CN114551970A - 一种自充电式全固体电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种全固体电池，公开了一种自充电式全固体电池，包括纳米发电机、整流器以及全固体电池，所述纳米发电机包括发电单元和发电单元两侧的极片，所述整流器通过导电体分别与纳米发电机和全固体电池连接；通过纳米发电机可将周围环境中获取的机械能转换为电能，形成了一个能量自供体，在通过整流器将纳米发电机产生的交流电整流成脉冲式直流电，为全固体电池提供脉冲电流，本发明的纳米发电机可实现自充电，全固体电池不需要外接电源，且自充电产生的脉冲式充电电流可有效提高电流密度分布均匀性，减少了固体电池充电过程中的锂枝晶形成和析出，显著提高全固体电池的循环效率，提高电池的安全性。

Description

一种自充电式全固体电池
技术领域
本发明涉及一种全固体电池，尤其是涉及一种自充电式全固体电池。
背景技术
发展高效可充电电池对发展风能、核能和太阳能等可再生能源，改善能源结构和平衡具有重要意义，锂离子电池由于能量密度高、循环性能好和无记忆效应等优点，目前已广泛应用于大型储能、电动汽车、便携式电子产品和航空航天等领域，目前使用的锂离子电池主要含有液体电解质，存在可燃性等安全问题，因此开发安全性能好的固体锂电池是非常有必要的，固体锂电池可以降低热失控引起的安全问题，同时提高质量和体积能量密度，其成功商业化取决于理解和解决实际操作条件下限制电池性能的瓶颈；常见的固体电池的电解质主要分为三类：陶瓷型无机固体电池、聚合物固体电解质和无机-有机复合固体电解质，如公开号CN201680047751.6，公开了一种全固体二次电池用的添加剂、全固体二次电池和其制造方法，所用添加剂包含聚碳酸亚烷基酯，提高全固体二次电池的充放电容量、界面电阻等性质；再如公开号CN201980055171.5，公开了一种扁平形全固体电池及其制造方法，全固体电池包括外包装罐和封口罐构成的电池容器以及正极、固体电解质层和负极层叠而成的层叠体,在层叠体与外包装罐的内底面或封口罐的内底面之间配置有由石墨成型体构成的具有挠性的导电性多孔质部件；
虽然现有技术方案通过多种措施优化固体电池性能，但固体电池在充放电过程中仍然存在锂枝晶形成和生长的潜在风险，具有一定的安全隐患，且需要外部提供电源。因此需要提供一种自充电式全固体电池以解决此问题。
发明内容
针对现有技术方案的缺陷，本发明提出了一种具有自充电能力的层叠全固体电池，电池内部连接有纳米弹性摩擦发电材料，能够将车辆行驶过程中的振动能量转换为电能，不需要外接电源实现自充电，同时自充电产生的脉冲式充电电流，可以有效提高电流密度分布均匀性，避免了充电过程中锂枝晶的形成和析出，最后弹性的纳米发电机还具有防护作用，能够有效缓冲外部机械冲击对固体电池的损伤，显著提高了全固体电池的使用安全性。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：
一种自充电式全固体电池，包括纳米发电机、整流器以及全固体电池，所述纳米发电机包括发电单元和发电单元两侧的极片，所述整流器通过导电体分别与纳米发电机和全固体电池连接。
本发明的一种自充电式全固体电池包括纳米发电机、整流器以及全固体电池，通过纳米发电机可将周围环境中获取的机械能转换为电能，形成了一个能量自供体，在通过整流器将纳米发电机产生的交流电整流成脉冲式直流电，为全固体电池提供脉冲电流，本发明的纳米发电机为可实现自充电，固体电池不需要外接电源，且自充电产生的脉冲式充电电流可有效提高电流密度分布均匀性，减少了固体电池充电过程中的锂枝晶形成和析出，显著提高全固体电池的循环效率。
作为优选，所述发电单元包括负电膜、正电膜、设置在负电膜上的纳米阵列以及设置在正电膜上的间隔层，所述间隔层为聚四氟乙烯，所述纳米阵列和间隔层位于负电膜与正电膜之间，纳米阵列的一端位于间隔层内；通过正电膜与负电膜的摩擦电效应和感电效应使发电单元产生电势差实现为固体锂电池充电的作用，初始状态下，正电膜与负电膜不接触，当外界产生振动时，负电膜则会在外界震动的作用下产生变形，变形后的负电膜会与正电膜接触并产生摩擦，电子从正电膜上转移到负电膜上，使正电膜带正电荷，负电膜上带有负电荷，当振动消失后，正电膜与负电膜之间会产生电压差，使得发电单元能够产生电能为固体电池充电。
作为优选，所述纳米阵列选自纳米圆锥阵列、纳米线阵列和纳米圆台阵列的一种或几种；通过设置纳米阵列可以提高负电膜与正电膜的接触面积，增强负电膜与正电膜的摩擦效应，提高纳米发电机的发电效率。
作为优选，所述纳米阵列的高度小于负电膜和纳米阵列总厚度的1/3，纳米阵列的间隔空隙为50-200nm，纳米阵列的直径为20-100nm；纳米阵列的尺寸影响正电膜与负电膜的摩擦感电效率，纳米阵列的比表面积过小，则不能显著提升正电膜与负电膜摩擦感电效率，纳米阵列比表面积过大，则会超出负电膜的弹性极限，导致负电膜在受到振动时发生永久变形，致使纳米发电机失效。
作为优选，所述全固体电池包括正极层、固体电解质、负极层、双极集流体、正极端子以及负极端子，所述双极集流体外侧包裹一层负极层，所述负极层外侧包裹一层固体电解质，所述固体电解质外侧包裹一层正极层，正极层两侧分别设有正极端子和负极端；全固体电池为双极结构，单个电池基元包括正极层、固体电解质和负极层，每个电池单元再通过双极集流体串联连接，串联电池的数量为2-5个，固体电池的数量会影响电池电阻，过多会使电池电阻增大造成能量损失。
作为优选，所述纳米发电机的制备方法包括以下步骤：
(1)将聚酰胺和聚丙烯腈按照质量比为4-6:3-5溶解于N,N-二甲基甲酰胺溶剂中超声搅拌制得聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液，搅拌温度30-40℃，搅拌时间2-5h，使用紫外光照射正电膜前驱体制得紫外正电膜前驱体，照射强度10-30kW，照射时间1-6h，将紫外正电膜前驱体浸润在聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液中，浸润后真空干燥制得正电膜，将负电膜前驱体浸润在聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液中，浸润后真空干燥制得负电膜，浸润时间0.5-3h，干燥温度50-70℃，干燥时间6-12h；
(2)按比例裁切负电膜，然后将中空的间隔层置于正电膜表面；
(3)将正电膜裁切成与负电膜相匹配的尺寸，通过干法刻蚀在在负电膜一侧表面制备纳米阵列，将纳米阵列远离负电膜的一端置于间隔层内制得纳米发电单元；
(4)将若干个纳米发电单元、极片组装制得纳米发电机；本发明在正电膜前驱体与负电膜前驱体表面涂覆了聚酰胺和聚丙烯晴，显著提高了正电膜与负电膜的疏水性，显著降低了水分和其他污染物对正电膜与负电膜的影响，聚酰胺和聚丙烯晴的导电性高，不会阻碍电子在正电膜与负电膜间的传导，通过紫外光处理正电膜前驱体会活化其表面的分子，提高与聚酰胺和聚丙烯晴的键合作用以及界面相容性。
作为优选，所述负电膜前驱体选自PI膜、铜片、铝片、银片、镀铜玻璃、镀铜玻璃、镀银玻璃的一种或几种。
作为优选，所述正电膜前驱体选自PMMA、尼龙、碳薄片、耐油丁晴橡胶的一种或几种。
因此，本发明具有如下有益效果：
(1)可实现自充电，固体电池不需要外接电源，且自充电产生的脉冲式充电电流可有效提高电流密度分布均匀性，减少了固体电池充电过程中的锂枝晶形成和析出，显著提高全固体电池的循环效率；
(2)纳米阵列可以提高负电膜与正电膜的接触面积，增强负电膜与正电膜的摩擦效应，提高纳米发电机的发电效率；
(3)正电膜与负电膜表面涂覆了聚酰胺和聚丙烯晴，显著提高了正电膜与负电膜的疏水性，显著降低了水分和其他污染物对正电膜与负电膜的影响，聚酰胺和聚丙烯晴的导电性高，不会阻碍电子在正电膜与负电膜间的传导，通过紫外光处理PMMA会活化其表面的分子，提高与聚酰胺和聚丙烯晴的键合作用以及界面相容性。
附图说明
图1是本发明的结构示意图
图2是本发明发电单元的截面图
图3是本发明全固体电池的截面图
图中：纳米发电机1、整流器2、全固体电池3、正极层301、固体电解质302、负极层303、双极集流体304、正极端子305、负极端子306、发电单元4、负电膜401、正电膜402、纳米阵列403、间隔层404、极片5。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明做进一步的描述。
在本发明中，若非特指，所有原料均可从市场购得或是本行业常用的，下述实施例中的方法，如无特别说明，均为本领域常规方法。
总实施例：
一种自充电式全固体电池，包括纳米发电机1、整流器2以及全固体电池3，纳米发电机包括发电单元4和发电单元两侧的极片5，整流器通过导电体分别与纳米发电机和全固体电池连接；
发电单元包括负电膜401、正电膜402、设置在负电膜上的纳米阵列403以及设置在正电膜上的间隔层404，间隔层为聚四氟乙烯，纳米阵列和间隔层位于负电膜与正电膜之间，纳米阵列的一端位于间隔层内；
全固体电池包括正极层301、固体电解质302、负极层303、双极集流体304、正极端子305以及负极端子306，所述双极集流体外侧包裹一层负极层，所述负极层外侧包裹一层固体电解质，所述固体电解质外侧包裹一层正极层，正极层两侧分别设有正极端子和负极端子。
纳米发电机的制备方法包括以下步骤：
(1)按照比例将聚酰胺和聚丙烯腈溶解于N,N-二甲基甲酰胺溶剂中超声搅拌制得聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液，使用紫外光照射正电膜前驱体制得紫外正电膜前驱体，将紫外正电膜前驱体浸润在聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液中，浸润后真空干燥制得正电膜，将负电膜前驱体浸润在聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液中，浸润后真空干燥制得负电膜；
(2)按比例裁切负电膜，然后将中空的间隔层置于正电膜表面；
(3)将正电膜裁切成与负电膜相匹配的尺寸，通过干法刻蚀在在负电膜一侧表面制备纳米阵列，将纳米阵列远离负电膜的一端置于间隔层内制得纳米发电单元；
(4)将若干个纳米发电单元、极片组装制得纳米发电机。
实施例1：
一种自充电式全固体电池，纳米阵列为纳米线阵列，纳米阵列的间隔空隙为50nm，纳米阵列的直径为100nm；纳米发电机的制备方法中：聚酰胺和聚丙烯腈的质量比为4:3，步骤(1)中搅拌温度为30℃，搅拌时间为2h，紫外照射强度为10kW，紫外照射时间为1h，浸润时间为0.5h，干燥温度为50℃，干燥时间为6h；正电膜前驱体为PMMA膜，负电膜前驱体为PI膜；
其余自充电式全固体电池结构和纳米发电机制备方法均与总实施例相同。
实施例2：
一种自充电式全固体电池，纳米阵列为纳米线阵列，纳米阵列的间隔空隙为124nm，纳米阵列的直径为75nm；纳米发电机的制备方法中：聚酰胺和聚丙烯腈的质量比为5:4，步骤(1)中搅拌温度为35℃，搅拌时间为3.5h，紫外照射强度为20kW，紫外照射时间为3h，浸润时间为2h，干燥温度为60℃，干燥时间为9h；正电膜前驱体为PMMA膜，负电膜前驱体为PI膜；
其余自充电式全固体电池结构和纳米发电机制备方法均与总实施例相同。
实施例3：
一种自充电式全固体电池，纳米阵列为纳米线阵列，纳米阵列的间隔空隙为200nm，纳米阵列的直径为20nm；纳米发电机的制备方法中：聚酰胺和聚丙烯腈的质量比为6:5，步骤(1)中搅拌温度为40℃，搅拌时间为5h，紫外照射强度为30kW，紫外照射时间为6h，浸润时间为3h，干燥温度为70℃，干燥时间为12h；正电膜前驱体为PMMA膜，负电膜前驱体为PI膜；
其余自充电式全固体电池结构和纳米发电机制备方法均与总实施例相同。
实施例4：
一种自充电式全固体电池，纳米阵列为纳米圆锥阵列，纳米阵列的间隔空隙为100nm，纳米阵列的直径为50nm，其余条件与实施例1相同。
实施例5：
一种自充电式全固体电池，纳米阵列为纳米圆台阵列，纳米阵列的间隔空隙为90nm，纳米阵列的直径为55nm，其余条件与实施例1相同。
对比例1：(外接恒流恒压电源)
与实施例1相比，对比例1中采用外接恒流恒压电源为全固体电池充电，其余条件与实施例1相同。
对比例2：(正电膜和负电膜不浸润)
与实施例1相比，对比例2中纳米发电机制备过程中正电膜和负电膜不浸润聚酰胺和聚丙烯晴混合液，其余条件与实施例1相同。
对比例3：(正电膜不紫外光照射)
与实施例1相比，对比例2中纳米发电机制备过程中不对正电膜进行紫外光照射，其余条件与实施例1相同。
表1.实施例1在不同振动频率下的充电容量和充电时间
振动频率(HZ) 充电容量(Ah) 充电时间(h)
0.5 1.32 20.1
1 1.3 17.6
2 1.27 15.3
3 1.21 12.8
4 1.18 10.9
5 1.06 8.8
6 0.97 6.5
7 0.92 5.2
8 0.85 3.6
表1为实施例1在不同振动频率时的充电容量和充电时间，其中容量由电流对时间进行积分计算得到，充电截止电压为4V，从表中结果可以看出，随着振动频率从0.5HZ增加到8HZ，充电时间由20.1小时缩短到3.6小时，实际容量由1.32Ah降低到0.85Ah，其原因是充电频率越高，固体电池的极化内阻越大，充电到相同电压时实际容量损失会更多，因此充电容量下降，实际应用中可根据电池容量需求调节充电频率，充电频率可调节正电膜与负电膜的尺寸和间距来调节。
表2.全固体电池循环充电时间和充电循环次数
充电循环次数(周) 充电时间(h)
实施例1 386 15.6
实施例2 380 15.5
实施例3 377 15.4
实施例4 382 15.8
实施例5 379 15.7
对比例1 188 1.23
对比例2 334 22.3
对比例3 325 20.2
表2为对全固体电池进行充电循环，其中实施例1-5、对比例2-3采用振动进行充电循环，振动频率为2.0HZ，对比例1采用1C倍率恒流恒压外接电源进行充电循环，循环直至电池出现短路，记录其循环次数；从表1中可以看出对比例1在循环至188周时就出现了明显短路，而实施例1循环至386周后仍未出现短路，其主要原因是恒流恒压充电时，在锂金属负极中的电流密度分布不均匀，电流密度高的位置锂容易沉积并形成枝晶，引起电池短路，而本发明中为纳米电池充电时为脉冲充电，充电电流截止时由于弛豫作用，电流分布会更加均匀，避免电流密度过高导致锂枝晶，提高了电池的安全性，此外对比例2与对比例3的充电时间较实施例1更长，表明本发明中通过紫外光与浸润聚酰胺和聚丙烯腈混合液处理正电膜与负电膜可以显著提高纳米电池的充电效率。

Claims (8)

1.一种自充电式全固体电池，其特征是，包括纳米发电机（1）、整流器（2）以及全固体电池（3），所述纳米发电机包括发电单元（4）和发电单元两侧的极片（5），所述整流器通过导电体分别与纳米发电机和全固体电池连接。
2.根据权利要求1所述的一种自充电式全固体电池，其特征是，所述发电单元包括负电膜（401）、正电膜（402）、设置在负电膜上的纳米阵列（403）以及设置在正电膜上的间隔层（404），所述间隔层为聚四氟乙烯，所述纳米阵列和间隔层位于负电膜与正电膜之间，纳米阵列的一端位于间隔层内。
3.根据权利要求2所述的一种自充电式全固体电池，其特征是，所述纳米阵列选自纳米圆锥阵列、纳米线阵列和纳米圆台阵列的一种或几种。
4.根据权利要求2或3所述的一种自充电式全固体电池，其特征是，所述纳米阵列的高度小于负电膜和纳米阵列总厚度的1/3，纳米阵列的间隔空隙为50-200nm，纳米阵列的直径为20-100nm。
5.根据权利要求1所述的一种自充电式全固体电池，其特征是，所述全固体电池包括正极层（301）、固体电解质（302）、负极层（303）、双极集流体（304）、正极端子（305）以及负极端子（306），所述双极集流体外侧包裹一层负极层，所述负极层外侧包裹一层固体电解质，所述固体电解质外侧包裹一层正极层，正极层两侧分别设有正极端子和负极端子。
6.根据权利要求1或2所述的一种自充电式全固体电池，其特征是，所述纳米发电机的制备方法包括以下步骤：
（1）将聚酰胺和聚丙烯腈按照质量比为4-6:3-5溶解于N,N-二甲基甲酰胺溶剂中超声搅拌制得聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液，搅拌温度30-40℃，搅拌时间2-5h，使用紫外光照射正电膜前驱体制得紫外正电膜前驱体，照射强度10-30 kW，照射时间1-6h，将紫外正电膜前驱体浸润在聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液中，浸润后真空干燥制得正电膜，将负电膜前驱体浸润在聚酰胺/聚丙烯腈混合溶液中，浸润后真空干燥制得负电膜，浸润时间0.5-3h，干燥温度50-70℃，干燥时间6-12h；
（2）按比例裁切负电膜，然后将中空的间隔层置于正电膜表面；
（3）将正电膜裁切成与负电膜相匹配的尺寸，通过干法刻蚀在负电膜一侧表面制备纳米阵列，将纳米阵列远离负电膜的一端置于间隔层内制得纳米发电单元；
（4）将若干个纳米发电单元、极片组装制得纳米发电机。
7.根据权利要求6所述的一种自充电式全固体电池，其特征是，所述负电膜前驱体选自PI膜、铜片、铝片、银片、镀铜玻璃、镀铜玻璃、镀银玻璃的一种或几种。
8.根据权利要求6所述的一种自充电式全固体电池，其特征是，所述正电膜前驱体选自PMMA、尼龙、碳薄片、耐油丁晴橡胶的一种或几种。
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