CN114272437A - 一种医用复合材料及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种医用复合材料及其制备方法和应用，所述医用复合材料包括第二聚合物、分布于第二聚合物内部的若干第一聚合物丝线和若干生物活性玻璃纤维，所述第一聚合物丝线相互平行设置，所述生物活性玻璃纤维沿第一聚合物丝线延伸方向设置。本发明提供的医用复合材料弯曲强度高、弹性模量高，在长时间降解后仍能保持高弯曲强度和弹性模量，稳定性好。
Description
技术领域
本发明属于医用材料领域，具体涉及一种医用复合材料及其制备方法和应用，尤其涉及一种弯曲强度高、弹性模量高的医用复合材料及其制备方法和应用。
背景技术
生物活性玻璃(bioactiveglass，BAG)是一类能对机体组织进行修复、替代与再生、具有能使组织和材料之间形成键合作用的材料。目前，生物活性玻璃已经被成功应用于骨损伤及牙科疾病的治疗和修复等领域。
生物活性玻璃在1969年由Hench发现，由SiO2，Na2O，CaO和P2O5等基本成分组成的硅酸盐玻璃。1984年生物活性玻璃作为中耳假体成功用于人体。随着人们对生物活性玻璃认知的加深和新型活性玻璃研发，开发出硅酸盐生物活性玻璃、磷酸盐生物活性玻璃、硼酸盐生物活性玻璃。硅酸盐生物活性玻璃最常见，但硅酸盐生物活性玻璃降解时间较长，SiO2在体内不能转化为人体骨组织类似的物质，限制其在骨组织工程中的应用。
生物活性磷酸盐玻璃具有较高的溶出，降解速率较快，组成中的Na2O和CaO含量较高，在接触体液时表现出较高的反应活性，溶解释放出Na+、Ca2+等离子能促进生长因子的生成、促进细胞的繁衍、增强成骨细胞的基因表达和骨组织的生长，例如Ca2+吸附在接触体表面形成碳酸羟基磷灰石，促进骨细胞的增殖与分化。生物活性磷酸盐微晶玻璃与高分子聚合物共混制备复合材料的弯曲强度高达200MPa，弹性模量15GPa，但低于人骨的弯曲强度400MPa的要求，不足支撑皮质骨对弯曲强度和弹性模量的要求。
WO2006/114483公开的聚合物基体是一种复合材料，由两组分组成，一种是聚合物，一种是生物活性玻璃。该复合材料初始机械度高，如弯曲强度420MPa和弹性模量21.5GPa，与皮质骨的水平相当。这种复合材料具有较高的初始强度和模量，然而，该复合材料在水、微生物、体液反应等外部环境中，会迅速失去其强度和模量，承重性能不足以支撑皮质骨。CN102421463A采用添加偶联剂，改善生物玻璃纤维与聚合物加工性能，获得增强的复合材料。引入偶联剂可以避免复合材料力学迅速损失，但降低了生物活性玻璃的生物活性。CN106687077B公开的一种生物活性玻璃纤维可吸收聚合物复合材料，生物活性玻璃在复合材料中取向各向异性，展现出机械性能与皮质骨相当水平。其制备方法采用生物活性玻璃纤维与可吸收聚合物共混工艺。生物植入材料不仅要考虑其初始强度，更需要考虑材料受外部条件影响其维持较稳定机械性能。
目前生物活性玻璃材料存在难以兼顾足够的弯曲强度、弹性模量和在体液等环境下力学性能的稳定性。因此，如何提供一种稳定性好，弹性模量高、弯曲强度高的生物材料，成为了亟待解决的问题。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种医用复合材料及其制备方法和应用，尤其提供一种弯曲强度高、弹性模量高的医用复合材料及其制备方法和应用。本发明提供的医用复合材料弯曲强度高、弹性模量高，在长时间降解后仍能保持高弯曲强度和弹性模量，稳定性好。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
第一方面，本发明提供了一种医用复合材料，所述医用复合材料包括第二聚合物、分布于第二聚合物内部的若干第一聚合物丝线和若干生物活性玻璃纤维，所述第一聚合物丝线相互平行设置，所述生物活性玻璃纤维沿第一聚合物丝线延伸方向设置。
上述特定结构的材料通过将第一聚合物丝线平行设置于第二聚合物内部，使第二聚合物包覆在第一聚合物外侧，形成海岛型结构(第一聚合物为“岛”结构，第二聚合物为“海”结构)，能够有效避免第一聚合物受外部环境影响而快速失去机械性能，提高了产品的弯曲强度和弹性模量，并且通过在第二聚合物内部设置特定方向的生物活性玻璃纤维，能够进一步增强产品的弯曲强度和弹性模量。
优选地，所述第一聚合物的熔点为170-250℃，例如170℃、180℃、190℃、200℃、210℃、220℃、230℃、240℃或250℃等，但不限于以上所列举的数值，上述数值范围内其他未列举的数值同样适用。
优选地，所述第一聚合物包括左旋聚乳酸、聚羟基乙酸、聚羟基乙酸-聚乳酸共聚物或聚乳酸-聚乙二醇共聚物中任意一种或至少两种的组合，例如左旋聚乳酸和聚羟基乙酸的组合、左旋聚乳酸和聚羟基乙酸-聚乳酸共聚物的组合或左旋聚乳酸和聚乳酸-聚乙二醇共聚物的组合等，但不限于以上所列举的组合，上述组合范围内其他未列举的组合同样适用，优选左旋聚乳酸。
上述特定熔点的材料具有高强度，能够提高产品的弯曲强度和弹性模量。
优选地，所述第二聚合物的熔点为50-80℃，例如50℃、55℃、60℃、65℃、70℃、75℃或80℃等，但不限于以上所列举的数值，上述数值范围内其他未列举的数值同样适用。
优选地，所述第二聚合物包括聚己内酯(PCL)、聚碳酸亚丙酯或聚癸二酸甘油酯中任意一种或至少两种的组合，例如聚己内酯和聚碳酸亚内酯的组合、聚己内酯和聚癸二酸甘油酯的组合或聚碳酸亚内酯和聚癸二酸甘油酯的组合，但不限于以上所列举的组合，上述组合范围内其他未列举的组合同样适用，优选聚己内酯。
上述特定第二聚合物融化温度低，在融化后具有粘性，可以较好粘结生物活性磷酸盐玻璃和第一聚合物，并且具有一定疏水效果，避免复合材料受外部环境影响而快速失去机械性能，提高产品的稳定性。
优选地，所述生物活性玻璃纤维包括生物活性磷酸盐玻璃纤维和/或生物活性硼酸盐玻璃纤维。
上述特定生物活性玻璃纤维能够增强第二聚合物的强度，并且由于其排列方向与第一聚合物方向一致，能够进一步增强复合材料的弯曲强度和弹性模量；同时纤维状的结构相比其他形态的生物活性玻璃，与高分子材料结合，能够使得产品弯曲强度和弹性模量更高。
优选地，所述第一聚合物丝线横截面的直径为1-20μm。
优选地，所述第一聚合物丝线之间的间距为0.4-15μm。
其中，第一聚合物丝线截面的直径可以是1μm、3μm、5μm、7μm、9μm、11μm、13μm、15μm、17μm、19μm或20μm等，第一聚合物丝线之间的间距可以是0.4μm、1μm、2μm、3μm、4μm、5μm、6μm、7μm、8μm、9μm、10μm、11μm、12μm、13μm、14μm或15μm等，但不限于以上所列举的数值，上述数值范围内其他未列举的数值同样适用。
上述特定结构的医用复合材料在使用时具有高弯曲强度和弹性模量；由于第二聚合物包覆在第一聚合物丝线外侧，显著减缓了第一聚合物的降解，避免产品在外部环境条件下迅速失去机械性能；并且在经过一段时间使用后，即使出现了降解情况，也是从外向内单个海岛结构逐步降解，不影响其他海岛结构的机械性能。这种设计能够显著延长产品的使用寿命，提高产品的稳定性，减少随时间的变化所造成的产品机械性能的降低。
第二方面，本发明提供了如上所述的医用复合材料的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
将第一聚合物丝线浸润至含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液中，之后取出烘干，送入第二聚合物和生物活性玻璃纤维的混合熔体中进行拉挤，得到复合材料单体；取若干上述复合材料单体对齐，热压成型，得到所述医用复合材料。
上述制备方法通过先将第一聚合物丝线浸润在含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液中，能够使第一聚合物丝线在拉挤前预先在表面附着部分第二聚合物和生物活性玻璃纤维，使得第一聚合物表面被浸润，在拉挤加工时，有利于第二聚合物和生物活性玻璃纤维在第一聚合物附着；并且通过将浸润后的第一聚合物丝线送入特定组成的熔体中进行拉挤，能够将第二聚合物包覆在第一聚合物外侧，形成海岛型结构，有效避免第一聚合物受外部环境影响而快速失去机械性能，提高了产品的弯曲强度和弹性模量；同时拉挤过程也能够将生物活性玻璃纤维的排布方向与第一聚合物的延伸方向一致，进一步提高了产品的弯曲强度和弹性模量。
优选地，所述含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液由包括以下步骤的方法制备得到：将第二聚合物、生物活性玻璃纤维、溶剂、研磨珠混合剪切，之后过滤除去研磨珠，得到所述含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液。
上述溶剂与研磨珠均为本领域常规选择，可任意采用合适的溶剂和研磨珠种类。
优选地，所述第二聚合物和生物活性玻璃纤维的质量比为(4-6):(32-38)，其中，第二聚合物的质量比份数可以是4、4.5、5、5.5或6等，生物活性玻璃纤维的质量比份数可以是32、33、34、35、36、37或38等，但不限于以上所列举的数值，上述数值范围内其他未列举的数值同样适用。
优选地，所述熔体为第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合物，所述混合熔体中第二聚合物和生物活性玻璃纤维的质量比为(1-5):(3-7)。
优选地，所述混合熔体的温度为50-100℃。
优选地，所述拉挤的线速度为0.08-0.15m/min。
其中，混合熔体中第二聚合物和生物活性玻璃纤维的质量比中，第二聚合物的质量比份数可以是1、2、3、4或5等，生物活性玻璃纤维的质量比份数可以是3、4、5、6或7等，混合熔体的温度可以是50℃、55℃、60℃、65℃、70℃、75℃、80℃、85℃、90℃、95℃或100℃等，拉挤的线速度可以是0.08m/min、0.09m/min、0.1m/min、0.11m/min、0.12m/min、0.13m/min、0.14m/min或0.15m/min等，但不限于以上所列举的数值，上述数值范围内其他未列举的数值同样适用。
第三方面，本发明还提供了如上所述的医用复合材料在制备骨损伤修复材料中的应用。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明提供了一种医用复合材料，将第一聚合物丝线平行设置于第二聚合物内部，使第二聚合物包覆在第一聚合物外侧，形成海岛型结构，能够有效避免第一聚合物受外部环境影响而快速失去机械性能，提高了产品的弯曲强度和弹性模量，并且通过在第二聚合物内部设置特定方向的生物活性玻璃纤维，能够进一步增强产品的弯曲强度和弹性模量；
(2)特定参数的第一聚合物和第二聚合物具有高强度，能够提高产品的弯曲强度和弹性模量；并且特定第二聚合物融化温度低，在融化后具有粘性，可以较好粘结生物活性磷酸盐玻璃和第一聚合物，并且具有一定疏水效果，避免复合材料受外部环境影响而快速失去机械性能，提高产品的稳定性；
(3)特定生物活性玻璃纤维能够增强第二聚合物的强度，并且由于其排列方向与第一聚合物延伸方向一致，能够进一步增强复合材料的弯曲强度和弹性模量；同时纤维状的结构相比其他形态的生物活性玻璃，与高分子材料结合，能够使得产品弯曲强度和弹性模量更高；
(4)本发明还提供了上述医用复合材料的制备方法，通过先将第一聚合物丝线浸润在含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液中，能够使第一聚合物丝线在拉挤前预先在表面附着部分第二聚合物和生物活性玻璃纤维，使得第一聚合物表面被浸润，在拉挤加工时，有利于第二聚合物和生物活性玻璃纤维在第一聚合物附着；并且通过将浸润后的第一聚合物丝线送入特定组成的熔体中进行拉挤，能够将第二聚合物包覆在第一聚合物丝线外侧，形成海岛型结构，有效避免第一聚合物受外部环境影响而快速失去机械性能，提高了产品的弯曲强度和弹性模量；同时拉挤过程也能够将生物活性玻璃纤维的排布方向与第一聚合物的延伸方向一致，进一步提高了产品的弯曲强度和弹性模量。
附图说明
图1是实施例1-9提供的医用复合材料沿第一聚合物丝线纵截面切开的结构示意图；
图2是性能测试中实施例1-9的圆柱体样品的横截面结构示意图；
其中1-第一聚合物丝线，2-第二聚合物，3-生物活性玻璃纤维。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
以下示例中，生物活性磷酸盐纤维购自于Arctic Biomaterials，型号为X；
生物活性硼酸盐纤维购自于CORNING INC；
左旋聚乳酸购自于Teleflex Medical，型号为Yarns PLLA；
聚羟基乙酸购自于Teleflex Medical，型号为Yarns PGA；
聚羟基乙酸-聚乳酸共聚物购自于Teleflex Medical，型号为Yarns PGLA；
PCL购自于Corbion，型号为PURASORB 08；
聚碳酸亚丙酯购自于EVONIK，型号为RESOMER；
聚癸二酸甘油酯参考Nat.Biotechno.,2002,20(6)：602实验制备获得。
实施例1
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法如下：
将生物活性磷酸盐玻璃纤维(生物活性玻璃纤维)35质量份、第二聚合物PCL聚合物5质量份、丙酮100质量份、锆珠40质量份加入分散罐。分散剪切2小时后，过滤掉锆珠，获得溶液A；把第一聚合物左旋聚乳酸丝线放入溶液A进行浸润，经热风烘干后，再牵引入锥形设备进行拉挤(拉挤的线速度为0.11m/min)。牵引的熔体(65℃)中，生物活性磷酸盐玻璃纤维与PCL质量比为5:3。将经过拉挤并冷却的材料丝线切成10cm长，得到复合材料单体。取1000个得到的复合材料单体对齐，放入模具，热压成型，得到所述医用复合材料，其中左旋聚乳酸丝线横截面直径为10μm，左旋聚乳酸丝线间距为8μm。
实施例2
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法如下：
将生物活性磷酸盐玻璃纤维(生物活性玻璃纤维)38质量份、第二聚合物PCL聚合物4质量份、丙酮100质量份、锆珠40质量份加入分散罐。分散剪切2小时后，过滤掉锆珠，获得溶液A；把第一聚合物左旋聚乳酸丝线放入溶液A进行浸润，经热风烘干后，再牵引入锥形设备进行拉挤(拉挤的线速度为0.08m/min)。牵引的熔体(60℃)中，生物活性磷酸盐玻璃纤维与PCL质量比为7:1。将经过拉挤并冷却的材料丝线切成10cm长，得到复合材料单体。取5000个得到的复合材料单体对齐，放入模具，热压成型，得到所述医用复合材料，其中左旋聚乳酸丝线横截面直径为1μm，左旋聚乳酸丝线间距为0.4μm。
实施例3
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法如下：
将生物活性磷酸盐玻璃纤维(生物活性玻璃纤维)32质量份、第二聚合物PCL聚合物6质量份、丙酮(溶剂)100质量份、锆珠(研磨珠)40质量份加入分散罐。分散剪切2小时后，过滤掉锆珠，获得溶液A；把第一聚合物左旋聚乳酸丝线放入溶液A进行浸润，经热风烘干后，再牵引入锥形设备进行拉挤(拉挤的线速度为0.15m/min)。牵引的熔体(100℃)中，生物活性磷酸盐玻璃纤维与PCL质量比为3:5。将经过拉挤并冷却的材料丝线切成10cm长，得到复合材料单体。取500个得到的复合材料单体对齐，放入模具，热压成型，得到所述医用复合材料，其中左旋聚乳酸丝线横截面直径为20μm，左旋聚乳酸丝线间距为15μm。
实施例4
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法中除将左旋聚乳酸替换为等量的聚羟基乙酸外，其余与实施例1一致。
实施例5
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法中除将左旋聚乳酸替换为等量的聚羟基乙酸-聚乳酸共聚物外，其余与实施例1一致。
实施例6
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法中除将聚己内酯替换为等量的聚碳酸亚丙酯(熔融状态)外，其余与实施例1一致。
实施例7
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法中除将聚己内酯替换为等量的聚癸二酸甘油酯(熔融状态)外，其余与实施例1一致。
实施例8
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法中除将拉挤的线速度变更为0.05m/min外，其余与实施例1一致。
实施例9
本实施例提供了一种医用复合材料，结构如图1(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，制备方法中除将拉挤的线速度变更为0.2m/min外，其余与实施例1一致。
对比例1
本对比例提供了一种医用复合材料，制备方法如下：
生物活性磷酸盐玻璃纤维、PCL聚合物和生物活性磷酸盐玻璃纤维混合(上述原料份数的比例与实施例1中最终产品中各原料的份数比例一致)，放入模具，65℃热压成型，得到所述医用复合材料。
性能测试：
将实施例1-9和对比例1提供的产品裁剪成长度×直径为80mm×4mm的圆柱体样品，实施例1-9的圆柱体样品的横截面结构示意图如图2(1为第一聚合物丝线，2为第二聚合物，3为生物活性玻璃纤维)所示，根据塑料弯曲性能试验方法GB/T 9341-2000塑料弯曲性能试验方法，测试样品的弯曲强度和弹性模量，结果如下：
| 组别 | 弯曲强度/MPa | 弹性模量/GPa |
| 实施例1 | 598 | 28.7 |
| 实施例2 | 581 | 27.3 |
| 实施例3 | 582 | 27.1 |
| 实施例4 | 570 | 28.0 |
| 实施例5 | 576 | 28.1 |
| 实施例6 | 557 | 26.1 |
| 实施例7 | 541 | 25.4 |
| 实施例8 | 572 | 26.8 |
| 实施例9 | 567 | 26.9 |
| 对比例1 | 267 | 18.1 |
以上数据表明，本发明提供的产品具有高弯曲强度和高弹性模量；比较实施例1和实施例4-7可以发现，本发明通过优选第一聚合物和第二聚合物的成分，进一步提高了产品的高弯曲强度和高弹性模量；比较实施例1和实施例8-9可以发现，本发明通过控制拉挤的参数，能够有效控制第二聚合物中生物活性玻璃纤维的排列方向，使其更倾向于与第一聚合物的延伸方向一致，提高产品的弯曲强度和高弹性模量；比较实施例1和对比例1可以发现，本发明通过采用特定制备方法得到的海岛型结构的产品，相比常规方法中的将各原料混合，规则的结构以及生物活性玻璃纤维的定向排列能够显著提高产品的弯曲强度和高弹性模量。
之后将上述样品根据YY/T 0473-2004外科植入物聚交酯共聚物和共混物体外降解试验测试，测试不同浸泡时间样品力学变化情况，结果如下：
上述结果表明本发明提供的产品通过将第二聚合物包覆在第一聚合物外侧，形成海岛型结构，能够有效避免第一聚合物受外部环境影响而快速失去机械性能；并且在经过一段时间使用后，即使出现了降解情况，也是从外向内单个海岛结构逐步降解，不影响其他海岛结构的机械性能，显著延长了产品的使用寿命，提高产品的稳定性，减少随时间的变化所造成的产品机械性能的降低，相比现有技术中直接将各原料混合制备得到的产品具有显著的优势。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的医用复合材料及其制备方法和应用，但本发明并不局限于上述实施例，即不意味着本发明必须依赖上述实施例才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合，为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。
Claims (10)
1.一种医用复合材料，其特征在于，所述医用复合材料包括第二聚合物、分布于第二聚合物内部的若干第一聚合物丝线和若干生物活性玻璃纤维，所述第一聚合物丝线相互平行设置，所述生物活性玻璃纤维沿第一聚合物丝线延伸方向设置。
2.根据权利要求1所述的医用复合材料，其特征在于，所述第一聚合物的熔点为170-250℃；
优选地，所述第一聚合物包括左旋聚乳酸、聚羟基乙酸、聚羟基乙酸-聚乳酸共聚物或聚乳酸-聚乙二醇共聚物中任意一种或至少两种的组合，优选左旋聚乳酸。
3.根据权利要求1或2所述的医用复合材料，其特征在于，所述第二聚合物的熔点为50-80℃；
优选地，所述第二聚合物包括聚己内酯、聚碳酸亚丙酯或聚癸二酸甘油酯中任意一种或至少两种的组合，优选聚己内酯。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的医用复合材料，其特征在于，所述生物活性玻璃纤维包括生物活性磷酸盐玻璃纤维和/或生物活性硼酸盐玻璃纤维。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的医用复合材料，其特征在于，所述第一聚合物丝线横截面的直径为1-20μm。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的医用复合材料，其特征在于，所述第一聚合物丝线之间的间距为0.4-15μm。
7.一种根据权利要求1-6中任一项所述的医用复合材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：
将第一聚合物丝线浸润至含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液中，之后取出烘干，送入第二聚合物和生物活性玻璃纤维的混合熔体中进行拉挤，得到复合材料单体；取若干上述复合材料单体对齐，热压成型，得到所述医用复合材料。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液由包括以下步骤的方法制备得到：将第二聚合物、生物活性玻璃纤维、溶剂、研磨珠混合剪切，之后过滤除去研磨珠，得到所述含有第二聚合物和生物活性玻璃纤维混合溶液；
优选地，所述第二聚合物和生物活性玻璃纤维的质量比为(4-6):(32-38)。
9.根据权利要求7或8所述的制备方法，其特征在于，所述混合熔体中第二聚合物和生物活性玻璃纤维的质量比为(1-5):(3-7)；
优选地，所述混合熔体的温度为50-100℃；
优选地，所述拉挤的线速度为0.08-0.15m/min。
10.一种根据权利要求1-6中任一项所述的医用复合材料在制备骨损伤修复材料中的应用。
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2021
- 2021-12-28 CN CN202111628740.6A patent/CN114272437A/zh active Pending
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