CN112934234A - 一种用于柴油尾气后处理系统中的doc催化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明属于柴油发动机排放控制技术领域。一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，包括载体，以及涂覆于所述载体表面催化剂层；所述催化剂层包括γ‑Al2O3或以碱金属掺杂的γ‑Al2O3、偏酸性的耐热金属氧化物、贵金属，以及以下组分中的至少一种：SiO2‑Al2O3、以W、Si复合的TiO2、沸石。本发明DOC中的催化剂层具有多种酸碱性不同的金属氧化物，以此作为贵金属的载体，负载于不同载体上的贵金属氧化NO的特性存在差异，可通过调节载体和贵金属提高DOC的NO氧化能力和NO氧化能力的稳定性。
Description
技术领域
本发明属于柴油发动机排放控制技术领域，具体涉及一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂。
背景技术
现行柴油机尾气排放标准规定，燃油未充分燃烧带来的CO/HC、燃烧过程中生成的PM和NOx，都需要利用后处理系统来控制它们的排放。常规方法包括：利用柴油氧化催化剂(DOC)来控制CO/HC的排放，同时生成NO2，来满足后续柴油机颗粒捕集器(CSF)的被动再生和选择性还原催化剂(SCR)的反应；或燃烧燃油为CSF的主动再生提供足够的温度，壁流式带催化剂涂层的CSF来进行颗粒的处理和SCR来进行NOx的排放。在CSF的捕集的微粒物质(PM)再生中，分为以NO2为氧化剂的被动再生和以O2为氧化剂的主动再生。DOC被用来生成NO2供CSF进行被动再生或是燃烧燃油为主动再生提供足够的温度。氨泄露催化剂 (ASC)用来防止尿素过喷时所带来的NH3泄露。
常规的柴油机尾气的后处理系统为从发动机增压器出口依次连接DOC单元、 CSF、SCR单元和ASC单元，在CSF和SCR单元之间设置尿素溶液喷单元，ASC 单元可集成在SCR单元上，也可以是单独的催化剂单元。在DPF的被动再生和 SCR的反应中，需要DOC提供足够的NO2。目前的DOC存在两个问题：①NO氧化成NO2的性能不高；②在使用过程中，性能不稳定，导致系统的控制策略会发生漂移。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC 催化剂，DOC中的催化剂层具有多种酸碱性不同的金属氧化物，以此作为贵金属的载体，负载于不同载体上的贵金属氧化NO的特性存在差异，可通过调节载体和贵金属提高DOC的NO氧化能力和NO氧化能力的稳定性。
本发明的技术方案如下：
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，包括载体，以及涂覆于所述载体表面的催化剂层，所述催化剂层包括γ-Al2O3或以碱金属掺杂的γ-Al2O3、偏酸性的耐热金属氧化物、贵金属，以及以下组分中的至少一种：SiO2-Al2O3、以W、Si复合的TiO2、沸石。
进一步的，所述载体为陶瓷蜂窝载体、金属蜂窝载体或金属泡沫载体。
进一步的，所述碱金属包括La、Mn、Mg、Ba、Y、Zr。
进一步的，所述沸石硅铝比＜40。
进一步的，所述沸石包括Beta、CHA、ZSM5。
进一步的，所述催化剂层为单层或多层结构，所述催化剂层中各组分混合涂覆或层叠涂布。
进一步的，所述γ-Al2O3或以碱金属掺杂的γ-Al2O3与所述耐热金属氧化物的质量比为1:5-10:1。
进一步的，所述贵金属的浓度范围为5g/ft3-40g/ft3。
进一步的，所述贵金属包括铂(Pt)和或/钯(Pd)，Pt和Pd的质量比为 1-2:1。
一种根据所述的DOC催化剂在柴油尾气后处理系统中的应用。
本发明具有如下有益效果：
1.提高了DOC的NO氧化能力；
2.提高了DOC在使用过程中NO氧化能力的稳定性；
3.从而提高了系统控制的可靠性。
附图说明
图1为本发明DOC催化剂前置的柴油尾气后处理系统流程图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行详细的说明，实施例仅是本发明的优选实施方式，不是对本发明的限定。
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，包括载体、催化剂层以及贵金属；所述催化剂层涂覆于所述载体表面，所述催化剂层包括γ-Al2O3或以碱金属掺杂的γ-Al2O3、偏酸性的耐热金属氧化物和贵金属，以及以下组分中的至少一种：SiO2-Al2O3、以W、Si复合的TiO2、沸石。
下表为本发明DOC催化剂实施例1-6和对比例1-7的参数表：
对比例1-6
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤：将Mn-Al2O3、La-Al2O3、Mg-Al2O3、Al2O3、SiO2-Al2O3或W-SiO2-TiO2加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至28％。加入增粘剂调整浆料粘度至3000cps。在NGK的5.66×3(直径×长度，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为90g/L。涂敷后在100度-150度的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧。
对比例7
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤：将beta沸石加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入15％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至28％。加入增粘剂调整浆料粘度至3000cps。在NGK的5.66×3(直径×长度，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为98g/L。涂敷后在 100度-150度的空气气流中干燥，然后利用550度进行催化剂煅烧。
实施例1
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤： Mn-Al2O3加水搅拌均匀，然后加入SiO2-Al2O3，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至28％。加入增粘剂调整浆料粘度至3000cps。在NGK的5.66×3(直径×长℃，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为 90g/L。涂敷后在100℃-150℃的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧。
实施例2
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤：将SiO2-Al2O3加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至2000cps。在NGK的5.66×3(直径×长℃，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为45g/L。涂敷后在 100℃-150℃的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧。
将Mn-Al2O3加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至2000cps。在涂敷了SiO2-Al2O3浆料的陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为45g/L。涂敷后在100℃-150℃的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧。
实施例3
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤：将Mn-Al2O3加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至2000cps。在 NGK的5.66×3(直径×长℃，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为45g/L。涂敷后在100℃ -150℃的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧。
将SiO2-Al2O3加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至 2000cps。在涂敷了Mn-Al2O3浆料的陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为45g/L。涂敷后在100℃-150℃的空气气流中干燥，然后利用 550℃进行催化剂煅烧。
实施例4
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤： Mg-Al2O3加水搅拌均匀，然后加入SiO2-Al2O3，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至28％。加入增粘剂调整浆料粘度至3000cps。在NGK的5.66×3(直径×长℃，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为 90g/L。涂敷后在100℃-150℃的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧。
实施例5
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤：将Mg-Al2O3加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至2000cps。在 NGK的5.66×3(直径×长℃，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为45g/L。涂敷后在100℃ -150℃的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧；
将WO3-SiO2-TiO2加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入10％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至 2000cps。在涂敷了Mg-Al2O3浆料的陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为48g/L。涂敷后在100℃-150℃的空气气流中干燥，然后利用 550℃进行催化剂煅烧。
实施例6
一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂的制备方法，包括以下步骤：将Mg-Al2O3加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入5％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至2000cps。在 NGK的5.66×3(直径×长℃，单位：英寸)，400/4(目数/壁厚)的空白陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为45g/L。涂敷后在100℃ -150℃的空气气流中干燥，然后利用550℃进行催化剂煅烧；
将beta沸石加水搅拌均匀，加入氯铂酸溶液，搅拌30分钟后加入10％的水性氧化铝，加入加水调节浆料固含量至20％。加入增粘剂调整浆料粘度至 2000cps。在涂敷了Mg-Al2O3浆料的陶瓷蜂窝载体上将制备好的浆料进行涂敷，涂敷量(干重)为48g/L。涂敷后在100℃-150℃的空气气流中干燥，然后利用 550℃进行催化剂煅烧。
测试本发明用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂实施例1-6和对比例 1-7的各项性能，测试条件见下表(未注明浓度的气体的浓度单位为ppm)：
| O<sub>2</sub> | CO<sub>2</sub> | CO | C<sub>3</sub>H<sub>6</sub> | NO | H<sub>2</sub>O | N<sub>2</sub> | 空速 |
| 12％ | 8％ | 60 | 100 | 500 | 5％ | 平衡气 | 40000h<sup>-1</sup> |
NO转化效率测试结果见下表：
对比例1-4性能特征为NO转化效率随着老化时间的延长，不断的下降。
对比例5-7性能特征为NO转化效率随着老化时间的延长，先上升，然后下降，但50小时老化后的性能仍比新鲜状态的高。
实施例1-3和对比例1、5对比，实施例1-3的NO氧化性能均高于对比例5，同时随着老化时间的延长，性能基本稳定。实施例1-3NO转化效率的波动在5％左右，对比例1的性能波动在10％左右，对比例5的性能波动超过了15％。因此本发明DOC的性能较对比例的更加稳定，同时比对比例5的新鲜性能更高。
实施例4-5与对比例2、5、6相比，本发明DOC具有更稳定NO氧化性能，新鲜和老化的转化效率波动小于5％。
一种所述的DOC催化剂在柴油尾气后处理系统中的应用，如图1所示，所述后处理系统包括：与发动机增压器出口依次连接的所述DOC催化剂、CSF单元、 SCR单元、SCR2单元和ASC单元，发动机增压器出口本与所述SCR催化剂之间，以及在CSF和SCR单元之间设置尿素溶液喷单元，ASC单元可集成在SCR2单元上，也可以是单独的催化剂单元。
本发明DOC中的催化剂层具有多种酸碱性不同的金属氧化物，以此作为贵金属的载体，负载于不同载体上的贵金属氧化NO的特性存在差异，可通过调节载体和贵金属提高DOC的NO氧化能力和NO氧化能力的稳定性。
Claims (10)
1.一种用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，包括载体，以及涂覆于所述载体表面催化剂层；所述催化剂层包括γ-Al2O3或以碱金属掺杂的γ-Al2O3、偏酸性的耐热金属氧化物、贵金属，以及以下组分中的至少一种：SiO2-Al2O3、以W、Si复合的TiO2、沸石。
2.根据权利要求1所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述载体为陶瓷蜂窝载体、金属蜂窝载体或金属泡沫载体。
3.根据权利要求1所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述碱金属包括La、Mn、Mg、Ba、Y、Zr。
4.根据权利要求1所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述沸石硅铝比＜40。
5.根据权利要求4所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述沸石包括Beta、CHA、ZSM5。
6.根据权利要求1所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述催化剂层为单层或多层结构，所述催化剂层中各组分混合涂覆或层叠涂布。
7.根据权利要求1所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述γ-Al2O3或以碱金属掺杂的γ-Al2O3与所述耐热金属氧化物的质量比为1:5-10:1。
8.根据权利要求1所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述贵金属的浓度范围为5g/ft3-40g/ft3。
9.根据权利要求8所述的用于柴油尾气后处理系统中的DOC催化剂，其特征在于，所述贵金属包括铂(Pt)和或/钯(Pd)，Pt和Pd的质量比为1-2:1。
10.一种根据权利要求1-9任一项所述的DOC催化剂在柴油尾气后处理系统中的应用。
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