CN114481175A - 基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,属于电解池技术领域,包括电解池模块,包括顺次设置的阴极催化层、电解质支撑体和阳极催化层,阴极催化层与阳极催化层均为铁酸锶基氧化物;密封隔离模块,用于为阴极催化层、阳极催化层提供单独的密闭隔离环境;气源控制模块,用于在阴极催化层、阳极催化层切换通入待电解水汽,并在另一极催化层对应通入氧化性气体。基于铁酸锶基氧化物形成固态对称电解池,在电解性能下降时,通过气源控制模块使结构坍塌的电极处于氧化性气体氛围下,另一电极通入待电解水汽,在制备氢气同时使结构坍塌电极在高温氧化性气体氛围下进行修复,以提升粒子传导速率,保证了氢气制备速率。
Description
技术领域
本发明涉及电解池技术领域,尤其涉及基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置。
背景技术
在目前全球能源系统中,化石燃料的大量使用约占二氧化碳排放的70%,对全球变暖、气候变化有重大影响,一个潜在的解决方案是使用氢能源。目前工业制氢的方法主要分为四种,分别为化石燃料制氢、工业副产物制氢、甲醇制氢以及电解水制氢,前三者制氢方法制备的氢气浓度均低于电解水制备氢气,然而由于析氧反应(OER)和析氢反应(HER)需要一个大的过电位驱动所需的电流密度,这将不可避免地导致相当大的能量损失,并且通常所利用的催化剂为贵金属等,增加了电解水的成本。
固体氧化物电解池(SOEC,Solid Oxide Electrolysis Cell)是一种很有前景的能量转换设备,它利用可再生电力,通过电解将H2O转化为H2,目前大多将Ni-YSZ用作固体氧化物电解池的阴极,然而其极易被氧化导致性能降低,因此SOEC大规模应用需要寻求新型电极材料,一方面是解决电解池总极化阻抗损失问题,另一方面由于电极材料在还原气氛中逐渐发生转变致使电极结构发生坍塌,会严重影响离子的传导速率,如何实现电极修复以提升离子传导速率进而保证氢气制备速率是目前亟需解决的技术问题。
发明内容
本发明的目的在于解决现有技术中电解池总极化阻抗损失、电极结构坍塌的问题,提供了一种基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置。
本发明的目的是通过以下技术方案来实现的:基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,装置包括电解池模块,包括致密电解质支撑体、设于电解质支撑体两侧的阴极催化层和阳极催化层,阴极催化层与阳极催化层均为铁酸锶基氧化物;电源,用于为电解池模块提供电解电压;密封隔离模块,其内设有电解池模块,用于为阴极催化层、阳极催化层提供单独的密闭隔离环境;气源控制模块,用于在阴极催化层、阳极催化层切换通入待电解水汽,并在另一极催化层对应通入氧化性气体;加热模块,用于为电解池模块提供工作温度。
在一示例中,所述阴极催化层、阳极催化层均由SrFexMyO3-δ构成,M=Ti,Mo,Ni,Co,x+y=1;电解质支撑体由La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ构成。
在一示例中,所述阴极催化层上设有阴极集流层,阳极催化层上设有阳极集流层。
在一示例中,所述密封隔离模块包括陶瓷管,电解池模块抵接陶瓷管内部顶面与底面之间,或电解池模块贯穿陶瓷管设置。
在一示例中,所述气源控制模块包括第一气路、第二气路、气路切换组件和待电解水汽供给子模块,待电解水汽供给子模块经气路切换组件与第一气路、第二气路切换连接,第一气路另一端连接至阴极催化层,第二气路另一端连接至阳极催化层;第一气路上设有第一氧化性气源,第二气路上设有第二氧化性气源。
在一示例中,所述第一气路上设有第一真空泵,第二气路上设有第二真空泵。
在一示例中,所述待电解水汽供给子模块包括顺次连接的氢气气源和水汽加湿装置,水汽加湿装置经气路切换组件与第一气路、第二气路切换连接。
在一示例中,所述装置还包括收集模块,所述收集模块包括顺次连接的冷凝装置和收集装置,冷凝装置经气路切换组件与第一气路、第二气路切换连接。
在一示例中,所述加热模块包括电热丝和保温层,保温层设于密封隔离模块上,电热丝绕设于保温层上。
在一示例中,所述加热模块还包括加热带,加热带设于第一气路和/或第二气路上。
需要进一步说明的是,上述各示例对应的技术特征可以相互组合或替换构成新的技术方案。
与现有技术相比,本发明有益效果是:
1.在一示例中,基于铁酸锶基氧化物、电解质支撑体形成固态对称电解池,使得电极制备更加简单方便,成本更低;基于铁酸锶基氧化物形成的电解池总极化阻抗损失小,电化学性能优异;基于固态对称电解池,在电解性能下降时,通过气源控制模块使结构坍塌的电极处于氧化性气体氛围下,另一电极通入待电解水汽,在制备氢气的同时使结构坍塌电极在高温氧化性气体氛围下进行修复,以提升粒子传导速率,进而保证了氢气制备速率;进一步地,相较于碱液电解质水解制氢,本申请电解池所需工作电压较低,能够降低能耗成本;相比PEM常温水电解用铂作为电极催化剂,本申请使用相对廉价的电极催化剂,降低了装置成本并且有潜力使得电解成本较于其他方式更低。
2.在一示例中,通过集流层将电极活性物质产生的电子电流汇集并输出,利于降低电解池的内阻,提高电解效率与循环稳定性。
3.在一示例中,通过陶瓷管与密封隔离件配合,使两个电极处于单独的密闭环境中,利于改变两个电极所处氛围,进而修复电极结构。
4.在一示例中,通过真空泵对气路进行抽真空,能够保证电极接触的氧化性气体、待电解水汽的纯度,以此保证电解制备的氢气的纯度。
5.在一示例中,利用氢气气源配合水汽加湿模块保证了氢气通过时带走足够的水到达电解池模块,同时利于分离氢气与过剩的水蒸汽,从而能够高效的获得纯净的氢气。
6.在一示例中,通过冷凝装置能够去除制备得到的氢气中的水分,保证收集的氢气的纯度。
7.在一示例中,加热模块中的电热丝和/或电热带能够保证为电解池工作提供对应的工作温度,利于电解反应高效进行。
附图说明
下面结合附图对本发明的具体实施方式作进一步详细的说明,此处所说明的附图用来提供对本申请的进一步理解,构成本申请的一部分,在这些附图中使用相同的参考标号来表示相同或相似的部分,本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请,并不构成对本申请的不当限定。
图1为本发明一示例中的装置示意图;
图2为本发明一示例中的电解池模块示意图;
图3为本发明一示例中的装置示意图。
图中:电解池模块1、电解质支撑体11、阴极催化层12、阳极催化层13、电源2、密封隔离模块3、陶瓷管31、密封隔离件32、气源控制模块4、氢气气源41、水汽加湿装置42、第一气路43、第二气路44、气路切换组件45、第一空压机46、第二空压机47、加热模块5、电热丝51、保温层52、加热带53、冷凝装置61。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中,需要说明的是,属于“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方向或位置关系为基于附图所述方向或位置关系,仅是为了便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本发明的限制。此外,属于“第一”、“第二”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明的描述中,需要说明的是,除非另有明确的规定和限定,属于“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解,例如,可以是固定连接,也可以是可拆卸连接,或一体地连接;可以是机械连接,也可以是电连接;可以是直接相连,也可以通过中间媒介间接相连,可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言,可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
此外,下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
在一示例中,如图1所示,一种基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,具体包括电解池模块1、电源2、密封隔离模块3、气源控制模块4和加热模块5。具体地,如图2所示,电解池模块1包括致密电解质支撑体11、设于电解质支撑体11两侧的阴极催化层12和阳极催化层13,形成三明治结构的对称电解池。其中,阴极催化层12与阳极催化层13均为铁酸锶基氧化物。电源2优选为可控电源,能够调节输出电压,电源2输出端经导线分别连接至电解池模块1的阴极催化层12、阳极催化层13,用于为电解池模块1提供电解电压,本示例中电解电压为1.6V,导线材质为镍,银,铜等。密封隔离模块3内部设有电解池模块1,用于为阴极催化层12、阳极催化层13提供单独的密闭隔离环境。加热模块5用于为电解池模块1提供工作温度,同时也为电极(阴极催化层12或阳催化层)的修复提供对应的煅烧温度。气源控制模块4用于在阴极催化层12、阳极催化层13切换通入待电解水汽,并在另一极催化层对应通入氧化性气体。具体地,当阴极催化层12通入待电解水汽时,阳极催化层13通入氧化性气体,此时在阴极催化层12侧收集电解水汽制备的氢气,随着电解过程的推进,阴极催化层12的铁酸锶基氧化物会在还原气氛下逐渐从立方钙钛矿结构转变为四方结构的某种氧化物,阴极催化层12出现结构坍塌现象,在一定程度上会影响离子的传导速率,导致电解性能下降,此时气源控制模块4切换阴极催化层12、阳极催化层13所处密闭环境中的物质,即向阴极催化层12通入氧化性气体,并向阳极催化层13通入待电解水汽,在不间断电解水制备氢气的同时,通过氧化性气体使结构坍塌的阴极催化层12在高温煅烧中再次转变为立方钙钛矿结构的铁酸锶基氧化物,通过气源控制模块4实现电极所处密闭空间物质的转换进而达到电极自我修复的效果。运行一段时间后,本申请阳极催化层13电解性能下降后,可再次通过气源控制模块4切换电极所处密闭空间物质的转换实现电极的修复,实现电极修复的良性循环,保证电极始终具备良好的电化学性能。
进一步地,本示例中基于铁酸锶基氧化物、电解质支撑体11形成固态对称电解池,能够一次性实现两个电极材料的制备,使得电极制备更加简单方便,成本更低;通过实验发现,基于铁酸锶基氧化物形成的电解池总极化阻抗损失小,电化学性能优异;进一步地,基于固态对称电解池,在电解性能下降时,通过气源控制模块4切换两个电极所处密闭环境氛围进而达到电极修复的效果,能够提升粒子传导速率,进而保证了氢气制备速率;进一步地,相较于碱液电解质水解制氢,本申请电解池所需工作电压较低,能够降低能耗成本;更进一步地,相比PEM常温水电解用铂作为电极催化剂,本申请使用相对廉价的电极催化剂,降低了装置成本并且有潜力使得电解成本较于其他方式更低。
在一示例中,阴极催化层12、阳极催化层13均由SrFexMyO3-δ构成,M=Ti,Mo,Ni,Co;x+y=1;电解质支撑体11由La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ构成。需要说明的是,δ表示该类氧化物中存在一定氧空位,无取值范围。
在一示例中,阴极催化层12上设有阴极集流层,阳极催化层13上设有阳极集流层。具体地,集流层为铜网或者银网,在保证不影响捕获氢气气体的条件下完成对于电极部分的集流,利于降低电解池的内阻,提高电解效率与循环稳定性。
作为一选项,电解池装置包括若干电解池模块1,每个固态对称电解池模块1包括阳极集流层、阳极催化层13、阴极集流层、阴极催化层12以及LSGM电解质支撑体11,其结构为LSGM电解质为支撑体的多层复合结构。
在一示例中,密封隔离模块3包括陶瓷管31,电解池模块1贯穿陶瓷管31设置。如图3所示,陶瓷管31上与其轴线垂直方向设有两个处于同一轴线的开口,电解池模块1经两个开口竖直设于陶瓷管31内,开口大小、形状优选与电解池模块1适配,以将陶瓷管31内部分离为两个空间,其中,阴极催化层12位于其中一个空间,阳极催化层13位于另一个空间;进一步地,电解池模块1中阴极催化层12、阳极催化层13及电解质支撑体11直径均大于陶瓷管31外径,此时阴极催化层12、阳极催化层13及电解质支撑体11突出陶瓷管31设置,为向电解池模块1提供密闭环境,此时在突出陶瓷管31设置的电解池模块两端设置对应的密封隔离件,密封隔离件优选为导电胶。本示例中,陶瓷管31在高温环境下能够稳定的作为电解池模块1的支撑体,配合密封隔离件32保证了电解池装置整体的气密性。通过陶瓷管31与密封隔离件32配合,使两个电极处于单独的密闭环境中,利于改变两个电极所处氛围,进而修复电极结构。
在一示例中,如图3所示,气源控制模块4包括第一气路43、第二气路44、气路切换组件45和待电解水汽供给子模块,待电解水汽供给子模块经气路切换组件45与第一气路43、第二气路44切换连接,第一气路43另一端连通至阴极催化层12,第二气路44另一端连接通阳极催化层13;第一气路43上设有第一氧化性气源,第二气路44上设有第二氧化性气源。具体地,第一气路43、第二气路44均未不锈钢管,不易被腐蚀,以保证整个电解池装置的寿命。待电解水汽供给子模块用于提供待电解水汽,本示例中气路切换组件45具体为三通阀,用于使待电解水汽供给子模块与第一气路43、第二气路44切换连接。更为具体地,第一氧化性气源、第二氧化性气源均为空气,具体通过设于第一气路43的第一空压机46、设于第二气路44的第二空压机47提供。当需转换阴极催化层12、阳极催化层13所处环境的气氛时,通过三通阀切换待电解水汽进入的气路,同时打开另一气路的空气机提供空气即氧化性气体。
在一示例中,第一气路43上设有第一真空泵(图中未示出),第二气路44上设有第二真空泵(图中未示出)。具体地,真空泵可设于靠近空压机设置,通过真空泵对气路进行抽真空,能够保证电极接触的氧化性气体、待电解水汽的纯度,以此保证电解制备的氢气的纯度。
在一示例中,如图3所示,待电解水汽供给子模块包括顺次连接的氢气气源41和水汽加湿装置42,水汽加湿装置42经气路切换组件45与第一气路43、第二气路44切换连接,利用氢气气源41配合水汽加湿模块保证了氢气通过水汽加湿装置42时带走足够的水到达电解池模块1,利于分离氢气与过剩的水蒸汽,从而能够高效的获得纯净的氢气。
在一示例中,装置还包括收集模块,所述收集模块包括顺次连接的冷凝装置61和收集装置,冷凝装置61经气路切换组件45与第一气路43、第二气路44切换连接。具体地,收集装置为负载或高压气瓶,用于存储电解制备的氢气。对应地,此时气路切换组件45采用四通阀,在实现待电解水汽与气路切换的同时,保证制备氢气的气路与收集装置的连通,保证制备的氢气能够被充分收集。本示例通过冷凝装置61能够去除制备得到的氢气中的水分,保证收集的氢气的纯度。作为一优选示例,在收集装置前的管路中设置干燥装置,用于分离氢气和多余的水汽,进一步提升收集的氢气的纯度。
在一示例中,如图3所示,加热模块5包括电热丝51和保温层52,保温层52设于密封隔离模块3上,电热丝51绕设于保温层52上。电热丝51用于为电解池模块1工作提供对应的工作温度,本示例工作温度范围为650℃—800℃,优选为700℃。保温层52由饰面砖制成,作保温用,保证电解池模块1工作温度的稳定性,同时能够节约电能。
在一示例中,如图3所示,加热模块5还包括加热带53,加热带53设于第一气路43、第二气路44上,用于预热待电解水汽,利于电解反应高效进行。
将上述示例进行组合得到本申请优选示例如图3所示,现详细说明本申请优选示例的工作原理:
加热模块5上电开始工作,达到电解所需温度如700℃时,电源2为阴极催化层12、阳极催化层13提供1.5V电解电压,氢气气源41经水汽加湿装置42后向第一气路43提供待电解水汽,阴极催化层12电解水汽制备氢气,制备的氢气依次经第一气路43到达干燥装置、冷凝装置61、收集装置实现氢气的收集;此时打开第二空压机47向阳极催化层13所处密闭环境提供空气;电解性能下降后,气路控制模块切断与水汽加湿模块、冷凝装置61的连通,此时对第一气路43和第二气路44进行抽真空处理,然后将加湿后的氢气与第二气路44连通,第一气路43与空气连通,阴极催化层12电极进入自修复期,以此循环实现电解池模块1的电极修复。
本申请还提供了一种基于铁酸锶电极催化层的可修复性固态对称电解池的制备方法,用于制备铁酸锶基氧化物,与上述基于铁酸锶电极催化层的可修复性固态对称电解池的电极装置具备相同的发明构思,所述方法具体包括以下步骤:
S1:将Sr(NO3)2、Fe(NO3)·9H2O以及(NH4)6Mo7O24·4H2O根据样品的化学计量比,溶于去离子水中,加入硝酸作为助燃剂,柠檬酸作为络合剂,用氨水调节pH为7-8,得到澄清溶液;
S2:将澄清溶液置于烘箱中,90℃烘干,将所得干凝胶置于电炉450℃加热至燃烧得到粉体;
S3:将粉体在1000℃煅烧3h后压制成圆片,并在1100℃下煅烧10h,研磨成粉得到铁酸锶基氧化物的纯相粉体。其中,铁酸锶基氧化物为SrFexMyO3-δ,M=Ti,Mo,Ni,Co;x+y=1。
S4:将铁酸锶基氧化物的纯相粉体与5%乙基纤维素/松油醇按质量比~1:1.95混合均匀制备电极浆料,将电极浆料涂敷于电解质片上,在1100℃下煅烧2h得到电解池模块。其中,具体采用丝网印刷法将电极浆料涂敷于电解质片上。电解池模块包括电解质支撑体、设于电解质支撑体两侧的阴极催化层和阳极催化层,形成三明治结构的对称电解池。更为具体地,阴极催化层与阳极催化层均为铁酸锶基氧化物,电解质支撑体由La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ构成。
以上具体实施方式是对本发明的详细说明,不能认定本发明的具体实施方式只局限于这些说明,对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干简单推演和替代,都应当视为属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:其包括:
电解池模块(1),包括电解质支撑体(11)、设于电解质支撑体(11)两侧的阴极催化层(12)和阳极催化层(13),阴极催化层(12)与阳极催化层(13)均为铁酸锶基氧化物;
电源(2),用于为电解池模块(1)提供电解电压;
密封隔离模块(3),其内设有电解池模块(1),用于为阴极催化层(12)、阳极催化层(13)提供单独的密闭隔离环境;
气源控制模块(4),用于在阴极催化层(12)、阳极催化层(13)切换通入待电解水汽,并在另一极催化层对应通入氧化性气体;
加热模块(5),用于为电解池模块(1)提供工作温度。
2.根据权利要求1所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述阴极催化层(12)、阳极催化层(13)均由SrFexMyO3-δ构成,M=Ti,Mo,Ni,Co,x+y=1;电解质支撑体(11)由La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ构成。
3.根据权利要求1所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述阴极催化层(12)上设有阴极集流层,阳极催化层(13)上设有阳极集流层。
4.根据权利要求1所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述密封隔离模块(3)包括陶瓷管(31),电解池模块(1)抵接陶瓷管(31)内部顶面与底面设置,或电解池模块(1)贯穿陶瓷管(31)设置。
5.根据权利要求1所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述气源控制模块(4)包括第一气路(43)、第二气路(44)、气路切换组件(45)和待电解水汽供给子模块,待电解水汽供给子模块经气路切换组件(45)与第一气路(43)、第二气路(44)切换连接,第一气路(43)另一端连接至阴极催化层(12),第二气路(44)另一端连接至阳极催化层(13);第一气路(43)上设有第一氧化性气源,第二气路(44)上设有第二氧化性气源。
6.根据权利要求5所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述第一气路(43)上设有第一真空泵,第二气路(44)上设有第二真空泵。
7.根据权利要求5所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述待电解水汽供给子模块包括顺次连接的氢气气源(41)和水汽加湿装置(42),水汽加湿装置(42)经气路切换组件(45)与第一气路(43)、第二气路(44)切换连接。
8.根据权利要求5所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述装置还包括收集模块,所述收集模块包括顺次连接的冷凝装置(61)和收集装置,冷凝装置(61)经气路切换组件(45)与第一气路(43)、第二气路(44)切换连接。
9.根据权利要求1所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述加热模块(5)包括电热丝(51)和保温层(52),保温层(52)设于密封隔离模块(3)上,电热丝(51)绕设于保温层(52)上。
10.根据权利要求5所述基于铁酸锶电极催化层的可修复型固态对称电解池装置,其特征在于:所述加热模块(5)还包括加热带(53),加热带(53)设于第一气路(43)和/或第二气路(44)上。
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