CN114449898A - 具有花香的固体组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的在于提供一种固体组合物，其特征在于，添加至水等媒介中时，带来花香。本发明的固体组合物含有芳樟醇、香叶醇及2‑甲基丁醛，并将2‑甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比调整至0.015～0.215。
Description
技术领域
本发明涉及固体组合物，更具体而言涉及带来花香的固体组合物。
背景技术
对茶叶进行加工而得的茶饮料，不仅在日本还在世界中广泛饮用。茶饮料以杀菌填充至PET瓶或罐等容器中而得的容器装饮料进行销售，或者以制成干燥及粉末化的粉体的形态，溶解于水或热水等中进行饮用的形式进行销售。作为利用水或热水而饮用的粉末状的茶，大致分为两种形态，一种为对茶叶的萃取液进行干燥而得的速溶茶，另一种为直接将茶叶粉碎而得的粉末茶。
作为速溶茶，至今为止公开有旨在改善茶的风味的技术，例如公开有在茶叶萃取液的制造中，由同一茶叶原料，经多次萃取操作而得的速溶茶(专利文献1)，或使用以特定比例含有乙醇和水的混合溶液，提纯绿茶萃取物从而降低咖啡因量的速溶茶(专利文献2)等。此外，以抑制伴随时间经过的风味劣化为目的，还公开有利用葡萄糖或麦芽糖等单糖类或双糖类的速溶茶(专利文献3)。关于粉末茶，以提高相对于水的分散性或溶解性为目的，例如公开有将茶叶的粉碎物分散于植物萃取液后对该分散液进行喷雾干燥所得的粉末茶(专利文献4)，或以在水溶液中粉碎及微粒化而得的粉碎茶叶为主体的粉末茶(专利文献5)等。
专利文献
专利文献1:日本特开2013-226111号公报
专利文献2:日本特开2009-72188号公报
专利文献3:日本特开2013-153739号公报
专利文献4:日本特开2010-233559号公报
专利文献5:日本特开2007-289115号公报
发明内容
作为在茶饮料中的所谓的高级绿茶所具有的特征性香气，有称作花香者。至今为止各种类的茶固体组合物被开发贩卖，但却不知带来特化为花香的优异香气的茶固体组合物。于是，本发明的目的在于提供一种固体组合物，其特征在于，添加至水等媒介中时，带来花香。
为了解决上述课题本发明者等进行深入研究，结果以往认为芳樟醇及香叶醇对于茶中的花一般的香气最具影响，但发现通过使2-甲基丁醛与其组合存在，会产生更高级的茶叶一般的优异花香。且，本发明者等发现通过将2-甲基丁醛的含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的比例调整至特定的范围，会呈现更进一层的优异花香。基于这些见解，本发明者等完成了本发明。
本发明虽并不限定于此，但涉及以下。
(1)一种固体组合物，其特征在于，含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛，且2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比为0.015～0.215。
(2)根据(1)所述的组合物，其特征在于，为粉末组合物。
(3)根据(1)或(2)所述的组合物，其特征在于，含有2种以上的糊精。
(4)根据(3)所述的组合物，其特征在于，含有直链状糊精及环状糊精。
(5)根据(1)～(4)中任一项所述的组合物，其特征在于，进一步含有选自α-紫罗酮、β-环柠檬醛、(z)-3-己烯醇、1-戊烯-3-醇、橙花叔醇、己醛、(E)-氧化芳樟醇、β-香叶烯、反式-β-罗勒烯、L-α-松油醇、水杨酸甲酯、苯甲醇及吲哚中的一种以上的芳香成分。
(6)根据(1)～(5)中任一项所述的组合物，其特征在于，含有茶叶萃取物。
(7)根据(1)～(6)中任一项所述的组合物，其特征在于，茶叶萃取物为煎茶的茶叶萃取物。
(8)一种饮食品，其特征在于，含有(1)～(7)中任一项所述的组合物。
(9)根据(8)所述的饮食品，其特征在于，为饮料。
(10)根据(9)所述的饮食品，其特征在于，为茶饮料。
根据本发明，可提供一种固体组合物，其特征在于，添加至水等媒介中时，带来花香。本发明的固体组合物可用水或热水制成茶饮料，饮用茶饮料时可带来高级茶一般的花香。由于本发明的固体组合物，相对于茶饮料而言非常轻，因此输送时的便利性极其优异。
此外，本发明的固体组合物还可用作食品的原料。具有茶风味的食品，近年来其数量或种类有增加的倾向。利用本发明的固体组合物，例如可赋予蛋糕、卡斯特拉(Castella)、糖果、饼干、果冻、布丁、巧克力等点心类以优异花香。
具体实施方式
关于本发明的固体组合物，于以下进行说明。另外，若无特别说明，在本说明书中所使用的“ppm”、“ppb”及“重量％”分别意味着重量/重量(w/w)的ppm、ppb及重量％。
本发明的一种方式为一种固体组合物，其特征在于，含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛，且2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比为0.015～0.215。通过采用该构成，由固体组合物可呈现优异花香。在此，本说明书中，“花香”是指在铃兰一般的清爽的香气中加入蔷薇一般的甜的香气而得的香气。
(茶叶萃取物)
本发明的固体组合物可含有茶叶萃取物。此处，在本说明书中所谓“茶叶萃取物”是指从茶叶中萃取而得的成分。在本发明中，茶叶可使用从山茶科山茶属的植物(Camelliasinensis(L)O.Kuntze等)中所得的叶。本发明中使用的茶叶，因加工方法，可分类为非发酵茶、半发酵茶、发酵茶。作为非发酵茶，例如可列举荒茶、煎茶、玉露、盖茶(Kabuse tea)、碾茶、番茶、焙茶、釜炒茶、茎茶、棒茶、芽茶等绿茶。作为半发酵茶，例如可列举铁观音、色种、黄金桂、武夷岩茶等乌龙茶。作为发酵茶，例如可列举大吉岭、阿萨姆、斯里兰卡等红茶。本发明中的茶叶可仅单独使用1种，也可将多种类的茶叶混合使用。此外，作为茶叶，芳香成分只要为可萃取的部位即可，并无特别限制，可适当使用叶、茎等，其形态也不限制为大叶、粉状等。在本发明中，虽无特别限定，优选使用绿茶的茶叶萃取物，更优选使用煎茶的茶叶萃取物。
本发明的固体组合物中的茶叶萃取物的含量并无特别限定，例如为30～90重量％，优选为35～80重量％，更优选为40～70重量％。通过茶叶萃取物的含量在上述范围内，可充分感觉到来自茶叶的香味。
(芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛)
本发明的固体组合物含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛。已知芳樟醇为以分子式C10H18O进行表示的单萜烯醇的一种，具有铃兰、薰衣草、佛手柑一般的香气。已知香叶醇为以化学式C10H17OH进行表示的直链单萜类化合物的一种，含于玫瑰精油、棕榈油、香茅油等精油中，具有蔷薇一般的香味。已知2-甲基丁醛为以分子式C5H10O进行表示的非环式脂肪族醛的一种，除了天然存在于果实等中以外，还为含有于经焙煎或加热烹饪而得的花生等中的成分，呈现焦臭味。
本发明的固体组合物中，2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比(2-甲基丁醛/(芳樟醇及香叶醇))为0.015～0.215。通过2-甲基丁醛以该重量比与芳樟醇及香叶醇组合存在，尤其可发挥优异花香。
本发明的固体组合物中的2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比优选为0.02以上、0.025以上、0.03以上、0.035以上、0.04以上、0.045以上或0.05以上。此外，本发明的固体组合物中的2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比优选为0.21以下、0.20以下、0.19以下、0.18以下、0.17以下、0.16以下、0.15以下、0.14以下或0.13以下。典型而言，本发明的固体组合物中的2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比优选为0.025～0.2，更优选为0.03～0.19，进一步优选为0.045～0.14。
本发明的固体组合物中的芳樟醇的含量并无特别限定，例如为0.001ppm以上，优选0.002ppm以上、0.005ppm以上、0.01ppm以上、0.02ppm以上、0.05ppm以上、0.1ppm以上、1ppm以上或10ppm以上。通过芳樟醇的含量在上述范围内，可发挥优异花香。固体组合物中的芳樟醇的含量的上限值并无特别限制。例如，该含量为10000ppm以下，优选为5000ppm以下、4000ppm以下、3000ppm以下、2000ppm以下、1000ppm以下、500ppm以下、200ppm以下或100ppm以下。本发明的固体组合物中的芳樟醇的含量，典型而言为0.001～10000ppm，优选为0.1～5000ppm，更优选为1～2000ppm，进一步优选为10ppm～1000ppm。
此外，本发明的固体组合物中的香叶醇的含量并无特别限定，例如为0.01ppm以上，优选为0.02ppm以上、0.05ppm以上、0.1ppm以上、0.2ppm以上、0.5ppm以上或1ppm以上。通过香叶醇的含量在上述范围内，本发明的固体组合物，可发挥更优异的花香。固体组合物中的香叶醇的含量的上限值并无特别限制。例如，该含量为10000ppm以下，优选为5000ppm以下、2000ppm以下、1000ppm以下、500ppm以下、200ppm以下、100ppm以下或50ppm以下。本发明的固体组合物中的香叶醇的含量，典型而言为0.01～10000ppm，优选为0.1～2000ppm，更优选为0.5～1000ppm，进一步优选为1～500ppm。
本发明的固体组合物中的芳樟醇与香叶醇的含有比并无特别限定。就芳樟醇与香叶醇的含有比(芳樟醇:香叶醇)而言，作为重量比，例如为1:50～50:1，优选为1:10～20:1，更优选为1:5～10:1，进一步优选为1:1～5:1。
本发明的固体组合物中的芳樟醇和香叶醇的合计含量并无特别限定，例如为0.1ppm以上，优选为0.2ppm以上、0.3ppm以上、0.5ppm以上、1ppm以上、5ppm以上或10ppm以上。固体组合物中的芳樟醇和香叶醇的合计含量的上限值并无特别限制。例如，该含量为10000ppm以下，优选为5000ppm以下、3000ppm以下、2000ppm以下、1000ppm以下、500ppm以下或200ppm以下。本发明的固体组合物中的芳樟醇和香叶醇的合计含量，典型而言为0.1～10000ppm，优选为1～1000ppm，更优选为5～500ppm，进一步优选为10～200ppm。
此外，本发明的固体组合物中的2-甲基丁醛的含量并无特别限定，例如为0.01ppm以上，优选为0.02ppm以上、0.05ppm以上、0.1ppm以上、0.2ppm以上、0.5ppm以上或1ppm以上。通过2-甲基丁醛以上述范围内的含量与芳樟醇及香叶醇共存，本发明的固体组合物可发挥更优异的花香。固体组合物中的2-甲基丁醛的含量的上限值并无特别限制。例如，该含量为1000ppm以下，优选为500ppm以下、200ppm以下、100ppm以下、50ppm以下、20ppm以下或10ppm以下。本发明的固体组合物中的2-甲基丁醛的含量，典型而言为0.01～1000ppm，优选为0.2～50ppm，更优选为0.5～20ppm，进一步优选为1ppm～10ppm。
(2，4-庚二烯醛)
本发明的固体组合物可进一步含有2，4-庚二烯醛。已知2，4-庚二烯醛为以分子式C7H10O进行表示的萜系醛类的一种，呈现肝臭或鱼臭等。
本发明的固体组合物中的2，4-庚二烯醛的含量并无特别限定，例如为0.00001ppm以上，优选为0.00002ppm以上、0.00003ppm以上、0.00004ppm以上、0.00005ppm以上、0.00006ppm以上、0.00007ppm以上、0.00008ppm以上、0.00009ppm以上或0.0001ppm以上。通过2，4-庚二烯醛以上述范围内的含量与上述芳香成分共存，本发明的固体组合物可发挥更优异的花香。固体组合物中的2，4-庚二烯醛的含量的上限值并无特别限制。例如，该含量为20ppm以下，优选为10ppm以下、5ppm以下、2ppm以下、1ppm以下、0.5ppm以下或0.2ppm以下。本发明的固体组合物中的2，4-庚二烯醛的含量，典型而言为0～20ppm，优选为0～1ppm，更优选为0～0.5ppm，进一步优选为0～0.2ppm。
在本发明中，固体组合物中的芳樟醇、香叶醇、2-甲基丁醛及2，4-庚二烯醛的含量可使用气相色谱(GC)来测定。此外，作为其分析装置，可列举快速气相电子鼻HERACLES II(Alpha MOS Japan)。具体而言，制备将本发明的固体组合物溶解于水中而得的溶解液，使用该溶解液通过下述条件可测定各种芳香成分的含量。
气相色谱装置：快速气相电子鼻HERACLES II
管柱1：MXT-5(微极性10m、180μm ID、0.4μm)
管柱2：MXT-WAX(高极性10m、180μm ID、0.4μm)
载气流量：氢1.6mL/min
氢火焰离子化检测器(FID)温度：260℃
喷射器温度：200℃
箱温：40℃(5秒)～1.5℃/秒～250℃(90秒)
注入时间：125秒
捕获温度：吸附50℃、脱离240℃
捕获时间：吸附130秒、预加热35秒
测定用样本的相关条件，可如后述实施例所示进行设定。测定溶解液中的芳香成分的含量后，可由溶解于水中的固体组合物的量反向计算而求取固体组合物中的芳香成分的含量。
本发明中，芳樟醇或香叶醇等芳香成分为糖苷时，除了有特别说明时，芳香成分的量是指相当于芳樟醇自身及香叶醇自身等去除糖部分的芳香成分自身的量。糖苷(糖部分)的除去可通过使用适当的糖水解酶来实施。
(糊精)
本发明的固体组合物可含有糊精。糊精为通过淀粉或糖原的水解而得的碳水化合物的总称。在本发明中，可将糊精作为用于形成固体组合物的赋形剂使用。本发明的固体组合物中使用的糊精的种类并无特别限定，可设置为1种以上、2种以上、3种以上或4种以上，优选为2种以上，更优选为3种以上。
本发明的固体组合物中的糊精的含量并无特别限定，作为糊精的合计含量，例如为10～70重量％，优选为20～65重量％，更优选为30～60重量％。本发明中的糊精可使用市售的制造品。固体组合物中的糊精的含量可使用本领域的技术人员公知的方法通过实施糖分析来测定。
作为本发明中使用的糊精并无特别限制，可列举直链状糊精、环状糊精、及螺旋状糊精等。此处，本说明书中所谓“直链状糊精”，是指葡萄糖键合为直链状或具有支链的链状，并未形成环结构及螺旋结构的糊精。此外，本说明书中所谓“环状糊精”，是指葡萄糖键合而形成环结构，并未形成螺旋结构的糊精。此外，本说明书中所谓“螺旋状糊精”，是指葡萄糖键合而形成螺旋结构的糊精。本发明的固体组合物优选含有直链状糊精及环状糊精。
作为链状糊精并无特别限定，例如可使用DE(dextrose equivalent)1～25的直链状糊精，或重均分子量500～160，000的直链状糊精等。此外，本发明中，直链状糊精不仅可使用1种，还可组合使用2种以上。本发明的优选方式使用2种直链状糊精。使用2种直链状糊精时，例如可利用DE2～5的直链状糊精与DE16～20的直链状糊精的组合，或重均分子量90，000～140，000的直链状糊精与重均分子量600～1，200的直链状糊精的组合。
使用直链状糊精时，本发明的固体组合物中的直链状糊精的含量，例如为0～65重量％，优选为10～60重量％，更优选为15～55重量％。作为2种直链状糊精，使用DE2～5的直链状糊精和DE16～20的直链状糊精时，本发明的固体组合物中的DE2～5的直链状糊精的含量，例如为0～60重量％，优选为5～50重量％，更优选为10～45重量％，DE16～20的直链状糊精的含量，例如为0～60重量％，优选为5～50重量％，更优选为10～45重量％。此外，DE2～5的直链状糊精和DE16～20的直链状糊精的含有比(重量比)，例如为4:0.5～0.5:5，优选为3:1～1:5，更优选为2:1～1:4。
此外，作为2种直链状糊精使用重均分子量90，000～140，000的直链状糊精和重均分子量600～1，200的直链状糊精时，本发明的固体组合物中的重均分子量90，000～140，000的直链状糊精的含量，例如为0～65重量％，优选为10～60重量％，更优选为15～55重量％，重均分子量600～1，200的直链状糊精的含量，例如为5～60重量％，优选为5～50重量％，更优选为10～45重量％。此外，重均分子量90，000～140，000的直链状糊精和重均分子量600～1，200的直链状糊精的含有比(重量比)，例如为5:1～1:3，优选为3:1～1:2，更优选为2:1～1:1。
作为环状糊精，例如可使用环糊精。本发明中使用α-环糊精、β-环糊精及γ-环糊精中的任一种均可，优选使用α-环糊精。本发明中使用的环状糊精的重均分子量并无特别限定，例如为700～1，300，优选为800～1，200，更优选为900～1，100。使用环状糊精时，本发明的固体组合物中的环状糊精的含量，例如为0.5～15重量％，优选为1～12重量％，更优选为3～10重量％。
使用直链状糊精和环状糊精时，直链状糊精和环状糊精的含有比(重量比)，例如为20:1～2:1，优选为15:1～3:1，更优选为12:1～5:1。
本发明的固体组合物也可含有螺旋状糊精。本发明中使用的螺旋状糊精的DE并无特别限定，例如为低于7，优选为低于6，更优选为低于5。作为螺旋状糊精，例如可使用簇状糊精(江崎格力高)。使用螺旋状糊精时，本发明的固体组合物中的螺旋状糊精的含量，例如为0～45重量％，优选为5～30重量％，更优选为10～20重量％。此外，使用螺旋状糊精时，直链状糊精和螺旋状糊精的含有比(重量比)，例如为1:3～3:1，优选为1:2～2:1，更优选为1:1.5～1.5:1。
(其他芳香成分)
本发明的固体组合物除上述芳樟醇、香叶醇、2-甲基丁醛及2，4-庚二烯醛外，可进一步含有选自α-紫罗酮、β-环柠檬醛、(z)-3-己烯醇、1-戊烯-3-醇、橙花叔醇、己醛、(E)-氧化芳樟醇、β-香叶烯、反式-β-罗勒烯、L-α-松油醇、水杨酸甲酯、苯甲醇及吲哚中的一种以上的香气成分。通过使本发明的固体组合物含有这些香气成分，可呈现更进一层的优异花香。
本发明的固体组合物中的(z)-3-己烯醇的含量，例如为0.1～50ppm，优选为0.5～20ppm，更优选为1～10ppm。本发明的固体组合物中的1-戊烯-3-醇的含量，例如为0.1～50ppm，优选为0.5～20ppm，更优选为1～10ppm。本发明的固体组合物中的橙花叔醇的含量，例如为0.01～20ppm，优选为0.05～10ppm，更优选为0.1～5ppm。本发明的固体组合物中的己醛的含量，例如为0.01～20ppm，优选为0.05～10ppm，更优选为0.1～5ppm。本发明的固体组合物中的(E)-氧化芳樟醇的含量，例如为0.1～1000ppm，优选为1～100ppm，更优选为5～50ppm。本发明的固体组合物中的苯甲醇的含量，例如为0.1～100ppm，优选为0.5～10ppm，更优选为1～5ppm。本发明的固体组合物中的β-香叶烯的含量，例如为0.01～1000ppm。本发明的固体组合物中的反式-β-罗勒烯的含量，例如为0.01～1000ppm。本发明的固体组合物中的L-α-松油醇的含量，例如为0.01～1000ppm。本发明的固体组合物中的水杨酸甲酯的含量，例如为0.01～1000ppm。本发明的固体组合物中的吲哚的含量，例如为0.01～1000ppm。
本发明中，固体组合物中的α-紫罗酮、β-环柠檬醛、(z)-3-己烯醇、1-戊烯-3-醇、橙花叔醇、己醛、(E)-氧化芳樟醇、β-香叶烯、反式-β-罗勒烯、L-α-松油醇、水杨酸甲酯、苯甲醇及吲哚的含量可使用气相色谱质量分析法(GC/MS)来测定。具体而言，可通过下述条件测定各种芳香成分的含量。
装置：GC：Agilent Technologies GC7890B
MS：Agilent Technologies 5977A
HS：Gestel MPS
Tube：Tenax TA,Carbon bx1000
管柱：HP-INNOWAX 60m x 0.25mmi.d.df＝0.25μm
温度条件：40℃(4分)～5℃/分～260℃
载气流量：He 1.5ml/分
注入法：不分流
离子源温度：260℃
测定用样本的相关条件，可如后述实施例所示进行设定。
(含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的萃取物)
本发明的固体组合物中，芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛可分别使用精制物或粗精制物，或者也可使用含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的萃取物。作为含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的萃取物，可使用来自天然的萃取物，利用植物萃取物及动物萃取物的任一种均可。本发明中，优选使用植物萃取物，植物中更优选使用茶叶萃取物。此处，虽无特别限制，含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物优选为与上述茶叶萃取物不同种类的茶叶萃取物。即，将上述茶叶萃取物作为第一茶叶萃取物时，含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物可作为与其不同的第二茶叶萃取物。此外，该第二茶叶萃取物也可进一步含有2，4-庚二烯醛。另外，本发明中，芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛也可来自第一茶叶萃取物。本发明中，芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的含量无论任何来源，均指本发明的固体组合物中所含的量。
在含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物中，作为原料茶叶，优选使用非发酵茶，具体而言可例示荒茶、煎茶、玉露、盖茶、茎茶、雁音、碾骨、碾茶、番茶、焙茶等绿茶。含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物，可为仅从1种茶叶中萃取而得的物质，也可为将多种茶叶混合萃取而得的物质。本发明中，含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物，优选为绿茶的茶叶萃取物，更优选为从茎茶、雁音、碾骨等的茎部而得的萃取物。通过使用茎茶、雁音、碾骨等的茎部，可含有来自于此的芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛以外的芳香成分，可赋予固体组合物以高级茶一般的更优异的香味。
使用含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物时，其含量并无特别限定，可以本发明的固体组合物中的含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物的含量达到上述所示范围的方式进行调整。
(其他添加剂)
本发明的固体组合物除上述所示各种成分外，可在不损害本发明的效果的范围内添加通常的饮食品中使用的添加物，例如，抗氧化剂、防腐剂、pH调节剂、甜味剂、营养强化剂、增粘稳定剂、乳化剂、食物纤维、品质稳定剂等。
(固体组合物)
本发明的固体组合物并无特别限定，优选为粉末状，即粉末组合物。本发明中，粉末组合物可制成粉末状的形态，也包括颗粒。本发明中，粉末组合物的粒径并无特别限定，例如为0.1～500μm，优选为1～300μm，更优选为10～200μm。
本发明的固体组合物可含有于饮食品(饮料及食品)中。即，在本发明中，可提供含有上述固体组合物的饮食品。本发明的固体组合物优选使其含有于液体中而制成饮料，最优选以水或热水进行溶解而作为茶饮料饮用。由此，本发明的固体组合物可作为速溶茶提供。此处，本说明书中所谓“速溶茶”，是指使将茶叶的萃取液用作原料的溶液干燥，并加工成粉末状的粉末饮料。茶饮料包括非发酵茶(绿茶等)、半发酵茶(乌龙茶等)、发酵茶(红茶等)，具体而言，可列举煎茶、番茶、焙茶、玉露、盖茶、甜茶等蒸制的非发酵茶(绿茶)；嬉野茶、青柳茶、各种中国茶等釜炒茶等非发酵茶；包种茶、铁观音茶、乌龙茶等半发酵茶；红茶、阿波番茶、普洱茶等发酵茶等茶类。利用本发明的固体组合物的茶饮料优选为绿茶。即，本发明的固体组合物可作为速溶绿茶来提供。
使水或热水等液体含有本发明的固体组合物时，溶液中其含量并无特别限定，例如为0.01～20重量％，优选为0.05～10重量％，更优选为0.1～5.0重量％。此外，溶液中的固体组合物的含量优选以下述方式进行调整：溶液中的芳樟醇的含量例如达到1～1000ppb(w/w)，优选达到3～500ppb(w/w)，更优选达到5～300ppb(w/w)，进一步优选达到10～200ppb(w/w)，或者溶液中的香叶醇的含量达到1～800ppb(w/w)，优选达到3～400ppb(w/w)，更优选达到5～200ppb(w/w)，进一步优选达到10～100ppb(w/w)，或者溶液中的2-甲基丁醛的含量达到0.1～500ppb(w/w)，优选达到0.3～300ppb(w/w)，更优选达到0.3～100ppb(w/w)，进一步优选达到1～50ppb(w/w)。
此外，溶液中的固体组合物的含量，可以溶液中的芳樟醇及香叶醇的合计含量达到1～1000ppb(w/w)，优选达到5～800ppb(w/w)，更优选达到10～600ppb(w/w)，进一步优选达到20～400ppb(w/w)的方式调整。固体组合物含有2，4-庚二烯醛时，溶液中的固体组合物的含量，可以溶液中的2，4-庚二烯醛的含量达到0.001～100ppb(w/w)，优选达到0.01～50ppb(w/w)，更优选达到0.05～30ppb(w/w)，进一步优选达到0.1～20ppb(w/w)的方式调整。
本发明的固体组合物还可添加至食品中。作为这样的食品，例如，不论日本点心及洋点心均可，作为点心类可列举蛋糕、卡斯特拉(Castella)、糖果、饼干、果冻、布丁、巧克力等，作为冰淇淋类可列举冰淇淋、冰棒、雪葩等，此外可列举零食类等，也可用于面包或乳制品等。向食品中添加本发明的固体组合物时，其添加量可根据食品的种类等进行适当设定。
向食品中添加本发明的固体组合物时，其添加量可根据食品的种类等进行适当设定。本发明的固体组合物，例如可以食品中其含量达到0.01～20重量％，优选达到0.05～10重量％，更优选达到0.1～5重量％的方式添加于食品中。
此外，将本发明的固体组合物添加至食品中的量，也可以上述芳香成分的含量为指标来设定。例如，可以食品中的芳樟醇的含量达到1～1000ppb(w/w)，优选达到3～500ppb(w/w)，更优选达到5～300ppb(w/w)，进一步优选达到10～200ppb(w/w)的方式，将本发明的固体组合物添加至食品中。例如，可以食品中的香叶醇的含量达到1～800ppb(w/w)，优选达到3～400ppb(w/w)，更优选达到5～200ppb(w/w)，进一步优选达到10～100ppb(w/w)的方式，将本发明的固体组合物添加至食品中。例如，可以食品中的2-甲基丁醛的含量达到0.1～500ppb(w/w)，优选达到0.3～300ppb(w/w)，更优选达到0.3～100ppb(w/w)，进一步优选达到1～50ppb(w/w)的方式，将本发明的固体组合物添加至食品中。
此外，本发明的固体组合物可以食品中的芳樟醇及香叶醇的合计含量达到1～1000ppb(w/w)，优选达到5～800ppb(w/w)，更优选达到10～600ppb(w/w)，进一步优选达到20～400ppb(w/w)的方式添加至食品中。固体组合物含有2，4-庚二烯醛时，本发明的固体组合物可以食品中的2，4-庚二烯醛的含量达到0.001～100ppb(w/w)，优选达到0.01～50ppb(w/w)，更优选达到0.05～30ppb(w/w)，进一步优选达到0.1～20ppb(w/w)的方式添加至食品中。
(制造方法)
本发明的固体组合物可通过(A)制备含有茶叶萃取物、芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛，且2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比为0.015～0.215的溶液的工序，以及(B)对所得的溶液进行干燥的工序来制造。该溶液中，除了茶叶萃取物、芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛之外，还可含有糊精等上述各种成分。任何成分的调配量，均可在不损害本发明的效果的情况下适当设定，调配各种成分的顺序也无特别限定。此外，作为该溶液的溶剂，可使用水，或者也可直接使用茶叶的萃取液。
溶液的干燥可以本领域的技术人员以往公知的方法来实施。例如，可列举喷雾干燥、冷冻干燥、热风干燥、真空干燥等方法，本发明中优选使用喷雾干燥。另外，喷雾干燥的温度或时间等条件也无特别限定，可适当调整。
在本发明的固体组合物的制造中，除上述工序外，还可包含对工序(A)中所得的溶液进行浓缩的工序，或对工序(A)中所得的溶液进行杀菌处理的工序等。任何工序均可使用本领域的技术人员以往公知的方法来实施。
此外，关于工序(A)中的芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛，也可使用上述含有这三种成分的茶叶萃取物(第二茶叶萃取物)。该第二茶叶萃取物也可进一步含有2，4-庚二烯醛。通过将第一茶叶萃取物和第二茶叶萃取物混合可制备上述工序(A)中的溶液。虽然并无特别限制，但含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物(第二茶叶萃取物)，可经过对茶叶进行蒸馏的工序来制造。在第二茶叶萃取物中作为原料的茶叶如上述说明，本发明中，可优选将茎茶、雁音、碾骨等的茎部作为原料使用。
作为用于获得含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物(第二茶叶萃取物)的茶叶的蒸馏方法，典型而言利用水蒸气蒸馏法。水蒸气蒸馏法为向原料(茶叶)中通入水蒸气，并使伴随水蒸气而馏出的香气成分冷却凝缩的方法。水蒸气蒸馏法可采用常压水蒸气蒸馏、减压水蒸气蒸馏、气液多段式逆流接触蒸馏(金属旋压锥形管柱)等方式，在本发明中，优选利用常压水蒸气蒸馏方式。此外，茶叶的水蒸气蒸馏中，典型而言实施熬煮式的水蒸气蒸馏。所谓熬煮式的水蒸气蒸馏为在使原料(茶叶)浸渍于水中的状态下进行加热，回收产生的水蒸气并冷却，获得馏出液的方法。
关于含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物(第二茶叶萃取物)，可经过对通过水蒸气蒸馏法而得的萃取物进一步进行浓缩的工序，实施各种芳香成分的高浓度化。作为该浓缩方法，典型而言实施蒸馏浓缩。在蒸馏浓缩中，例如可采用将茶叶萃取物投入蒸馏釜，从下部通过加热使其沸腾，同时回收蒸气和香气成分的方式。在蒸馏浓缩的方法中，采用常压蒸馏浓缩及减压蒸馏浓缩的任一种均可。本发明中，优选采用减压蒸馏浓缩的方式。此外，实施蒸馏浓缩时，也可实施称作盐析的操作。通过实施盐析处理，在投入蒸馏釜的馏出液中，盐的极性可导入水分子，促进有机化合物的挥发。盐析处理，可通过使作为浓缩对象的馏出液含有氯化钠等盐来实施。
进一步，含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的茶叶萃取物(第二茶叶萃取物)也可经过实施活性炭处理的工序来制造。通过实施活性炭处理，可降低不需要的芳香成分的量。在此，本说明书中“活性炭”是指由木头等碳物质经过高温下的活性化反应而制造的多孔质的，以碳为主要成分的物质。
(提高饮食品中的花香的方法)
如上所述所得的本发明的固体组合物可添加至饮食品中，可提高饮食品中的花香的香气。从而，本发明作为其他方式，可为一种提高饮食品中的花香的方法，其特征在于，包括将通过上述工序所得固体组合物添加至饮食品中的工序。
实施例
以下基于实施例对本发明进行说明，但本发明并不限定于这些实施例。
1.固体组合物(粉末组合物)的制作
(1-1)茶叶萃取液
向茶萃取用槽中，投入市售的碾茶茎(碾骨)30kg、螺旋状糊精(江崎格力高，簇状糊精，重均分子量：400，000，DE:低于5)4kg、L-抗坏血酸0.9kg及小苏打0.54kg，进一步添加300L的热水，于50℃下保持120分钟，制作茶叶的萃取液。对于所得茶叶萃取液196L，加入直链状糊精(Pine Oligo(松谷化学工业)，重均分子量:710)1.78kg并混合，接着通过离心分离去除不溶性成分(茶叶)，以90℃及30秒的条件实施杀菌处理。然后实施膜浓缩(NTR-759HG-S4F(日东电工)，液温:20℃，压力:3MPa)，作为溶液中的固体成分浓度，以Brix值达到20～35的方式对茶叶萃取液进行浓缩化。
(1-2)茶叶馏出液
在上述过程之外，制作来自茶叶的馏出液。具体而言，称量市售的茎茶的茶叶15kg，将其与100kg的水混合并于50℃下保持2小时，实施茶叶的加热处理。接着，以含有茶叶的状态将处理后的溶液投入水蒸气蒸馏釜，在蒸气压力0.25MPa、蒸气流量20kg/hr、蒸气温度100℃(常压)的条件下，实施熬煮式的水蒸气蒸馏。将冷却制冷剂温度设置为进4℃及出6℃，以30L/分的制冷剂流量实施凝缩，回收馏出液。馏出液的回收时间设置为自馏出开始的30分钟，回收的馏出液的液量为8kg。实施10次该操作获得合计80kg的馏出液(茶芳香组合物)。
相对于所得馏出液80kg，添加8g平均细孔径3nm的来自木头的粉末活性炭(大阪燃气化学，白鹭WP-Z)，以搅拌器搅拌10分钟，实施活性炭处理。用滤纸(ADVANTEC，No.2)去除馏出液中的活性炭。另外，活性炭处理时的处理温度设置为6℃。
进一步，将实施活性炭处理的80kg，分两次分别将40kg投入蒸馏釜，使用真空泵将蒸馏釜系统内减压至-0.09MPa。以蒸气流量5～15kg/hr、蒸气压力0.25MPa的条件对其进行加热，使馏出液的液温上升至40～50℃。将冷却制冷剂温度设置为进4℃及出6℃，以31L/分的制冷剂流量实施凝缩，回收馏出液。馏出液的回收时间设置为自馏出开始的15分钟，回收的馏出液的液量合计为4kg(20倍浓缩)。将这样所得的馏出液作为茶叶馏出液。
(1-3)粉末组合物
向上述(1-1)中所得的茶叶萃取液20L中添加上述(1-2)中所得的茶叶馏出液1780mL并混合。接着，对于该混合液，以90℃及45秒的条件进行杀菌处理。对杀菌处理后的溶液使用喷雾干燥机实施喷雾干燥处理，制作粉末组合物。另外，就干燥条件而言，将入口热风温度设置为160℃，将出口热风温度设置为110℃。
(1-4)粉末组合物的评价
就通过上述而得的粉末组合物而言，将其溶解于水中时，作为花香可感受优异的香气。针对该粉末组合物进行芳香成分的分析时，检测出芳樟醇、香叶醇、2-甲基丁醛、橙花叔醇、己醛、1-戊烯-3-醇、(z)-3-己烯醇等。从各种芳香成分之中着眼于芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的存在，如以下所示方式对粉末组合物中的这些成分的浓度进行测定。
＜校正曲线＞
以作为对象的芳香成分达到1000ppm的浓度的方式制作标准原液(乙醇溶剂)，针对各标准原液以纯水制备成0.004、0.02、0.05、0.1、0.2、0.5ppm。将各种制备液10mL投入已加入氯化钠3g的20mL容量的小瓶中，作为校正曲线样本。
＜分析样本的制作＞
以达到校正曲线的浓度范围的方式用纯水对茶芳香组合物进行适当稀释，将所得溶液10mL与氯化钠3g投入20mL容量的小瓶中，制作分析样本。
<成分分析＞
使用气相色谱分析装置(Alpha MOS Japan快速气相电子鼻HERACLES II)，测定各种芳香成分的浓度。
(取样参数)
孵育：60℃、15分钟
针筒：温度：70℃，注入后清洗：90秒
顶空注入：以250μl/秒注入5000μl
(装置参数)
管柱1：MXT-5(微极性10m、180μm ID、0.4μm)
管柱2：MXT-WAX(高极性10m、180μm ID、0.4μm)
载气流量：氢1.6mL/min
氢火焰离子化检测器(FID)温度：260℃
喷射器温度：200℃
箱温：40℃(5秒)～1.5℃/秒～250℃(90秒)
注入时间：125秒
捕获温度：吸附50℃、脱离240℃
捕获时间：吸附130秒、预加热35秒
作为上述测定结果，芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的浓度分别为260ppb、73ppb及50ppb。另外，对于茶叶萃取液的原料，使用市售的煎茶，与上述同样地制作粉末组合物，进行评价时，同样地作为花香感觉到优异香气，该粉末组合物中的芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的浓度分别为1853ppb、814ppb及102ppb(粉末组合物B)。
另外，针对其他芳香成分，以下述条件测定浓度。
＜成分分析＞
与上述同样将制作的分析样本通过使用GERSTEL公司制MPS的MVM(MultiVolatile Method)法导入气相色谱质量分析装置(Agilent公司)，测定各种芳香成分的浓度。
装置：GC：Agilent Technologies GC7890B
MS：Agilent Technologies 5977A
HS：Gestel MPS
Tube：Tenax TA,Carbon bx1000
管柱：HP-INNOWAX 60m x 0.25mmi.d.df＝0.25μm
温度条件：40℃(4分)～5℃/分～260℃
载气流量：He 1.5ml/分
注入法：不分流
离子源温度：260℃
作为上述测定结果，橙花叔醇为2.3ppb，己醛为6.2ppb，1-戊烯-3-醇为29.6ppb，(z)-3-己烯醇为9.5ppb。另外，在上述粉末组合物B中，橙花叔醇为16.2ppb，己醛为1.9ppb，1-戊烯-3-醇为45.7ppb，(z)-3-己烯醇为43.5ppb。
2.芳香成分比例的研究
由上述测定结果，着眼于芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛，尤其针对2-甲基丁醛的存在与其含有率进行研究。首先作为预备实验，对用水对根据上述(1-2)而制作的茶叶馏出液稀释而得的物质，和以达到该稀释物中的浓度的方式将各种芳香成分的标准品添加至水中而得的物质进行比较时，确认到两者间几乎不存在所感觉到的花香的差异。此外，对于芳樟醇标准品和香叶醇标准品，一边改变浓度比例一边各自添加至水中调查香气时，在任意一种浓度比例下感觉到的香气均无太大差异，确认到至少当芳樟醇和香叶醇的浓度比例(芳樟醇：香叶醇)在1：10～20：1的范围内时，几乎感觉不到香气的差异。
在实施上述事前确认的基础上，首先获得作为基质的粉末茶。具体而言，向茶萃取用槽中投入市售的煎茶(Yutaka Midori)12kg，添加120kg的热水，于40℃下保持40分钟，实施茶叶的萃取处理。重复该萃取处理2次，制作共计181L的茶叶萃取液。相对于茶叶萃取液投入糊精(Pine Oligo 20)2.03kg、L-抗坏血酸0.18kg及小苏打0.13kg并混合。接着，以Brix值达到30的方式实施膜浓缩(NTR-759HG-S4F(日东电工)，液温:15℃，压力:3MPa)，浓缩后，以其浓度达到2.29重量％的方式添加簇状糊精。最终以90℃及30秒的条件实施杀菌处理，制作茶叶萃取液。对所得茶叶萃取液进行喷雾干燥处理，获得作为基质的粉末茶(粉末)。
接着，向如上述所述而得的粉末茶1.2g中加入水200mL，制作Brix0.6(茶固体Brix0.3)的粉末茶溶解液，向该溶解液中，以最终浓度达到下表所示方式添加芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的标准品，制备各种样本。另外，由于各种标准品中所含的芳香成分的浓度未知，因此预先实施基于气相色谱的浓度测定。具体而言，由于2-甲基丁醛难以溶解于水，因此为了制备浓度测定用样本，将获得的标准品溶解至3～100倍的乙醇中后，进一步用50～5000倍的水对该乙醇溶解物进行稀释，作为浓度测定用样本。芳樟醇、香叶醇及2，4-庚二烯醛的标准品于50～5000倍之间使用纯水进行稀释，以达到校正曲线范围内的浓度的方式进行适当调整作为浓度测定用样本。气相色谱的分析使用与上述同样的方法来实施。
针对使用标准品而制备的各种样本，由关于香味的评价经充分训练的4名专业评委实施感官评价。作为感官评价，针对样本中感觉到的花香程度以下述5个等级进行评价(0.1分刻度)，计算评分的平均值。另外，在感官评价中，将未添加2-甲基丁醛的样本(样本1-1)的评分作为3分，实施各种样本的评价。
1：感觉不到花香
2：稍感觉到花香
3：感觉到花香
4：强烈地感觉到花香(花香优异)
5：非常强烈地感觉到花香(花香非常优异)
[表1]
此外，向上述粉末茶(基质)1.2g中添加0.8g糊精混合物(Sandec#30:28.3重量份，CAVAMAX W6:5重量份，TK-16:16.7重量份)，制备提高糊精的含有率的粉末组合物，将其添加至水200mL中，制作Brix1.0(茶固体Brix0.3)的粉末茶溶解液。
向所得的粉末茶溶解液中，添加芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛的标准品，以最终浓度达到下表所示的方式制备各种样本。针对制备的各种样本，以与上述同样的方法实施感官评价。另外，关于感官评价，将未添加2-甲基丁醛的样本2-1(对照)作为3.0分，对各种样本进行评分。
[表2]
如上述所示，明确了因2-甲基丁醛的存在而感觉到优异花香，通过2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比(2-甲基丁醛/(芳樟醇+香叶醇))达到规定的范围可提高优异花香的程度。
Claims (10)
1.一种固体组合物，其特征在于，含有芳樟醇、香叶醇及2-甲基丁醛，且2-甲基丁醛含量相对于芳樟醇及香叶醇的合计含量的重量比为0.015～0.215。
2.根据权利要求1所述的组合物，其特征在于，为粉末组合物。
3.根据权利要求1或2所述的组合物，其特征在于，含有2种以上的糊精。
4.根据权利要求3所述的组合物，其特征在于，含有直链状糊精及环状糊精。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的组合物，其特征在于，进一步含有选自α-紫罗酮、β-环柠檬醛、(z)-3-己烯醇、1-戊烯-3-醇、橙花叔醇、己醛、(E)-氧化芳樟醇、β-香叶烯、反式-β-罗勒烯、L-α-松油醇、水杨酸甲酯、苯甲醇及吲哚中的一种以上的芳香成分。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的组合物，其特征在于，含有茶叶萃取物。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的组合物，其特征在于，茶叶萃取物为煎茶的茶叶萃取物。
8.一种饮食品，其特征在于，含有权利要求1～7中任一项所述的组合物。
9.根据权利要求8所述的饮食品，其特征在于，为饮料。
10.根据权利要求9所述的饮食品，其特征在于，为茶饮料。
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