CN114188485A - 一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池及其制备方法,所述钙钛矿太阳能电池包括从下至上依次叠设的透明导电电极、空穴传输层、含有茚的锡基钙钛矿光吸收层、电子传输层和金属电极;本发明将茚引入到钙钛矿材料中,能改善薄膜的结晶程度,使得制备的钙钛矿太阳能电池器件具有良好的稳定性,可以有效的抑制二价锡阳离子的氧化,以及将四价锡阳离子还原为二价锡阳离子,从而大大提高了钙钛矿太阳电池的光电性能及使用寿命,具备良好的市场前景和应用价值;本发明所需的碘化亚锡溶剂制备方法简单,极大的降低了电池器件的制备成本,有利于加快钙钛矿太阳能电池的商业化发展;本发明的钙钛矿太阳能电池制备过程简便,不需要特殊实验条件。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池制备技术领域,具体涉及一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
近年来,钙钛矿太阳能电池(PSCs)作为光伏家族中新的成员得到全世界科研人员的广泛关注与研究。铅(Pb)卤化物钙钛矿太阳能电池光电转换效率(PCE)已经从最初的3.8%大幅增加到了最近认证的25.5%。虽然钙钛矿太阳电池发展迅猛,但是这些高效的铅卤化物钙钛矿太阳电池(例如MAPbI3(MA+=CH3NH3 +),FAPbI3(FA+=CH(NH2)2 +),Cs0.05FA0.85MA0.10Pb(I0.97Br0.03)3等)中的铅元素对环境和生物有害,并且很难从生物体内排出。研究表明,铅离子对土壤和水源的污染是永久性的,对人类和动植物都会造成非常严重的负面影响。因此,为了保护人类的安全以及保护自然环境,开发一些无毒性或低毒性的金属离子代替铅离子作为钙钛矿太阳电池的钙钛矿吸收层材料是很有必要的。Sn和Pb在元素周期表中同属一个族,这导致Sn和Pb具备了一些类似的性质,但是Sn的毒性要比Pb低得多。此外,锡卤化物钙钛矿材料的带隙在1.1eV-1.4eV之间,与AM 1.5G太阳光谱下的肖克利-奎伊瑟极限理论限制的最佳带隙值(1.34eV)相吻合。因此,锡卤化物钙钛矿具有非常优异的发展前景。
锡卤化物钙钛矿太阳电池对氧极为敏感,从而导致钙钛矿膜中缺陷增多,严重影响器件的光电性能,重复性以及稳定性。因此,如何提高锡卤化物钙钛矿的抗氧化性以及在锡卤化物钙钛矿太阳电池制备和测试过程中怎么避免氧污染是研究锡卤化物钙钛矿太阳电池的重点工作。为了提高锡卤化物钙钛矿的稳定性,SnX2(X=F,Cl,Br,I,SCN)已经作为制备钙钛矿膜时的基本添加剂引入到钙钛矿的前体溶液中。在2014年,Kumar等人(Journalof Materials Chemistry A,2015,3,14996–15000)首次证明了将SnF2掺入到CsSnI3中可以减少钙钛矿膜中Sn的空位,通过优化SnF2的掺入量实现了高达22mA/cm2的电流密度。Heo和他的同事(Journal of Physical Chemistry Letters,2018,9,6024–6031)研究了不同SnX2添加剂对CsSnI3钙钛矿太阳电池器件的光伏性能和稳定性的影响。
但是,在锡基钙钛矿太阳能电池中,钙钛矿前驱体溶液制备和钙钛矿膜制备过程中极易发生Sn2+氧化为Sn4+,FASnI3薄膜会出现大量的锡空位,降低了薄膜的结晶性能,导致薄膜的可重复性低。基于此,寻找一种合适的还原性添加剂,来改善薄膜的质量和提高器件的性能,对实现钙钛矿太阳能电池产业化具有重要的意义。
发明内容
本发明的目的就在于提供一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,还提供了一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池得制备方法,以解决的问题。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的:
一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,所述钙钛矿太阳能电池包括从下至上依次叠设的透明导电电极、空穴传输层、锡基钙钛矿光吸收层、电子传输层和金属电极;
其中,所述锡基钙钛矿光吸收层中含有茚;所述茚分子式为C9H8,结构式如下:
进一步地,所述透明导电电极为覆盖ITO、FTO、IZO或AZO导电薄膜的透明导电电极或塑料导电电极,空穴传输层为聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS),锡基钙钛矿光吸收层为(CH(NH2)2)SnI3,电子传输层为富勒烯及其衍生物(C60)和浴铜灵(BCP),金属电极为银电极。
进一步地,所述空穴传输层厚度约为30-80nm,所述电子传输层的厚度约为20-40nm,所述锡基钙钛矿光吸收层厚度约为200-500nm,所述金属电极厚度约为60-120nm。
进一步地,所述锡基钙钛矿光吸收层是由锡钙钛矿前驱液在空穴传输层上旋涂制得;所述锡钙钛矿前驱液浓度为0.7-0.8mol/L,是将CH(NH2)2I、卤化亚锡以及茚添加剂依次加入卤化亚锡溶液中,配置而成。
更进一步地,所述卤化亚锡为碘化亚锡(SnI2)或氟化亚锡(SnF2)。
更进一步地,所述碘化亚锡溶液是将碘和锡粉按照1:1.1-1:1.5的比例加入到N,N-二甲基甲酰胺/二甲基亚砜(DMF/DMSO)混合溶剂中制成。
更进一步地,所述DMF/DMSO的混合溶剂是由DMF和DMSO按体积比4:1混合而成。
一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括如下步骤:
1、在清洗干净的透明导电电极上采用旋涂法制备空穴传输层并进行退火处理;
2、在空穴传输层上通过旋涂锡钙钛矿前驱液制备含茚添加剂的锡基钙钛矿光吸收层并进行退火处理;
3、在锡基钙钛矿光吸收层上采用真空蒸镀法制备电子传输层;
4、在电子传输层上采用真空蒸镀法制备金属电极。
与现有技术相比,本发明的有益效果是:
1、本发明将茚引入到钙钛矿材料中,具有较强的还原作用,能改善薄膜的结晶程度,使得制备的钙钛矿太阳能电池器件具有良好的稳定性,可以有效的抑制二价锡阳离子的氧化,以及将四价锡阳离子还原为二价锡阳离子,从而大大提高了钙钛矿太阳电池的光电性能及使用寿命,具备良好的市场前景和应用价值;
2、本发明所需的碘化亚锡溶剂制备方法简单,极大的降低了电池器件的制备成本,有利于加快钙钛矿太阳能电池的商业化发展;
3、本发明的钙钛矿太阳能电池制备过程简便,不需要特殊实验条件。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案,下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍,应当理解,以下附图仅示出了本发明的某些实施例,因此不应被看作是对范围的限定,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
图1所述锡基钙钛矿太阳能电池结构示意图;
图2锡基钙钛矿太阳能电池中加入不同量茚的器件性能变化,图2a电流密度变化,图2b开路电压变化,图2c填充因子变化,图2d转化效率变化;
图3无添加剂和加入2%茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池在一个太阳光照射下的伏安特性曲线。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明:
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的详细说明。可以理解的是,此处所描述的具体实施例仅仅用于解释本发明,而非对本发明的限定。另外还需要说明的是,为了便于描述,附图中仅示出了与本发明相关的部分而非全部结构。
应注意到:相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项,因此,一旦某一项在一个附图中被定义,则在随后的附图中不需要对其进行进一步定义和解释。同时,在本发明的描述中,术语“第一”、“第二”等仅用于区分描述,而不能理解为指示或暗示相对重要性。
一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,所述钙钛矿太阳能电池包括从下至上依次叠设的透明导电电极、空穴传输层、锡基钙钛矿光吸收层、电子传输层和金属电极;
其中,所述锡基钙钛矿光吸收层中含有茚;所述茚分子式为C9H8,结构式如下:
具体地,所述透明导电电极包括覆盖掺铟氧化锡(ITO)、FTO、IZO或AZO导电薄膜的透明导电电极或塑料导电电极,空穴传输层为PEDOT:PSS,锡基钙钛矿光吸收层为(CH(NH2)2)SnI3,电子传输层为C60和浴铜灵BCP,金属电极为银电极。所述空穴传输层厚度约为30-80nm,所述电子传输层的厚度约为20-40nm,所述锡基钙钛矿光吸收层厚度约为200-500nm,所述金属电极厚度约为60-120nm。
所述锡基钙钛矿光吸收层是由锡钙钛矿前驱液在空穴传输层上旋涂制得。所述锡钙钛矿前驱液的制备方法为:将CH(NH2)2I、卤化亚锡以及茚添加剂依次加入卤化亚锡溶液中,配置成浓度在0.7-0.8mol/L的锡钙钛矿前驱液,并于室温下静置,然后密封保存,备用。所述锡基钙钛矿光吸收层通过优化制备过程中茚添加剂的加入量以获得合适的光吸收层,通过电子传输层、空穴传输层、钙钛矿光吸收层以及金属电极的协同配合,制备得到的钙钛矿太阳能电池均具有较好的光电转化效率及稳定性。
具体地,所述卤化亚锡为SnI2或SnF2。所述碘化亚锡溶液是将碘和锡粉按照1:1.1-1:1.5的比例加入到DMF/DMSO混合溶剂中制成,在此比例范围内制备的溶液均有较好效果,浓度在0.7-0.8mol/L。所述DMF/DMSO的混合溶剂是由DMF和DMSO按体积比4:1混合而成。
一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括如下步骤:
1、在清洗干净的透明导电电极上采用旋涂法制备空穴传输层并进行退火处理;
2、在空穴传输层上通过旋涂锡钙钛矿前驱液制备含茚添加剂的锡基钙钛矿光吸收层并进行退火处理;
3、在锡基钙钛矿光吸收层上采用真空蒸镀法制备电子传输层;
4、在电子传输层上采用真空蒸镀法制备金属电极。
实施例1
如图1所示,本实施例提供一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,所述钙钛矿太阳能电池从下至上依次叠设的透明导电电极、空穴传输层、锡基钙钛矿光吸收层、电子传输层和金属电极。
其中,所述透明导电电极为ITO导电玻璃;空穴传输层为PEDOT:PSS;锡基钙钛矿光吸收层为(CH(NH2)2)SnI3;电子传输层为C60和BCP;金属电极为银电极。
上述基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括如下步骤:1、将ITO导电玻璃用1064nm激光刻蚀,再将ITO玻璃依次放在碱液,去离子水,乙醇中超声清洗干净;
2、将清洗好的ITO导电玻璃紫外臭氧处理15min;
3、然后将PEDOT:PSS分散液以4000rpm的转速在ITO基底上旋涂30s,接着将旋涂好的器件放在160℃热板上退火15min;
4、锡钙钛矿前驱液(甲脒三碘化锡FASnI3的前驱体)溶液配制:将120.4mg CH(NH2)2I以及11.2mg SnF2加入到碘化亚锡溶液中(DMF:DMSO体积比=4:1的混合溶剂),待其完全溶解后过滤,过滤器孔径为0.22μm。
5、将锡钙钛矿前体溶液旋涂至PEDOT:PSS空穴传输层上,匀胶机转速设为5000rpm持续50s,在过10s时,滴加100μL氯苯作为反溶剂,待旋涂结束,器件先在60℃热板上退火10s,然后在100℃退火10min。
6、最后,在高真空镀膜机内依次蒸镀30nm C60,8nm BCP和80nm银电极。
实施例2
一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,所述钙钛矿太阳能电池从下至上依次叠设的透明导电电极、空穴传输层、锡基钙钛矿光吸收层、电子传输层和金属电极。
其中,所述透明导电电极为ITO导电玻璃;空穴传输层为PEDOT:PSS;锡基钙钛矿光吸收层为(CH(NH2)2)SnI3;电子传输层为C60和BCP;金属电极为银电极。
上述基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括如下步骤:
1、将ITO导电玻璃用1064nm激光刻蚀,再将ITO玻璃依次放在碱液,去离子水,乙醇中超声清洗干净;
2、将清洗好的ITO导电玻璃紫外臭氧处理15min;
3、然后将PEDOT:PSS分散液以4000rpm的转速在ITO基底上旋涂30s,接着将旋涂好的器件放在160℃热板上退火15min;
4、锡钙钛矿前驱液溶液配制:将120.4mg CH(NH2)2I、11.2mg SnF2以及不同量的茚(1%,2%,4%,6%)加入到碘化亚锡溶液中(DMF:DMSO体积比=4:1的混合溶剂),待其完全溶解后过滤,过滤器孔径为0.22μm,其中,1%茚的量为0.8微升。
5、将锡钙钛矿前体溶液旋涂至PEDOT:PSS空穴传输层上,匀胶机转速设为5000rpm持续50s,在过10s时,滴加100μL氯苯作为反溶剂,待旋涂结束,器件先在60℃热板上退火10s,然后在100℃退火10min。
6、最后,在高真空镀膜机内依次蒸镀30nm C60,8nm BCP和80nm银电极。
实施例2-5提供了一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,与实施例1相比,不同之处在于,改变了茚的加入量,除此区别外,其它操作均相同,在此不再赘述;通过在钙钛矿前驱液中加入不同量的茚,制得的电池器件的电流密度、电压、填充因子和光电转化效率参数如下表所示。
为了更直观的观察出实施例1-5制备器件性能参数的对比,如图2所示,从折线图中可以看出,随着茚加入量的逐渐升高,(a)、电流密度呈现先升高在降低的趋势,在茚的加入量为2%时,效果最好;(b)、电压呈现先升高在降低的趋势,在茚的加入量为2%时,开路电压最高;(c)、填充因子呈现先升高在降低的趋势,在茚的加入量为2%时,填充因子最大;(d)、转化效率呈现先升高在降低的趋势,在茚的加入量为2%时,转化效率最高。
实施例1和实施例3制备的器件测试得到的J-V曲线如图3所示,从图中结果可知,实施例1的短路电流密度为23.49mA/cm2,开路电压为0.432V,填充因子为60.90%,光电转化效率为6.18%;实施例3的短路电流密度为25.29mA/cm2,开路电压为0.466V,填充因子为64.76,光电转化效率为7.63%。说明通过在钙钛矿前驱液中加入茚添加剂,极大的减少了四价锡阳离子的存在,从而使制备的钙钛矿层的缺陷降低,进而使钙钛矿层吸光性能增强,最后使制备的器件各项参数都有了很大的提升。
注意,上述仅为本发明的较佳实施例及所运用技术原理。本领域技术人员会理解,本发明不限于这里所述的特定实施例,对本领域技术人员来说能够进行各种明显的变化、重新调整和替代而不会脱离本发明的保护范围。因此,虽然通过以上实施例对本发明进行了较为详细的说明,但是本发明不仅仅限于以上实施例,在不脱离本发明构思的情况下,还可以包括更多其他等效实施例,而本发明的范围由所附的权利要求范围决定。
Claims (8)
2.根据权利要求1所述的一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述透明导电电极为覆盖ITO、FTO、IZO或AZO导电薄膜的透明导电电极或塑料导电电极,空穴传输层为聚(3,4-亚乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸),锡基钙钛矿光吸收层为(CH(NH2)2)SnI3,电子传输层为富勒烯及其衍生物和浴铜灵,金属电极为银电极。
3.根据权利要求1所述的一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述空穴传输层厚度约为30-80nm,所述电子传输层的厚度约为20-40nm,所述锡基钙钛矿光吸收层厚度约为200-500nm,所述金属电极厚度约为60-120nm。
4.根据权利要求1所述的一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述锡基钙钛矿光吸收层是由锡钙钛矿前驱液在空穴传输层上旋涂制得;所述锡钙钛矿前驱液浓度为0.7-0.8mol/L,是将CH(NH2)2I、卤化亚锡以及茚添加剂依次加入卤化亚锡溶液中,配置而成。
5.根据权利要求4所述的一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述卤化亚锡为碘化亚锡或氟化亚锡。
6.根据权利要求4所述的一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述碘化亚锡溶液是将碘和锡粉按照1:1.1-1:1.5的比例加入到DMF/DMSO混合溶剂中制成。
7.根据权利要求6所述的一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池,其特征在于:所述DMF/DMSO的混合溶剂是由DMF和DMSO按体积比4:1混合而成。
8.一种基于茚添加剂的锡基钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括如下步骤:
A、在清洗干净的透明导电电极上采用旋涂法制备空穴传输层并进行退火处理;
B、在空穴传输层上通过旋涂锡钙钛矿前驱液制备含茚添加剂的锡基钙钛矿光吸收层并进行退火处理;
C、在锡基钙钛矿光吸收层上采用真空蒸镀法制备电子传输层;
D、在电子传输层上采用真空蒸镀法制备金属电极。
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WO2024040920A1 (zh) * | 2022-08-25 | 2024-02-29 | 中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司 | 一种空穴传输层及其应用 |
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- 2021-12-06 CN CN202111476262.1A patent/CN114188485A/zh active Pending
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WO2024040920A1 (zh) * | 2022-08-25 | 2024-02-29 | 中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司 | 一种空穴传输层及其应用 |
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