CN114599753A - 具有针对硅氮化物和多晶硅相对于硅氧化物的高选择性的抛光组合物及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供化学机械抛光组合物，其包含：(a)包含铈土颗粒的研磨剂，(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，(c)季铵盐或季

Description

具有针对硅氮化物和多晶硅相对于硅氧化物的高选择性的抛 光组合物及方法
背景技术
用于使基板表面平坦化或将其抛光的组合物及方法为业内所熟知。抛光组合物(亦称为抛光浆液)通常含有于液体载剂中的研磨材料并藉由使表面与充满抛光组合物的抛光垫接触来施加至表面。典型研磨材料包括二氧化硅、氧化铈(cerium oxide)、氧化铝、氧化锆及氧化锡。抛光组合物通常与抛光垫(例如抛光布或圆盘)结合使用。替代悬浮于抛光组合物中或除此以外，可将研磨材料纳入抛光垫中。
在制造先进的存储器及逻辑半导体器件中，集成电路(IC)方案需要选择性地移除多晶硅及/或硅氮化物(SiN)层。在移除多晶硅及硅氮化物材料时，暴露硅氧化物层，其期望保持完整以用于进一步沉积及IC制作步骤。此方法的实例(并不意欲限于此处所给出的实例)是移除硅氧化物上的硅氮化物材料，以用于反向浅沟槽隔离(R-STI)方法。另外，3DNAND器件制作亦需要优于硅氧化物(SiO)抛光的对多晶硅及硅氮化物抛光的选择性，其中氧化物或硅氮化物层形成于含有高纵横比的硅基板上。然后藉由蚀刻或光刻形成通孔，且沉积多晶硅层以填充通孔。由于所形成的沟槽或通孔的深度变化，通常需要在基板顶部上沉积过量的介电材料(例如SiN或多晶硅)以确保完全填充所有沟槽及通孔。然后，通常藉由化学机械平坦化(CMP)方法移除过量的介电材料，以暴露作为停止层的硅氧化物层。当硅氧化物暴露时，高程度的平坦性及表面均匀性是合意的。
通常，实践中强调使用两个CMP步骤的优于氧化物抛光的对多晶硅及/或SiN抛光的选择性。因此，氧化物层在化学机械平坦化制程期间用作停止层。许多现有的浆液提供中等SiN速率及中等选择性，这限制了其使用。举例而言，低至中等的抛光速率可限制产率，而低至中等的多晶硅/氧化物或SiN/氧化物选择性限制现有的浆液技术用于具有较厚多晶硅或硅氮化物覆盖物的较大结构体。
通常使用常规的含研磨剂的抛光组合物抛光基板上的介电材料。然而，已观察到用常规的含研磨剂的抛光组合物抛光硅氮化物或多晶硅导致基板表面的过度抛光或抛光不足。此过度抛光现象可在图案氧化物特征中产生凹部形成，称为凹陷。凹陷是不合意的，这是因为基板特征的凹陷可因造成晶体管及晶体管组件彼此隔离失败、从而导致短路而不利地影响器件制造。相反，基板的抛光不足可导致多晶硅及/或SiN层的不完全或部分移除，且进一步阻止硅氧化物停止层暴露，从而导致较差的平坦性或较差的电隔离，这对器件品质及性能产生有害影响。
因此，业内仍需要提供相对高速率的SiN及多晶硅移除及在CMP期间优于硅氧化物的选择性移除SiN的抛光组合物及方法。
发明内容
本发明提供化学机械抛光组合物，其包含(a)包含铈土颗粒的研磨剂，(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，(c)季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000021
盐，及(d)水，其中该抛光组合物具有约5至约8的pH。
本发明亦提供化学机械抛光基板的方法，其包含(i)提供基板，(ii)提供抛光垫，(iii)提供化学机械抛光组合物，该化学机械抛光组合物包含(a)包含铈土颗粒的研磨剂，(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，(c)季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000022
盐，及(d)水，其中该抛光组合物具有约5至约8的pH，(iv)使该基板与该抛光垫及该化学机械抛光组合物接触，及(v)相对于该基板移动该抛光垫及该化学机械抛光组合物以研磨该基板的表面的至少一部分，由此抛光该基板。
具体实施方式
本发明提供化学机械抛光组合物，其包含以下、基本上由以下组成或由以下组成：(a)包含铈土颗粒的研磨剂，(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，(c)季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000023
盐，及(d)水，其中该抛光组合物具有约5至约8的pH。
化学机械抛光组合物包含研磨剂，其中研磨剂包含铈土颗粒、基本上由铈土颗粒组成或由铈土颗粒组成。
如本领域技术人员所熟知，铈土(ceria)是稀土金属铈的氧化物，且亦称为铈的氧化物(ceric oxide)、氧化铈(cerium oxide)(例如氧化铈(IV))或二氧化铈。氧化铈(IV)(CeO2)可藉由煅烧草酸铈或氢氧化铈来形成。铈亦形成氧化铈(III)，例如Ce2O3。铈土研磨剂可为铈的所述或其他氧化物中的任一者或多者。
铈土研磨剂可为任何适宜类型的铈土。在实施方式中，铈土是湿法铈土。本文所用的“湿法”铈土是指藉由沉淀、缩合-聚合或类似制程(如与(例如)热解或火成铈土相反)制备的铈土。不希望受限于任何具体理论，据信湿法铈土包含球形铈土颗粒及/或较小聚集体铈土颗粒。阐释性湿法铈土是自Rhodia购得的HC-60TM铈土或HC-90TM铈土。
在另一实施方式中，抛光组合物含有研磨剂颗粒，包括悬浮于液体载剂中的立方形氧化铈研磨剂颗粒。“立方形”意指铈土研磨剂颗粒呈立方体的形式，即基本上立方体形的。换句话说，立方形铈土研磨剂颗粒在形式或性质方面为立方形的。然而，应理解，边尺寸、拐角及拐角角度不必精确地或准确地为完美立方体的那些边尺寸、拐角及拐角角度。举例而言，立方形研磨剂颗粒可具有略微圆化或切削的拐角、略微圆化的边、彼此不完全相等的边尺寸、不完全为90度的拐角角度及/或其他轻微不规则性，且仍然保持立方体的基本形状。本领域普通技术人员将能够容易地认识到(例如，经由扫描电子显微法或透射电子显微法)，立方形铈土研磨剂颗粒为立方体形式，其具有通常允许颗粒生长及解聚集的公差。
如本文所使用，包括立方形铈土研磨剂的化学机械抛光组合物为其中至少25数目％的研磨剂颗粒本质上为立方形的(如上文所描述的立方体形式)的组合物。在较佳实施方式中，至少40数目％(例如，至少60％或至少80％)的研磨剂颗粒本质上为立方形的。如上文所指出，使用例如在约10,000×至约500,000×的范围内的放大倍数下的TEM或SEM影像，可容易地评估且计数立方形铈土研磨剂颗粒。SEM或TEM影像显示具有四个侧面长度相似(例如，彼此相差20％以内)的面的研磨剂颗粒。影像亦显示相邻侧为近似垂直的，例如形成约90度的角度(例如，在约80至约100度的范围内)。为了判定铈土研磨剂组合物是否包括立方形铈土研磨剂颗粒，应对大量随机选择的颗粒(亦即，超过200)进行SEM或TEM观测，使得有可能进行统计分析并由此测定具有正方形面的颗粒的百分比。所保留的颗粒必须使得其影像在显微图上清晰可见。颗粒中的一些可能在其表面及/或其拐角中的一或多者上展现一些缺陷但仍然视为立方形的。
立方形铈土研磨剂颗粒可为基本上纯的铈土研磨剂颗粒(在杂质的正常公差以内)或经掺杂的铈土研磨剂颗粒。经掺杂的铈土研磨剂颗粒可包括间隙掺杂剂(占据晶格中通常不被占据的空间的掺杂剂)或取代型掺杂剂(占据晶格中通常由铈或氧原子占据的空间的掺杂剂)。此类掺杂剂可基本上包括任何金属原子，例如包括Ca、Mg、Zn、Zr、Sc或Y。
适宜的立方形铈土的进一步说明可在与本申请同一天提出申请的共同未决申请(例如序列号62/924,328)中找到。
湿法铈土颗粒可具有任何适宜的平均尺寸(即，平均颗粒直径)。颗粒的粒径是包围该颗粒的最小球体的直径。若铈土颗粒的平均粒径过小，则抛光组合物可不呈现足够移除速率。相反，若铈土颗粒的平均粒径过大，则抛光组合物可呈现不期望的抛光性能，例如差的基板均匀性。因此，铈土颗粒可具有约60nm或更大，例如，约65nm或更大、约70nm或更大、约75nm或更大、约80nm或更大、约85nm或更大或约90nm或更大的平均粒径。或者或另外，铈土颗粒可具有约120nm或更小、例如约115nm或更小、约110nm或更小、约105nm或更小或约100nm或更小的平均粒径。因此，铈土颗粒可具有由上文提及的端点中的任两个所界定的平均粒径。举例而言，铈土颗粒可具有约60nm至约120nm，例如约60nm至约115nm、约60nm至约110nm、约60nm至约105nm、约60nm至约100nm、约65nm至约120nm、约65nm至约115nm、约70nm至约120nm、约70nm至约115nm、约75nm至约120nm、约75nm至约115nm、约80nm至约120nm、约80nm至约115nm、约85nm至约120nm、约85nm至约115nm、约90nm至约120nm或约90nm至约115nm的平均粒径。对于非球形湿法铈土颗粒(例如小聚集体)，颗粒的尺寸为包围颗粒的最小球体的直径。铈土颗粒的粒径可使用任何适宜技术、例如使用激光衍射或动态光散射技术来量测。适宜粒径量测仪器可购自(例如)Malvern Instruments(Malvern,UK)。
铈土颗粒较佳在本发明抛光组合物中具有胶体稳定性。术语胶体是指铈土颗粒于水中的悬浮液。胶体稳定性是指经过一段时间仍能维持此悬浮液。在本发明的上下文中，若在将研磨剂置于100mL量筒内并使其无搅动静置2小时时，量筒底部50mL中的颗粒浓度([B]，以g/mL表示)与量筒顶部50mL中的颗粒浓度([T]，以g/mL表示)之间的差除以研磨剂组合物中的颗粒初始浓度([C]，以g/mL表示)小于或等于0.5(即，{[B]－[T]}/[C]≤0.5)，则认为该研磨剂具有胶体稳定性。更佳地，[B]-[T]/[C]的值小于或等于0.3，且最佳小于或等于0.1。
抛光组合物可包含任何适宜量的铈土研磨剂。若本发明的抛光组合物包含过少铈土研磨剂，则该组合物可不呈现足够移除速率。相反，若抛光组合物包含过多铈土研磨剂，则该组合物可呈现不期望的抛光性能、可不为成本有效的、及/或可缺乏稳定性。抛光组合物可包含约1wt.％或更少的铈土，例如约0.9wt％或更少、约0.8wt.％或更少、约0.7wt.％或更少、约0.6wt.％或更少或约0.5wt.％或更少。或者或另外，抛光组合物可包含约0.01wt.％或更多的铈土，例如约0.05wt.％或更多、约0.1wt.％或更多，约0.2wt.％或更多、约0.3wt.％或更多、约0.4wt.％或更多或约0,5wt.％或更多。因此，抛光组合物可包含由上文提及的端点中的任两个所界定的量的铈土。举例而言，抛光组合物可包含约0.01wt.％至约1wt.％的铈土，例如约0.1wt.％至约0.9wt.％、约0.1wt.％至约0.8wt.％、约0.1wt.％至约0.7wt.％、约0.1wt.％至约0.6wt.％、约0.1wt.％至约0.5wt.％、约0.05wt.％至约1wt.％、约0.05wt.％至约0.9wt.％、约0.05wt.％至约0.8wt.％、约0.2wt.％至约0.7wt.％、约0.2wt.％至约0.6wt.％、约0.2wt.％至约0.5wt.％或约0.3wt.％至约0.6wt.％。
抛光组合物包含选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合的阳离子聚合物。
阳离子均聚物可为基本上由阳离子单体重复单元组成的任何适宜阳离子均聚物。举例而言，阳离子均聚物可为基本上由作为重复单元的季胺基团组成的任何适宜阳离子聚合物。经季铵化的胺基团可为非环的或并入环结构中。经季铵化的胺基团包含经四个独立地选自烷基、烯基、芳基、芳基烷基、丙烯酰氨基或甲基丙烯酸酯基团的基团取代的四取代的氮原子，或当并入环结构中时，包含含有氮原子且进一步经两个如上所述的基团取代的杂环型饱和环，或具有与氮原子键结的如上所述的另一基团的N-杂环基(例如咪唑或吡啶)。经季铵化的胺基团具有正电荷(即，是具有缔合阴离子部分的阳离子，由此形成盐)。本发明的阳离子聚合物可藉由诸如烷基化、酰化、乙氧基化及其类似者等化学反应进一步改性，以改变阳离子聚合物的溶解度、粘度或其他物理参数。适宜的季胺单体包括例如经季铵化的乙烯基咪唑(乙烯基咪唑
Figure BDA0003609576460000061
)、甲基丙烯酰氧基乙基三甲基铵(MADQUAT)、二烯丙基二甲基铵(DAMAC)、甲基丙烯酰氨基丙基三甲基铵(MAPTAC)、环氧氯丙烷-二甲胺(epi-DMA)及其组合。
在一些实施方式中，阳离子聚合物可为包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的共聚物，其中至少一种阳离子单体以摩尔计占共聚物的大于50％或以摩尔计占共聚物的约50％或更少。阳离子单体可如本文关于阳离子均聚物所述。适宜的非离子单体的非限制性实例包括乙烯基吡咯烷酮、乙烯基己内酰胺、乙烯基咪唑、丙烯酰胺、乙烯醇、聚乙烯甲醛、聚乙烯丁醛、聚(乙烯基苯基酮)、乙烯基吡啶、聚丙烯醛、乙烯、丙烯、苯乙烯及其组合。
适宜的阳离子聚合物包括例如经季铵化的聚(乙烯基咪唑)甲基硫酸盐、聚氯化(甲基丙烯酰氧基乙基三甲基铵)(聚MADQUAT)、聚氯化(二烯丙基二甲基铵)(聚DADMAC)、聚(二甲胺-共-环氧氯丙烷)、聚[双(2-氯乙基)醚-交替(alt)-1,3-双[3-(二甲基氨基)丙基]脲](即聚季铵盐-2)、丙烯酰胺及二烯丙基二甲基铵的共聚物(即聚季铵盐-7)、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的二甲基氨基乙基甲基丙烯酸酯的共聚物(即聚季铵盐-11)、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的乙烯基咪唑的共聚物(即聚季铵盐-16)、乙烯基己内酰胺、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的乙烯基咪唑的三元共聚物(即聚季铵盐-46)及3-甲基-1-乙烯基咪唑
Figure BDA0003609576460000062
甲基硫酸盐-N-乙烯基吡咯烷酮共聚物(即聚季铵盐-44)、乙烯基吡咯烷酮及二烯丙基二甲基铵的共聚物。另外，适宜的阳离子聚合物包括用于个人护理的阳离子聚合物，例如
Figure BDA0003609576460000063
Supreme、
Figure BDA0003609576460000064
Hold、
Figure BDA0003609576460000065
UltraCare、
Figure BDA0003609576460000066
FC 370、
Figure BDA0003609576460000067
FC 550、
Figure BDA0003609576460000068
FC 552、
Figure BDA0003609576460000069
Excellence及其组合。
当抛光组合物包含阳离子均聚物时，抛光组合物可包含任何适宜量的阳离子均聚物。举例而言，抛光组合物可包含约1ppm或更多的阳离子均聚物，例如约5ppm或更多、约10ppm或更多、约15ppm或更多、约20ppm或更多、约25ppm或更多或约30ppm或更多、约50ppm或更多。或者或另外，抛光组合物可包含约200ppm或更少的阳离子均聚物，例如约175ppm或更少、约150ppm或更少、约125ppm或更少、约100ppm或更少、约90ppm或更少、约85ppm或更少、约80ppm或更少、约75ppm或更少、约70ppm或更少、约65ppm或更少、约60ppm或更少、约55ppm或更少或约50ppm或更少。因此，抛光组合物可包含由上文提及的端点中的任两个所界定的量的阳离子均聚物。举例而言，抛光组合物可包含约1ppm至约200ppm的阳离子均聚物，例如约1ppm至约80ppm、约1ppm至约75ppm、约1ppm至约70ppm、约1ppm至约65ppm、约1ppm至约60ppm、约5ppm至约125ppm、约10ppm至约100ppm、约10ppm至约90ppm、约10ppm至约85ppm、约10ppm至约80ppm、约10ppm至约75ppm、约10ppm至约70ppm、约10ppm至约65ppm、约10ppm至约60ppm、约20ppm至约200ppm、约20ppm至约125ppm、约20ppm至约100ppm、约20ppm至约90ppm、约20ppm至约85ppm、约20ppm至约80ppm、约20ppm至约75ppm、约20ppm至约70ppm、约20ppm至约65ppm、约20ppm至约60ppm、约30ppm至约200ppm、约30ppm至约150ppm、约30ppm至约100ppm、约30ppm至约90ppm、约30ppm至约85ppm、约30ppm至约80ppm、约30ppm至约75ppm、约30ppm至约70ppm、约30ppm至约65ppm或约30ppm至约60ppm。
当抛光组合物包含阳离子共聚物时，抛光组合物可包含任何适宜量的阳离子共聚物。举例而言，抛光组合物可包含约1ppm或更多的阳离子共聚物，例如约10ppm或更多、约20ppm或更多、约50ppm或更多、约100ppm或更多、约120ppm或更多、约130ppm或更多、约140ppm或更多、约150ppm或更多、约160ppm或更多，约170ppm或更多、约180ppm或更多、约190ppm或更多或约200ppm或更多。或者或另外，抛光组合物可包含1000ppm或更少的阳离子共聚物，例如，约950ppm或更少、约900ppm或更少、约850ppm或更少、约800ppm或更少、约750ppm或更少、约700ppm或更少、约650ppm或更少、约600ppm或更少、约505ppm或更少或约500ppm或更少。因此，抛光组合物可包含由上文提及的端点中的任两个所界定的量的阳离子共聚物。举例而言，抛光组合物可包含约1ppm至约1000ppm的阳离子共聚物，例如约1ppm至约750ppm、约1ppm至约600ppm、约1ppm至约500ppm，约10ppm至约950ppm、约100ppm至约900ppm、约100ppm至约850ppm、约100ppm至约800ppm、约100ppm至约750ppm、约100ppm至约700ppm、约100ppm至约650ppm、约100ppm至约600ppm、约100ppm至约550ppm、约100ppm至约500ppm、约110ppm至约500ppm、约120ppm至约500ppm、约130ppm至约500ppm、约140ppm至约500ppm或约150ppm至约500ppm。
抛光组合物包含水溶性季铵盐或季
Figure BDA00036095764600000815
盐。在一些实施方式中，季铵盐具有选自
Figure BDA0003609576460000081
及
Figure BDA0003609576460000082
的结构，其中R1-R4独立地选自C1-C12烷基、C1-C12烯基、C6-C10芳基、丙烯酰氨基、甲基丙烯酸酯、伯或仲醇基团，且其中
Figure BDA0003609576460000083
是阴离子。当R基团是含有C16或更长链的烷基、烯基或芳基类型时，可观察到不期望的硅氮化物移除速率及对硅氧化物的选择性。较佳水溶性季铵盐含有小于C16的R基团。
非限制性地，阴离子
Figure BDA0003609576460000084
可包含常见的阴离子类型，例如氟离子、氯离子、溴离子、碘离子、硝酸根、亚硝酸根、亚硫酸根、硫酸根、甲基硫酸根、磷酸根。较佳的阴离子是氯离子或溴离子。乙酸根阴离子及类似于乙酸根阴离子的阴离子是不太优选的，这是因为已观察到对氧化物的选择性损失。
季
Figure BDA0003609576460000085
盐具有结构
Figure BDA0003609576460000086
其中R1-R4独立地选自C1-C12烷基、C6-C10芳基及C1-C12烯基，且其中
Figure BDA0003609576460000087
是阴离子。
Figure BDA0003609576460000088
盐阴离子可如本文所述地与季铵盐阴离子组合。
在一些实施方式中，抛光组合物包含季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000089
盐，其包含分子量为约75g/mol或更多(例如约80g/mol或更多、约90g/mol或更多，约100g/mol或更多、约110g/mol或更多、约120g/mol或更多、约130g/mol或更多、或约140g/mol或更多)的阳离子
Figure BDA00036095764600000810
或
Figure BDA00036095764600000811
适宜的季铵盐的非限制性实例包括四甲基铵盐、四乙基铵盐、四丙基铵盐、四丁基铵盐、四戊基铵盐、四己基铵盐、四庚基铵盐、四辛基铵盐、四-十二烷基铵盐、二烯丙基二甲基铵盐及衍生物、苄烷铵盐、N-烷基甲基咪唑
Figure BDA00036095764600000812
盐、N,N-二芳基咪唑
Figure BDA00036095764600000813
盐、N-烷基吡啶
Figure BDA00036095764600000814
盐、二癸基二甲基铵盐、四苄基铵盐、苄基二甲基癸基铵盐、苄基二甲基己基铵盐、苄基二甲基辛基铵盐、苄基十二烷基二甲基铵盐、苄基三丁基铵盐、苄基三乙基铵盐、苄基三甲基铵盐、癸基三甲基铵盐、双十二烷基二甲基铵盐、十二烷基乙基二甲基铵盐、十二烷基三甲基铵盐、己基三甲基铵盐、甲基三辛基铵盐、三丁基甲基铵盐、三-十二烷基甲基铵盐、三乙基己基铵盐、三乙基甲基铵盐、三甲基辛基铵盐、三甲基苯基铵盐、三己基十四烷基铵盐、[(3-甲基丙烯酰基氨基)丙基]三甲基铵盐、(3-丙烯酰氨基丙基)三甲基铵盐、2-(丙烯酰基氧基)乙基三甲基铵盐、(乙烯基苄基)三甲基铵盐、胆碱盐、三(2-羟基乙基)甲基铵盐及其类似者。适宜的季
Figure BDA0003609576460000091
盐的非限制性实例包括苄基三苯基
Figure BDA0003609576460000092
盐、二甲基二苯基
Figure BDA0003609576460000093
盐、四丁基
Figure BDA0003609576460000094
盐、四甲基
Figure BDA0003609576460000099
盐、四苯基
Figure BDA0003609576460000098
盐、四丙基
Figure BDA0003609576460000097
盐、四辛基
Figure BDA0003609576460000096
盐、丁基三苯基
Figure BDA0003609576460000095
盐、四乙基
Figure BDA00036095764600000910
盐、三丁基十二烷基
Figure BDA00036095764600000911
盐、乙基三苯基
Figure BDA00036095764600000912
盐、己基三苯基
Figure BDA00036095764600000913
盐、庚基三苯基
Figure BDA00036095764600000917
盐、异丙基三苯基
Figure BDA00036095764600000916
盐、甲基三苯基
Figure BDA00036095764600000915
盐、三丁基甲基
Figure BDA00036095764600000914
盐、三丁基辛基
Figure BDA00036095764600000918
盐、三苯基丙基
Figure BDA00036095764600000919
盐、三丁基己基
Figure BDA00036095764600000920
盐及其类似者。
抛光组合物可包含任何适宜量的季铵盐或季
Figure BDA00036095764600000921
盐。举例而言，抛光组合物可包含约10ppm或更多的季铵盐或季
Figure BDA00036095764600000922
盐，例如约25ppm或更多、约50ppm或更多、约100ppm或更多、约110ppm或更多、约120ppm或更多、约130ppm或更多、约140ppm或更多、约150ppm或更多、约160ppm或更多、约170ppm或更多、约180ppm或更多、约190ppm或更多或约200ppm或更多。或者或另外，抛光组合物可包含约1000ppm或更少的季铵盐或季
Figure BDA00036095764600000923
盐，例如约950ppm或更少、约900ppm或更少、约850ppm或更少、约800ppm或更少、约750ppm或更少、约700ppm或更少、约650ppm或更少、约600ppm或更少、约505ppm或更少或约500ppm或更少。因此，抛光组合物可包含由上文提及的端点中的任两个所界定的量的季铵盐或季
Figure BDA00036095764600000924
盐。举例而言，抛光组合物可包含约10ppm至约1000ppm的季铵盐，例如，约10ppm至约900ppm、约10ppm至约500ppm、约100ppm至约900ppm、约100ppm至约850ppm、约100ppm至约800ppm、约100ppm至约750ppm、约100ppm至约700ppm、约100ppm至约650ppm、约100ppm至约600ppm、约100ppm至约550ppm、约100ppm至约500ppm、约110ppm至约500ppm、约120ppm至约500ppm、约130ppm至约500ppm、约140ppm至约500ppm或约150ppm至约500ppm。
化学机械抛光组合物可包含一或多种能够调整(即，调节)抛光组合物的pH的化合物(即，pH调整化合物)。可使用任何能够调整抛光组合物的pH的适宜化合物来调整抛光组合物的pH。pH调整化合物期望地为水溶性的且与抛光组合物的其他组分相容。通常，化学机械抛光组合物在使用点处具有约5至约8的pH。较佳地，化学机械抛光组合物在使用点处具有约5至约7的pH，例如约5至约6的pH。
pH调整剂可为基本上任何适宜pH调整剂，例如烷基胺、醇胺、季胺氢氧化物、氨、铵盐、碱金属盐、羧酸、碱金属氢氧化物、碱金属碳酸盐、碱金属碳酸氢盐、硼酸盐、磷酸盐、硫酸盐、乙酸盐、丙二酸盐、草酸盐、硼酸盐、铵盐、唑类、烷基铵碱或共轭酸、烷基氢氧化铵、铵醇盐(ammonium alkoxide)或其共轭酸、其混合物及其类似者。在某些实施方式中，适宜pH调整剂可包括三乙醇胺(TEA)、四甲基氢氧化铵(TMAH或TMA-OH)或四乙基氢氧化铵(TEAH或TEA-OH)。抛光组合物可包括足够浓度的pH调整剂以实现及/或维持抛光组合物的pH值在上述pH范围内。
化学机械抛光组合物任选地进一步包含一或多种添加剂。阐释性的添加剂包括调节剂、络合剂、螯合剂、杀生物剂、防垢剂、流变改性剂及分散剂。
当存在时，杀生物剂或杀真菌剂可为具有或展现杀生物或杀真菌性质的任何适宜的添加剂，指示如下：限制任何不期望的单细胞或多细胞生物体的生长、不生长、消除或中间的任何活性，且可以任何适宜量存在于抛光组合物中。非限制性地，适宜的杀生物剂可包括异噻唑啉酮。典型地，抛光组合物含有约1ppm至约100ppm的杀生物剂，较佳约10ppm至约20ppm。可使用适宜的杀真菌剂，例如二季铵表面活性剂。
抛光组合物可藉由任何适宜技术来制备，其中许多技术是本领域技术人员已知。抛光组合物可以间歇或连续方法制备。通常，抛光组合物是藉由组合抛光组合物的组分来制备。本文所用的术语“组分”包括单独成分(例如铈土、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000101
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂)以及各成分(例如铈土、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000102
盐、任选的pH调整剂)的任何组合。
举例而言，抛光组合物可藉由以下来制备：(i)提供全部或一部分水，(ii)使用制备分散液的任何适宜方式分散铈土颗粒、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000103
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂，(iii)在合适时，调整分散液的pH，及(iv)任选地向混合物中添加适宜量的任何其他任选的组分及/或添加剂。
或者，抛光组合物可藉由以下来制备：(i)在铈土浆液中提供一或多种组分(例如，水、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000104
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂)，(ii)在添加剂溶液中提供一或多种组分(例如，水、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000105
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂)，(iii)将铈土浆液与添加剂溶液合并以形成混合物，(iv)任选地向混合物中添加适量的任何其他任选的添加剂，及(v)在合适时，调整混合物的pH。
抛光组合物可作为单料包体系供应，该单料包体系包含铈土颗粒、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000111
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂以及水。或者，本发明的抛光组合物可作为包含铈土浆液及添加剂溶液的双料包体系供应，其中该铈土浆液基本上由铈土颗粒、任选的pH调整剂及水组成，或由它们组成，且其中该添加剂溶液基本上由阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000112
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂组成，或由它们组成。双料包体系藉由改变两个料包(即铈土浆液及添加剂溶液)的共混比率可调整基板的整体平坦化特征及抛光速度。
可采用各种方法来利用该双料包抛光体系。举例而言，铈土浆液及添加剂溶液可藉由在供应管道的出口处接合并连接的不同管递送至抛光台。铈土浆液及添加剂溶液可于抛光前不久或即将抛光前混合，或可同时供应于抛光台上。此外，当混合两个料包时，可根据需要添加去离子水，以调整抛光组合物及所得基板的抛光特征。
类似地，可结合本发明利用三个、四个或更多个料包体系，其中多个容器中的每一者含有本发明化学机械抛光组合物的不同组分、一或多种任选的组分、及/或一或多种不同浓度的相同组分。
为了在使用点处或使用点附近混合两个或更多个储存设备中所含的组分以产生抛光组合物，储存设备通常提供有一或多条流动管线，所述流动管线从各储存设备通向抛光组合物的使用点(例如，平台、抛光垫或基板表面)。本文所用术语“使用点”是指将抛光组合物施加至基板表面(例如，抛光垫或基板表面本身)的位点。术语“流动管线”意指自单独的储存容器流动至储存于其中的组分的使用点的路径。流动管线可各自直接通向使用点，或可于任一点处将流动管线中的两者或更多者合并成通向使用点的单一流动管线。此外，流动管线(例如，单独的流动管线或合并的流动管线)中的任一者可首先通向一或多个其他器件(例如，泵送器件、量测器件、混合器件等)，然后到达组分的使用点。
可将抛光组合物的组分独立地递送至使用点(例如，将组分递送至基板表面，随后在抛光制程期间混合组分)，或可在递送至使用点之前(例如在递送至使用点之前不久或即将递送至使用点之前)合并组分中的一或多者。若在以混合形式添加至平台上之前5分钟或更短、例如在以混合形式添加至平台上之前约4分钟或更短、约3分钟或更短、约2分钟或更短、约1分钟或更短、约45秒或更短、约30秒或更短、约10秒或更短、或与将组分递送于使用点处同时(例如，在分配器处合并组分)来合并组分，则为“在即将递送至使用点之前”合并所述组分。若在使用点的5米内、例如在使用点的1米内或甚至在使用点的10cm内(例如，在使用点的1cm内)合并组分，则也是“在即将递送至使用点之前”合并所述组分。
当在到达使用点之前合并抛光组合物的两种或更多种组分时，可在流动管线中合并组分并将其递送至使用点而不使用混合器件。或者，一或多个流动管线可通向混合器件以促进两种或更多种组分的组合。可使用任何适宜混合器件。举例而言，混合器件可为两种或更多种组分流经的喷嘴或喷口(例如，高压喷嘴或喷口)。或者，混合器件可为包含以下的容器型混合器件：一或多个入口，经由其，将抛光浆液的两种或更多种组分引入混合器；及至少一个出口，混合组分经由其离开混合器以直接或经由装置的其他部件(例如经由一或多个流动管线)递送至使用点。此外，混合器件可包含超过一个室，每一室具有至少一个入口及至少一个出口，其中两种或更多种组分在各室中合并。若使用容器型混合器件，则混合器件较佳包含混合机构以进一步促进组分的组合。混合机构通常为业内已知，且包括搅拌器、共混器、搅动器、桨式挡板、气体分布器系统、振动器等。
抛光组合物亦可以浓缩物形式提供，该浓缩物意欲在使用之前用适当量的水稀释。在该实施方式中，抛光组合物浓缩物包含抛光组合物的组分，所述组分的量使得在用适当量的水稀释浓缩物时，抛光组合物的每一组分将以在上文针对每一组分所列举的适当范围内的量存在于抛光组合物中。举例而言，铈土颗粒、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000121
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂可各自以上文针对各组分所列举的浓度的约2倍(例如，约3倍、约4倍、或约5倍)的量存在于浓缩物中，使得当用等体积的水(例如，分别2等体积的水、3等体积的水、4等体积的水或5等体积的水)稀释浓缩物时，各组分将以在上文针对各组分所阐述的范围内的量存在于抛光组合物中。此外，如本领域技术人员所理解，浓缩物可含有适当分数的存在于最终抛光组合物中的水，以确保铈土、阳离子聚合物、季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000122
盐、任选的pH调整剂及/或任何任选的添加剂至少部分或完全溶解于浓缩物中。
本发明亦提供使用本文所述的抛光组合物化学机械抛光基板的方法。具体而言，本发明提供化学机械抛光基板的方法，其包含(i)提供基板，(ii)提供抛光垫，(iii)提供化学机械抛光组合物，该化学机械抛光组合物包含(a)包含氧化铈颗粒的研磨剂，(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，(c)季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000131
盐，及(d)水，其中该抛光组合物具有约5至约8的pH，(iv)使该基板与该抛光垫及该化学机械抛光组合物接触，及(v)相对于该基板移动该抛光垫及该化学机械抛光组合物以研磨该基板的表面的至少一部分，由此抛光该基板。
化学机械抛光组合物可用于抛光任一适宜基板，且尤其可用于抛光包含至少一个包括低介电材料的层(通常表面层)的基板。适宜基板包括用于半导体工业的晶片。晶片通常包含(例如)金属、金属氧化物、金属氮化物、金属复合物、金属合金、低介电材料或其组合，或者由它们组成。本发明方法特别可用于抛光包含硅氧化物、硅氮化物及/或多晶硅(例如上文提及的材料中的任一者、两者或尤其所有三者)的基板。
在某些实施方式中，基板包含多晶硅与硅氧化物及/或硅氮化物的组合。多晶硅可为任何适宜多晶硅，其中许多为业内已知。业内熟知，多晶硅基板亦可包含掺杂剂。可使用任何适宜多晶硅掺杂剂。非限制性地，常见掺杂剂包括硼及磷。多晶硅基板可具有任何适当的相，且可为非晶的、结晶的或其组合。硅氮化物亦是业内已知的任何适宜类型。常见类型可包括但不限于PE或LP。硅氮化物组成比中的Si及N之间的任何比率皆是适宜的。类似地，硅氧化物可为任何适宜的硅氧化物，其中许多为业内熟知。适宜类型的硅氧化物包括但不限于TEOS、硼磷硅玻璃(BPSG)、PETEOS、热氧化物、未掺杂的硅酸盐玻璃及HDP氧化物。
如业内所熟知，由于多晶硅的应用性质及固有性质，可能需要在实施平坦化步骤之前制备多晶硅薄膜。作为吸湿及空气敏感材料，硅在暴露于水或大气氧气时自然形成氧化物钝化层。使用本文所给出的实施方式且取决于多晶硅薄膜的组成及性质，可能需要用以自多晶硅移除该外来的原生氧化物层的预备步骤。制备多晶硅的方法是业内熟知，且包括但不限于：1)使用高氧化物速率浆液组合物的额外CMP步骤，或2)在增加的工具下压力下使用本发明的实施方式以移除天然氧化物层，以暴露新鲜、较少氧化的多晶硅表面。因此，应理解，多晶硅的本文所述的抛光速率反映已移除天然氧化物层之后的抛光速率。
当根据本发明的方法抛光包含硅氧化物的基板时，本发明的化学机械抛光组合物期望地展现低移除速率。举例而言，当根据本发明的实施方式抛光包含高密度等离子体(HDP)氧化物及/或等离子体增强型原硅酸四乙酯(PETEOS)及/或原硅酸四乙酯(TEOS)的硅晶片时，抛光组合物期望地展现约
Figure BDA0003609576460000141
或更低、例如约
Figure BDA0003609576460000142
或更低、约
Figure BDA0003609576460000143
或更低、约
Figure BDA0003609576460000144
Figure BDA0003609576460000145
或更低、约
Figure BDA0003609576460000146
或更低、约
Figure BDA0003609576460000147
或更低、约
Figure BDA0003609576460000148
或更低、约
Figure BDA0003609576460000149
或更低、约
Figure BDA00036095764600001410
或更低或约
Figure BDA00036095764600001411
或更低的硅氧化物移除速率。
当根据本发明的方法抛光包含硅氮化物的基板时，本发明的化学机械抛光组合物期望地展现高移除速率。举例而言，当根据本发明的一个实施方式抛光包含硅氮化物的硅晶片时，抛光组合物期望地展现约
Figure BDA00036095764600001412
或更高、例如约
Figure BDA00036095764600001413
或更高、约
Figure BDA00036095764600001414
或更高、约
Figure BDA00036095764600001415
或更高、约
Figure BDA00036095764600001416
或更高、约
Figure BDA00036095764600001417
或更高、约
Figure BDA00036095764600001418
或更高、约
Figure BDA00036095764600001419
Figure BDA00036095764600001420
或更高、约
Figure BDA00036095764600001421
或更高、约
Figure BDA00036095764600001422
或更高、或约
Figure BDA00036095764600001423
或更高的硅氮化物移除速率。
当根据本发明的方法抛光包含多晶硅的基板时，本发明的化学机械抛光组合物期望地展现高移除速率。举例而言，当根据本发明的实施方式抛光包含多晶硅的硅晶片时，抛光组合物期望地展现约
Figure BDA00036095764600001434
或更高、例如约
Figure BDA00036095764600001424
或更高、约
Figure BDA00036095764600001425
或更高、约
Figure BDA00036095764600001426
或更高、约
Figure BDA00036095764600001427
或更高、约
Figure BDA00036095764600001428
或更高、约
Figure BDA00036095764600001429
或更高、约
Figure BDA00036095764600001430
或更高、约
Figure BDA00036095764600001431
或更高、约
Figure BDA00036095764600001432
或更高、或约
Figure BDA00036095764600001433
或更高的多晶硅移除速率。
在一些实施方式中，基板包含在基板表面上的硅氮化物，且以一移除速率研磨基板表面上的至少一部分硅氮化物以抛光基板，且基板进一步包含在基板表面上的硅氧化物。在所述实施方式中，以一移除速率研磨基板表面上的至少一部分硅氧化物以抛光基板，其中硅氧化物的移除速率小于硅氮化物的移除速率。
在其他实施方式中，基板包含在基板表面上的多晶硅，且以一移除速率研磨基板表面上的多晶硅的至少一部分以抛光基板，且基板进一步包含在基板表面上的硅氧化物。在所述实施方式中，以一移除速率研磨基板表面上的至少一部分硅氧化物以抛光基板，其中硅氧化物的移除速率小于多晶硅的移除速率。
不希望受限于任何具体理论，据信阳离子聚合物优先吸附至硅氧化物的表面上。据信，阳离子聚合物在硅氧化物表面上形成保护膜以抑制抛光组合物与硅氧化物表面之间的接触，由此降低硅氧化物的移除速率，同时有利地不显著影响硅氮化物的移除速率。季铵盐的添加藉由提供硅氧化物表面的改良的覆盖而提供改良的硅氧化物停止能力，由此大大减少或抑制硅氧化物的移除。另外，据信季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000151
盐起到将阳离子聚合物分配至溶液中的作用，使得有更多的阳离子聚合物可用于垫/晶片表面。
本发明的化学机械抛光组合物及方法特别适合与化学机械抛光装置结合使用。通常，该装置包含平台，当该平台在使用时处于运动中且具有因轨道、线性或圆周运动产生的速度；抛光垫，其与该平台接触且在运动时随平台一起移动；及载体，其藉由使欲抛光的基板与抛光垫的表面接触并相对于抛光垫的表面移动而固持该基板。藉由将基板放置成与抛光垫及本发明的抛光组合物接触且然后使抛光垫相对于基板移动，以便研磨基板的至少一部分以抛光基板，从而进行基板的抛光。
可利用化学机械抛光组合物使用任何适宜抛光垫(例如，抛光表面)来抛光基板。适宜抛光垫包括(例如)编织及非编织抛光垫。此外，适宜抛光垫可包含具有不同密度、硬度、厚度、可压缩性、压缩回弹能力及压缩模量的任何适宜聚合物。适宜聚合物包括(例如)聚氯乙烯、聚氟乙烯、尼龙(nylon)、氟碳化合物、聚碳酸酯、聚酯、聚丙烯酸酯、聚醚、聚乙烯、聚酰胺、聚氨基甲酸酯、聚苯乙烯、聚丙烯、其共形成产物及其混合物。软质聚氨基甲酸酯抛光垫结合本发明抛光方法特别有用。典型的垫包括但不限于EPIC D100、NexPlanarElement系列、NexPlanar Ultra系列Ikonic 3000、Visionpad 5000、IC1010。较佳的抛光垫包括可自Cabot Microelectronics购得的NexPlanar E6088及NexPlanar U5050垫。
期望地，化学机械抛光装置进一步包含原位抛光终点检测系统，其中许多为业内已知。业内已知藉由分析自所抛光基板表面反射的光或其他辐射来检查并监测抛光制程的技术。所述方法阐述于(例如)美国专利5,196,353、美国专利5,433,651、美国专利5,609,511、美国专利5,643,046、美国专利5,658,183、美国专利5,730,642、美国专利5,838,447、美国专利5,872,633、美国专利5,893,796、美国专利5,949,927及美国专利5,964,643中。期望地，对于正在抛光的基板的抛光过程的进展的检查或监控使得能够确定抛光终点，即，确定何时终止对特定基板的抛光过程。
本发明的特征可在于以下实施方式。
实施方式
(1)在实施方式(1)中提供包含以下的化学机械抛光组合物：
(a)包含铈土颗粒的研磨剂，
(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，
(c)季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000161
盐，及
(d)水，
其中该抛光组合物具有约5至约8的pH。
(2)在实施方式(2)中提供如实施方式(1)的抛光组合物，其中该抛光组合物包含约0.01wt.％至约1wt.％的铈土颗粒。
(3)在实施方式(3)中提供如实施方式(1)或(2)的抛光组合物，其中所述铈土颗粒具有约60nm至约120nm的平均粒径。
(4)在实施方式(4)中提供如实施方式(1)-(3)中任一项的抛光组合物，其中该抛光组合物包含阳离子均聚物，且其中该抛光组合物包含约1ppm至约200ppm的该阳离子均聚物。
(5)在实施方式(5)中提供如实施方式(4)的抛光组合物，其中该阳离子均聚物可为基本上由阳离子单体重复单元组成的任何适宜阳离子均聚物。举例而言，该阳离子均聚物可为基本上由作为重复单元的季胺基团组成的任何适宜阳离子聚合物。所述经季铵化的胺基团可为非环的或并入环结构中。经季铵化的胺基团包含经四个独立地选自烷基、烯基、芳基、芳基烷基、丙烯酰氨基或甲基丙烯酸酯基团的基团取代的四取代的氮原子，或当并入环结构中时，包含含有氮原子且进一步经两个如上所述的基团取代的杂环型饱和环，或具有与氮原子键结的如上所述的又一基团的N-杂环基(例如咪唑或吡啶)。经季铵化的胺基团具有正电荷(即，是具有缔合阴离子部分的阳离子，由此形成盐)。该阳离子聚合物亦适于藉由烷基化、酰化、乙氧基化或其他化学反应进一步改性，以改变该阳离子聚合物的溶解度、粘度或其他物理参数。适宜的季胺单体包括例如经季铵化的乙烯基咪唑(乙烯基咪唑
Figure BDA0003609576460000162
)、甲基丙烯酰氧基乙基三甲基铵(MADQUAT)、二烯丙基二甲基铵(DAMAC)、甲基丙烯酰氨基丙基三甲基铵(MAPTAC)、环氧氯丙烷-二甲胺(epi-DMA)及其组合。适宜的阳离子聚合物包括例如经季铵化的聚(乙烯基咪唑)甲基硫酸盐、聚氯化(甲基丙烯酰氧基乙基三甲基铵)(聚MADQUAT)、聚氯化(二烯丙基二甲基铵)(聚DADMAC)、聚(二甲胺-共-环氧氯丙烷)、聚[双(2-氯乙基)醚-交替(alt)-1,3-双[3-(二甲基氨基)丙基]脲](即聚季铵盐-2)及其组合。
(6)在实施方式(6)中提供如实施方式(1)-(3)中任一项的抛光组合物，其中该抛光组合物包含阳离子共聚物，且其中该抛光组合物包含约1ppm至约1000ppm的该阳离子共聚物。
(7)在实施方式(7)中提供如实施方式(6)的抛光组合物，其中该阳离子共聚物包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体，其中该至少一种阳离子单体以摩尔计占该共聚物的大于50％或以摩尔计占该共聚物的约50％或更少。所述阳离子单体可如本文关于该阳离子均聚物所述。适宜非离子单体的非限制性实例包括乙烯基吡咯烷酮、乙烯基己内酰胺、乙烯基咪唑、丙烯酰胺、乙烯醇、聚乙烯甲醛、聚乙烯丁醛、聚(乙烯基苯基酮)、乙烯基吡啶、聚丙烯醛、乙烯、丙烯、苯乙烯及其组合。适宜阳离子共聚物包括例如丙烯酰胺及二烯丙基二甲基铵的共聚物(即聚季铵盐-7)、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的二甲基氨基乙基甲基丙烯酸酯的共聚物(即聚季铵盐-11)、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的乙烯基咪唑的共聚物(即聚季铵盐-16)、乙烯基己内酰胺、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的乙烯基咪唑的三元共聚物(即聚季铵盐-46)及3-甲基-1-乙烯基咪唑
Figure BDA0003609576460000171
甲基硫酸盐-N-乙烯基吡咯烷酮共聚物(即聚季铵盐-44)、乙烯基吡咯烷酮及二烯丙基二甲基铵的共聚物。另外，适宜的阳离子聚合物包括用于个人护理的阳离子聚合物，例如
Figure BDA0003609576460000172
Supreme、
Figure BDA0003609576460000173
Hold、
Figure BDA0003609576460000174
UltraCare、
Figure BDA0003609576460000175
FC 370、
Figure BDA0003609576460000176
FC 550、
Figure BDA0003609576460000177
FC 552、
Figure BDA0003609576460000178
Excellence及其组合。
(8)在实施方式(8)中提供如实施方式(1)-(7)中任一项的抛光组合物，其中该抛光组合物包含季铵盐，且其中该季铵盐是包含分子量为约75g/mol或更大的季铵阳离子的卤化物。适宜季铵盐的非限制性实例包括四甲基铵盐、四乙基铵盐、四丙基铵盐、四丁基铵盐、四戊基铵盐、四己基铵盐、四庚基铵盐、四辛基铵盐、四-十二烷基铵盐、二烯丙基二甲基铵盐及衍生物、苄烷铵盐、N-烷基甲基咪唑
Figure BDA0003609576460000179
盐、N,N-二芳基咪唑
Figure BDA00036095764600001710
盐、N-烷基吡啶
Figure BDA00036095764600001711
盐、二癸基二甲基铵盐、四苄基铵盐、苄基二甲基癸基铵盐、苄基二甲基己基铵盐、苄基二甲基辛基铵盐、苄基十二烷基二甲基铵盐、苄基三丁基铵盐、苄基三乙基铵盐、苄基三甲基铵盐、癸基三甲基铵盐、双十二烷基二甲基铵盐、十二烷基乙基二甲基铵盐、十二烷基三甲基铵盐、己基三甲基铵盐、甲基三辛基铵盐、三丁基甲基铵盐、三-十二烷基甲基铵盐、三乙基己基铵盐、三乙基甲基铵盐、三甲基辛基铵盐、三甲基苯基铵盐、三己基十四烷基铵盐、[(3-甲基丙烯酰基氨基)丙基]三甲基铵盐、(3-丙烯酰氨基丙基)三甲基铵盐、2-(丙烯酰基氧基)乙基三甲基铵盐、(乙烯基苄基)三甲基铵盐、胆碱盐、三(2-羟基乙基)甲基铵盐及其类似者。
(9)在实施方式(9)中提供如实施方式(1)-(7)中任一项的抛光组合物，其中该抛光组合物包含季铵盐，且其中该抛光组合物包含约10ppm至约1000ppm的该季铵盐。
(10)在实施方式(10)中提供实施方式(1)-(7)中任一项的抛光组合物，其中该抛光组合物包含季
Figure BDA0003609576460000181
盐，且其中该季
Figure BDA0003609576460000182
盐是包含分子量为约94g/mol或更大的季
Figure BDA0003609576460000183
阳离子的卤化物。适宜季
Figure BDA0003609576460000184
盐的非限制性实例包括苄基三苯基
Figure BDA0003609576460000185
盐、二甲基二苯基
Figure BDA0003609576460000186
盐、四丁基
Figure BDA0003609576460000187
盐、四甲基
Figure BDA0003609576460000188
盐、四苯基
Figure BDA0003609576460000189
盐、四丙基
Figure BDA00036095764600001810
盐、四辛基
Figure BDA00036095764600001811
盐、丁基三苯基
Figure BDA00036095764600001812
盐、四乙基
Figure BDA00036095764600001813
盐、三丁基十二烷基
Figure BDA00036095764600001814
盐、乙基三苯基
Figure BDA00036095764600001815
盐、己基三苯基
Figure BDA00036095764600001816
盐、庚基三苯基
Figure BDA00036095764600001817
盐、异丙基三苯基
Figure BDA00036095764600001818
盐、甲基三苯基
Figure BDA00036095764600001819
盐、三丁基甲基
Figure BDA00036095764600001820
盐、三丁基辛基
Figure BDA00036095764600001821
盐、三苯基丙基
Figure BDA00036095764600001822
盐、三丁基己基
Figure BDA00036095764600001823
盐及其类似者。
(11)在实施方式(11)中提供如实施方式(1)-(7)中任一项的抛光组合物，其中该抛光组合物包含季
Figure BDA00036095764600001824
盐，且其中该抛光组合物包含约10ppm至约1000ppm的该季
Figure BDA00036095764600001825
盐。
(12)在实施方式(12)中提供化学机械抛光基板的方法，其包含：
(i)提供基板，
(ii)提供抛光垫，
(iii)提供化学机械抛光组合物，其包含：
(a)包含铈土颗粒的研磨剂，
(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，
(c)季铵盐或季
Figure BDA00036095764600001826
盐，及
(d)水，
其中该抛光组合物具有约5至约8的pH，
(iv)使该基板与该抛光垫及该化学机械抛光组合物接触，及
(v)相对于该基板移动该抛光垫及该化学机械抛光组合物以研磨该基板表面的至少一部分以由此抛光该基板。
(13)在实施方式(13)中提供实施方式(12)的方法，其中该抛光组合物包含约0.01wt.％至约1wt.％的铈土颗粒。
(14)在实施方式(14)中提供实施方式(12)或(13)的方法，其中所述铈土颗粒具有约60nm至约120nm的平均粒径。
(15)在实施方式(15)中提供如实施方式(12)-(14)中任一项的方法，其中该抛光组合物包含阳离子均聚物，且其中该抛光组合物包含约1ppm至约200ppm的该阳离子均聚物。
(16)在实施方式(16)中提供实施方式(15)的方法，其中该阳离子均聚物可为基本上由阳离子单体重复单元组成的任何适宜阳离子均聚物。举例而言，该阳离子均聚物可为基本上由作为重复单元的季胺基团组成的任何适宜阳离子聚合物。所述经季铵化的胺基团可为非环的或并入环结构中。经季铵化的胺基团包含经四个独立地选自烷基、烯基、芳基、芳基烷基、丙烯酰氨基或甲基丙烯酸酯基团的基团取代的四取代的氮原子，或当并入环结构中时，包含含有氮原子且进一步经两个如上所述的基团取代的杂环型饱和环，或具有与氮原子键结的如上所述的又一基团的N-杂环基(例如咪唑或吡啶)。经季铵化的胺基团具有正电荷(即，是具有缔合阴离子部分的阳离子，由此形成盐)。该阳离子聚合物亦适于藉由烷基化、酰化、乙氧基化或其他化学反应进一步改性，以改变该阳离子聚合物的溶解度、粘度或其他物理参数。适宜季胺单体包括例如经季铵化的乙烯基咪唑(乙烯基咪唑
Figure BDA0003609576460000191
)、甲基丙烯酰氧基乙基三甲基铵(MADQUAT)、二烯丙基二甲基铵(DAMAC)、甲基丙烯酰氨基丙基三甲基铵(MAPTAC)、环氧氯丙烷-二甲胺(epi-DMA)及其组合。适宜阳离子聚合物包括例如经季铵化的聚(乙烯基咪唑)甲基硫酸盐、聚氯化(甲基丙烯酰氧基乙基三甲基铵)(聚MADQUAT)、聚氯化(二烯丙基二甲基铵)(聚DADMAC)、聚(二甲胺-共-环氧氯丙烷)、聚[双(2-氯乙基)醚-交替(alt)-1,3-双[3-(二甲基氨基)丙基]脲](即聚季铵盐-2)及其组合。
(17)在实施方式(17)中提供如实施方式(12)-(14)中任一项的方法，其中该抛光组合物包含阳离子共聚物，且其中该抛光组合物包含约1ppm至约1000ppm的该阳离子共聚物。
(18)在实施方式(18)中提供实施方式(17)的方法，其中该阳离子共聚物包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体，其中该至少一种阳离子单体以摩尔计占该共聚物的大于50％或以摩尔计占该共聚物的约50％或更少。所述阳离子单体可如本文关于该阳离子均聚物所述。适宜非离子单体的非限制性实例包括乙烯基吡咯烷酮、乙烯基己内酰胺、乙烯基咪唑、丙烯酰胺、乙烯醇、聚乙烯甲醛、聚乙烯丁醛、聚(乙烯基苯基酮)、乙烯基吡啶、聚丙烯醛、乙烯、丙烯、苯乙烯及其组合。适宜阳离子共聚物包括例如丙烯酰胺及二烯丙基二甲基铵的共聚物(即聚季铵盐-7)、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的二甲基氨基乙基甲基丙烯酸酯的共聚物(即聚季铵盐-11)、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的乙烯基咪唑的共聚物(即聚季铵盐-16)、乙烯基己内酰胺、乙烯基吡咯烷酮及经季铵化的乙烯基咪唑的三元共聚物(即聚季铵盐-46)及3-甲基-1-乙烯基咪唑
Figure BDA0003609576460000201
甲基硫酸盐-N-乙烯基吡咯烷酮共聚物(即聚季铵盐-44)、乙烯基吡咯烷酮及二烯丙基二甲基铵的共聚物。另外，适宜的阳离子聚合物包括用于个人护理的阳离子聚合物，例如
Figure BDA0003609576460000202
Supreme、
Figure BDA0003609576460000203
Hold、
Figure BDA0003609576460000204
UltraCare、
Figure BDA0003609576460000205
FC 370、
Figure BDA0003609576460000206
FC 550、
Figure BDA0003609576460000207
FC 552、
Figure BDA0003609576460000208
Excellence及其组合。
(19)在实施方式(19)中提供实施方式(12)-(18)中任一项的方法，其中该抛光组合物包含季铵盐，且其中该季铵盐是包含分子量为约75g/mol或更大的季铵阳离子的卤化物。适宜季铵盐的非限制性实例包括四甲基铵盐、四乙基铵盐、四丙基铵盐、四丁基铵盐、四戊基铵盐、四己基铵盐、四庚基铵盐、四辛基铵盐、四-十二烷基铵盐、二烯丙基二甲基铵盐及衍生物、苄烷铵盐、N-烷基甲基咪唑
Figure BDA0003609576460000209
盐、N,N-二芳基咪唑
Figure BDA00036095764600002010
盐、N-烷基吡啶
Figure BDA00036095764600002011
盐、二癸基二甲基铵盐、四苄基铵盐、苄基二甲基癸基铵盐、苄基二甲基己基铵盐、苄基二甲基辛基铵盐、苄基十二烷基二甲基铵盐、苄基三丁基铵盐、苄基三乙基铵盐、苄基三甲基铵盐、癸基三甲基铵盐、双十二烷基二甲基铵盐、十二烷基乙基二甲基铵盐、十二烷基三甲基铵盐、己基三甲基铵盐、甲基三辛基铵盐、三丁基甲基铵盐、三-十二烷基甲基铵盐、三乙基己基铵盐、三乙基甲基铵盐、三甲基辛基铵盐、三甲基苯基铵盐、三己基十四烷基铵盐、[(3-甲基丙烯酰基氨基)丙基]三甲基铵盐、(3-丙烯酰氨基丙基)三甲基铵盐、2-(丙烯酰基氧基)乙基三甲基铵盐、(乙烯基苄基)三甲基铵盐、胆碱盐、三(2-羟基乙基)甲基铵盐及其类似者。
(20)在实施方式(20)中提供如实施方式(12)-(18)中任一项的方法，其中该抛光组合物包含季铵盐，且其中该抛光组合物包含约10ppm至约1000ppm的该季铵盐。
(21)在实施方式(21)中提供实施方式(12)-(18)中任一项的方法，其中该抛光组合物包含季
Figure BDA0003609576460000211
盐，且其中该季
Figure BDA0003609576460000212
盐是包含分子量为约94g/mol或更大的季
Figure BDA0003609576460000213
阳离子的卤化物。适宜季
Figure BDA0003609576460000214
盐的非限制性实例包括苄基三苯基
Figure BDA0003609576460000215
盐、二甲基二苯基
Figure BDA0003609576460000216
盐、四丁基
Figure BDA0003609576460000217
盐、四甲基
Figure BDA0003609576460000218
盐、四苯基
Figure BDA0003609576460000219
盐、四丙基
Figure BDA00036095764600002110
盐、四辛基
Figure BDA00036095764600002111
盐、丁基三苯基
Figure BDA00036095764600002112
盐、四乙基
Figure BDA00036095764600002113
盐、三丁基十二烷基
Figure BDA00036095764600002114
盐、乙基三苯基
Figure BDA00036095764600002115
盐、己基三苯基
Figure BDA00036095764600002116
盐、庚基三苯基
Figure BDA00036095764600002117
盐、异丙基三苯基
Figure BDA00036095764600002118
盐、甲基三苯基
Figure BDA00036095764600002119
盐、三丁基甲基
Figure BDA00036095764600002120
盐、三丁基辛基
Figure BDA00036095764600002121
盐、三苯基丙基
Figure BDA00036095764600002122
盐、三丁基己基
Figure BDA00036095764600002123
盐及其类似者。
(22)在实施方式(22)中提供如实施方式(12)-(18)中任一项的方法，其中该抛光组合物包含季
Figure BDA00036095764600002124
盐，且其中该抛光组合物包含约10ppm至约1000ppm的该季
Figure BDA00036095764600002125
盐。
(23)在实施方式(23)中提供如实施方式(12)-(22)中任一项的方法，其中该基板包含在该基板表面上的硅氮化物，且其中以一移除速率研磨该基板表面上的该硅氮化物的至少一部分以抛光该基板。
(24)在实施方式(24)中提供实施方式(23)的方法，其中该基板进一步包含在该基板表面上的硅氧化物，其中以一移除速率研磨该基板表面上的该硅氧化物的至少一部分以抛光该基板，且其中硅氧化物的移除速率小于硅氮化物的移除速率。
(25)在实施方式(25)中提供如实施方式(12)-(22)中任一项的方法，其中该基板包含在该基板表面上的多晶硅，且其中以一移除速率研磨该基板表面上的该多晶硅的至少一部分以抛光该基板。
(26)在实施方式(26)中提供实施方式(25)的方法，其中该基板进一步包含在该基板表面上的硅氧化物，其中以一移除速率研磨该基板表面上的该硅氧化物的至少一部分以抛光该基板，且其中硅氧化物的移除速率小于多晶硅的移除速率。
以下实施例进一步阐释本发明，但当然不应理解为以任何方式限制本发明的范围。
实施例1
本实施例说明，根据本发明的实施方式，铈土粒径对SiN及SiO移除速率的影响。
用抛光组合物1A及抛光组合物1B单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物1A包含0.2wt.％的平均粒径为60nm的铈土及30ppm的聚MADQUAT(聚(氯化2-甲基丙烯酰基氧基乙基三甲基铵)(即，阳离子均聚物)，pH为5.3。抛光组合物1B包含0.2wt.％的平均粒径为90-110nm的铈土及30ppm的聚MADDUAT，pH为5.3。抛光条件如下：旋转(平台)，113rpm；旋转(载体)，107rpm；浆液流速，250mL/min；下压力，3psi(20.7kPa)；抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表1中。SiN/SiO选择性是SiN移除速率对SiO移除速率的比。
表1：随铈土粒径变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000221
自表1中所述的结果明晰，含有平均粒径为90-110nm的铈土的抛光组合物1B所展现的SiN移除速率及SiO移除速率分别比含有平均粒径为60nm的铈土的抛光组合物1A所展现的SiN移除速率及SiO移除速率大约269％及677％。抛光组合物1A及1B两者皆展现期望的SiN/SiO选择性，且抛光组合物1B所展现的SiN/SiO选择性为抛光组合物1A所展现的SiN/SiO选择性的约47％。
实施例2
本实施例展现，根据本发明的实施方式，阳离子均聚物及阳离子共聚物的浓度对包含其的抛光组合物在5.0的pH下所展现的SiN及SiO移除速率的影响。
用抛光组合物2A-2E单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物2A-2E含有于水中的0.2wt.％的平均粒径为60nm的铈土、30ppm乙酸缓冲液及杀生物剂，pH为5.0。抛光组合物2A(对照)不含任何额外组分。抛光组合物2B及2C分别进一步含有30ppm或150ppm的聚DADMAC均聚物。抛光组合物2D及2E分别进一步含有30ppm或150ppm的具有丙烯酰胺的聚DADMAC共聚物。抛光条件如下：旋转(平台)，100rpm；旋转(载体)85rpm；浆液流速，150mL/min；下压力，2.5psi(17.2kPa)；SiN的抛光时间，40秒；SiO的抛光时间，120秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表2中。
表2：随阳离子聚合物变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000231
自表2中阐述的结果明晰，将聚DADMAC阳离子均聚物的浓度自抛光组合物2B中的30ppm增加至抛光组合物2C中的150ppm导致SiN移除速率降低约59％且SiO移除速率降低约50％。将聚DADMAC阳离子共聚物的浓度自抛光组合物2D中的30ppm增加至抛光组合物2E中的150ppm导致SiN移除速率的不显著降低，但SiO移除速率降低约85％，从而导致SiN/SiO选择性自0.61改善至3.8。因此，增加聚DADMAC阳离子共聚物的浓度改善SiN/SiO选择性，而不会显著影响SiN移除速率，且亦显著降低SiO移除速率，由此维持有利的SiN/SiO选择性。
实施例3
本实施例展现特定阳离子聚合物对包含其的抛光组合物在7的pH下所展现的SiN及SiO移除速率的影响。
用抛光组合物3A-3F单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物3A-3F含有于水中的0.4wt.％的平均粒径为90-110nm的铈土及40ppm的三乙醇胺缓冲液，pH为7。抛光组合物3A(对照)不含任何额外组分。抛光组合物3B进一步含有25ppm的包含30％DADMAC单体的DADMAC-乙烯基吡咯烷酮共聚物。抛光组合物3C进一步含有25ppm的包含50％DADMAC单体的DADMAC-乙烯基吡咯烷酮共聚物。抛光组合物3C进一步含有25ppm的DADMAC均聚物。抛光组合物3E进一步含有25ppm的包含30％的经季铵化的乙烯基咪唑单体的经季铵化的乙烯基咪唑-乙烯基吡咯烷酮共聚物。抛光组合物3F进一步含有25ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)均聚物。抛光条件如下：旋转(平台)，90rpm；旋转(载体)，93rpm；浆液流速，150mL/min；下压力，3psi(20.7kPa)；SiN及SiO的抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表3中。
表3：随阳离子聚合物变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000241
自表3中所述的结果明晰，当抛光组合物3B-3D中的阳离子聚合物中的阳离子单体单元的百分比自30％增加至50％至100％时，SiN移除速率自
Figure BDA0003609576460000242
Figure BDA0003609576460000243
降低至
Figure BDA0003609576460000244
且SiN/SiO选择性自0.2增加至36。抛光组合物3E及3F中的阳离子单体单元的百分比自30％增加至100％时，SiN移除速率增加约18％，且SiN/SiO选择性增加约66倍，所述抛光组合物3E及3F含有包含经季铵化的聚(乙烯基咪唑)单体单元的阳离子聚合物。
实施例4
本实施例展现，根据本发明的实施方式，阳离子聚合物与季铵盐的组合对包含其的抛光组合物所展现的SiN及SiO移除速率的影响。
用抛光组合物4A及4B单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物4A及4B包含于水中的0.2wt.％的平均粒径为60nm的铈土、表4中所述的量的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)(即，阳离子均聚物)及氯化二烯丙基二甲基铵单体(DADMAC)(即，季铵盐)、30ppm的乙酸缓冲剂、及杀生物剂，pH为5.3。抛光条件如下：旋转(平台)，113rpm；旋转(载体)，107rpm；浆液流速，150mL/min；下压力，3psi(20.7kPa)；SiN及SiO的抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表4中。
表4：随阳离子聚合物及季铵盐变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000251
自表4中阐述的结果明晰，将经季铵化的聚(乙烯基咪唑)及DADMAC单体的浓度分别自10ppm及50ppm增加至50ppm及550ppm期望地导致SiN移除率增加约400％且SiO移除率降低约86％。所得的SiN/SiO选择性的提高是约29倍。
实施例5
本实施例展现，根据本发明的实施方式，季铵盐对包含其的抛光组合物所展现的SiN及SiO移除速率的影响。
用抛光组合物5A及5B单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物5A及5B包含于水中的0.4wt.％的平均粒径为90-110nm的铈土、52ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)、650ppm的三乙醇胺缓冲液及杀生物剂，pH为7。抛光组合物5A不含季铵盐。抛光组合物5B进一步含有500ppm的DADMAC单体(即，季铵盐)。抛光条件如下：旋转(平台)，90rpm；旋转(载体)，93rpm；浆液流速，250mL/min；SiN及SiO的抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表5中。
表5：随季铵盐变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000252
自表5中阐述的结果明晰，含有500ppm的DADMAC单体的抛光组合物5B所展现的SiN移除速率比不含DADMAC单体的抛光组合物5A所展现的SiN移除速率高约11％。抛光组合物5B所展现的SiO移除速率为抛光组合物5A所展现的SiO移除速率的约50％。因此，DADMAC单体的存在有效抑制SiO移除速率，同时不会妨碍抛光组合物5B所展现的SiN移除速率，从而产生期望的选择性提高。
实施例6
本实施例展现阳离子聚合物与季铵盐的组合对包含其的抛光组合物所展现的SiN及SiO移除速率的影响。
用抛光组合物6A-6D单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物6A-6D包含于水中的0.4wt.％的平均粒径为90-110nm的铈土及16.26ppm的三乙醇胺缓冲液，pH为7。抛光组合物6A(对照)不含任何额外组分。抛光组合物6B(比较)进一步含有100ppm的DADMAC单体(即，季铵盐)。抛光组合物6C(比较)进一步含有10ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)(即，阳离子聚合物)。抛光组合物6D(本发明)进一步含有10ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)及100ppm的DADMAC单体。抛光条件如下：旋转(平台)，93rpm；旋转(载体)，87rpm；浆液流速，50mL/min；下压力，2psi(13.8kPa)；SiN及SiO的抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表6中。
表6：随阳离子聚合物及季铵盐变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000261
自表6中阐述的结果明晰，含有100ppm的DADMAC单体但不含经季铵化的聚(乙烯基咪唑)的抛光组合物6B所展现的SiN/SiO选择性与不含DADMAC单体或经季铵化的聚(乙烯基咪唑)的对照抛光组合物6A基本上相同。含有10ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)但不含DADMAC单体的抛光组合物6C所展现的SiN移除速率比对照抛光组合物6A所展现的SiN移除速率高约236％，且与对照抛光组合物6A所展现的SiO移除速率相比，SiO移除速率降低约90％。含有10ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)及100ppm的DADMAC单体的抛光组合物6D所展现的SiN移除速率比对照抛光组合物6A所展现的SiN移除速率高约121％，且SiO移除速率比对照抛光组合物6A所展现的SiO移除速率低约99％。因此，与抛光组合物6C相比，抛光组合物6D中存在10ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)与100ppm的DADMAC单体的组合合乎期望地抑制SiO移除速率，而对SiN移除速率无显著影响，且与对照抛光组合物6A及比较抛光组合物6B及6C相比，选择性显著改善。
实施例7
本实施例展现季铵盐中的碳原子数对SiN及SiO移除速率的影响。
用抛光组合物7A-7K单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物7A-7K各自包含于水中的0.2wt.％的平均粒径为90-110nm的铈土、3.33ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)、30ppm的乙酸缓冲液及1mM的如表7中所示的季铵盐，pH为约5.0。抛光条件如下：旋转(平台)，93rpm；旋转(载体)，87rpm；浆液流速，50mL/min；下压力，2psi(13.8kPa)；SiN及SiO的抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表7中。
表7：随季铵盐的碳数变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000271
自表7中阐述的结果明晰，不含季铵盐的抛光组合物7A-7C展现高SiO移除速率及低SiN/SiO选择性。含有具有4-16个碳原子的季铵盐的抛光组合物7D-7I所展现的SiO移除速率为对照抛光组合物7A所展现的SiO移除速率的约34-61％，同时维持SiN移除速率为抛光组合物7A所展现的SiN移除速率的约91-108％。含有分别具有17及27个碳原子的季铵盐的抛光组合物7J及7K所展现的SiO移除速率为抛光组合物7A所展现的SiO移除速率的约15％及7％。抛光组合物7J及7K所展现的SiN移除速率分别为抛光组合物7A所展现的SiN移除速率的约71％及55％，其展现利用碳原子数大于约16的季铵盐的适度SiN移除速率抑制，这与烷基取代基的尺寸及/或疏水性的增加相关。
实施例8
本实施例展现季
Figure BDA0003609576460000282
盐及季铵盐对包含SiN或SiO的基板的抛光速率的影响。
用抛光组合物8A-8F单独地抛光包含SiN层或SiO层的基板。抛光组合物8A-8F各自包含于水中的0.2wt.％的平均粒径为90-110nm的铈土、3.33ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)及30ppm的乙酸缓冲液，pH为约5.0。抛光组合物8A-8F进一步含有表8中所述的量的氯化四丁基铵(BU4NCl)、溴化四丁基铵(Bu4NBr)或溴化四丁基
Figure BDA0003609576460000283
(BU4PBr)。抛光条件如下：旋转(平台)，93rpm；旋转(载体)，87rpm；浆液流速，50mL/min；下压力，2psi(13.8kPa)；SiN及SiO的抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN及SiO移除速率，且结果阐述于表8中。
表8：随季盐的类型及量变化的SiN及SiO移除速率
Figure BDA0003609576460000281
自表8中阐述的结果明晰，将Bu4NCl、Bu4NBr及Bu4PBr的量自1mM增加至5mM导致SiN移除速率的相对较小(0-15％)变化，同时合乎期望地将SiO移除速率降低至由含有1mM季铵盐或季
Figure BDA0003609576460000284
盐的抛光组合物所展现的SiO移除速率的22％、52％及45％。由于SiO移除速率的抑制，SiN/SiO选择性随着Bu4NCl、Bu4NBr及Bu4PBr量的增加而增加。
将本文中引用的所有参考文献(包括出版物、专利申请和专利)在此引入作为参考，其参考程度如同各参考文献被单独和具体说明以引入作为参考并且各参考文献在本文中全部阐述一般。
实施例9
本实施例展现，根据本发明的实施方式，季铵盐对包含立方形铈土颗粒的抛光组合物所展现的使用立方形铈土颗粒的SiN、SiO及多晶硅的移除速率的影响。
用抛光组合物9A-9C单独地抛光包含SiN、SiO及多晶硅层的基板。抛光组合物9A-9C各自包含0.2wt.％的立方形铈土，其具有藉由氮吸附测定的11.8m2/g的BET比表面积，及藉由Horiba 960量测的102nm及藉由Malvern Zetasizer量测的140nm的平均粒径。另外，每一抛光组合物包含于水中的30ppm的经季铵化的聚(乙烯基咪唑)。抛光组合物9A及9B进一步含有0.5mM乙酸缓冲液(pH为5)，且抛光组合物9C进一步含有0.5mM三乙醇胺缓冲液(pH为7)，抛光组合物9A不含季铵盐。抛光组合物9B及9C进一步含有300ppm的氯化二烯丙基二甲基铵单体(DADMAC)(即，季铵盐)。抛光条件如下：旋转(平台)，113rpm；旋转(载体)，107rpm；浆液流速，150mL/min；下压力，3psi(20.7kPa)；SiN、SiO、多晶硅的抛光时间，60秒。
抛光后，测定SiN、SiO及多晶硅移除速率，且结果阐述于表9中。表9：随着具有立方形铈土颗粒的季铵盐变化的SiN、SiO及多晶硅的移除速率
Figure BDA0003609576460000291
自表9中阐述的结果明晰，与不含任何DADMAC单体的抛光组合物9A相比，含有300ppm的DADMAC单体的抛光组合物9B及9C所展现的SiO移除速率分别低约79％及85％。与抛光组合物9A相比，抛光组合物9B及9C的SiO移除速率的降低进一步使SiN/SiO选择性分别改善约5倍及6倍。另外，多晶硅抛光行为的选择性从选择性地移除SiO(在抛光组合物9A中)改变为相对于SiO优先移除多晶硅(在含有DADMAC单体的抛光组合物9B及9C中)。
在描述本发明的范围(特别是所附权利要求的范围)中使用术语“一个”和“一种”和“该”和“至少一个(种)”以及类似的指示物应理解为包括单数和复数，除非本文中另有说明或上下文明显矛盾。在一个或多个项目的列表后使用术语“至少一个(种)”(例如，“A和B中的至少一个(种)”)解释为意指选自所列项目中的一个(种)项目(A或B)或所列项目中的两个(种)或更多个(种)项目的任何组合(A和B)，除非本文中另有说明或上下文明显矛盾。术语“包含”、“具有”、“包括”、和“含有”应理解为开放式术语(即，意味着“包括，但不限于”)，除非另有说明。本文中数值范围的列举仅仅用作单独提及落在该范围内的每个独立值的简写方法，除非本文中另有说明，并且在说明书中引入每个独立值，就如同其在这里被单独列举一样。本文描述的所有方法可以任何适合的顺序进行，除非本文另有说明或与上下文明显矛盾。本文中提供的任何和所有实例、或示例性语言(如，“例如”)的使用仅用来更好地说明本发明，而不是对本发明的范围加以限定，除非另有说明。说明书中没有语言应被理解为是在将任何非要求保护的要素表明为是本发明的实践所必需的。
本文中描述了本发明的优选实施方案，包括本发明人已知的进行本发明的最佳模式。通过阅读上述说明书，那些优选实施方案的变化对于本领域的普通技术人员来说将变得明晰。本发明人希望技术人员适当地采用这种变化，且本发明人希望本发明用不同于本文具体描述的方式进行实践。因此，本发明包括适用法律所允许的、所附权利要求书中所列举的主题的所有修改和等价物。此外，本发明涵盖上述要素在其所有可能变化中的任意组合，除非本文另有说明或与上下文明显矛盾。

Claims (26)

1.化学机械抛光组合物，其包含：
(a)包含铈土颗粒的研磨剂，
(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，
(c)季铵盐或季
Figure FDA0003609576450000011
盐，及
(d)水，
其中该抛光组合物具有约5至约8的pH。
2.权利要求1的抛光组合物，其中该抛光组合物包含约0.01wt.％至约1wt.％的铈土颗粒。
3.权利要求1的抛光组合物，其中所述铈土颗粒具有约60nm至约120nm的平均粒径。
4.权利要求1的抛光组合物，其中该抛光组合物包含阳离子均聚物，且其中该抛光组合物包含约1ppm至约200ppm的该阳离子均聚物。
5.权利要求4的抛光组合物，其中该阳离子均聚物基本上由作为重复单元的季胺基团组成，其中经季铵化的胺基团是非环状的或结合到环结构中。
6.权利要求1的抛光组合物，其中该抛光组合物包含阳离子共聚物，且其中该抛光组合物包含约1ppm至约1000ppm的该阳离子共聚物。
7.权利要求6的抛光组合物，其中该阳离子共聚物包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体。
8.权利要求1的抛光组合物，其中该抛光组合物包含季铵盐，且其中该季铵是包含分子量为约75g/mol或更大的季铵阳离子的卤化物。
9.权利要求1的抛光组合物，其中该抛光组合物包含季铵盐，且其中该抛光组合物包含约10ppm至约1000ppm的该季铵盐。
10.权利要求1的抛光组合物，其中该抛光组合物包含季
Figure FDA0003609576450000012
盐，且其中该季
Figure FDA0003609576450000013
盐是包含分子量为约94g/mol或更大的季
Figure FDA0003609576450000014
阳离子的卤化物。
11.权利要求1的抛光组合物，其中该抛光组合物包含选自以下的季
Figure FDA0003609576450000015
盐：苄基三苯基
Figure FDA0003609576450000016
盐、二甲基二苯基
Figure FDA0003609576450000017
盐、四丁基
Figure FDA0003609576450000018
盐、四甲基
Figure FDA0003609576450000019
盐、四苯基
Figure FDA00036095764500000110
盐、四丙基
Figure FDA00036095764500000111
盐、四辛基
Figure FDA00036095764500000112
盐、丁基三苯基
Figure FDA00036095764500000113
盐、四乙基
Figure FDA00036095764500000114
盐、三丁基十二烷基
Figure FDA00036095764500000115
盐、乙基三苯基
Figure FDA00036095764500000116
盐、己基三苯基
Figure FDA00036095764500000117
盐、庚基三苯基
Figure FDA00036095764500000118
盐、异丙基三苯基
Figure FDA0003609576450000021
盐、甲基三苯基
Figure FDA0003609576450000022
盐、三丁基甲基
Figure FDA0003609576450000023
盐、三丁基辛基
Figure FDA0003609576450000024
盐、三苯基丙基
Figure FDA0003609576450000025
盐、三丁基己基
Figure FDA0003609576450000026
盐及其组合，且其中该抛光组合物包含约10ppm至约1000ppm的该季
Figure FDA0003609576450000027
盐。
12.化学机械抛光基板的方法，其包括：
(i)提供基板，
(ii)提供抛光垫，
(iii)提供化学机械抛光组合物，其包含：
(a)包含铈土颗粒的研磨剂，
(b)阳离子聚合物，其选自阳离子均聚物、包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体的阳离子共聚物、及其组合，
(c)季铵盐或季
Figure FDA0003609576450000028
盐，及
(d)水，
其中该抛光组合物具有约5至约8的pH，
(iv)使该基板与该抛光垫及该化学机械抛光组合物接触，及
(v)相对于该基板移动该抛光垫及该化学机械抛光组合物以研磨该基板表面的至少一部分以由此抛光该基板。
13.权利要求12的方法，其中该抛光组合物包含约0.01wt.％至约1wt.％的铈土颗粒。
14.权利要求12的方法，其中所述铈土颗粒具有约60nm至约120nm的平均粒径。
15.权利要求12的方法，其中该抛光组合物包含阳离子均聚物，且其中该抛光组合物包含约10ppm至约100ppm的该阳离子均聚物。
16.权利要求15的方法，其中该阳离子均聚物基本上由阳离子单体重复单元组成。
17.权利要求12的方法，其中该抛光组合物包含阳离子共聚物，且其中该抛光组合物包含约1ppm至约1000ppm的该阳离子共聚物。
18.权利要求17的方法，其中该阳离子共聚物包含至少一种阳离子单体及至少一种非离子单体。
19.权利要求12的方法，其中该抛光组合物包含季铵盐，且其中该季铵盐包含分子量为约75g/mol或更大的季铵阳离子。
20.权利要求19的方法，其中该抛光组合物包含季铵盐，其中该季铵盐选自：四甲基铵盐、四乙基铵盐、四丙基铵盐、四丁基铵盐、四戊基铵盐、四己基铵盐、四庚基铵盐、四辛基铵盐、四-十二烷基铵盐、二烯丙基二甲基铵盐及衍生物、苄烷铵盐、N-烷基甲基咪唑
Figure FDA0003609576450000031
盐、N,N-二芳基咪唑
Figure FDA0003609576450000032
盐、N-烷基吡啶
Figure FDA0003609576450000033
盐、二癸基二甲基铵盐、四苄基铵盐、苄基二甲基癸基铵盐、苄基二甲基己基铵盐、苄基二甲基辛基铵盐、苄基十二烷基二甲基铵盐、苄基三丁基铵盐、苄基三乙基铵盐、苄基三甲基铵盐、癸基三甲基铵盐、双十二烷基二甲基铵盐、十二烷基乙基二甲基铵盐、十二烷基三甲基铵盐、己基三甲基铵盐、甲基三辛基铵盐、三丁基甲基铵盐、三-十二烷基甲基铵盐、三乙基己基铵盐、三乙基甲基铵盐、三甲基辛基铵盐、三甲基苯基铵盐、三己基十四烷基铵盐、[(3-甲基丙烯酰基氨基)丙基]三甲基铵盐、(3-丙烯酰氨基丙基)三甲基铵盐、2-(丙烯酰基氧基)乙基三甲基铵盐、(乙烯基苄基)三甲基铵盐、胆碱盐、三(2-羟基乙基)甲基铵盐及其类似者以及其组合，且其中该抛光组合物包含约100ppm至约1000ppm的该季铵盐。
21.权利要求12的方法，其中该抛光组合物包含季
Figure FDA0003609576450000034
盐，且其中该季
Figure FDA0003609576450000035
盐是包含分子量为约94g/mol或更大的季
Figure FDA0003609576450000036
阳离子的卤化物。
22.权利要求21的方法，其中该抛光组合物包含季
Figure FDA0003609576450000037
盐，其中该季
Figure FDA0003609576450000038
盐选自：苄基三苯基
Figure FDA0003609576450000039
盐、二甲基二苯基
Figure FDA00036095764500000310
盐、四丁基
Figure FDA00036095764500000311
盐、四甲基
Figure FDA00036095764500000312
盐、四苯基
Figure FDA00036095764500000313
盐、四丙基
Figure FDA00036095764500000314
盐、四辛基
Figure FDA00036095764500000315
盐、丁基三苯基
Figure FDA00036095764500000316
盐、四乙基
Figure FDA00036095764500000317
盐、三丁基十二烷基
Figure FDA00036095764500000318
盐、乙基三苯基
Figure FDA00036095764500000319
盐、己基三苯基
Figure FDA00036095764500000320
盐、庚基三苯基
Figure FDA00036095764500000321
盐、异丙基三苯基
Figure FDA00036095764500000322
盐、甲基三苯基
Figure FDA00036095764500000323
盐、三丁基甲基
Figure FDA00036095764500000324
盐、三丁基辛基
Figure FDA00036095764500000325
盐、三苯基丙基
Figure FDA00036095764500000326
盐、三丁基己基
Figure FDA00036095764500000327
盐及其组合，且其中该抛光组合物包含约100ppm至约1000ppm的该季
Figure FDA00036095764500000328
盐。
23.权利要求12的方法，其中该基板包含在该基板表面上的硅氮化物，且其中以一移除速率研磨该基板表面上的该硅氮化物的至少一部分以抛光该基板。
24.权利要求23的方法，其中该基板进一步包含在该基板表面上的硅氧化物，其中以一移除速率研磨该基板表面上的该硅氧化物的至少一部分以抛光该基板，且其中硅氧化物的移除速率小于硅氮化物的移除速率。
25.权利要求12的方法，其中该基板包含在该基板表面上的多晶硅，且其中以一移除速率研磨该基板表面上的该多晶硅的至少一部分以抛光该基板。
26.权利要求25的方法，其中该基板进一步包含在该基板表面上的硅氧化物，其中以一移除速率研磨该基板表面上的该硅氧化物的至少一部分以抛光该基板，且其中硅氧化物的移除速率小于多晶硅的移除速率。
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