CN114420338A - 用于生产裂变99Mo的支撑管、铀靶件及生产方法 - Google Patents

用于生产裂变99Mo的支撑管、铀靶件及生产方法 Download PDF

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CN114420338A CN202111554407.5A CN202111554407A CN114420338A CN 114420338 A CN114420338 A CN 114420338A CN 202111554407 A CN202111554407 A CN 202111554407A CN 114420338 A CN114420338 A CN 114420338A
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吴宇轩
尚宪和
李世生
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Abstract

本发明提供用于生产裂变99Mo的支撑管、铀靶件及生产方法。所述支撑管,包括:管体;外层,所述外层覆盖在所述管体的外壁上,且含有富集的235U;和芯部,所述芯部设置在所述管体的内腔,配置为吸收裂变反应产生的中子。所述铀靶件包括所述支撑管。此外,所述方法包括:利用CANDU重水核反应堆以预定时长辐照所述铀靶件;用酸溶液溶解辐照后的铀靶件中支撑管外层,得到溶靶液;和从所述溶靶液中分离得到的裂变99Mo。本发明的方法能够利用现有的CANDU重水核反应堆进行规模化医用裂变99Mo的生产而不影响反应堆本身的功用。

Description

用于生产裂变99Mo的支撑管、铀靶件及生产方法
技术领域
本发明涉及核工程领域,具体涉及用于生产裂变99Mo的支撑管、铀靶件及生产方法。
背景技术
99mTc核性质优良,其半衰期短(6.02h)、γ射线能量合适(140keV),非常适合于单光子发射断层显像(SPECT),而且对人体的辐射剂量较小。99mTc具有多种化学价态,可以标记各种配体药物,用于脑、心肌、骨、甲状腺、肺、肝、胆、肾、淋巴等几乎所有脏器和组织的疾病诊断。99mTc是目前使用量最大的医用放射性同位素。99mTc核素主要经99Mo衰变得到,而99Mo主要从235U裂变产物中提取,核反应为235U(n,f)99Mo。提取得到99Mo溶液后制备成裂变99Mo-99mTc发生器,供用户使用时方便获取99mTc。
目前国际上用于生产99Mo的主要反应堆中,除了澳大利亚的池式轻水实验堆(OpenPool Australian Light Water Reactor,OPAL)外,荷兰高通量实验堆(High FluxReactor,HFR)、比利时BR-2研究堆(Belgium Reactor-2)、南非Safari-1研究堆等先后将于2030年前关停,如果不新建用于医用99Mo生产的反应堆,裂变99Mo产能面临剧减风险。
目前,国内现有的科研用核反应堆不满足大规模、常规化生产医用99Mo的要求。自2002年以来,作为核医学临床使用最广泛的同位素99Mo,全部依赖进口。在“99Mo原料—99Mo/99mTc发生器—99mTc药物—SPECT显像”这条完整产业链中,我国独缺99Mo原料生产的环节。
因此,需要加快开发利用现有条件生产医用99Mo原料的技术。
发明内容
有鉴于此,本发明的目的在于提供一种可利用现有CANDU重水核反应堆进行规模化生产医用99Mo的靶件和方法,以填补国内规模化生产医用99Mo的技术空白,降低进口依赖。为此,本发明提供一种用于生产裂变99Mo的支撑管,适于CANDU重水核反应堆的铀靶件以及利用CANDU重水核反应堆生产裂变99Mo的方法。为此,第一方面,本发明提供一种用于生产裂变99Mo的支撑管,其特征在于,所述支撑管包括:管体;外层,所述外层覆盖在所述管体的外壁上,且含有富集的235U;和芯部,所述芯部设置在所述管体的内腔,配置为吸收裂变反应产生的中子。
在一个实施方式中,所述外层中235U富集度小于20%且大于0.7%,或者235U富集度大于90%;优选地,所述外层中235U富集度小于等于19.75%且大于3%。
所述外层为电镀形成的二氧化铀。
在一个实施方式中,所述芯部为235U富集度小于0.2%的二氧化铀。
在一个实施方式中,所述管体由核级锆基合金或不锈钢构成。
第二方面,本发明提供一种适于CANDU重水核反应堆生产裂变99Mo的铀靶件,所述铀靶件包含前述的支撑管。
第三方面,本发明还提供一种利用CANDU重水核反应堆生产裂变99Mo的方法,所述方法包括以下步骤:利用所述CANDU重水核反应堆以预定时长辐照前述铀靶件;用酸溶液溶解辐照后的铀靶件中支撑管的外层,得到溶靶液;和从所述溶靶液中分离裂变99Mo。
在一个实施例中,所述辐照时长为5-7天。
在一个实施例中,从所述溶靶液中分离裂变99Mo包括以下步骤:调节所述溶靶液的pH值至碱性,使所述溶靶液产生沉淀,过滤并收集滤液;酸化所述滤液以去除放射性碘;和采用氧化铝色层法分离并收集裂变99Mo。
在一个实施例中,进一步包括对分离得到的裂变99Mo进行纯化,所述纯化包括:依次采用阴离子交换法和活性炭色层法纯化裂变99Mo,并获得钼酸盐形式的裂变99Mo。
在一个实施例中,进一步包括对所得钼酸盐形式的裂变99Mo进行质量控制分析,所述质量控制分析包括:采用高纯锗γ谱仪甄别并测定γ杂质活度;和分别测定β杂质活度和α杂质活度。
本发明通过提供包括支撑管的铀靶件,不需对现有核反应堆进行任何改造,使CANDU重水核反应堆在发电同时可以实现裂变99Mo的生产,实现一堆多用。利用本发明的技术方案能够实现医用99Mo大规模生产,具有很好的经济效益。本发明所得到的医用99Mo,可用于人体骨骼损伤、心血管疾病、神经系统疾病以及肿瘤等的诊断。此外,本发明提供的裂变99Mo的生产方法能够获得满足医用标准的裂变99Mo。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或传统技术中的技术方案,下面将对实施例或传统技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明的实施方式中用于生产裂变99Mo的支撑管的结构示意图。
图2为本发明的实施方式中CANDU重水核反应堆生产裂变99Mo的工艺流程图
具体实施方式
为了便于理解本发明,现在将参考附图更全面地描述示例实施方式。然而,示例实施方式能够以多种形式实施,且不应被理解为限于在此阐述的实施方式;相反,提供这些实施方式将使得本发明全面和完整,并将示例实施方式的构思全面地传达给本领域的技术人员。图中相同的附图标记表示相同或类似的结构,因而将省略它们的详细描述。
除非另有定义,本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的,不是旨在于限制本发明。
在此使用时,单数形式的“一”、“一个”和“所述/该”也可以包括复数形式,除非上下文清楚指出另外的方式。还应当理解的是,术语“包括/包含”或“具有”等指定所陈述的特征、整体、步骤、操作、组件、部分或它们的组合的存在,但是不排除存在或添加一个或更多个其他特征、整体、步骤、操作、组件、部分或它们的组合的可能性。同时,在本说明书中,术语“和/或”包括相关所列项目的任何及所有组合。
针对我国缺乏规模化生产医用99Mo的现状,本发明人意在开发一种利用现有核反应堆实现规模化生产医用99Mo的技术。
上世纪末我国秦山核电站从加拿大引进两座CANDU-6型重水堆(简称CANDU堆)。CANDU堆堆芯中子注量率高,平均可达2.0×1014n/cm2·s。高中子注量率为实现99Mo大规模生产提供了必要的前提。其次,CANDU堆为不停堆换料的运行方式,利用换料机装卸铀靶件。因此CANDU堆年运行时间长,年运行超过300天。基于以上特点,CANDU堆具备用于规模化、常规化医用裂变99Mo生产的基本条件,有望用来辐照铀靶件生产裂变99Mo。
CANDU堆以重水作为慢化剂,用天然铀(UO2烧结芯块)作为核燃料。CANDU堆的燃料棒束(例如CANDU-6燃料棒束)包括高密度天然铀UO2燃料芯块、包壳管、石墨涂层(涂于包壳管内壁)、端塞、支承垫、隔离块和端板7个部件。UO2芯块装入Zr-4合金包壳管内,其两端由端塞密封焊接组成单棒。每支CANDU燃料棒束是由若干单棒组成(例如,CANDU-6型燃料棒束中有37根单棒)。各单棒按照固定位置环形排列,两侧用端板焊接固定,组成燃料棒束。与普通研究堆结构不同,CANDU堆中没有用于放置99Mo生产用铀靶件的辐照孔道。而燃料棒束中,天然铀UO2燃料芯块裂变产生的99Mo富集度低,难以提取,因而无法直接利用。
为此,本发明提出了用包含低浓铀或高浓铀的支撑管来代替单棒中的高密度天然铀UO2燃料芯块,进行科学的结构设计,并由此获得适于生产99Mo的铀靶件。从而无需对CANDU堆进行其他改造,用本发明的铀靶件替换其中的燃料棒束,经过重水堆辐照即可获得所需活度的裂变99Mo。本发明的铀靶件适合重水反应堆的运行环境,安全可靠,对反应堆本身的发电功能没有影响,因而提高了反应堆的经济价值。
支撑管
为解决上述问题,本发明的实施方式提供一种用于生产裂变99Mo的支撑管,下面将结合图1对支撑管结构进行详细说明。本发明的实施方式提供的用于生产裂变99Mo的支撑管包括:管体(1)、外层(2)和芯部(3)。
形成管体(1)的材料可以是核级锆基合金或不锈钢材料,在本实施方式中,管体的材料优选地为核级Zr-4合金。
外层(2)覆盖在所述管体(1)的外壁上,并且含有富集的235U。235U通过235U(n,f)99Mo反应产生裂变99Mo。在本发明的实施方式中,富集的235U通过电镀形成,以低富集度或高富集度的UO2化学形式存在。具体地,将硝酸铀酰溶入一定溶媒中,加入电镀装置的电镀槽中,接通电源,电镀一段时间后,得到附着在支撑管外壁上的UO2镀层。但是由于高浓铀可用于核武器制作,为了防止核扩散,采用低浓铀生产裂变99Mo将是今后的发展趋势。在一个实施例中,235U的富集度小于20%且大于0.7%。在另一个实施例中,235U的富集度大于90%。在本发明的实施例中,优选地,235U的富集度小于等于19.75%且大于3%,更优选地,235U的富集度为19.75%。
芯部(3)设置在所述管体(1)的内腔。由于外层中235U的富集度比天然铀芯块中235U的富集度高,裂变反应中产生大量中子,为了保证反应堆平衡性和安全性,芯部配置为吸收裂变反应产生的中子,在本实施方式中,芯部为235U富集度小于0.2%的二氧化铀,即贫铀。
这种结构设计,在采用低浓铀或高浓铀发生裂变反应,保证99Mo产品质量或产量的同时,以芯部的235U富集度小于0.2%的二氧化铀吸收反应产生的大量中子,平衡由于燃料中235U富集度增加对反应堆产生的影响,以保证反应堆的平衡性和安全性。
铀靶件
本发明的实施方式还提供一种铀靶件,所述铀靶件包括前述的支撑管。在本发明的实施方式中,所述铀靶件适用于CANDU重水核反应堆。
CANDU堆中的燃料棒束包括高密度天然铀UO2燃料芯块、包壳管、石墨涂层(涂于包壳管内壁)、端塞、支承垫、隔离块、端板7个部件。以CANDU-6型燃料棒束为例,每支CANDU-6型燃料棒束是由37根单棒组成。UO2燃料芯块装入包壳管内,所述包壳管材料包括核级锆基合金,优选地为Zr-4合金,其两端由端塞密封焊接组成单棒。37根单棒按照固定位置环形排列,两侧用端板焊接固定,组成燃料棒束。
在本实施方式提供的铀靶件中,支撑管位于燃料棒束的包壳管内,即通过将所述支撑管替换燃料棒束的单棒中的高密度天然铀UO2燃料芯块获得。
CANDU堆中的燃料棒束采用模块化设计,反应堆中包含多个燃料棒束,采用不停堆换料的运行方式可实现连续运行。在本发明的实施方式中,根据具体的生产需求,将CANDU堆中一个或多个单棒,或者,一个或多个燃料棒束中的全部单棒替换成本发明提供的用于生产裂变99Mo的铀靶件,其他燃料单棒/棒束保持正常生产功能。本发明提供的铀靶件进行裂变99Mo生产,使CANDU重水堆实现一堆多用,保证正常生产的同时规模化生产裂变99Mo。
99Mo的生产方法
本发明的实施方式还提供一种利用CANDU重水核反应堆生产裂变99Mo的方法。如图2所示,所述方法包括以下步骤:S001,利用所述重水核反应堆以预定时长辐照所述铀靶件;S002,用酸溶液溶解辐照后的铀靶件中支撑管外壁的外层,得到溶靶液;和S003,从所述溶靶液中分离裂变99Mo。
在步骤S001中,铀靶件在CANDU重水反应堆中辐照时,发生235U(n,f)99Mo反应产生裂变99Mo,辐照时长根据铀靶件中235U的含量以及所需99Mo的产能进行相应调整,在本发明的实施方式中,优选地辐照时长为5-7天。
辐照结束后,铀靶件出堆,装入铅罐中转移到同位素生产线。将辐照后的靶件置于解靶装置中解靶,再将铀靶件转入溶靶装置中。
在步骤S002中,采用酸溶液溶解辐照后的铀靶件中的UO2镀层,得到溶靶液。其中,在本发明的实施方式中,采用稀硝酸或者稀硫酸溶解UO2镀层。
在步骤S003中,得到溶靶液后从所述溶靶液中分离裂变99Mo。具体地,从所述溶靶液中分离裂变99Mo包括以下步骤:调节所述溶靶液的pH值至碱性,使所述溶靶液产生沉淀,过滤并收集滤液;酸化所述滤液以去除放射性碘;和采用氧化铝色层法分离99Mo。
其中,调节所述溶靶液的pH值至碱性。在一个实施方式中,优选地采用浓碱,如浓KOH或浓NaOH溶液。其中,碱性浓溶液的浓度越大,越有利于保证在调节所述溶靶液的pH值的过程中,溶靶液的总体积不会显著增加。例如,在本发明的实施方式中,采用浓NaOH溶液调节溶靶液pH值,直至碱性,慢慢滴加碱液,直至沉淀不再增加。其中,在碱性溶液中Sr、U、Pu和其他α杂质产生沉淀,99Mo以水溶性的钼酸根离子的形式存在于溶液中。然后将溶液过滤,收集滤液,杂质以沉淀形式初步去除,99Mo保留在滤液中。
进一步,酸化所述滤液以去除放射性碘,例如,通常采用浓酸,如浓硝酸进行酸化处理。在一个具体实施方式中,向上述滤液中加入浓硝酸溶液进行酸化,并加热至约105℃,溶液中的放射性碘以气体形式逸出,以去除溶液中大部分的放射性碘。
进一步,采用氧化铝色层法分离并收集裂变99Mo。例如,可选用酸性Al2O3作为固定相、在0.1-1.0mol/L HNO3溶液中吸附99Mo,经去离子水、生理盐水充分淋洗色层柱后,用1.0-3.0mol/L NH4OH溶液将99Mo解吸。氧化铝色层法可将99Mo溶液中90%以上的131I、103Ru、132Te、95Zr、89/90Sr等杂质进一步分别去除,同时99Mo回收率大于90%。
进一步地,在步骤S004中,对分离得到的裂变99Mo进行纯化:依次采用阴离子交换法和活性炭色层法纯化99Mo,并获得钼酸盐形式的裂变99Mo。
采用强碱性阴离子交换树脂进行99Mo初步纯化。例如,选用国产717树脂或AG1-×8树脂作为固定相,用NH4OH溶液吸附99Mo,经去离子水、丙二酸稀溶液充分淋洗后,用碳酸铵溶液或硫酸铵溶液解吸99Mo,获得阴离子交换柱解吸液。阴离子交换法进一步去除99Mo溶液中的诸如131I、103Ru、132Te、95Zr、89/90Sr等杂质,各种杂质的去除率均大于99%,同时99Mo回收率高于95%。
然后采用活性炭色层柱进一步纯化99Mo。活性炭通过吸附作用吸附各种元素,能够进一步去除放射性碘。优选地,相较于常规活性炭,涂银活性炭具有更好的除碘效果。同时,通过活性炭的吸附作用可以除去分离过程中引入的有机杂质。例如,具体地,将阴离子交换柱解吸液加载到活性炭色层柱上,吸附完毕后分别用稀硝酸溶液和溴水(如约3%)洗涤色层柱后,用氢氧化钠溶液(如0.2M)解吸99Mo,溶液中的99Mo转化为Na2 99MoO4化学形式,最终得到满足医用要求的99Mo。此工序中,99Mo回收率接近90%。
目前,99Mo生产工艺主要包括美国Cintichem流程、比利时IRE流程和南非AEC流程。其中美国Cintichem流程采用强酸溶靶,再采用α-安息香肟沉淀法分离纯化99Mo,此工艺使用的溶靶处理液体积小,溶靶液中没有大量的杂质铝元素,但是,溶靶液中的α杂质含量不好控制。比利时IRE流程采用浓碱液溶靶,反应产生的大量裂变产物以沉淀的形式除去,但是溶靶液体积大,后续除碘工艺复杂,耗时长,且过程中产生大量的放射性废液。南非AEC流程采用氢氧化钠溶液溶靶,并加入氧化剂加快溶解速度,随后采用离子交换树脂和螯合树脂纯化产品,铀和主要裂变产物以沉淀形式被过滤除去,但是此流程不能综合利用131I和133Xe。
相对于上述99Mo的生产工艺,本发明提出稀酸溶靶,浓碱除杂,再酸化除碘的分离工艺方法,以及进一步通过氧化铝色层法、阴离子交换法、活性炭色层法联用分离纯化99Mo。UO2镀层溶靶液体积小,节约成本。通过浓碱调节溶靶液pH值,溶靶液中大量裂变产物以沉淀形式除去,提高了杂质去除效率。此外采用浓酸酸化的方法去除溶液中的放射性碘,避免了蒸发除碘耗时过长,提高了除碘效率。因此,本发明合理选用溶靶方式,结合沉淀法,有效去除目标核素中的杂质元素,从而获得符合医用要求的裂变99Mo。此外,该方法中,所用调节pH值的酸、碱液为浓酸和浓碱,所需体积小,因而溶靶液整体的体积在分离工艺中不会显著增加。
此外,本发明进一步包括步骤S005:对所得裂变99Mo进行质量控制分析。所述质量控制分析包括采用高纯锗γ谱仪甄别并测定γ杂质活度;和分别测定β杂质活度和α杂质活度。
其中,所得的裂变99Mo发射γ射线,此外发射γ射线的物质可能还包括131I、103Ru、132Te、95Zr等杂质,因此采用高纯锗γ谱仪对所得的裂变99Mo中γ杂质进行甄别并测定其活度。γ杂质如131I、103Ru、132Te、95Zr等,含量应该达到药用标准,即这些杂质的放射性活度与99Mo活度的比值均小于5.0×10-3%。然后,用液体闪烁计数器测定β杂质,β杂质主要包括89/90Sr。使用液体闪烁计数器测定,其活度与99Mo活度的比值应小于6.0×10-5%。用α谱仪测定α杂质,以此测定所得裂变99Mo的放射性纯度,α杂质活度与99Mo活度的比值应小于1.0×10-7%。
实施例1
在CANDU堆燃料棒束中单棒的包壳管内装入一根支撑管,该支撑管具有核级Zr-4合金作为管体,并在管体外壁上电镀有低浓二氧化铀(235U富集度为19.75%)。管中装有贫铀以保持反应堆平衡性。在包壳管两端用端塞密封,焊接组成单棒。将37根单棒按照CANDU堆燃料棒束相同的固定位置环形排列,两侧用端板焊接固定,组成用于生产裂变99Mo的铀靶件,并用氦质谱仪检查靶件密封性。将上述铀靶件安装于秦山核电站CANDU堆中,在中子通量率为2.0×1014n/s·cm2的条件下辐照5天,出堆后装入铅罐中,转移到同位素生产线。将辐照后铀靶件置于解靶装置中解靶,然后将铀靶件转移至溶靶装置中,加入2000mL1.0mol/L的硝酸溶液溶解镀层UO2,与溶靶装置相连的尾气净化系统吸附溶靶时释放的放射性132/1331I、133Xe、85Kr等。用5mol/L浓NaOH溶液调节溶靶液pH值至碱性,溶液中Sr、U、Pu和其他α杂质生成沉淀,慢慢滴加碱液,直至沉淀不再增加。采用过滤装置过滤沉淀,收集滤液,沉淀按放射性废物处理。将滤液转移至酸化装置中,用市售63%的浓硝酸进行酸化,并加热到约105℃持续1小时,溶液中的放射性碘以气体形式逸出,以进一步去除放射性碘。用氧化铝色层法分离99Mo。选用酸性Al2O3作为固定相,在0.1-1.0mol/LHNO3溶液中吸附99Mo。吸附完全后,分别用去离子水与生理盐水洗涤色层柱,然后用1.0mol/L氨水溶液解吸99Mo,收集解吸液,实现99Mo与其他裂变产物的分离。将收集到的氧化铝色层柱解吸液加载到用氨水预平衡的AG1-×8阴离子交换柱上,吸附完全后,分别用去离子水、丙二酸溶液洗涤阴离子交换柱,然后用1.0mol/L碳酸铵溶液解吸99Mo,收集解吸液。用浓硫酸调节解吸液酸度至2.5,将它加载到活性炭色层柱上进行吸附纯化,吸附完毕后,分别用稀硝酸溶液、3%溴水洗涤色层柱,然后用0.2mol/L氢氧化钠溶液解吸99Mo,得到钼酸盐形式的99Mo产品。用高纯锗γ谱仪测量所得到的99Mo产品中131I、103Ru、132Te等γ杂质活度;用液体闪烁计数器测定89/90Sr活度;用α谱仪测定α杂质活度。计算99Mo溶液中131I、103Ru、132Te、89/90Sr、α杂质的含量与放射性核纯度。杂质活度与99Mo活度的比值如下:131I=2.83×10-3%、103Ru=3.21×10-3%、132Te=2.36×10-3%和89/90Sr、α杂质均在可探测限之下。99Mo放射性核纯度大于99.0%,杂质含量与放射性核纯度均满足药典要求。

Claims (10)

1.一种用于生产裂变99Mo的支撑管,其特征在于,所述支撑管包括:
管体;
外层,所述外层覆盖在所述管体的外壁上,且含有富集的235U;和
芯部,所述芯部设置在所述管体的内腔,配置为吸收裂变反应产生的中子。
2.根据权利要求1所述的支撑管,其中,所述外层中235U富集度小于20%且大于0.7%,或者235U的富集度大于90%;优选地,所述外层中235U富集度小于等于19.75%且大于3%。
3.根据权利要求1或2所述的支撑管,其中,所述外层为电镀形成的二氧化铀。
4.根据权利要求1所述的支撑管,其中,所述芯部为含富集度小于0.2%的235U的二氧化铀。
5.根据权利要求1所述的支撑管,其中,所述管体由核级锆基合金或不锈钢构成。
6.一种适于CANDU重水核反应堆生产裂变99Mo的铀靶件,其特征在于,所述铀靶件包括权利要求1-5中任一项所述的支撑管。
7.一种利用CANDU重水核反应堆生产裂变99Mo的方法,所述方法包括以下步骤:
利用所述CANDU重水核反应堆以预定时长辐照如权利要求6所述的铀靶件;
用酸溶液溶解辐照后的铀靶件中支撑管的外层,得到溶靶液;和
从所述溶靶液中分离裂变99Mo。
8.根据权利要求7所述的方法,其中,从所述溶靶液中分离裂变99Mo包括以下步骤:
调节所述溶靶液的pH值至碱性,使所述溶靶液产生沉淀,过滤并收集滤液;
酸化所述滤液以去除放射性碘;和
采用氧化铝色层法分离并收集裂变99Mo。
9.根据权利要求7所述的方法,进一步包括对分离得到的裂变99Mo进行纯化,所述纯化包括:
依次采用阴离子交换法和活性炭色层法纯化裂变99Mo,并获得钼酸盐形式的裂变99Mo。
10.根据权利要求7所述的方法,进一步包括对所得钼酸盐形式的裂变99Mo进行质量控制分析,所述质量控制分析包括:
采用高纯锗γ谱仪甄别并测定γ杂质活度;和
分别测定β杂质活度和α杂质活度。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN115472316A (zh) * 2022-09-16 2022-12-13 中国核动力研究设计院 一种燃料棒、棒束组件及倒料方法
CN117095848A (zh) * 2023-09-07 2023-11-21 北京四维宇新科技有限公司 99Mo-99mTc色层发生器及99mTc同位素的制备方法

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