CN114622971B - 一种用于氢内燃机的后处理系统及其制备方法 - Google Patents

一种用于氢内燃机的后处理系统及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种氢内燃机的后处理系统,还涉及其制备方法。一种用于氢内燃机的后处理系统,包括载体以及涂覆于载体进口端和出口端内壁的双层催化剂层,所述的双层催化剂层,靠近载体侧的一层的涂层,在进口端为含有Cu和沸石的组合物涂层,在出口端为含有Pt和/或Pd的贵金属涂层,含有Cu和沸石的组合物涂层和含有Pt和/或Pd的贵金属涂层上都覆盖有Fe和沸石的组合物涂层。本发明的系统维持了高NO转化效率和低N2O排放浓度,同时具有高H2转化效率。

Description

一种用于氢内燃机的后处理系统及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种氢内燃机的后处理系统,还涉及其制备方法。
背景技术
氢能源是一种未来的清洁能源。在移动源的使用上有氢燃料电池和氢内燃机两种方式。氢内燃机的排放主要有NOx和未燃烧的H2。常规的系统为DOC+SCR,其中DOC用于H2的氧化,SCR用于NOx的还原,同时还需要控制N2O的排放。常规设计的问题在于发动机产生的NOx经过前端的DOC,NOx中的部分NO会被DOC氧化成NO2,在下游的SCR上NO2和还原剂氨气容易生成N2O,造成控制N2O排放的难度加大。
发明内容
本发明的目的在于提供一种新的用于氢内燃机的后处理系统。该系统将DOC和SCR进行耦合,并且将DOC的功能置于SCR的出口端,避免NOx和DOC发生接触,同时保留H2氧化功能,也可以氧化过量喷射尿素带来的NH3。在该催化剂的顶层采用Fe-SCR来满足NOx和N2O的排放要求。
本发明的另一个目的是提供上述后处理系统的制备方法。
本发明实现上述目的技术方案为:
一种用于氢内燃机的后处理系统,包括载体以及涂覆于载体进口端和出口端内壁的双层催化剂层,所述的双层催化剂层,靠近载体侧的一层的涂层,在进口端为含有Cu和沸石的组合物涂层,在出口端为含有Pt和/或Pd的贵金属涂层,含有Cu和沸石的组合物涂层和含有Pt和/或Pd的贵金属涂层上都覆盖有Fe和沸石的组合物涂层。
优选的,进口端的含有Cu和沸石的组合物涂层长度为载体全长的40%-90%。
优选的,出口端的含有Pt和/或Pd的贵金属涂层长度为载体全长的10%-60%。
优选的,所述载体为直通式蜂窝陶瓷载体,或直通式金属蜂窝载体。
优选的,所述Cu和沸石的组合物涂层中Cu的质量百分比为2.5%-4.5%。
优选的,所述贵金属涂层中贵金属含量为2g/ft3-20g/ft3
优选的,所述Fe和沸石的组合物涂层中的沸石为beta,ZSM5,MOR,FER,MFI沸石中的至少一种。
优选的,所述Cu和沸石的组合物涂层中的沸石为CHA、AEI结构沸石中的至少一种。
一种上述的用于氢内燃机的后处理系统的制备方法,步骤为:
S1、将含2.5-4.5%Cu的Cu-沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于空白陶瓷蜂窝载体上,涂敷量(干重)为100-160g/L;干燥并煅烧,形成进口端载体侧的Cu-SCR催化剂;
S2、将硝酸铂溶液和氧化铝浆料进行混合,调节粘度和固含量,从出口端涂敷,通过涂敷量的控制来控制贵金属的浓度为2g/ft3-20g/ft3,干燥并煅烧后,形成出口端载体侧的贵金属催化剂;
S3、将含Fe 3.0-5.0wt%的Fe-沸石加水搅拌均匀,然后加入15wt%的水性氧化铝,加水调节粘度和固含量;将浆料分别从前述带有Cu-SCR催化剂和贵金属催化剂的两侧进行涂敷,长度要保证Fe-沸石的浆料能将载体侧的催化剂覆盖,涂敷量(干重)为60-150g/L;干燥并煅烧,形成成品。
本发明具有如下有益效果:
本发明将DOC和SCR进行耦合,并且将DOC的功能置于SCR的出口端,避免NOx和DOC发生接触,同时保留H2氧化功能,也可以氧化过量喷射尿素带来的NH3。在该催化剂的顶层采用Fe-SCR来满足NOx和N2O的排放要求。本发明的系统维持了高NO转化效率和低N2O排放浓度,同时具有高H2转化效率。
附图说明
图1为实施例1-3和对比例1-2性能测试方式的示意图;
图2为对比例3性能测试方式的示意图。
具体实施方式
下面将结合具体实施例、对比例及附图对本发明作进一步详细描述。
实施例1
一种氢内燃机后处理系统,其制备方法为:
S1、将含3.0%Cu的Cu-CHA沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于NGK的空白陶瓷蜂窝载体上,载体直径为5.66英寸,长度为3英寸,目数为400,壁厚为4mm,涂敷量(干重)为140g/L;从进口端涂敷1.5英寸长度;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成进口端载体侧的Cu-SCR催化剂。
S2、将硝酸铂溶液和氧化铝浆料进行混合,调节粘度和固含量,从出口端涂敷1.5英寸长度,通过涂敷量的控制来控制Pt的浓度为5g/ft3,在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成出口端载体侧的贵金属催化剂。
S3、将含Fe 4.2wt%的Fe-Beta沸石加水搅拌均匀,然后加入15wt%的水性氧化铝,加水调节粘度和固含量;将浆料分别从前述带有Cu-SCR催化剂和贵金属催化剂的两侧进行涂敷,长度分别为1.7英寸,以保证Fe-beta的浆料能将载体侧的催化剂覆盖,涂敷量(干重)为120g/L;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成成品。
实施例2
一种氢内燃机后处理系统,其制备方法为:
S1、将含3.0%Cu的Cu-CHA沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于NGK的空白陶瓷蜂窝载体上,载体直径为5.66英寸,长度为3英寸,目数为400,壁厚为4mm,涂敷量(干重)为140g/L;从进口端涂敷2英寸长度;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成进口端载体侧的Cu-SCR催化剂。
S2、将硝酸铂溶液和氧化铝浆料进行混合,调节粘度和固含量。从出口端涂敷1英寸长度,通过涂敷量的控制来控制Pt的浓度为5g/ft3。 在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成出口端载体侧的贵金属催化剂。
S3、将含Fe 4.2wt%的Fe-Beta沸石加水搅拌均匀,然后加入15wt%的水性氧化铝,加水调节粘度和固含量;将浆料分别从前述带有Cu-SCR催化剂和贵金属催化剂的两侧进行涂敷,长度分别为1.7英寸,以保证Fe-beta的浆料能将载体侧的催化剂覆盖,涂敷量(干重)为120g/L;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成成品。
实施例3
一种氢内燃机后处理系统,其制备方法为:
S1、将含3.0%Cu的Cu-CHA沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于NGK的空白陶瓷蜂窝载体上,载体直径为5.66英寸,长度为3英寸,目数为400,壁厚为4mm,涂敷量(干重)为140g/L;从进口端涂敷2英寸长度;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成进口端载体侧的Cu-SCR催化剂。
S2、将硝酸铂溶液和氧化铝浆料进行混合,调节粘度和固含量。从出口端涂敷1英寸长度,通过涂敷量的控制来控制Pt的浓度为15g/ft3。在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成出口端载体侧的贵金属催化剂。
S3、将含Fe 4.2wt%的Fe-Beta沸石加水搅拌均匀,然后加入15wt%的水性氧化铝,加水调节粘度和固含量;将浆料分别从前述带有Cu-SCR催化剂和贵金属催化剂的两侧进行涂敷,长度分别为1.7英寸,以保证Fe-beta的浆料能将载体侧的催化剂覆盖,涂敷量(干重)为120g/L;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成成品。
对比例1
一种氢内燃机后处理系统,其制备方法为:
S1、将含3.0%Cu的Cu-CHA沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于NGK的空白陶瓷蜂窝载体上,载体直径为5.66英寸,长度为3英寸,目数为400,壁厚为4mm,涂敷量(干重)为140g/L;从两端涂敷1.7英寸长度;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成载体侧的Cu-SCR催化剂。
S2、将含Fe 4.2wt%的Fe-Beta沸石加水搅拌均匀,然后加入15wt%的水性氧化铝,加水调节粘度和固含量;将浆料分别从前述带有Cu-SCR催化剂的两侧进行涂敷,长度分别为1.7英寸,以保证Fe-beta的浆料能将载体侧的催化剂覆盖,涂敷量(干重)为120g/L;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成成品。
对比例2
一种氢内燃机后处理系统,其制备方法为:
将含3.0%Cu的Cu-CHA沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于NGK的空白陶瓷蜂窝载体上,载体直径为5.66英寸,长度为3英寸,目数为400,壁厚为4mm,涂敷量(干重)为140g/L;从两端涂敷1.7英寸长度;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成Cu-SCR催化剂。
对比例3
将DOC和复合型SCR分别在不同的载体上制备,包括以下步骤:
S1、将含3.0%Cu的Cu-CHA沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于NGK的空白陶瓷蜂窝载体上,载体直径为5.66英寸,长度为3英寸,目数为400,壁厚为4mm,涂敷量(干重)为140g/L;从两端涂敷1.7英寸长度;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成载体侧的Cu-SCR催化剂。
S2、将含4.2wt% Fe的Fe-Beta沸石加水搅拌均匀,然后加入15wt%的水性氧化铝,加水调节粘度和固含量;将浆料分别从前述带有Cu-SCR催化剂的两侧进行涂敷,长度分别为1.7英寸,以保证Fe-beta的浆料能将载体侧的催化剂覆盖,涂敷量(干重)为120g/L;在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,形成成品催化剂;
S3、将硝酸铂溶液和氧化铝浆料进行混合,调节粘度和固含量。从一端将浆料涂敷于NGK的空白陶瓷蜂窝载体上,载体直径为5.66英寸,长度为3英寸,目数为400,壁厚为4mm,通过涂敷量的控制来控制Pt的浓度为5g/ft3。涂层长度为1.5英寸。 在100-150℃的温度下干燥,在550℃的温度下煅烧,制备成DOC催化剂。
实施例和对比例性能测试方法及测试数据:
从催化剂样品上取直径为1英寸,长度为3英寸的样品,利用模拟气体进行性能测试。气体条件如下表1所示。
表1测试条件(浓度单位无注明的为ppm):
Figure 204247DEST_PATH_IMAGE001
实施例1-3和对比例1-2 以附图1的方式进行性能测试
对比例3中,如附图2所示,分别取DOC和SCR的小样,置于前后分开的反应器中,进行性能测试。为避免NH3在DOC上发生氧化反应,NH3从两催化剂中间加入。
测试不同温度条件下NOx转化效率,结果如下表2所示(单位:%)。
Figure 191532DEST_PATH_IMAGE002
从表2可得知,实施例1-3和对比例1相比,由于底层Cu-SCR的涂敷量少了30%-50%,因此200度的性能低2-3%,但是其他温度点的性能未受影响。由于同样的原因,实施例1-3和对比例3相比,200度的NO转化率低2-3%。实施例1-3和对比例2相比,NO转化效率基本接近。
测试不同温度下N2O排放浓度,结果如表3所示(单位:ppm)。
Figure 397385DEST_PATH_IMAGE003
从表3可得知,实施例1-3和对比例1相比,N2O的尾气浓度接近,尽管出口端的载体侧是带有贵金属的催化剂涂层。实施例1-3和对比例 2相比,N2O浓度得到了大幅度的降低。对比例3由于前端为带贵金属的DOC催化剂,因此N2O的浓度最高。
测试不同温度下H2转化效率,结果如表4所示(单位:%)。
Figure 592874DEST_PATH_IMAGE004
从表4可得知,实施例1-3和对比例 3相比,在200度时,H2的转化效率均达到了100%。但是不带贵金属催化剂涂层的对比例1-2的H2转化效率偏低。
通过以上试验数据可得知,本发明的设计维持了对比例1的高NO转化效率和低N2O排放浓度,同时具有对比样3的H2转化效率。
虽然对本发明的描述是结合以上具体实施例进行的,但是,熟悉本技术领域的人员能够根据上述的内容进行许多替换、修改和变化、是显而易见的。因此,所有这样的替代、改进和变化都包括在附后的权利要求的精神和范围内。

Claims (9)

1.一种用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:包括载体以及涂覆于载体进口端和出口端内壁的双层催化剂层,所述的双层催化剂层,靠近载体侧的一层的涂层,在进口端为含Cu和沸石的组合物涂层,在出口端为含Pt和/或Pd的贵金属涂层,含Cu和沸石的组合物涂层和含有Pt和/或Pd的贵金属涂层上都覆盖有含Fe和沸石的组合物涂层。
2.根据权利要求1所述的用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:进口端的含Cu和沸石的组合物涂层长度为载体全长的40%-90%。
3.根据权利要求1所述的用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:出口端的含Pt和/或Pd的贵金属涂层长度为载体全长的10%-60%。
4.根据权利要求1所述的用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:所述载体为直通式蜂窝陶瓷载体,或直通式金属蜂窝载体。
5.根据权利要求1所述的用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:所述含Cu和沸石的组合物涂层中Cu的质量百分比为2.5%-4.5%。
6.根据权利要求1所述的用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:所述含Pt和/或Pd的贵金属涂层中贵金属含量为2g/ft3-20g/ft3
7.根据权利要求1所述的用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:所述含Fe和沸石的组合物涂层中的沸石为beta,ZSM5,MOR,FER,MFI沸石中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的用于氢内燃机的后处理系统,其特征在于:所述含Cu和沸石的组合物涂层中的沸石为CHA、AEI结构沸石中的至少一种。
9.一种权利要求1-8任意一项所述的用于氢内燃机的后处理系统的制备方法,其特征在于,步骤为:
S1、将含2.5-4.5%Cu的Cu-沸石加水搅拌均匀,加入氧化锆粘合剂,加水调节粘度和固含量,将浆料涂敷于空白陶瓷蜂窝载体上,以浆料干重计,涂敷量为100-160g/L;干燥并煅烧,形成进口端载体侧的Cu-SCR催化剂;
S2、将硝酸铂溶液和氧化铝浆料进行混合,调节粘度和固含量,从出口端涂敷,通过涂敷量的控制来控制贵金属的浓度为2g/ft3-20g/ft3,干燥并煅烧后,形成出口端载体侧的贵金属催化剂;
S3、将含Fe 3.0-5.0wt%的Fe-沸石加水搅拌均匀,然后加入15wt%的水性氧化铝,加水调节粘度和固含量;将浆料分别从前述带有Cu-SCR催化剂和贵金属催化剂的两侧进行涂敷,长度要保证Fe-沸石的浆料能将载体侧的催化剂覆盖,以浆料干重计,涂敷量为60-150g/L;干燥并煅烧,形成成品。
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