所述，根据本公开的实施例，由于可确保诸如耗散因子(DF)的减小、击穿电压的提高、抑制标称电容的减小等的效果，因此即使内电极121和122中的每个的厚度为小于或等于0.45μm，也可确保优异的可靠性。
因此，当内电极121和122中的每个的厚度小于或等于0.45μm时，根据本公开的效果可更显著，并且可更容易地实现多层电子组件的相对小的尺寸和相对高的电容。
内电极121和122中的每个的厚度te是指内电极121和122中的每个的平均厚度。
内电极121和122中的每个的平均厚度可通过用扫描电子显微镜(SEM)扫描主体110的长度-厚度(L-T)方向上的截面而获得的图像来测量。
例如，对于从用扫描电子显微镜(SEM)扫描从主体110的沿第三方向(宽度方向)的中央部切割的第一方向-第二方向(长度方向-厚度方向)上的截面的图像中提取的各个任意内电极121和122，可在长度方向上的三十个相等间隔的点处测量内电极121和122的厚度以获得内电极121和122的厚度的平均值。
可在电容形成部Ac中测量三十个等间隔的点，电容形成部Ac是指内电极121和122彼此重叠的区域。
外电极131和132可设置在主体110的第三表面3和第四表面4上。
外电极131和132可包括第一外电极131和第二外电极132，第一外电极131和第二外电极132分别设置在主体110的第三表面3和第四表面4上，并且分别连接到第一内电极121和第二内电极122。
参照图1，外电极131和132可设置为覆盖边缘部114和115的在第二方向上的两个端面。
虽然在本实施例中描述了多层电子组件100具有两个外电极131和132的结构，但是外电极131和132的数量或形状等可根据内电极121和122的形状或其他目的而改变。
外电极131和132可使用诸如金属等的具有导电性的各种材料形成，并且可考虑电特性或结构稳定性等来决定具体的材料。
例如，如图2中所示，外电极131和132可包括设置在主体110上的电极层131a和132a，以及形成在电极层131a和132a上的镀层131b和132b。
对于电极层131a和132a的更具体的示例，电极层131a和132a可以是包含导电金属和玻璃的烧结电极，或者是包含导电金属和树脂的树脂基电极。
另外，电极层131a和132a可具有烧结电极和树脂基电极顺序地形成在主体上的形式。另外，电极层131a和132a可通过将包括导电金属的片材转印到主体110上或通过将包括导电金属的片材转印到烧结电极上来形成。
具有优异导电性的材料可用作包括在电极层131a和132a中的导电金属，并且该材料没有特别限制。例如，导电金属可包括镍(Ni)、铜(Cu)和它们的合金中的一种或更多种。
镀层131b和132b可在改善安装特性方面起作用。镀层131b和132b的类型没有特别限制，可包括含有Ni、Sn、Pd和它们的合金中的至少一种的镀层，并且可利用单层或者多个层形成。
对于镀层131b和132b的更具体的示例，镀层131b和132b可包括Ni镀层和/或Sn镀层，例如，可在电极层131a和132a上顺序地形成Ni镀层和Sn镀层。又例如，可在电极层131a和132a上顺序地形成Sn镀层、Ni镀层和Sn镀层。另外，镀层131b和132b可包括多个Ni镀层和/或多个Sn镀层。
多层陶瓷电子组件100的尺寸没有特别限制。
为了同时实现相对小的尺寸和相对高的电容，可能需要通过减小介电层的厚度和内电极的厚度来增加堆叠的层数。因此，根据本公开，具有0402(长×宽，0.4mm×0.2mm)尺寸或更小尺寸的多层电子组件100可具有更显著地改善可靠性和绝缘电阻的效果。
因此，考虑到制造误差、外电极的尺寸，当多层电子组件100具有小于或等于0.44mm的长度和小于或等于0.22mm的宽度时，根据本公开的改善可靠性的效果可更显著。在这种情况下，多层电子组件100的长度是指多层电子组件100在第二方向上的最大尺寸，并且多层电子组件100的宽度是指多层电子组件100在第三方向上的最大尺寸。
(示例)
在本公开的示例中，在制备包含钛酸钡(BaTiO3)作为主成分和表1中所示的量的Zr和Zn(相对于100mol的Ti的主成分)作为副成分的介电组合物之后，使用包含该介电组合物的陶瓷生片形成的介电层来制备原型多层陶瓷电容器(原型MLCC)。
测量如上所述制备的试验编号1至试验编号4的原型多层陶瓷电容器(原型MLCC)样品的标称电容(Cp)、耗散因子(DF)和击穿电压(BDV)，并在下表1中列出。
将原型多层陶瓷电容器(原型MLCC)样品加热至150℃，在25℃下保持2小时，然后使用LCR表在1Khz和0.5Vac的条件下测量其Cp和DF。
在BDV中，使用10mA作为极限电流并施加电压，以将BDV测量为电流达到10mA时的BDV。
另外，参照图5，在从样品中的每个在第二方向上的中央沿第一方向-第三方向切割的截面中，用扫描电子显微镜(SEM)扫描包括设置在电容形成部Ac的在第一方向上的1/2的点的周围的五个介电层的区域Aa的图像，以及包括电容形成部的与盖部相邻的五个介电层的区域Ab的图像，然后分别测量介电晶粒的尺寸，并且其结果在下表2中列出。在这种情况下，介电晶粒中的每个的尺寸可被称为通过测量介电晶粒中的每个的面积，进而转换成具有测量面积的圆的等效直径而获得的值。
在下表2中，Dn是指对应于从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的前n％的介电晶粒中的每个的尺寸。例如，D50是指对应于从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的前50％的介电晶粒中的每个的尺寸。此外，D50a是指对应于包含在Aa中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的前50％的介电晶粒中的每个的尺寸，并且D50b是指对应于包含在Ab中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的前50％的介电晶粒中的每个的尺寸。在下表2中，平均指介电晶粒的尺寸的算术平均值。
表1
试验编号 1* 2* 3 4
Zr(mol) 0 1.0 1.0 1.0
Zn(mol) 0 0 0.21 0.5
Cp(μF) 2.51 1.91 2.03 2.04
DF(％) 6.56 5.14 5.38 5.56
BDV(V) 93.3 90.8 104.3 101.1
表2
Figure BDA0003372879500000151
比较试验编号1(带*)和试验编号2(带*)，可看出，随着Ab的介电晶粒的平均尺寸增加，Aa的介电晶粒的平均尺寸通过添加Zr而减小，并且晶粒尺寸随位置的分布减小。可看出，随着D50a-D50b值从174nm降低至61nm，晶粒尺寸随位置的分布显著减小。此外，可看出，DF值相应地降低。
在试验编号2中，可看出，与试验编号1相比，发生标称电容降低和耐压降低的负面影响。
试验编号3和试验编号4是组合添加Zn和Zr的情况。可看出，晶粒尺寸随位置的分布得到改善，并且在确保标称电容的减小得到抑制的同时，BDV也得到改善。
比较试验编号3和试验编号4，可看出，随着Zn从0.21mol增加到0.5mol，D50增加，BDV稍微降低。因此，可看出，考虑到确保标称电容的减小得到抑制、降低DF和改善BDV特性，Zn的量优选大于0.2mol至小于或等于0.5mol。
此外，可看出，在试验编号3和试验编号4中，与试验编号2相比，D50a(Aa的D50)小于或等于190nm，D50b(Ab的D50)大于或等于120nm，并且具有增加的标称电容和更优良的BDV特性。
此外，可看出，在试验编号2至试验编号4中，D50a-D50b小于或等于61nm，与D50a-D50b为174nm的试验编号1的DF值相比，DF值低1％或更多(即，试验编号1的DF值与试验编号2至试验编号4的DF值的差为1％或更大)。
图6A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号1的Aa部分获得的图像，并且图6B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号1的Ab部分获得的图像。图7A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号2的Aa部分获得的图像，图7B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号2的Ab部分获得的图像。图8A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号3的Aa部分获得的图像，并且图8B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号3的Ab部分获得的图像。图9A是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号4的Aa部分获得的图像，并且图9B是通过用扫描电子显微镜扫描试验编号4的Ab部分获得的图像。
比较图6至图9，可看出，Aa的介电晶粒的平均尺寸由于Zr的添加而减小，并且随着Ab的介电晶粒的平均尺寸增加，晶粒尺寸随位置的分布减小。此外，如上所述，可看出，当参照表1和表2时，与试验编号2相比，试验编号3和试验编号4具有小于或等于190nm的D50a(Aa的D50)和大于或等于120nm的D50b(Ab的D50)，并且标称电容增加且BDV特性优异。
根据本公开的一方面，Zn和Zr可一起添加以在低温下实现介电晶粒的均匀非晶粒生长系统和致密化，从而使电容的降低最小化并且通过位置控制微结构分布。
根据本公开的一方面，可控制每个位置的介电晶粒的尺寸，以抑制电容的减小、减小耗散因子(DF)并提高击穿电压。
根据本公开的一方面，可组合添加Zn和Zr以提供即使在烧结条件变化的情况下也具有类似的介电性质和晶粒分布的介电组合物和多层电子组件。
然而，本公开的各种优点和效果可不限于上述内容，并且可在描述本公开的具体实施例的过程中被更容易地理解。
虽然以上已经示出并描述了示例实施例，但是对于本领域技术人员而言将易于理解是，在不脱离由本公开的所附权利要求所限定的范围的情况下，可做出修改和变型。

Claims (15)

1.一种多层电子组件，包括：
主体，包括多个介电层、在第一方向上相对的第一表面和第二表面、连接到所述第一表面和所述第二表面并且在第二方向上相对的第三表面和第四表面以及连接到所述第一表面、所述第二表面、所述第三表面和所述第四表面并且在第三方向上相对的第五表面和第六表面；以及
外电极，设置在所述第三表面和所述第四表面上，
其中，所述主体被划分为电容形成部和盖部，所述电容形成部包括与所述介电层交替布置的内电极，所述盖部在所述第一方向上布置在所述电容形成部的上方和下方，
其中，当所述电容形成部的中央部是Aa，所述电容形成部的与所述盖部相邻的边界部是Ab，对应于包含在所述Aa中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50a，并且对应于包含在所述Ab中的多个介电晶粒中的从最小晶粒尺寸开始按增大的顺序的介电晶粒的前50％的介电晶粒尺寸是D50b时，D50a小于或等于190nm，并且D50b大于或等于120nm。
2.根据权利要求1所述的多层电子组件，其中，D50a与D50b之间的差小于或等于61nm。
3.根据权利要求2所述的多层电子组件，其中，在从所述主体沿所述第二方向的中央在所述第一方向-所述第三方向上切割的截面中，
所述Aa是包括设置在所述电容形成部的在所述第一方向上的1/2点周围的五个介电层的区域，并且
所述Ab是包括所述电容形成部的与所述盖部相邻的五个介电层的区域。
4.根据权利要求3所述的多层电子组件，其中，包含在所述Aa中的所述多个介电晶粒的平均尺寸小于或等于300nm，
包含在所述Ab中的所述多个介电晶粒的平均尺寸大于或等于130nm，
其中，包含在所述Aa中的所述多个介电晶粒的所述平均尺寸与包含在所述Ab中的所述多个介电晶粒的所述平均尺寸之间的差小于或等于100nm。
5.根据权利要求1所述的多层电子组件，其中，所述介电层的平均厚度小于或等于0.45μm。
6.根据权利要求1所述的多层电子组件，其中，所述内电极的平均厚度小于或等于0.45μm。
7.根据权利要求1所述的多层电子组件，
其中，所述介电层包括介电组合物，所述介电组合物包含BaTiO3基主成分和第一副成分，
其中，所述第一副成分包括Zn和Zr，
其中，相对于100mol的所述主成分的Ti，Zn的量大于0.2mol且小于或等于0.5mol，并且
相对于100mol的所述主成分的Ti，Zr的量大于0mol且小于或等于2mol。
8.根据权利要求7所述的多层电子组件，
其中，所述介电组合物还包括第二副成分，所述第二副成分包含Mn、V、Cr、Fe、Ni、Co和Cu中的至少一种元素，相对于100mol的所述主成分的Ti，所述第二副成分的量大于或等于0.1mol且小于或等于2.0mol。
9.根据权利要求8所述的多层电子组件，
其中，所述介电组合物还包括第三副成分，所述第三副成分包含Y、Dy、Ho、Sm、Gd、Er、La、Ce、Tb、Tm、Yb和Nd中的至少一种元素，相对于100mol的所述主成分的Ti，所述第三副成分的量小于或等于4.0mol。
10.根据权利要求9所述的多层电子组件，
其中，所述介电组合物还包括第四副成分，所述第四副成分包含含有Al的氧化物，相对于100mol的所述主成分的Ti，所述第四副成分的量大于0mol且小于或等于0.5mol。
11.一种介电组合物，所述介电组合物包括主成分BaTiO3和第一副成分，
其中，所述第一副成分包括Zn和Zr，
其中，相对于100mol的所述主成分的Ti，Zn的量大于0.2mol且小于或等于0.5mol，并且
相对于100mol的所述主成分的Ti，Zr的量大于0mol且小于或等于2mol。
12.根据权利要求11所述的介电组合物，其中，所述主成分的颗粒的平均粒径小于或等于100nm。
13.根据权利要求11所述的介电组合物，所述介电组合物还包括第二副成分，所述第二副成分包含Mn、V、Cr、Fe、Ni、Co和Cu中的至少一种元素，相对于100mol的所述主成分的Ti，所述第二副成分的量大于或等于0.1mol且小于或等于2.0mol。
14.根据权利要求13所述的介电组合物，所述介电组合物还包括第三副成分，所述第三副成分包含Y、Dy、Ho、Sm、Gd、Er、La、Ce、Tb、Tm、Yb和Nd中的至少一种元素，相对于100mol的所述主成分的Ti，所述第三副成分的量大于0mol且小于或等于4.0mol。
15.根据权利要求14所述的介电组合物，所述介电组合物还包括第四副成分，所述第四副成分包含Al，相对于100mol的所述主成分的Ti，所述第四副成分的量大于0mol且小于或等于0.5mol，
其中，Al呈氧化物形式。
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