CN114181491B - 一种耐热、高韧的pla/abs组合物及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种耐热、高韧的PLA/ABS组合物及其制备方法和应用。所述PLA/ABS组合物，包括如下重量份的组分：ABS 40～70份，PLA 10～40份，相容剂10～20份，增韧剂5～13份，成核剂1～5份，抗氧剂0.1～0.3份，润滑剂0.1～0.8份。本发明通过选择特定的相容剂，利用相容剂中的本体与接枝单体分别与ABS树脂和PLA树脂具有良好的相容性，从而使得ABS对PLA耐热、增韧性能的提升显著，制得的PLA/ABS组合物的耐热性能优异，韧性良好。
Description
技术领域
本发明涉及工程塑料技术领域，更具体的，涉及一种耐热、高韧的PLA/ABS组合物及其制备方法和应用。
背景技术
生物基聚合物已成为化石基聚合物的有价值的替代品，可以制备碳足迹减少且不依赖于石油化工产品的材料。其中，聚乳酸(PLA)拥有高模量、高强度且能完全生物降解，具有石油基树脂同样的成型加工方式等诸多优点，成为近20年来商业化最成功的生物可降解塑料之一。广泛应用于包装材料和生物医药领域。但同时PLA结晶速度较慢，结晶度低导致耐热性差，且韧性差限制了PLA的应用范围。
ABS树脂具有较好的耐热性能和较高韧性，已有现有技术研究了将ABS与PLA共混制得合金材料。有现有技术公开了一种聚乳酸-ABS树脂复合材料，通过ABS的加入提高聚乳酸抗冲击性能和热变形温度，但是ABS和聚乳酸相容性很差，ABS对PLA的耐热、增韧性能的提升有限。
发明内容
本发明为克服上述现有技术所述的PLA/ABS合金的耐热性能差、韧性差的缺陷，提供一种耐热、高韧的PLA/ABS组合物。
本发明的另一目的在于提供上述PLA/ABS组合物的制备方法。
本发明的另一目的在于提供上述PLA/ABS组合物的应用。
为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：
一种耐热、高韧的PLA/ABS组合物，包括如下重量份的组分：
ABS40～70份，
PLA10～40份，
相容剂10～20份，
增韧剂5～13份，
成核剂1～5份，
抗氧剂0.1～0.3份，
润滑剂0.1～0.8份；
所述相容剂为苯乙烯-马来酸酐共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-马来酸酐共聚物或苯乙烯-丙烯腈-丁二烯-马来酸酐共聚物中的一种或几种。
ABS树脂为非极性材料，不存在活性反应基团，无法利用反应活性选择相容剂；苯乙烯和苯乙烯-丙烯腈树脂(SAN)同样作为非极性材料，与ABS的分子链相互缠绕，相容性优异。PLA具有较多的活性基团，如酸、羟基、酯基，相容剂中共聚接枝的马来酸酐极性基团可以与其发生反应，反应活性较高，从而相容性优异。
本发明的相容剂中的共聚单体分别与ABS树脂和PLA树脂具有良好的相容性，从而使得本发明的PLA/ABS体系各组分间相容性优异，ABS对PLA耐热、增韧性能的提升显著，制得的PLA/ABS组合物的耐热性能优异，在0.45MPa的负荷条件下热变形温度≥74℃；且韧性良好，特别是经60℃、60％RH条件湿热处理15天后PLA/ABS组合物仍保持较好韧性，缺口冲击强度≥16.3kJ/m2。
优选地，所述苯乙烯-马来酸酐共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-马来酸酐共聚物或苯乙烯-丙烯腈-丁二烯-马来酸酐共聚物中，马来酸酐的共聚占比均为5～20wt.％。
马来酸酐的共聚占比为5～20wt.％时，PLA/ABS组合物在具有良好耐热性能的基础上，韧性更优。
优选地，所述增韧剂为ABS高胶粉、MBS或SEBS中的一种或多种。
更优选地，所述增韧剂为ABS高胶粉和/或MBS。这两种增韧剂可以提供更优的增韧效果。
优选地，所述ABS在220℃，10kg的条件下的熔体流动速率为20～40g/10min。
更优选地，所述ABS在220℃，10kg的条件下的熔体流动速率为22～33g/10min。
优选地，所述PLA在190℃，2.16kg的条件下的熔体流动速率为1～10g/10min。
更优选地，所述PLA在190℃，2.16kg的条件下的熔体流动速率为5～7g/10min。
熔体流动速率按照ISO 1133-1-2011测试标准。
优选地，所述ABS和PLA的重量比为(5～7)：(1～3)。
更优选地，所述ABS和PLA的重量比为(6～7)：(1～2)。
优选地，所述成核剂为酰胺类成核剂、酰肼类成核剂或者滑石粉中的一种或几种。
优选地，所述抗氧剂为受阻酚类抗氧剂、亚磷酸脂抗氧剂或硫代酯类抗氧剂中的一种或几种。
可选地，所述抗氧剂为抗氧剂1010(四[β-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯)、抗氧剂168(三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯)、抗氧剂1790(1,3,5-三(4-叔丁基-3-羟基-2,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮)或抗氧剂412S(季戊四醇四3-月桂基硫代丙酸酯)中的一种或多种。
优选地，所述润滑剂为聚硅氧烷、硬脂酸钙、硬脂酸镁、硬脂酸锌或PE蜡中的一种或几种。
本发明还保护上述PLA/ABS组合物的制备方法，包括如下步骤：
S1.将ABS、相容剂、抗氧剂、润滑剂混合后加至挤出机，经熔融混合、挤出造粒，得到预混母粒；
S2.将步骤S1制得的预混母粒、PLA、增韧剂和成核剂混合后，加至挤出机，经熔融混合、挤出造粒，得到所述PLA/ABS组合物。
优选地，所述挤出机为双螺杆挤出机。
优选地，所述挤出造粒的加工温度为180～210℃，螺杆长径比为40～48:1，螺杆转速为200～800rpm。
本发明还保护上述PLA/ABS组合物在制备玩具或消费电子制品中的应用。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明开发了一种耐热、高韧的PLA/ABS组合物。通过选择特定的相容剂，利用相容剂中的本体与接枝单体分别与ABS树脂和PLA树脂具有良好的相容性，从而使得本发明的PLA/ABS体系各组分间相容性优异，ABS对PLA耐热、增韧性能的提升显著，制得的PLA/ABS组合物的耐热性能优异，韧性良好，在经过湿热条件的劣化处理后，PLA/ABS组合物缺口冲击强度仍≥16.3kJ/m2。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的说明。
实施例及对比例中的原料均可通过市售得到；
本发明平行的实施例和对比例中使用的成核剂、抗氧剂和润滑剂相同。
除非特别说明，本发明采用的试剂、方法和设备为本技术领域常规试剂、方法和设备。
实施例1～19
实施例1～19分别提供一种PLA/ABS组合物，组分含量见表1，制备方法如下：
S1.按照表1将ABS、相容剂、抗氧剂、润滑剂混合后加至双螺杆挤出机，经熔融混合、挤出造粒，得到预混母粒；
S2.将步骤S1制得的预混母粒、PLA、增韧剂和成核剂混合后，加至双螺杆挤出机，经熔融混合、挤出造粒，挤出造粒的加工温度为180～210℃，螺杆长径比为40～48:1，螺杆转速为200～800rpm，得到PLA/ABS组合物。
表1实施例1～19的PLA/ABS组合物的组分含量(重量份)
对比例1～7
对比例1～7分别提供一种PLA/ABS组合物，组分含量见表2，制备方法与实施例相同。
表2对比例1～7的PLA/ABS组合物的组分含量(重量份)
性能测试
对上述实施例和对比例制备的PLA/ABS组合物进行性能测试，具体方法如下：
相容性：采用DMA测试仪测试PLA/ABS组合物的Tan(delta)，得到玻璃化转变温度，由于PLA/ABS组合物的树脂基体包括PLA和ABS两种树脂材料，DMA测试仪会显示两个玻璃化转变温度峰值：Tg1和Tg2(默认Tg2的玻璃化转变温度峰值更高)，计算得到其差值Tg2-Tg1；Tg2-Tg1的值越小，说明PLA/ABS组合物中各组分相容性越好；
玻璃化转变温度具体测试参数设置为振幅为20μm，频率为1Hz，从25℃以3℃/min的升温速率至150℃；
热变形温度(HDT)：采用GB/T 1633-2000标准进行测试，测试负荷条件为0.45MPa；
缺口冲击强度：在60℃、60％RH条件下放置15天后，根据ISO180：2000测定，A型缺口，23℃，50％湿度。
实施例1～19的测试结果见表3，对比例1～7的测试结果见表4。
表3实施例1～19的测试结果
根据表3的测试结果，本发明各实施例制备的PLA/ABS组合物的Tg2-Tg1≤34℃，组分相容性优异；在0.45MPa的负荷条件下HDT≥74℃，PLA/ABS组合物耐热性能良好；经湿热条件处理后，缺口冲击强度仍≥16.3kJ/m2，说明PLA/ABS组合物具有良好韧性。
由实施例1～3，苯乙烯-马来酸酐共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-马来酸酐共聚物或苯乙烯-丙烯腈-丁二烯-马来酸酐共聚物作为相容剂，在本发明的PLA/ABS体系中均具有更优的促相容作用，使得材料的耐热性能较好、缺口冲击强度较高。
由实施例1、4、5，增韧剂优选为ABS高胶粉和/或MBS，这两种增韧剂可以提供更优的增韧效果。
由实施例1、实施例6～9的测试结果，可以看出ABS在220℃，10kg的条件下的熔体流动速率优选为20～40g/10min；PLA在190℃，2.16kg的条件下的熔体流动速率优选为1～10g/10min。在此范围内，PLA/ABS组合物的耐热性能和韧性更好。
由实施例1、实施例12～14，相容剂的含量优选为15～18份，在此范围内，PLA/ABS组合物的缺口冲击强度更高。
由实施例1、实施例15～17，ABS和PLA的重量比为(5～7)：(1～3)时，PLA/ABS组合物的HDT和缺口冲击强度更高；ABS和PLA的重量比为(6～7)：(1～2)时，PLA/ABS组合物的HDT和缺口冲击强度相对最优。
表4对比例1～7的测试结果
对比例1中，使用的相容剂为SAN接枝GMA，虽然制得的PLA/ABS组合物的耐热性能良好，但由于SAN接枝GMA自身韧性较差，造成PLA/ABS组合物过于硬脆，缺口冲击强度过低。特别是经湿热处理后，缺口冲击强度仅为13.3kJ/m2。
对比例2和3中，使用其他种类的马来酸酐接枝型相容剂，均无法实现良好相容的效果，制得的PLA/ABS组合物相容性差，Tg2-Tg1≥43℃，且材料韧性差。
对比例4中，相容剂含量过低，对于ABS和PLA树脂的促相容效果不明显。
对比例5中，PLA含量过高，PLA/ABS组合物的耐热性能较差，ABS和PLA树脂基体在过高含量PLA体系下难以良好相容。
对比例6中不含成核剂，对比例7中不含增韧剂，制得的PLA/ABS组合物不能兼具较高的热变形温度和韧性。
显然，本发明的上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明权利要求的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种耐热、高韧的PLA/ABS组合物，其特征在于，包括如下重量份的组分：
ABS 40～70份，PLA 10～40份，相容剂10～20份，增韧剂5～13份，成核剂1～5份，抗氧剂0.1～0.3份，润滑剂0.1～0.8份；
所述相容剂为苯乙烯-马来酸酐共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-马来酸酐共聚物或苯乙烯-丙烯腈-丁二烯-马来酸酐共聚物中的一种或几种；
所述ABS在220℃，10kg的条件下的熔体流动速率为20～40g/10min
所述PLA在190℃，2.16kg的条件下的熔体流动速率为1～10g/10min。
2.根据权利要求1所述PLA/ABS组合物，其特征在于，所述相容剂中马来酸酐的共聚占比为5～20wt.％。
3.根据权利要求1所述PLA/ABS组合物，其特征在于，所述增韧剂为ABS高胶粉、MBS或SEBS中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述PLA/ABS组合物，其特征在于，所述成核剂为酰胺类成核剂、酰肼类成核剂或者滑石粉中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述PLA/ABS组合物，其特征在于，所述ABS和PLA的重量比为(5～7)：(1～3)。
6.权利要求1～5任一项所述PLA/ABS组合物的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1.将ABS、相容剂、抗氧剂、润滑剂混合后加至挤出机，经熔融混合、挤出造粒，得到预混母粒；
S2.将步骤S1制得的预混母粒、PLA、增韧剂和成核剂混合后，加至挤出机，经熔融混合、挤出造粒，得到所述PLA/ABS组合物。
7.根据权利要求6所述制备方法，其特征在于，所述挤出造粒的加工温度为180～210℃；挤出机的螺杆长径比为40～48:1，螺杆转速为200～800rpm。
8.权利要求1～5任一项所述PLA/ABS组合物在制备玩具或消费电子制品中的应用。
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