CN114250447A - 半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质 - Google Patents

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Abstract

本发明提供半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质。本发明能够形成具有平坦性的膜。本发明的半导体装置的制造方法具有：(a)对于处理室内的基板供给含有第一元素的气体的工序，(b)对于所述基板多次供给第一还原气体的工序，(c)将(a)和(b)依次执行1次以上，对于所述基板形成第一层的工序，以及(d)在(c)之后，进行以下(e)工序、(f)工序和(g)工序的工序，(e)对于所述基板供给含有第二元素的气体的工序，(f)对于所述基板供给第二还原气体的工序，和(g)将(e)和(f)依次执行1次以上，在所述第一层之上形成第二层的工序。

Description

半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质
技术领域
本公开涉及半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质。
背景技术
作为具有3维结构的NAND型闪存、DRAM的字线，在使用例如低电阻的钨(W)膜。此外，作为在该W膜和绝缘膜之间的障壁膜，有时使用例如氮化钛(TiN)膜(例如，参照专利文献1和专利文献2)。TiN膜具有用于提高W膜与绝缘膜的密合性的作用，有时会在该TiN膜上形成使W膜生长的核形成膜。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2011-66263号公报
专利文献2：国际公开第2019/058608号小册子
发明内容
发明要解决的课题
但是，形成W膜的沟槽的填埋宽度变得细微，如果障壁膜不平坦则W膜的体积会减小，难以使W膜低电阻化。
本公开的目的在于，提供一种能够形成具有平坦性的膜的技术。
解决课题的方法
根据本公开的一个方案，提供一种半导体装置的制造方法，具有：
(a)对于处理室内的基板供给含有第一元素的气体的工序，
(b)对于所述基板多次供给第一还原气体的工序，
(c)将(a)和(b)依次执行1次以上，对于所述基板形成第一层的工序，以及
(d)在(c)之后，进行以下(e)工序、(f)工序和(g)工序的工序，
(e)对于所述基板供给含有第二元素的气体的工序，
(f)对于所述基板供给第二还原气体的工序，和
(g)将(e)和(f)依次执行1次以上，在所述第一层之上形成第二层的工序。
发明效果
根据本公开，能够形成具有平坦性的膜。
附图说明
图1是显示本公开的一个实施方式的基板处理装置的纵型处理炉的概略的纵截面图。
图2是图1中A-A线概略横截面图。
图3是本公开的一个实施方式的基板处理装置的控制器的概略构成图，是用框图显示控制器的控制系统的图。
图4是显示本公开的一个实施方式的基板处理工序的种层形成工序的图。
图5是显示本公开的一个实施方式的基板处理工序的TiN层形成工序的图。
图6中，图6的(A)是显示本公开的一个实施方式中使用基板处理工序在基板上形成的TiN膜表面的TEM图像的图，图6的(B)是显示比较例中在基板上形成的TiN膜表面的TEM图像的图。
图7中，图7的(A)和图7的(B)是显示本公开的其他实施方式的基板处理装置的处理炉的概略的纵截面图。
图8中，图8的(A)～图8的(D)是分别显示TiN膜中的TiN层的比例为100％、75％、50％、25％时的Si基板截面的图，图8的(E)～图8的(H)是分别显示图8的(A)～图8的(D)中在Si基板上形成的TiN膜的TEM图像的图。
符号说明
10：基板处理装置，121：控制器，200：晶圆(基板)，201：处理室。
具体实施方式
以下，参照图1～5进行说明。需说明的是，以下说明中使用的附图均为示意图，图中所示的各要素的尺寸关系、各要素的比例等未必与现实一致。此外，多幅图相互之间，各要素的尺寸关系、各要素的比例等也不一定一致。
(1)基板处理装置的构成
基板处理装置10具有设置了作为加热单元(加热机构、加热系统)的加热器207的处理炉202。加热器207为圆筒形状，受到作为保持板的加热器基座(未图示)的支撑而垂直安装。
在加热器207的内侧，与加热器207同心圆状地配设构成反应容器(处理容器)的外管203。外管203例如由石英(SiO2)、碳化硅(SiC)等耐热性材料构成，形成为上端闭塞下端开口的圆筒形状。在外管203的下方，与外管203同心圆状地配设集管(入口法兰)209。集管209例如由不锈钢(SUS)等金属构成，形成为上端和下端开口的圆筒形状。在集管209的上端部与外管203之间，设置作为密封构件的O型圈220a。集管209受到加热器基座的支撑，使得外管203成为垂直安装的状态。
在外管203的内侧，配设构成反应容器的内管204。内管204例如由石英(SiO2)、SiC等耐热性材料构成，形成为上端闭塞下端开口的圆筒形状。处理容器(反应容器)主要由外管203、内管204和集管209构成。在处理容器的筒中空部(内管204的内侧)，形成处理室201。
处理室201构成为能够由后述的晶圆盒217将由后述的晶圆盒217以水平姿态在竖直方向上多段地排列的状态容纳。
在处理室201内，设置喷嘴410,420,430来贯通集管209的侧壁和内管204。喷嘴410,420,430分别与气体供给管310,320,330连接。但本实施方式的处理炉202不限于上述方式。
在气体供给管310,320,330中，从上游侧开始依次分别设置作为流量控制器(流量控制部)的质量流量控制器(MFC)311,322,331。另外，在气体供给管310,320,330中，分别设置作为开关阀的阀门314,324,334。在气体供给管310,320,330的阀门314,324,334的下游侧，分别连接供给非活性气体的气体供给管510,520,530。在气体供给管510,520,530中，从上游侧开始依次分别设置作为流量控制器(流量控制部)的MFC512,522,532和作为开关阀的阀门514,524,534。
气体供给管310,320,330的前端部分别与喷嘴410,420,430连结并连接。喷嘴410,420,430构成为L字型的喷嘴，其水平部设置为贯通集管209的侧壁和内管204。喷嘴410,420,430的垂直部设置在沟槽形状(沟形状)的预备室201a的内部，并且在预备室201a内沿着内管204的内壁向着上方(晶圆200的排列方向的上方)设置，所述预备室201a形成为在内管204的径向上向外突出且在竖直方向延伸。
喷嘴410,420,430设置为从处理室201的下部区域延伸至处理室201的上部区域，在与晶圆200相对的位置分别设置多个气体供给孔410a,420a,430a。由此，从喷嘴410,420,430的气体供给孔410a,420a,430a分别向晶圆200供给处理气体。该气体供给孔410a,420a,430a从内管204的下部至上部设置多个，分别具有相同的开口面积，进而以相同的开口间距设置。但气体供给孔410a,420a,430a不限于上述方式。例如，也可以从内管204的下部向着上部，开口面积渐渐增大。由此，能够使从气体供给孔410a,420a,430a供给的气体的流量更加均匀化。
喷嘴410,420,430的气体供给孔410a,420a,430a在后述的晶圆盒217的下部至上部的高度位置设置多个。因此，从喷嘴410,420,430的气体供给孔410a,420a,430a供给至处理室201内的处理气体能够供给至晶圆盒217的下部至上部所容纳的晶圆200的全部区域。喷嘴410,420,430可以设置为从处理室201的下部区域延伸至上部区域，但优选设置为延伸至晶圆盒217的顶部附近。
从气体供给管310，将作为处理气体的含有第一元素的原料气体(也称为含有第一元素的气体)经由MFC312、阀门314、喷嘴410供给至处理室201内。
从气体供给管320，将处理气体(也称为第三还原气体)经由MFC322、阀门324、喷嘴420供给至处理室201内。
从气体供给管330，将作为处理气体的还原气体(第一还原气体、第二还原气体)经由MFC332、阀门334、喷嘴430供给至处理室201内。
从气体供给管510,520,530，将作为非活性气体的例如氮(N2)气体分别经由MFC512,522,532、阀门514,524,534、喷嘴410,420,430供给至处理室201内。以下，作为非活性气体以使用N2气体为例进行说明，但作为非活性气体，除了N2气体之外，还可以使用例如氩(Ar)气体、氦(He)气体、氖(Ne)气体、氙(Xe)气体等惰性气体。
处理气体供给系统主要由气体供给管310,320,330、MFC312,322,332、阀门314,324,334、喷嘴410,420,430构成，也可以考虑仅将喷嘴410,420,430作为处理气体供给系统。处理气体供给系统也可简称为气体供给系统。在从气体供给管310流入原料气体的情况下，原料气体供给系统主要由气体供给管310、MFC312、阀门314构成，也可以考虑将喷嘴410纳入原料气体供给系统。此外，在从气体供给管320流入含Si气体的情况下，含Si气体供给系统主要由气体供给管320、MFC322、阀门324构成，也可以考虑将喷嘴420纳入含Si气体供给系统。此外，在从气体供给管330流入还原气体的情况下，还原气体供给系统主要由气体供给管330、MFC332、阀门334构成，也可以考虑将喷嘴430纳入还原气体供给系统。在从气体供给管330供给作为还原气体的含N气体的情况下，也可以将还原气体供给系统称为含N气体供给系统。此外，非活性气体供给系统主要由气体供给管510,520,530、MFC512,522,532、阀门514,524,534构成。
本实施方式的气体供给方法中，经由喷嘴410,420,430来运送气体，所述喷嘴410,420,430配置在由内管204的内壁和多张晶圆200的端部定义的圆环状纵长空间内的预备室201a内。并且，从设置在喷嘴410,420,430的与晶圆相对的位置的多个气体供给孔410a,420a,430a，向内管204内喷出气体。更详细地，通过喷嘴410的气体供给孔410a、喷嘴420的气体供给孔420a和喷嘴430的气体供给孔430a，向着与晶圆200的表面平行的方向喷出处理气体等。
排气孔(排气口)204a是在内管204的侧壁上与喷嘴410,420,430相对的位置形成的贯通孔，例如，是竖直方向上细长地开设的狭缝状贯通孔。从喷嘴410,420,430的气体供给孔410a,420a,430aa供给至处理室201内的、在晶圆200的表面上流过的气体经由排气孔204a流入排气路206内，所述排气路206由在内管204和外管203之间形成的间隙构成。并且，流入排气路206内的气体流入排气管231内，排出到处理炉202外。
排气孔204a设置在与多个晶圆200相对的位置，从气体供给孔410a,420a,430a供给至处理室201内的晶圆200附近的气体向着水平方向流动后，经由排气孔204a流入排气路206内。排气孔204a不限于构成为狭缝状的贯通孔的情形，也可以由多个孔构成。
在集管209中设置对处理室201内的气氛进行排气的排气管231。排气管231中，从上游侧开始依次与作为检测处理室201内压力的压力检测器(压力检测部)的压力传感器245、APC(Auto Pressure Controller，压力自动调节器)阀门243、作为真空排气装置的真空泵246连接。APC阀门243通过在真空泵246工作的状态下对阀进行开关，能够对处理室201内进行真空排气和停止真空排气，进而，通过在真空泵246工作的状态下调节阀开度，能够调整处理室201内的压力。排气系统主要由排气孔204a、排气路206、排气管231、APC阀门243和压力传感器245构成。也可考虑将真空泵246纳入排气系统。
在集管209的下方，设置能够将集管209的下端开口气密地闭塞的作为炉口盖体的密封帽219。密封帽219构成为从竖直方向下侧与集管209的下端抵接。密封帽219例如由SUS等金属构成，形成为圆盘状。在密封帽219的上表面，设置与集管209的下端抵接的作为密封构件的O型圈220b。在密封帽219的与处理室201的相反侧，设置使容纳晶圆200的晶圆盒217旋转的旋转机构267。旋转机构267的旋转轴255贯通密封帽219而与晶圆盒217连接。旋转机构267构成为通过使晶圆盒217旋转而使晶圆200旋转。密封帽219构成为通过在外管203的外部垂直设置的作为升降机构的晶圆盒升降机115而在竖直方向升降。晶圆盒升降机115构成为通过使密封帽219升降而将晶圆盒217搬入处理室201内和搬出处理室201外。晶圆盒升降机115构成为将晶圆盒217和容纳在晶圆盒217内的晶圆200搬入处理室201内和搬出处理室201外的运送装置(运送系统)。
作为基板支撑件的晶圆盒217构成为能够使多张(例如25～200张)晶圆200以水平姿态且相互中心对齐的状态在竖直方向上隔着间隔而排列。晶圆盒217例如由石英、SiC等耐热材料构成。在晶圆盒217的下部，例如由石英、SiC等耐热材料构成的隔热板218以水平姿态被多段地(未图示)支撑。通过这样的构成，使得来自加热器207的热难以传输到密封帽219侧。但是，本实施方式不限于上述方式。例如，也可以在晶圆盒217的下部不设置隔热板218，而设置隔热筒，该隔热筒构成为由石英、SiC等耐热性材料构成的筒状部件。
图2所示，构成为：在内管204内设置作为温度检测器的温度传感器263，基于由温度传感器263检测的温度信息来调整对加热器207的通电量，从而能够使处理室201内的温度达到所希望的温度分布。温度传感器263与喷嘴410,420,430同样地构成为L字型，沿着内管204的内壁设置。
如图3所示，作为控制部(控制单元)的控制器121构成为具有CPU(CentralProcessing Unit，中央处理器)121a、RAM(Random Access Memory，随机储存器)121b、存储装置121c和I/O接口121d的计算机。RAM121b、存储装置121c、I/O接口121d构成为能够经由内部总线与CPU121a进行数据交换。控制器121与例如作为触摸面板等而构成的输入输出装置122连接。
存储装置121c例如由闪存、HDD(Hard Disk Drive，硬盘驱动器)等构成。在存储装置121c内储存着控制基板处理装置的动作的控制程序、记载了后述的半导体装置的制造方法的过程、条件等的制程配方等，并能够读出。制程配方是将后述的半导体装置的制造方法中的各工序(各步骤)进行组合以使得由控制器121来执行并得到预定结果，作为程序来发挥功能。以下，也将这些制程配方、控制程序等简单地总称为程序。本说明书中在使用“程序”的术语时，有时仅包括单独制程配方，有时仅包括单独控制程序，有时包括制程配方和控制程序的组合。RAM121b作为将由CPU121a读出的程序、数据等临时保存的存储区域(工作区域)而构成。
I/O接口121d与上述MFC311,322,331,512,522,532、阀门314,324,334,514,524,534、压力传感器245、APC阀门243、真空泵246、加热器207、温度传感器263、旋转机构267、晶圆盒升降机115等连接。
CPU121a构成为从存储装置121c读出控制程序并执行，同时对应于来自输入输出装置122的操作指令的输入等，从存储装置121c读出配方等。CPU121a还构成为按照读出的配方的内容，控制由MFC311,322,331,512,522,532进行的各种气体的流量调整动作、阀门314,324,334,514,524,534的开关动作、APC阀门243的开关动作和由APC阀门243进行的基于压力传感器245的压力调整动作、基于温度传感器263的加热器207的温度调整动作、真空泵246的起动和停止、由旋转机构267进行的晶圆盒217的旋转和旋转速度调节动作、由晶圆盒升降机115进行的晶圆盒217的升降动作、晶圆200向晶圆盒217的容纳动作等。
控制器121能够通过将存储在外部存储装置(例如，磁带、软盘、硬盘等磁盘、CD、DVD等光盘、MO等光磁盘、USB存储器、存储卡等半导体存储器等)123中的上述程序安装到计算机中来构成。存储装置121c、外部存储装置123作为能够由计算机读取的记录介质而构成。以下，也将这些简单地总称为记录介质。本说明书中，记录介质有时仅包括单独的存储装置121c，有时仅包括单独的外部存储装置123，或者有时包括其二者。程序向计算机的提供也可以不使用外部存储装置123，而利用互联网、专线等通信方式来进行。
(2)基板处理工序
作为半导体装置(设备)的制造工序的一个工序，对于在晶圆200上形成TiN膜的工序的一例，使用图4和图5进行说明。形成TiN膜的工序使用上述基板处理装置10的处理炉202来执行。以下的说明中，构成基板处理装置10的各部的动作由控制器121来控制。
根据本实施方式的基板处理工序(半导体装置的制造工序)中，具有如下工序：
(a)将晶圆200搬入处理室201的工序，
(b)对于晶圆200供给作为含有第一元素的气体的含金属气体的工序，
(c)对于晶圆200多次供给第一还原气体的工序，
(d)将(b)和(c)依次执行1次以上，对于晶圆200形成作为种层的第一层的工序，
(e)在(d)之后，进行以下工序的工序：
(f)对于晶圆200供给作为含有第二元素的气体的含金属气体的工序，
(g)对于晶圆200供给第二还原气体的工序，
(h)将(f)和(g)依次执行1次以上，在第一层之上形成第二层的工序。
在(d)中，在(b)中，具有对于晶圆200供给第三还原气体的工序。
此外，在(d)中，在(b)之后，具有对于晶圆200供给第三还原气体的工序。
本说明书中，在使用“晶圆”的术语时，有时意味着“晶圆自身”，有时意味着“晶圆与在其表面形成的预定的层、膜等的层叠体”。本说明书中，在使用“晶圆表面”的术语时，有时意味着“晶圆自身的表面”，有时意味着“在晶圆上形成的预定的层、膜等的表面”。本说明书中，在使用“基板”的术语时与使用“晶圆”的术语时的意思相同。
(晶圆搬入)
将多张晶圆200装填于晶圆盒217(晶圆装载)，然后，如图1所示，支撑着多张晶圆200的晶圆盒217由晶圆盒升降机115抬升而被搬入到处理室201内(晶圆盒搭载)。在该状态下，密封帽219经由O型圈220b使集管209的下端成为闭塞状态。
(压力调整和温度调整)
由真空泵246进行真空排气，使得处理室201内即存在晶圆200的空间达到所希望的压力(真空度)。这时，处理室201内的压力由压力传感器245测定，并基于该测定的压力信息对APC阀门243进行反馈控制(压力调整)。真空泵246至少在直至对晶圆200的处理结束为止的期间维持持续动作的状态。此外，由加热器207进行加热，使得处理室201内达到所希望的温度。这时，基于温度传感器263检测的温度信息对加热器207的通电量进行反馈控制，使得处理室201内达到所希望的温度分布(温度调整)。由加热器207进行的处理室201内的加热至少在直至对晶圆200的处理结束为止的期间持续进行。
[第一层(种层)形成工序](含有第一元素的气体的供给，第1步骤)
打开阀门314，在气体供给管310内流入含有第一元素的气体。含有第一元素的气体由MFC312调整流量，从喷嘴410的气体供给孔410a供给至处理室201内，从排气管231进行排气。此时，对于晶圆200供给含有第一元素的气体。与此同时，还可以打开阀门514，在气体供给管510内流入非活性气体。此时，为了防止含有第一元素的气体侵入至喷嘴420,430内，也可以打开阀门524,534，在气体供给管520,530内流入非活性气体。
此时，调整APC阀门243，使处理室201内的压力例如为1～3990Pa范围内的压力。由MFC312控制的含有第一元素的气体的供给流量例如为0.1～2.0slm范围内的流量。下文中，将加热器207的温度设定为使晶圆200的温度达到例如300～550℃范围内的温度的温度。需说明的是，本公开中“1～3990Pa”这样的数值范围的表示是下限值和上限值都包括在该范围中的意思。因此，例如，“1～3990Pa”是“1Pa以上3990Pa以下”的意思。其他数值范围也是同样。
此时，成为对于晶圆200单独供给含有第一元素的气体的状况。在此，作为含有第一元素的气体，使用含有例如钛(Ti)作为第一元素并含有卤素的作为卤系原料(卤化物、卤系钛原料)的四氯化钛(TiCl4)。通过供给含有第一元素的气体，在晶圆200(表面的基底膜)上形成含第一元素层。在此，在含有第一元素的气体为TiCl4气体时，含Ti层是含有Ti元素的层。此外，也可以是含有Cl的Ti层，也可以是TiCl4的吸附层，还可以包含其二者。
(含有第一元素的气体和第三还原气体的同时供给，第2步骤)
从含有第一元素的气体的供给开始经过预定时间后，例如0.01～5秒后，打开阀门324，在气体供给管320内流入第三还原气体。第三还原气体由MFC322调整流量，从喷嘴420的气体供给孔420a供给至处理室201内，从排气管231进行排气。与此同时，与可以打开阀门524，在气体供给管520内流入N2气体等非活性气体。此时，为了防止含有第一元素的气体和第三还原气体侵入至喷嘴430内，可以打开阀门534，在气体供给管530内流入非活性气体。此时，成为对于晶圆200同时供给含有第一元素的气体和第三还原气体的状况。即，具有至少同时供给含有第一元素的气体和第三还原气体的时刻点。换而言之，具有在含有第一元素的气体的供给中，对于晶圆200供给第三还原气体的工序。此时，能够将在第2循环以后的含有第一元素的气体的供给中产生的反应副生成物除去，增加第一元素的吸附位点。需说明的是，作为第三还原气体，例如使用含硅(Si)气体。作为含Si气体，例如可以使用硅烷系气体或氯硅烷系气体。作为硅烷系气体，可以使用硅烷(SiH4)系的气体。此外，作为氯硅烷系气体，可以使用六氯乙硅烷(Si2Cl6)系的气体。在此，所谓硅烷系的气体、氯硅烷系的气体，是上述气体的Si、H、Cl的数不同的气体。作为硅烷系气体，例如可以使用乙硅烷(Si2H6)气体、丙硅烷(Si3H8)气体、丁硅烷(Si4H10)气体等。作为氯硅烷系的气体，例如可以使用单氯硅烷(SiH3Cl)气体、二氯硅烷(SiH2Cl2)气体、三氯硅烷(SiHCl3)气体等。
此时，调整APC阀门243，使处理室201内的压力例如为130～3990Pa范围内的压力。由MFC322控制的第三还原气体的供给流量例如为0.1～5slm范围内的流量。
(第三还原气体的供给，第3步骤)
开始供给含有第一元素的气体后经过预定时间后，例如0.01～10秒后，关闭气体供给管310的阀门314，停止供给含有第一元素的气体。此时，为了防止第三还原气体侵入至喷嘴410,430内，也可以打开阀门514,534，在气体供给管510,530内流入非活性气体。此时，成为对于晶圆200单独供给第三还原气体的状况。此时，能够进一步将第2循环以后的含有第一元素的气体的供给中产生的反应副生成物除去，增加第一元素的吸附位点。
(吹扫，第4步骤)
接着，作为吹扫工序(第4步骤)，依次进行非活性气体的供给(第4-1步骤)、排气(第4-2步骤)和非活性气体的供给(第4-3步骤)。
＜非活性气体的供给，第4-1步骤＞
开始供给第三还原气体后经过预定时间后，例如0.01～60秒后，关闭阀门324，停止供给第三还原气体。此时，打开阀门514,524,534，开始向处理室201内供给非活性气体。此时，排气管231APC阀门243的开度为从约50％至全开，由真空泵246对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的未反应的或贡献于含第一元素层的形成后的含有第一元素的气体和第三还原气体从处理室201内排除。非活性气体作为吹扫气体来发挥作用。在此，在作为含有第一元素的气体使用TiCl4气体、作为第三还原气体使用SiH4气体时，成为生长阻碍要因的HCl会与SiH4反应，作为四氯化硅(SiCl4)和H2而从处理室201内被排出。由MFC512,522,532控制的非活性气体的供给流量分别例如为1～10slm。对于晶圆200供给非活性气体的时间例如为0.1～10秒。
＜排气，第4-2步骤＞
开始第4-1步骤的非活性气体的供给后经过预定时间后，例如0.1～10秒后，关闭阀门514,524,534，停止供给非活性气体。此时，排气管231的APC阀门243的开度仍为约50％至全开，由真空泵246对处理室201内进行真空排气。由此，将处理室201内残留的未反应的或贡献于含第一元素层的形成后的含有第一元素的气体和第三还原气体、反应副生成物从处理室201内排除的效果提高。停止供给非活性气体并进行排气的时间例如为2秒。
＜非活性气体的供给，第4-3步骤＞
开始第4-2步骤的排气后经过预定时间后，例如2秒后，打开阀门514,524,534，开始向处理室201内供给非活性气体。此时，排气管231的APC阀门243开度仍维持约50％至全开，由真空泵246对处理室201内进行真空排气，将处理室201内置换为非活性气体气氛。此时，非活性气体作为吹扫气体来发挥作用。由MFC512,522,532控制的非活性气体的供给流量分别例如为3.6slm。对于晶圆200供给非活性气体的时间例如为2秒。
(第一还原气体的供给，第5步骤)
接着，作为第一还原气体的供给工序(第5步骤)，将依次进行第一还原气体的供给(第5-1步骤)、吹扫(第5-2步骤)的循环进行预定次数(例如4次)。即，在第5步骤中，对于晶圆200多次供给第一还原气体。
＜第一还原气体的供给，第5-1步骤＞
开始第4-3步骤的非活性气体的供给后经过预定时间后，例如0.1～10秒后，关闭阀门514,524,534，停止向处理室201内供给非活性气体。此时，打开阀门334，在气体供给管330内流入第一还原气体。第一还原气体由MFC332调整流量，从喷嘴430的气体供给孔430a供给至处理室201内，从排气管231进行排气。此时，对于晶圆200供给第一还原气体。与此同时，也可以打开阀门534，在气体供给管530内流入非活性气体。此外，为了防止第一还原气体侵入至喷嘴410,420内，还可以打开阀门514,524，在气体供给管510,520内流入非活性气体。
此时，调整APC阀门243，使处理室201内的压力例如为1～3990Pa范围内的压力。由MFC332控制的第一还原气体的供给流量例如为0.1～30slm范围内的流量。对于晶圆200供给第一还原气体的时间例如为0.01～30秒范围内的时间。
此时，成为对于晶圆单独供给第一还原气体的状况。在此，作为第一还原气体，例如可以使用作为含有氮(N)且含有氢(H)的气体的氨(NH3)气体、二亚胺(N2H2)气体、肼(N2H4)气体、三氮烯(N3H3)气体。在作为第一还原气体使用NH3气体时，NH3气体与在晶圆200上形成的含Ti层的至少一部分发生置换反应。在进行置换反应时，含Ti层中所含的Ti与NH3气体中所含的N结合，在晶圆200上形成TiN层。
＜吹扫，第5-2步骤＞
开始供给第一还原气体后经过预定时间后，例如0.01～60秒后，关闭阀门334，停止供给第一还原气体。然后，作为吹扫工序(第5-2步骤)，依次进行非活性气体的供给和排气。
即，依次进行：打开阀门514,524,534，向处理室201内供给非活性气体的非活性气体的供给；关闭阀门514,524,534，停止向处理室201内供给非活性气体并对处理室201内进行排气的排气。此时，排气管231的APC阀门243维持打开，由真空泵246对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的未反应的或贡献于含第一元素层的形成后的第一还原气体、反应副生成物从处理室201内排除。非活性气体作为吹扫气体来发挥作用。通过连续进行非活性气体的供给和排气，降低处理室201内的压力，能够提高第一还原气体与在晶圆200上吸附的未反应的含有第一元素的气体的分子的接触概率。
＜实施预定次数＞
通过将依次进行上述的第5-1步骤和第5-2步骤的循环进行预定次数，例如4次，从而在晶圆200上形成含第一元素层。即，在多次供给第一还原气体期间进行吹扫工序。需说明的是，由于本步骤中第四次的第5-2步骤与后述的第一次的第6步骤重复，因而不进行。
(吹扫，第6步骤)
接着，作为吹扫工序(第6步骤)，将依次进行非活性气体的供给(第6-1步骤)和排气(第6-2步骤)的循环进行预定次数(例如4次)。
＜非活性气体的供给，第6-1步骤＞
即，打开阀门514,524,534，向处理室201内供给非活性气体。此时，排气管231的APC阀门243维持打开的状态，由真空泵246对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的未反应的或贡献于含第一元素层的形成后的第一还原气体从处理室201内排除。非活性气体作为吹扫气体来发挥作用。在此，作为第一还原气体，使用NH3气体时，作为生长阻碍要因的HCl会与NH3反应，生成NH4Cl而从处理室201内被排出。由MFC512,522,532控制的非活性气体的供给流量分别例如为0.1～50slm。此时，对于晶圆200供给非活性气体的时间例如为1～10秒。
＜排气，第6-2步骤＞
开始第6-1步骤中非活性气体的供给后经过预定时间后，5秒后，关闭阀门514,524,534，停止供给非活性气体。此时，排气管231的APC阀门243维持打开的状态，由真空泵246对处理室201内进行真空排气。停止非活性气体的供给而进行排气的时间例如为1～10秒。
＜实施预定次数＞
将依次进行上述的第6-1步骤和第6-2步骤的循环进行预定次数，例如4次。由此，在本工序中第2次以后的第1步骤中供给含有第一元素的气体之前，能够降低处理室201内残留的未反应的或贡献于含第一元素层的形成后的第一还原气体的浓度，能够降低供给含有第一元素的气体时生成的副生成物的产生量。即，能够重置处理室201内的环境。
(第三还原气体的供给，第7步骤)
接着，打开阀门324，在气体供给管320内流入第三还原气体。第三还原气体由MFC322调整流量，从喷嘴420的气体供给孔420a供给至处理室201内，从排气管231进行排气。与此同时，打开阀门524，在气体供给管520内流入非活性气体。
此时，使APC阀门243为大约全开。使由MFC322控制的第三还原气体的供给流量例如为0.1～5slm。与此同时，由MFC522控制的非活性气体的供给流量例如为0.1～5slm。对于晶圆200供给第三还原气体的时间例如为0.1～20秒。
此时，成为对于晶圆200供给第三还原气体和非活性气体的状况。由此，将晶圆200上的含第一元素层改性为含有第三还原气体的含第三元素层，即，晶粒(粒径)小且高密度的第一层，在晶圆200上形成第一层。在此，含第一元素层为TiN层，在第三还原气体为SiH4气体时，在圆200的表面(晶圆200上形成的TiN层的表面)形成作为第一层的TiSiN层。
(吹扫，第8步骤)
接着，作为吹扫工序(第8步骤)，依次进行非活性气体的供给(第8-1步骤)、排气(第8-2步骤)和非活性气体的供给(第8-3步骤)。
＜非活性气体的供给，第8-1步骤＞
开始供给第三还原气体后经过预定时间后，例如0.1～20秒后，关闭阀门324，停止供给第三还原气体。此时，阀门514,524,534维持打开的状态，向处理室201内供给非活性气体。此时，使排气管231的APC阀门243的开度为大约全开，由真空泵246对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的未反应的或贡献于第一层形成后的第三还原气体、反应副生成物从处理室201内排除。非活性气体作为吹扫气体来发挥作用。在此，作为生长阻碍要因的副生成物会与第三还原气体反应并从处理室201内被排出。在此，在第三还原气体为SiH4气体时，生成四氯化硅(SiCl4)和H2而从处理室201内被排出。由MFC512,522,532控制的非活性气体的供给流量分别例如为1～50slm。对于晶圆200供给非活性气体的时间例如为0.1～10秒。
＜排气，第8-2步骤＞
开始第8-1步骤中非活性气体的供给后经过预定时间后，例如0.1～10秒后，关闭阀门514,524,534，停止供给非活性气体。此时，使排气管231的APC阀门243的开度为全开，由真空泵246对处理室201内进行真空排气。停止非活性气体的供给而进行排气的时间例如为0.1～10秒。由此，能够提高将处理室201内残留的未反应的或贡献于第一层的形成后的第三还原气体、反应副生成物从处理室201内排除的效果。
＜非活性气体的供给，第8-3步骤＞
开始第8-2步骤的排气后经过预定时间后，例如5秒后，打开阀门514,524,534，向处理室201内供给非活性气体。此时，使排气管231的APC阀门243的开度为大约全开，由真空泵246对处理室201内进行真空排气，将处理室201内置换为非活性气体气氛。此时，非活性气体作为吹扫气体来发挥作用。由MFC512,522,532控制的非活性气体的供给流量分别例如为1～50slm。对晶圆供给非活性气体的时间例如为5秒。由此，将反应副生成物从处理室201内除去，将处理室201内的气氛置换为非活性气体气氛。此外，能够促进下一循环的含有第一元素的气体的吸附。
(实施预定次数)
通过将依次进行上述的第1步骤～第8步骤的循环进行预定次数(n次)、1次以上(反复进行)，从而在晶圆200上形成预定厚度、例如约
Figure BDA0003271214690000151
以上厚度的作为种层的第一层。本工序(第1步骤～第8步骤)进行1次以上就会有效果，但优选进行至第一层的厚度成为约
Figure BDA0003271214690000161
以上。更优选进行至成为约
Figure BDA0003271214690000162
以上。需说明的是，作为第一层，虽然例示了含有第一元素和第三元素的情形，但也可以是不含第三元素而含第一元素的层。在此，在作为含有第一元素的气体使用TiCl4气体、作为第三还原气体使用SiH4气体、作为第一还原气体使用NH3气体时，作为第一层，形成TiSiN层。
[第二层形成工序]
在通过上述种层形成工序形成作为种层的第一层后，反复进行以下的第9步骤～第14步骤。需说明的是，本工序中的第9步骤至第14步骤是分别与上述种层形成工序中的第1步骤～第6步骤相同的处理过程，进行简化说明。
(含有第二元素的气体的供给，第9步骤)
通过与上述种层形成工序的第1步骤中含有第一元素的气体的供给同样的处理过程，向处理室201内供给含有第二元素的含有第二元素的气体。此时，成为向处理室201内单独供给含有第二元素的气体的状况。在此，作为含有第二元素的气体，使用含有作为第二元素的例如钛(Ti)且含有卤素的作为卤系原料(卤化物、卤系钛原料)的四氯化钛(TiCl4)。通过供给TiCl4气体，在形成了第一层的晶圆200上形成含第二元素层。
(含有第二元素的气体和第三还原气体的同时供给，第10步骤)
通过与上述种层形成工序的第2步骤中含有第一元素的气体和第三还原气体的同时供给同样的处理过程，向处理室201内供给第三还原气体。此时，成为对于晶圆200同时供给含有第二元素的气体和第三还原气体的状况。即，具有至少同时供给含有第二元素的气体和第三还原气体的时刻点。换而言之，具有在含有第二元素的气体的供给中对于晶圆200供给第三还原气体的工序。此时，能够将本工序中第2循环以后的含有第二元素的气体供给中产生的反应副生成物除去，增加第二元素等元素的吸附位点，有助于提高被覆率。
此时，调整APC阀门243，使处理室201内的压力例如为130～3990Pa范围内的压力。如果处理室201内的压力小于130Pa，则在作为第三还原气体使用SiH4气体、作为含有第二元素的气体使用TiCl4气体时，SiH4气体中所含的Si会进入作为含第二元素层的含Ti层，成膜的TiN膜中所含的膜中的Si含有率提高，可能会形成TiSiN膜。如果处理室201内的压力比3990Pa高，则同样地，SiH4气体中所含的Si会进入含Ti层，成膜的TiN膜中所含的膜中的Si含有率提高，可能会形成TiSiN膜。这样，无论处理室201内的压力过低或过高，都会改变成膜的膜的元素组成。
(第三还原气体的供给，第11步骤)
通过与上述种层形成工序的第3步骤中第三还原气体的供给同样的处理过程，停止供给含有第二元素的气体，向处理室201内单独供给第三还原气体。此时，能够将本工序中第2循环以后的含有第二元素的气体供给中产生的反应副生成物除去，增加第二元素等元素的吸附位点，有助于提高被覆率。
(吹扫，第12步骤)
分别通过与上述种层形成工序的第4步骤中吹扫工序的非活性气体的供给(第4-1步骤)、排气(第4-2步骤)和非活性气体的供给(第4-3步骤)同样的处理过程，依次进行非活性气体的供给(第12-1步骤)、排气(第12-2步骤)和非活性气体的供给(第12-3步骤)。
非活性气体作为吹扫气体来发挥作用，将处理室内残留的未反应的或贡献于含第二元素层的形成后的含有第二元素的气体和第三还原气体从处理室201内排出。此外，在作为第三还原气体使用SiH4气体时，作为生长阻碍要因的反应副生成物(HCl)会与SiH4反应，生成SiCl4和H2而从处理室201内被排出。
(第二还原气体的供给，第13步骤)
接着，分别通过与上述种层形成工序的第5步骤的第一还原气体的供给工序的第一还原气体的供给(第5-1步骤)和吹扫(第5-2步骤)同样的处理过程，将依次进行第二还原气体的供给(第13-1步骤)和吹扫(第13-2步骤)的循环进行预定次数(例如4次)。即，吹扫(第13-2步骤)与上述第5-2步骤同样地，依次进行非活性气体的供给和排气。在作为第二还原气体使用NH3气体时，通过对于晶圆200供给NH3气体，在第一层上形成的含Ti层中所含的Ti会与NH3气体中所含的N结合，形成作为第二层的TiN层。NH3气体也称为含氮气体。并且，通过将依次进行第13-1步骤和第13-2步骤的循环进行预定次数，在第一层上形成预定厚度的第二层。需说明的是，由于本步骤中第4次的第13-2步骤与后述的第14步骤重复，因而不进行。
(吹扫，第14步骤)
接着，分别通过与上述种层形成工序的第6步骤中吹扫工序的非活性气体的供给(第6-1步骤)和排气(第6-2步骤)同样的处理过程，将依次进行非活性气体的供给(第14-1步骤)和排气(第14-2步骤)的循环进行预定次数(例如4次)。
即，将处理室201内残留的未反应的或贡献于第二层的形成后的第二还原气体、反应副生成物从处理室201内排除。非活性气体作为吹扫气体来发挥作用。
(实施预定次数)
通过将依次进行上述的第9步骤～第14步骤的循环执行预定次数(m次)、1次以上，在第一层上形成预定厚度的第二层。需说明的是，将m设定为比n大。即，n比m小。即，第一层形成工序中依次进行第1步骤～第8步骤的循环的次数比第二层形成工序中依次进行第9步骤～第14步骤的循环的次数少。在此，在作为含有第二元素的气体使用TiCl4气体、作为第三还原气体使用SiH4气体、作为第二还原气体使用NH3气体时，在作为第一层的TiSiN层之上形成作为预定厚度的第二层的TiN层，从而形成TiN膜。
(后吹扫和大气压复原)
分别从气体供给管510～530向处理室201内供给非活性气体，从排气管231进行排气。非活性气体作为吹扫气体来发挥作用，由此来由非活性气体对处理室201内进行吹扫，将处理室201内残留的气体、副生成物从处理室201内除去(后吹扫)。然后，将处理室201内的气氛置换为非活性气体(非活性气体置换)、将处理室201内的压力复原为常压(大气压复原)。
(晶圆搬出)
然后，由晶圆盒升降机115使密封帽219降下，打开外管203的下端。然后，将处理完毕的晶圆200以被晶圆盒217支撑的状态从外管203的下端搬出到外管203的外部(晶圆盒拆卸)。然后，将处理完毕的晶圆200从晶圆盒217中取出(晶圆卸载)。
图6的(A)是利用透射电子显微镜(TEM)将使用上述基板处理工序在晶圆200上形成的TiN膜投影而显示的TEM图像的图。图6的(B)是显示未在晶圆200上形成种层而形成的TiN膜表面的TEM图像的图。
如图6的(B)所示，对于未形成种层(TiSiN层)的TiN膜，TiCl4在晶圆200上的吸附不充分，被覆率差。与之相对，本实施方式的基板处理工序中，在通过种层形成工序形成种层后，通过TiN层形成工序在种层上形成TiN层，从而形成TiN膜。本实施方式中，通过形成晶粒小且密度高的TiSiN层并在该TiSiN层上形成TiN层从而形成TiN膜，如图6的(A)所示，能够形成高密度的平坦化的TiN膜，能够使TiCl4充分吸附在晶圆200上，提高被覆率。即，能够使在TiN膜的表面形成的W膜低电阻化。
(3)根据本实施方式的效果
根据本实施方式，能够得到如下所示的1个或多个效果。
(a)能够形成高密度且具有平坦性的膜。
(b)能够提高被覆率，例如，能使在高密度且具有平坦性的TiN膜上形成的W膜的电阻率降低。
(c)能够将作为生长阻碍要因的反应副生成物除去，增加Ti等元素的吸附位点。
需说明的是，上述实施方式中，在晶圆200上形成TiN膜时，以形成TiSiN层来作为种层(第一层)为例进行了说明，但本公开不限于此，在形成氮化硼(BN)膜、氮化钼(MoN)膜等时，作为种层可以分别形成氮化硼硅(BSiN)层、氮化钼硅(MoSiN)层、氮化铝(AlN)层。这些情形下也能得到与上述实施方式同样的效果。
此外，上述实施方式中，作为含有第一元素的气体，以使用含有作为第一元素的Ti的TiCl4气体为例进行了说明，但本公开不限于此，也适合适用于使用含有作为第一元素的硼(B)或钼(Mo)的任一种和卤素的气体，例如，三氯化硼(BCl3)气体、二硼烷(B2H6)气体、二氯二氧化钼(MoO2Cl2)气体、五氯化钼(MoCl5)、四氯氧化钼(MoOCl4)、三甲基铝((CH3)3Al)、氯化铝(AlCl3)等的气体。
此外，上述实施方式中，作为含有第二元素的气体，以使用含有作为第二元素的Ti的TiCl4气体为例进行了说明，但本公开不限于此，也适合适用于使用含有作为第二元素的硼(B)或钼(Mo)的任一种和卤素的气体，例如，三氯化硼(BCl3)气体、二硼烷(B2H6)气体、二氯二氧化钼(MoO2Cl2)气体、五氯化钼(MoCl5)、四氯氧化钼(MoOCl4)、三甲基铝((CH3)3Al)、氯化铝(AlCl3)等的气体。
即，含有第一元素的气体的第一元素与含有第二元素的气体的第二元素可以是相同元素也可以是不同元素。
此外，上述实施方式中，作为种层形成工序中的第一还原气体和TiN层形成工序中的第二还原气体，以使用NH3气体为例进行了说明，但本公开不限于此。
即，种层形成工序中，可以使用与成膜工序不同的气体种。
此外，上述实施方式中，作为含Si气体，以使用SiH4气体为例进行了说明，但本公开不限于此，可以适用于使用硅烷系气体或六氯乙硅烷(Si2Cl6)气体等氯硅烷系气体的情况。
此外，上述的实施方式中，以使用作为一次性处理多张基板的批量式纵型装置的基板处理装置来进行成膜为例进行了说明，但本公开不限于此，也可以很好地适用于使用一次处理1张或数张基板的单片式基板处理装置来进行成膜的情况。
例如，在使用具有图7的(A)所示处理炉302的基板处理装置来形成膜时，本公开也能很好地适用。处理炉302具有：形成处理室301的处理容器303、对处理室301内以喷淋状供给气体的喷淋头303s、将1张或数张晶圆200以水平姿态支撑的支撑台317、从下方支撑支撑台317的旋转轴355和设置在支撑台317中的加热器307。喷淋头303s的入口(气体导入口)与供给上述原料气体的气体供给接口332a、供给上述反应气体的气体供给接口332b、供给述含氧气体、含硅气体或含卤气体的气体供给接口332c连接。与上述实施方式的原料气体供给系统同样的原料气体供给系统被连接于气体供给接口332a。与上述实施方式的反应气体供给系统同样的反应气体供给系统被连接于气体供给接口332b。与上述含氧气体、含硅气体或含卤气体供给系统同样的气体供给系统被连接于气体供给接口332c。在喷淋头303s的出口(气体排出口)，设置向处理室301内以喷淋状供给气体的气体分散板。在处理容器303中，设置对处理室301内进行排气的排气接口331。与上述实施方式的排气系统同样的排气系统被连接于排气接口331。
此外，例如，在使用具有图7的(B)所示处理炉402的基板处理装置来形成膜时，本公开也能很好地适用。处理炉402具有：形成处理室401的处理容器403、将1张或数张晶圆200以水平姿态支撑的支撑台417、从下方支撑支撑台417的旋转轴455、向着处理容器403的晶圆200进行光照射的灯加热器407和使灯加热器407的光透过的石英窗403w。处理容器403与供给上述原料气体的气体供给接口432a、供给上述反应气体的气体供给接口432b、供给上述含氧气体、含硅气体或含卤气体的气体供给接口432c连接。与上述实施方式的原料气体供给系统同样的原料气体供给系统被连接于气体供给接口432a。与上述实施方式的反应气体供给系统同样的反应气体供给系统被连接于气体供给接口432b。与上述实施方式的含氧气体、含硅气体或含卤有气体供给系统同样的气体供给系统被连接于气体供给接口432c。在处理容器403中，设置对处理室401内进行排气的排气接口431。与上述实施方式的排气系统同样的排气系统被连接于排气接口431。
使用这样的基板处理装置时，也能通过与上述实施方式同样的流程、处理条件来进行成膜。
用于这些各种薄膜的形成的制程配方(记载着处理过程、处理条件等的程序)优选根据基板处理的内容(要形成的薄膜的膜种、组成比、膜质、膜厚、处理过程、处理条件等)分别单独准备(准备多个)。而且，优选在开始基板处理时，根据基板处理的内容从多个制程配方中适当选择合适的制程配方。具体而言，优选将根据基板处理的内容单独准备的多个制程配方经由通信电路、记录有该制程配方的记录介质(外部存储装置123)预先储存(安装)在基板处理装置所具有的存储装置121c内。而且，优选在开始基板处理时，基板处理装置所具有的CPU121a根据基板处理的内容，从储存在存储装置121c内的多个制程配方中适当选择合适的制程配方。通过这样构成，能够由1台基板处理装置通用地且再现性良好地形成各种各样的膜种、组成比、膜质、膜厚的薄膜。此外，能够降低操作者的操作负担(输入处理过程、处理条件等的负担等)，避免操作失误，并能快速地开始基板处理。
此外，本公开也能够通过例如改变现有的基板处理装置的制程配方来实现。在改变制程配方时，可以将本公开涉及的制程配方经由通信电路、记录了该制程配方的记录介质安装于现有的基板处理装置，或者操作现有的基板处理装置的输入输出装置，将制程配方自身变更为本公开涉及的制程配方。
此外，本公开例如能够用于具有3维结构的NAND型闪存、DRAM的字线部分。
以上，对本公开的各种典型的实施方式进行了说明，但本公开不限于这些实施方式，也可以适当组合来使用。
以下，对实施例进行说明。
实施例1
使用上述基板处理装置10，通过上述图4和图5的基板处理工序，在Si基板上形成TiSiN层的厚度与TiN层的厚度的比例各不相同的
Figure BDA0003271214690000224
厚度的TiN膜，准备这样的样品1～4。图8的(A)～图8的(D)是分别显示样品1～4的截面，显示各TiN膜中TiN层的比例分别为100％、75％、50％、25％的截面的图。图8的(E)～图8的(H)是显示将图8的(A)～图8的(D)所示样品1～4的TiN膜的表面利用透射电子显微镜(TEM)投影的TEM图像的图。
如图8的(E)～图8的(H)所示，确认了：与样品1的TiN膜相比，样品2、3、4的TiN膜为高密度且具有平坦性。即，确认了：与不形成TiSiN层的TiN膜相比，在TiSiN层上形成TiN层的TiN膜为高密度且具有平坦性。进而，确认了：与样品2的TiN膜相比，样品3和样品4的TiN膜为更高密度且具有平坦性。即，确认了TiN膜的平坦性取决于TiSiN层的膜厚，即，确认了在形成
Figure BDA0003271214690000221
厚度TiN膜时，通过使TiSiN层的厚度为
Figure BDA0003271214690000222
以上，更优选为
Figure BDA0003271214690000223
以上，能够形成更高密度且具有平坦性的TiN膜。
即，确认了在晶圆200上形成TiN膜时，通过形成种层并在该种层之上形成TiN层，能够形成高密度且具有平坦性的TiN膜。

Claims (15)

1.一种半导体装置的制造方法，具有：
(a)对于处理室内的基板供给含有第一元素的气体的工序，
(b)对于所述基板多次供给第一还原气体的工序，
(c)将(a)和(b)依次执行1次以上，对于所述基板形成第一层的工序，以及
(d)在(c)之后，进行以下(e)工序、(f)工序和(g)工序的工序，
(e)对于所述基板供给含有第二元素的气体的工序，
(f)对于所述基板供给第二还原气体的工序，和
(g)将(e)和(f)依次执行1次以上，在所述第一层之上形成第二层的工序。
2.如权利要求1所述的半导体装置的制造方法，其中，
(c)中，在(a)中具有对于所述基板供给含硅气体的工序。
3.如权利要求1或2所述的半导体装置的制造方法，其中，
(c)中，在(a)之后具有对于所述基板供给含硅气体的工序。
4.如权利要求1～3任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
(c)中，在(b)之后具有对于所述基板供给含硅气体的工序。
5.如权利要求1～4任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
(b)中，在所述多次供给第一还原气体期间，进行吹扫工序。
6.如权利要求5所述的半导体装置的制造方法，其中，
所述吹扫工序中依次进行非活性气体的供给以及排气。
7.如权利要求1～6任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
(c)中，在(b)之后具有多次进行非活性气体的供给以及排气的工序。
8.如权利要求1～7任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
(d)中，在(e)中具有对于所述基板供给含硅气体的工序。
9.如权利要求1～8任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
(d)中，在(e)之后具有对于所述基板供给含硅气体的工序。
10.如权利要求1～9任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
反复进行(c)直至所述第一层的厚度达到
Figure FDA0003271214680000021
以上。
11.如权利要求1～10任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
所述含有第一元素的气体的第一元素与所述含有第二元素的气体的第二元素是相同元素。
12.如权利要求1～10任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
所述含有第一元素的气体的第一元素与所述含有第二元素的气体的第二元素是不同的元素。
13.如权利要求1～12任一项所述的半导体装置的制造方法，其中，
(c)中的反复进行(a)和(b)的次数比(g)的反复进行(e)和(f)次数少。
14.一种基板处理装置，具有：
容纳基板的处理室，
气体供给系统，其向所述处理室内供给含有第一元素的气体、第一还原气体、含有第二元素的气体和第二还原气体，
排气系统，其对所述处理室内进行排气，和
控制部，其构成为能够控制所述气体供给系统和所述排气系统，以在所述处理室内进行：
(a)对于所述基板供给所述含有第一元素的气体的处理，
(b)对于所述基板多次供给所述第一还原气体的处理，
(c)将(a)和(b)依次执行1次以上，对于所述基板形成第一层的处理，以及
(d)在(c)之后，进行以下(e)处理、(f)处理和(g)处理的处理，
(e)对于所述基板供给所述含有第二元素的气体的处理，
(f)对于所述基板供给所述第二还原气体的处理，和
(g)将(e)和(f)依次执行1次以上，在所述第一层之上形成第二层的处理。
15.一种计算机可读的记录介质，其记录有通过计算机使基板处理装置执行如下过程的程序：
(a)对于处理室内的基板供给含有第一元素的气体的过程，
(b)对于所述基板多次供给第一还原气体的过程，
(c)将(a)和(b)依次执行1次以上，对于所述基板形成第一层的过程，以及
(d)在(c)之后，进行以下(e)过程、(f)过程和(g)过程的过程，
(e)对于所述基板供给含有第二元素的气体的过程，
(f)对于所述基板供给第二还原气体的过程，和
(g)将(e)和(f)依次执行1次以上，在所述第一层之上形成第二层过程。
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