CN114249473A - 一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法，具体涉及一种利用真空膜蒸馏处理高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水的方法，该方法将蒸氨过滤预处理的废水通入恒温热水器，加热废水至70～90℃，利用蠕动泵将废水通入中空纤维膜组件，在膜孔中进行传热传质；利用恒温冷水箱向与膜组件相连的冷凝装置中通入5～20℃的冷水，使得纤维膜的内外形成温差；使用循环水真空泵抽真空，用于提高膜组件冷侧端和热侧端两端的压差，废水中的水蒸汽由纤维膜内侧向外侧迁移，进入纤维膜外侧后遇外侧的冷空气冷凝排出，流入馏出液接收瓶。通过控制进料流速、废水温度、装置真空度、冷凝水温度等提高其膜通量，能够很好地净化处理废水中的氨氮、有机物和铀以及提高脱盐率。对铀的去除率为99.99%，有机物的去除率达80%，硝氮去除率为99.9%，调节pH后氨氮去除率达97.6%。
Description
技术领域
本发明涉及有机放射性废水处理技术领域，具体涉及一种利用真空膜蒸馏处理高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水的方法。
背景技术
核燃料元件生产是高温堆的关键技术之一，在高温气冷堆元件核芯制备过程中，会产生大量的含高COD（由有机物造成）、高盐和高氨的有机低放废液。有机低放废液具有成分复杂、有机物含量高、色度高、难生物降解等特点。高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水不同于常规的废水处理，由于放射性废水中含有高浓度的氨氮，因此处理难度较大，而常规的水处理技术（如反渗透、离子交换树脂等）对待处理水的pH值要求须为近似中性，因此必须将氨氮几乎全部去除，而常规的氨氮去除方法（如蒸发法、吹脱法等）很难实现将氨氮全部去除。在专利(CN 201210284542.7)中提到利用膜蒸馏法可高效去除废水中的氨氮。
此外，高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水中有机物和盐类含量高，传统的废水处理方法难以深度去除废水中的杂质和离子，而且还会受有机物的影响。如离子交换法采用离子交换树脂等，当废水中离子含量较高时，树脂很快饱和，树脂床会穿透而失效，而且废水中的有机物会使“树脂中毒”，失去其效能，且废弃的放射性废树脂降解固化较为困难，易产生“二次污染”。在专利（CN 201410546584.2）中提到的硅胶吸附法，在实际运行中，废水中的有机物也会使“硅胶中毒”从而失效。因此，对于体系更为复杂的有机低放废水，传统方法更是难以深度去除废水中的杂质和离子，处理效率低，系统性能运行不稳定，不能实现“近零”排放。
发明内容
为解决上述技术问题，本发明提供了一种利用真空膜蒸馏处理高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水的方法。
本发明采用的技术方案是。
先将废水进行蒸氨过滤预处理，再将经过预处理的废水通入恒温热水器，加热废水至70～90 ℃，然后利用蠕动泵将废水通入中空纤维膜组件管侧，在膜孔中进行传热传质，中空纤维膜组件与冷凝装置头部相连，利用恒温冷水箱向与中空纤维膜组件相连的冷凝装置中通入5～20 ℃的冷水，使得中空纤维膜的内外形成温差；真空管连接到冷凝装置尾侧，使用循环水真空泵抽真空，提高膜组件冷侧端和热侧端两端的压差；废水中的水蒸汽由纤维膜内侧向外侧迁移，进入纤维膜外侧后遇外侧的冷空气冷凝排出，最后流入馏出液接收瓶。通过控制进料流速、废水温度、装置真空度、冷凝水温度等提高其膜通量，进而提高对废水的处理效率，能够很好地净化处理废水中的氨氮、有机物和铀以及提高脱盐率。
所述中空纤维膜为聚四氟乙烯膜（PTFE），聚偏氟乙烯膜（PVDF）和聚丙烯膜（PP）等。
所述通过控制进料流速、废水温度、装置真空度、冷凝水温度，具体包括：控制废水温度在70-90 ℃范围内，进料流速在0.3-0.8 m·s-1范围内，装置真空度在负压0.07-0.09MPa范围内，冷凝水温度在5～20 ℃范围内。
真空膜蒸馏处理废水不受废水离子浓度、pH等的影响，适用范围广，对进水水质要求低。
整套真空膜蒸馏装置采取了保温措施，热传导损失低，热效率高，膜通量高，节约能源，降低了运行成本。
通过控制进料流速、废水温度、装置真空度、冷凝水温度等可提高其膜通量，从而提高对废水的处理效率。
所述的能够很好地净化处理废水中的氨氮、有机物和铀以及提高脱盐率，是指对铀的去除率为99.99%，有机物的去除率达80%，硝氮去除率为99.9%，调节pH后氨氮去除率达97.6%。
膜蒸馏浓缩液中绝大部分铀以沉淀方式析出，降低了浓缩液的处理难度。
本发明实施例提供的技术方案带来的技术效果是。
对高温气冷堆元件核芯制备工艺废水至今还没有成熟可靠的处理工艺情况下，本发明可一步实现对废水的深度净化处理，且出水水质高，在废水减容、废水净化处理方面有明显的优势。
附图说明
图1为一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法流程图。
图2为膜蒸馏浓缩液中析出沉淀的XRD图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明实施方式作进一步地详细描述。
实施例1。
取1000 mL有机低放模拟废水（主要含有尿素、四氢糠醇、PVA、硝酸铵、氨水和铀），调节溶液pH为5.0，将模拟废水通入恒温热水器中，加热至75 ℃，然后利用蠕动泵以进料流速为0.4 m/s将模拟废水通入中空纤维膜组件管侧进行循环，利用恒温冷水箱向与中空纤维膜组件相连的冷凝装置中通入5 ℃的冷水，使得中空纤维膜的内外形成温差；开启循环水真空泵，调节真空压为-0.09 MPa，膜蒸馏装置冷侧抽真空，使得膜组件冷侧端和热侧端两端形成压差，废水中的水蒸汽由纤维膜内侧向外侧迁移，进入纤维膜外侧后遇外侧的冷空气冷凝排出，最后流入馏出液接收瓶。取馏出液测量铀浓度、COD、硝氮和氨氮浓度，具体参数如下。
| 铀浓度/mg L<sup>-1</sup> | COD/mg L<sup>-1</sup> | NO<sub>3</sub><sup>-</sup>-N/mg L<sup>-1</sup> | NH<sub>4</sub><sup>+</sup>-N/mg L<sup>-1</sup> | |
| 原水 | 100 | 26300 | 980 | 2480 |
| 馏出液 | 0.016 | 3180 | 40 | 60 |
| 去除率/% | 99.98 | 87.9 | 95.92 | 97.58 |
实施例2。
取5000 mL某核燃料元件有限公司UO2核芯制备过程产生的有机低放废水（主要含有尿素、四氢糠醇、PVA、硝酸铵、氨水和铀），利用滤纸对该废水进行过滤处理，滤去水中的不溶物杂质；将废水通入恒温热水器中，加热至75 ℃，然后利用蠕动泵以进料流速为0.3m/s将废水通入中空纤维膜组件管侧进行循环，利用恒温冷水箱向与中空纤维膜组件相连的冷凝装置中通入10 ℃的冷水，使得中空纤维膜的内外形成温差；开启循环水真空泵，调节真空压为-0.085 MPa，膜蒸馏装置冷侧抽真空，使得膜组件冷侧端和热侧端两端形成压差，废水中的水蒸汽由纤维膜内侧向外侧迁移，进入纤维膜外侧后遇外侧的冷空气冷凝排出，最后流入馏出液接收瓶。取馏出液和持续运行28 h后的残留液测量铀浓度、COD、硝氮和氨氮浓度等，具体参数如下。
| pH | 电导率/ms cm<sup>-1</sup> | 铀浓度/μg L<sup>-1</sup> | COD/mg L<sup>-1</sup> | NO<sub>3</sub><sup>-</sup>-N/mg L<sup>-1</sup> | NH<sub>4</sub><sup>+</sup>-N/mg L<sup>-1</sup> | |
| 原水 | 9.68 | 14.46 | 46000 | 18480 | 1820 | 3030 |
| 馏出液 | 9.57 | 1.05 | 0.1476 | 3800 | 0.3 | 1430 |
| 去除率/% | - | - | 99.999 | 79.45 | 99.98 | 52.81 |
| 浓缩液 | 5.18 | 148 | 270000 | 370000 | 79000 | 75000 |
经持续运行28h后，膜蒸馏浓缩液中析出了黄色沉淀物质，沉淀物的XRD峰的位置及峰强度与JCPDS文件上PDF标准卡UO3NH3·H2O的衍射数据吻合，说明样品为UO3NH3·H2O。同时，也说明浓缩液中的铀大部分以沉淀的形式析出，溶液剩余铀浓度降低，减少了后续浓缩液处理的难度。
按上述各实施实例并按照前述处理方法即可实现高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水深度净化处理的目的。本发明的实施实例均可实施，本发明不限于这些实施例。
Claims (8)
1.一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 ，其特征在于：本发明公开了一种利用真空膜蒸馏处理高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水的方法，将蒸氨过滤预处理的废水通入恒温热水器，加热废水至70～90 ℃，利用蠕动泵将废水通入中空纤维膜组件，在膜孔中进行传热传质；利用恒温冷水箱向与膜组件相连的冷凝装置中通入5～20 ℃的冷水，使得纤维膜的内外形成温差；使用循环水真空泵抽真空，用于提高膜组件冷侧端和热侧端两端的压差，废水中的水蒸汽由纤维膜内侧向外侧迁移，进入纤维膜外侧后遇外侧的冷空气冷凝排出，流入馏出液接收瓶。通过控制进料流速、废水温度、装置真空度、冷凝水温度等提高其膜通量，能够很好地净化处理废水中的氨氮、有机物和铀以及提高脱盐率。
2.根据权利要求1所述的一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 ，其特征在于：所述中空纤维膜为聚四氟乙烯膜（PTFE）、聚偏氟乙烯膜（PVDF）和聚丙烯膜（PP）等。
3.根据权利要求1所述的一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 ，其特征在于：所述通过控制进料流速、进液温度、装置真空度、冷凝水温度，具体包括：控制进液温度在70-90 ℃范围内，进料流速在0.3-0.8 m·s-1范围内，装置真空度在负压0.07-0.09 MPa范围内，冷凝水温度在5～20 ℃范围内。
4.根据权利要求1所述的一种利用真空膜蒸馏处理高温气冷堆元件核芯制备产生的有机低放工艺废水的方法，其特征在于：真空膜蒸馏处理有机低放废水不受废水离子浓度、pH等的影响，适用范围广，对进水水质要求低。
5.根据权利要求1所述的一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 ，其特征在于：整套真空膜蒸馏装置采取了保温措施，热传导损失低，热效率高，膜通量高，节约能源，降低了运行成本。
6.根据权利要求1所述的一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 ，其特征在于：通过控制进料流速、进液温度、装置真空度、冷凝水温度等可提高其膜通量，从而提高对有机低放废水的处理效率。
7.根据权利要求1所述的一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 ，其特征在于：所述的能够很好地净化处理废水中的氨氮、有机物和铀以及提高脱盐率，是指对铀的去除率为99.99%，有机物的去除率达80%，硝氮去除率为99.9%，调节pH后氨氮去除率达97.6%。
8.根据权利要求1所述的一种利用真空膜蒸馏处理核燃料元件生产工艺废水的方法 ，其特征在于：膜蒸馏浓缩液中绝大部分铀以沉淀方式析出，降低了浓缩液的处理难度。
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| KR20160149545A (ko) * | 2015-06-18 | 2016-12-28 | (주)세프라텍 | 막증류-결정화 시스템 및 방법 |
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| CN117038138B (zh) * | 2023-08-16 | 2024-02-23 | 西南科技大学 | 一种核电站高硼放射性废水深度净化及硼资源回收的方法 |
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