CN114122519A - 一种电化学装置及包含该电化学装置的电子装置 - Google Patents
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Abstract
本申请提供了一种电化学装置及电子装置，其包括正极和电解液，电解液包括氟代磷腈化合物；正极包括正极集流体以及设置于正极集流体的至少一个表面上的正极活性材料层，正极活性材料层包括正极活性材料，正极活性材料包含元素A，元素A选自Al、Mg、Zr或Ti中的至少一种。基于电解液的质量，通式(I)表示的氟代磷腈化合物的质量百分含量为WI；基于正极活性材料的质量，元素A的质量百分含量为WA；WI与WA满足关系：0.01≤WI/WA≤15，能够有效改善负极表面的成膜稳定性，稳定正极结构以及改善电化学装置的热稳定性，从而有效提升电化学装置的循环性能和安全性能。
Description
技术领域
本申请涉及电化学技术领域，特别是涉及一种电化学装置及包含该电化学装置的电子装置。
背景技术
电化学装置，如锂离子电池，因其具有工作电压高、能量密度高、环境友好、循环稳定、安全等优点，被广泛应用于穿戴设备、智能手机、无人机，笔记本电脑等领域；随着现代信息技术的发展及电化学装置应用的拓展，对电化学装置的循环性能及安全性能要求越来越高。
发明内容
本申请的目的在于提供一种电化学装置及包含该电化学装置的电子装置，以提高电化学装置的循环性能及安全性能。具体技术方案如下：
本申请第一方面提供了一种电化学装置，其包括正极和电解液；所述电解液包括通式(I)表示的氟代磷腈化合物：
其中，R1选自C1至C4的烷基、C6至C12的芳香基或C6至C12的卤代芳香基，R2和R3各自独立地选自氢、卤原子、C1至C4的烷基、C1至C4的烷氧基、C1至C4的卤代烷基或C1至C4的卤代烷氧基；所述正极包括正极集流体以及设置于所述正极集流体的至少一个表面上的正极活性材料层，所述正极活性材料层包括正极活性材料，所述正极活性材料包含元素A，所述元素A包括Al、Mg、Zr或Ti中的至少一种；基于所述电解液的质量，所述氟代磷腈化合物的质量百分含量为WI；基于所述正极活性材料的质量，其中，所述元素A的质量百分含量为WA；所述WI与所述WA满足关系：0.01≤WI/WA≤15。通过调节电解液包含氟代磷腈化合物以及正极活性材料包含元素A，控制WI/WA的值在上述范围，能够有效改善负极表面的成膜稳定性，正极极片的结构稳定性，以及电化学装置的热稳定性，从而有效提高电化学装置的循环性能和安全性能。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述氟代磷腈化合物包括式(I-1)化合物至式(I-3)化合物中的至少一种：
在本申请第一方面的一些实施方案中，满足以下条件中的至少一者：(a)所述WI的范围为：0.01％≤WI≤5％；(b)所述WA的范围为：0.001％≤WA≤1％。
在本申请第一方面的一些实施方案中，基于所述正极活性材料的质量，满足以下条件(a)至(f)中的至少一者：(a)所述Al的质量百分含量为WAl，0.001％≤WAl≤0.4％；(b)所述Mg的质量百分含量为WMg，0.001％≤WMg≤0.4％；(c)所述Zr的质量百分含量为WZr，0.001％≤WZr≤0.2％；(d)所述Ti的质量百分含量为WTi，0.001％≤WTi≤0.2％；(e)所述Al的质量百分含量大于所述Mg的质量百分含量；(f)所述Zr的质量百分含量大于所述Ti的质量百分含量。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述WAl与所述WI满足关系：1≤WI/WAl≤50。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述电解液还包含通式(II)表示的二腈化合物：
其中，R选自未取代或被氟取代的C1至C10的亚烷基、未取代或被氟取代的C2至C10的亚烯基、未取代或被氟取代的C6至C10的亚芳基、未取代或被氟取代的C6至C10的亚脂环基；基于所述电解液的质量，所述二腈化合物的质量百分含量为WII，0.5％≤WII≤10％。通过调控二腈化合物的质量百分含量在上述范围内，能够有效提升电化学装置的循环性能和安全性能。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述二腈化合物包括己二腈、丁二腈或1,4-二氰基-2-丁烯中的至少一种。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述WI与所述WII满足关系：0.5≤WII/WI≤12。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述电解液还包含具有硫氧双键的化合物；基于所述电解液的质量，所述具有硫氧双键的化合物的质量百分含量为WIII，所述WIII的范围为：0.5％≤WIII≤5％。通过调控硫氧双键化合物的含量在上述范围内，有利于提高电化学装置的循环性能。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述具有硫氧双键的化合物包括硫酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯或2,4-丁烷磺内酯中的至少一种。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述WIII与所述WI满足关系：0.1≤WIII/WI≤10。
在本申请第一方面的一些实施方案中，所述WIII与所述WZr满足关系：5≤WIII/WZr≤50。
本申请第二方面提供了一种电子装置，其包含本申请第一方面提供的电化学装置。
本申请通过设置电解液中的氟代磷腈化合物与正极活性材料中的元素A，使二者产生协同作用，不仅能够有效改善负极表面的成膜稳定性，还可以稳定正极结构以及改善电化学装置的热稳定性，从而有效提升电化学装置的循环性能和安全性能。
当然，实施本申请的任一产品或方法并不一定需要同时达到以上所述的所有优点。
具体实施方式
下面对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员基于本申请所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
需要说明的是，本申请的发明内容中，以锂离子电池作为电化学装置的例子来解释本申请，但是本申请的电化学装置并不仅限于锂离子电池。本领域技术人员应当理解，以下说明仅为举例说明，并不限定本申请的保护范围。
以下，举出实施例及对比例来对本申请的实施方式进行更具体地说明。各种的试验及评价按照下述的方法进行。另外，只要无特别说明，“份”、“％”为质量基准。
本申请第一方面提供了一种电化学装置，其包括正极和电解液；
所述电解液包括通式(I)表示的氟代磷腈化合物：
其中，R1选自C1至C4的烷基、C6至C12的芳香基或C6至C12的卤代芳香基，R2和R3各自独立地选自氢、卤原子、C1至C4的烷基、C1至C4的烷氧基、C1至C4的卤代烷基或C1至C4的卤代烷氧基；所述正极包括正极集流体以及设置于所述正极集流体的至少一个表面上的正极活性材料层，所述正极活性材料层包括正极活性材料，所述正极活性材料包含元素A，所述元素A包括Al、Mg、Zr或Ti中的至少一种。基于所述电解液的质量，所述氟代磷腈化合物的质量百分含量为WI；基于所述正极活性材料的质量，其中，所述元素A的质量百分含量为WA，所述WI与所述WA满足关系：0.01≤WI/WA≤15。例如，WI/WA的值可以为0.01、0.1、1、3、5、7、9、11、13、15或为其间的任何范围。
不限于任何理论，本申请的发明人经研究发现，氟代磷腈化合物不仅可以在负极发生分解还原形成良好的固体电解质界面(SEI)膜，而且有助于协助元素A稳定正极畸变，进一步元素A可以在正极脱锂后占据锂位，稳定正极结构，缓解锂离子电池循环过程中正极结构畸变；元素A占据锂位后，元素A与正极中的氧元素之间的键强大于钴元素与正极中的氧元素之间的键强，可以缓解释氧，防止钴的溶出，稳定正极结构。通过调节电解液包含氟代磷腈化合物以及正极活性材料包含元素A，控制WI/WA的值在上述范围，能够有效改善负极表面的成膜稳定性，正极极片的结构稳定性，以及电化学装置的热稳定性，从而有效提高电化学装置的循环性能和安全性能。
在本申请一些实施方案中，所述氟代磷腈化合物包括式(I-1)化合物至式(I-3)化合物中的至少一种：
在本申请一些实施方案中，满足以下条件中的至少一者：
(a)所述WI的范围为：0.01％≤WI≤5％；例如，所述WI的值可以为0.01％、0.1％、1％、2％、3％、4％、5％或为其间的任何范围；可以抑制电极界面阻抗过大，提高电化学装置的循环性能；
(b)所述WA的范围为：0.001％≤WA≤1％。例如，所述WA的值可以为0.001％、0.01％、0.1％、0.3％、0.5％、0.7％、0.9％、1％或为其间的任何范围；可以抑制晶格畸变，稳定正极结构，提高电化学装置的循环性能。
在本申请一些实施方案中，基于所述正极活性材料的质量，满足以下条件(a)至(f)中的至少一者：
(a)所述Al的质量百分含量为WAl，所述WAl的范围为：0.001％≤WAl≤0.4％；例如，所述WAl可以为0.001％、0.05％、0.1％、0.2％、0.3％、0.4％或为其间的任何范围。不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控Al的质量百分含量WAl在上述范围内，元素Al占据晶格间隙，在正极脱锂后，元素Al与氧元素形成的化学键的键强大于元素Co与氧元素形成的化学键的键强，从而缓解释氧，防止元素Co的溶出，稳定正极结构，提高电化学装置的循环性能；
(b)所述Mg的质量百分含量为WMg，所述WMg的范围为：0.001％≤WMg≤0.4％；例如，所述WMg可以为0.001％、0.05％、0.1％、0.2％、0.3％、0.4％或为其间的任何范围；不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控Mg的质量百分含量WMg在上述范围内，元素Mg占据晶格间隙，在正极脱锂后，元素Mg与氧元素形成的化学键的键强大于元素Co与氧元素形成的化学键的键强，从而缓解释氧，防止元素Co的溶出，稳定正极结构，提高电化学装置的循环性能；
(c)所述Zr的质量百分含量为WZr，所述WZr的范围为：0.001％≤WZr≤0.2％；例如，所述WZr可以为0.001％、0.01％、0.02％、0.04％、0.08％、0.12％、0.16％、0.2％或为其间的任何范围；不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控Zr的质量百分含量WZr在上述范围内，Zr元素占据晶格间隙，在正极脱锂后，元素Zr与氧元素形成的化学键的键强大于元素Co与氧元素形成的化学键的键强，从而缓解释氧，防止元素Co的溶出，稳定正极结构，提高电化学装置的循环性能；
(d)所述Ti的质量百分含量为WTi，所述WTi的范围为：0.001％≤WTi≤0.2％；例如，所述WTi可以为0.001％、0.01％、0.02％、0.04％、0.08％、0.12％、0.16％、0.2％或为其间的任何范围；不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控Ti的质量百分含量WTi在上述范围内，Ti元素占据晶格间隙，在正极脱锂后，元素Ti与氧元素形成的化学键的键强大于元素Co与氧元素形成的化学键的键强，从而缓解释氧，防止元素Co的溶出，稳定正极结构，提高电化学装置的循环性能；
(e)所述Al的质量百分含量大于所述Mg的质量百分含量；不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过设置WAl>WMg，可以使正极具有更优的结构稳定性，提升电化学装置的循环性能；
(f)所述Zr的质量百分含量大于所述Ti的质量百分含量；不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过设置WZr>WTi，可以使正极具有更优的结构稳定性，提升电化学装置的循环性能。
不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过控制电化学装置满足上述条件中的至少一者，可以进一步提高电化学装置的循环性能。
在本申请一些实施方案中，所述WAl与所述WI满足关系：1≤WI/WAl≤50。例如，WI/WAl的值可以为1、10、20、30、40、50或为其间的任何范围。不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控WI/WAl的值在上述范围内，使元素Al与氟代磷腈化合物产生协同作用，能够有效提高电化学装置的循环性能和安全性能。
在本申请一些实施方案中，所述电解液还包含通式(II)表示的二腈化合物：
其中，R选自未取代或被氟取代的C1至C10的亚烷基、未取代或被氟取代的C2至C10的亚烯基、未取代或被氟取代的C6至C10的亚芳基、未取代或被氟取代的C6至C10的亚脂环基；基于所述电解液的质量，所述二腈化合物的质量百分含量为WII，0.5％≤WII≤10％。不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控二腈化合物在上述范围，可以将电解液中易氧化组分与正极表面隔开，在电化学装置充电时，降低电化学装置对电解液的氧化作用，从而有效提升电化学装置的循环性能和安全性能。
在本申请一些实施方案中，所述二腈化合物包括己二腈(AND)、丁二腈(SN)或1,4-二氰基-2-丁烯(HEDN)中的至少一种。
在本申请一些实施方案中，所述WI与所述WII满足关系：0.5≤WII/WI≤12。例如，所述WII/WI的值可以为0.5、1、2、3、4、5、6、12或为其间的任何范围。不限于任何理论，本申请的发明人发现，当二腈化合物的质量百分含量WII与氟代磷腈化合物的质量百分含量WI比值过低时，例如低于0.5时，对电化学装置的循环性能改善不明显；当二腈化合物的质量百分含量WII与氟代磷腈化合物的质量百分含量WI比值过高时，例如高于12，对电化学装置的循环性能改善效果较弱；通过调控二腈化合物的质量百分含量WII与氟代磷腈化合物的质量百分含量WI的比值在上述范围内，同步稳定正极结构和改善负极界面，从而有效提升电化学装置的循环性能。
在本申请一些实施方案中，所述电解液还包含具有硫氧双键的化合物；基于所述电解液的质量，所述具有硫氧双键的化合物的质量百分含量为WIII，所述WIII的范围为：0.5％≤WIII≤5％。不限于任何理论，本申请的发明人发现，当包含硫氧双键的化合物的含量过低时，例如低于0.5％，对电化学装置的循环性能改善不明显；当包含硫氧双键的化合物的含量过高时，例如高于5％，SEI膜的阻抗过大，循环过程极化大，电化学装置的循环性能恶化；通过调控具有硫氧双键的化合物的质量百分含量WIII在上述范围，包含硫氧双键的化合物可以在正极和负极成膜，改善SEI膜的稳定性，有利于提高电化学装置的循环性能。
在本申请一些实施方案中，所述具有硫氧双键的化合物包括硫酸乙烯酯(DTD)、1,3-丙烷磺酸内酯(PS)或2,4-丁烷磺内酯中的至少一种。
在本申请一些实施方案中，所述WIII与所述WI满足关系：0.1≤WIII/WI≤10。例如，WIII/WI的值可以为0.1、1、3、5、7、9、10或为其间的任何范围。不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控具有硫氧双键的化合物的质量百分含量WIII与氟代磷腈化合物的质量百分含量WI比值在上述范围内，使具有硫氧双键的化合物和氟代磷腈化合物产生协同作用，有利于进一步提高电化学装置的循环性能和安全性能。
在本申请一些实施方案中，所述WIII与所述WZr满足关系：5≤WIII/WZr≤50。例如，WIII/WZr的值可以为5、10、20、30、40、50或为其间的任何范围。不限于任何理论，本申请的发明人发现，通过调控具有硫氧双键的化合物的质量百分含量WIII与元素Zr的质量百分含量WZr在上述范围内，使具有硫氧双键的化合物和元素Zr产生协同作用，有利于进一步提高电化学装置的循环性能和安全性能。
本申请的电解液还包括锂盐。本申请对锂盐的种类没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，锂盐可以包含六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双草酸硼酸锂(LiB(C2O4)2，LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiBF2(C2O4)，LiDFOB)、六氟锑酸锂(LiSbF6)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、全氟丁基磺酸锂(LiC4F9SO3)、高氯酸锂(LiClO4)、铝酸锂(LiAlO2)、四氯铝酸锂(LiAlCl4)、双磺酰亚胺锂(LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)，其中x和y是自然数)、氯化锂(LiCl)或氟化锂(LiF)中的至少一种。本申请的锂盐还可以包括氟元素、硼元素或磷元素中的至少一种。优选地，锂盐可以包含LiPF6，因为LiPF6可以给出高的离子导电率，并改善锂离子电池的循环性能。
本申请的电解液还包括非水溶剂。本申请对非水溶剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，非水溶剂可以包含碳酸酯化合物、羧酸酯化合物、醚化合物或其它有机溶剂中的至少一种。上述碳酸酯化合物可为链状碳酸酯化合物。上述链状碳酸酯化合物的实例为碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)或碳酸甲乙酯(EMC)中的至少一种。上述羧酸酯化合物的实例为乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯或丙酸丙酯中的至少一种。上述醚化合物的实例为二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、1-乙氧基-1-甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃或四氢呋喃中的至少一种。上述其它有机溶剂的实例为二甲亚砜、1,2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、甲酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三辛酯或磷酸酯中的至少一种。所述非水溶剂的含量没有特别限制，只要能实现本申请目的即可。
在本申请中，电解液还可以进一步包括其他添加剂，本申请对其他添加剂没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如可以包括但不限于四氟硼酸锂(LiBF4)、碳酸亚乙烯酯(VC)或二乙二酸硼酸锂(LiBOB)中的至少一种。
本申请对正极集流体没有特别限制，可以为本领域公知的任何正极集流体，例如铜箔、铝箔、铝合金箔以及复合集电体等。本申请对正极活性材料没有特别限制，可以为现有技术的任何正极活性材料，例如，可以包括镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、磷酸铁锂、钴酸锂、锰酸锂或磷酸锰铁锂中的至少一种。
在本申请中，正极集流体和正极活性材料层的厚度没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。例如，正极集流体的厚度为8μm至12μm，正极活性材料层的厚度为30μm至120μm。
在本申请中，正极活性材料层中还可以包括导电剂，本申请对导电剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可，例如可以包括但不限于导电炭黑、碳纳米管、碳纤维、鳞片石墨、科琴黑、石墨烯、金属材料或导电聚合物中的至少一种。上述碳纳米管可以包括但不限于单壁碳纳米管和/或多壁碳纳米管。上述碳纤维可以包括但不限于气相生长碳纤维和/或纳米碳纤维。上述金属材料可以包括但不限于金属粉和/或金属纤维，具体地，金属可以包括但不限于铜、镍、铝或银中的至少一种。上述导电聚合物可以包括但不限于聚亚苯基衍生物、聚苯胺、聚噻吩、聚乙炔或聚吡咯中的至少一种。
在本申请中，正极活性材料层中还可以包括粘合剂，本申请对粘合剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可，例如可以包括但不限于聚乙烯醇、羟丙基纤维素、二乙酰基纤维素、聚氯乙烯、羧化的聚氯乙烯、聚氟乙烯、含亚乙基氧的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏1,1-二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、丁苯橡胶、丙烯酸(酯)化的丁苯橡胶、环氧树脂、尼龙等。
任选地，正极还可以包括导电层，导电层位于正极集流体和正极活性材料层之间。本申请对导电层的组成没有特别限制，可以是本领域常用的导电层，例如可以包括但不限于上述导电剂和上述粘结剂。
本申请中的负极极片没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如负极极片通常包括负极集流体和负极活性材料层。在本申请中，负极活性材料层可以设置于负极集流体厚度方向上的一个表面上，也可以设置于负极集流体厚度方向上的两个表面上。需要说明，这里的“表面”可以是负极集流体的全部区域，也可以是负极集流体的部分区域，本申请没有特别限制，只要能实现本申请目的即可。
本申请中，负极活性材料层包括负极活性材料，其中，负极活性材料没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如可以包括但不限于天然石墨、人造石墨、中间相微碳球、硬碳、软碳、硅、硅-碳复合物、Li-Sn合金、Li-Sn-O合金、Sn、SnO、SnO2、尖晶石结构的锂化TiO2-Li4Ti5O12或Li-Al合金中的至少一种。
本申请中的负极集流体没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可，可以使用金属箔材或多孔金属板等材料，例如铜、镍、钛或铁等金属或它们的合金的箔材或多孔板，如铜箔。在本申请中，对负极集流体的厚度没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可，例如厚度为4μm至12μm。
在本申请中，负极活性材料层中还可以包括导电剂，本申请对导电剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。
在本申请中，负极活性材料层中还可以包括粘结剂，本申请对粘结剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可，例如可以包括但不限于丁苯橡胶、聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、聚乙烯醇缩丁醛、水性丙烯酸树脂或羧甲基纤维素中的至少一种。
在本申请中，负极活性材料层中还可以包括增稠剂，本申请对增稠剂没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可，例如，增稠剂可以是羧甲基纤维素钠。
任选地，负极还可以包括导电层，导电层位于负极集流体和负极活性材料层之间。本申请对导电层的组成没有特别限制，可以是本领域常用的导电层。
本申请中的隔离膜没有特别限制，只要能够实现本申请目的即可。所述隔离膜可包括基材层和表面处理层，本申请对基材层没有特别限制，例如可以包括但不限于聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚四氟乙烯为主的聚烯烃(PO)类隔膜、聚酯膜(例如聚对苯二甲酸二乙酯(PET)膜)、纤维素膜、聚酰亚胺膜(PI)、聚酰胺膜(PA)、氨纶、芳纶膜、织造膜、非织造膜(无纺布)、微孔膜、复合膜、隔膜纸、碾压膜或纺丝膜中的至少一种，优选为PP。本申请的隔离膜可以具有多孔结构，孔径的尺寸没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如，孔径的尺寸可以为0.01μm至1μm。在本申请中，隔离膜的厚度没有特别限制，只要能实现本申请的目的即可，例如厚度可以为5μm至500μm。
在本申请中，所述基材层的至少一个表面上还可以设置有表面处理层，本申请对表面处理层没有特别限制，可以是聚合物层或无机物层，也可以是混合聚合物与无机物所形成的层。无机物层可以包括但不限于无机颗粒和无机物层粘结剂，本申请对无机颗粒没有特别限制，例如，可以包括但不限于氧化铝、氧化硅、氧化镁、氧化钛、二氧化铪、氧化锡、二氧化铈、氧化镍、氧化锌、氧化钙、氧化锆、氧化钇、碳化硅、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙或硫酸钡中的至少一种。本申请对无机物层粘结剂没有特别限制，例如，可以包括但不限于聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯或聚六氟丙烯中的至少一种。聚合物层中包含聚合物，聚合物的材料可以包括但不限于聚酰胺、聚丙烯腈、丙烯酸酯聚合物、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚偏氟乙烯或聚(偏氟乙烯-六氟丙烯)中的至少一种。
本申请的电化学装置没有特别限制，其可以包括发生电化学反应的任何装置。在一些实施例中，电化学装置可以包括但不限于锂离子电池。
电化学装置的制备过程为本领域技术人员所熟知的，本申请没有特别的限制，例如，可以包括但不限于以下步骤：将正极极片、隔离膜和负极极片按顺序堆叠，并根据需要将其卷绕、折叠等操作得到卷绕结构的电极组件，将电极组件放入包装袋内，将电解液注入包装袋并封口，得到电化学装置；或者，将正极、隔离膜和负极按顺序堆叠，然后用胶带将整个叠片结构的四个角固定好得到叠片结构的电极组件，将电极组件置入包装袋内，将电解液注入包装袋并封口，得到电化学装置。此外，也可以根据需要将防过电流元件、导板等置于包装袋中，从而防止电化学装置内部的压力上升、过充放电。
本申请第二方面提供了一种电子装置，包含本申请前述任一实施方案中的电化学装置。本申请提供的电化学装置具有良好的循环性能和安全性能，从而本申请提供的电子装置具有较长的使用寿命和良好的性能。
本申请的电子装置没有特别限定，其可以是现有技术中已知的任何电子装置。例如，显示装置包括但不限于笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。
测试方法和设备：
高温循环测试：
将电池放至45℃恒温箱中，以恒定电流1.5C充电至4.4V，4.4V下恒压充电至0.05C，再以1.0C恒流放电至3.0V，此次为一个充放电循环过程，按上述方式进行500次循环充放电测试，监控容量保持率，45℃循环容量保持率＝(第500次循环的放电容量/初始放电容量)×100％。
安全测试：
将电池在25℃下以恒定电流0.5C充电至4.4V，4.4V下恒压充电至0.05C后静止60分钟(min)。将该电池转移至高低温箱中进行测试，高低温箱以恒定速率3℃/min进行升温至130℃保持60min，记录电池在测试过程中的通过率(通过标准为电池不起火、不燃烧、不爆炸)。为保证测试可靠性，平行样至少使用5个电池进行测试。
元素A含量测试：
(1)将锂离子电池放电后拆解，取正极活性材料层中的正极活性材料层中的正极活性材料进行电感偶合等离子体发射光谱(ICP)测试。
(2)将锂离子电池放电后拆解，取正极活性材料层中的正极活性材料层中的正极活性材料进行表面X射线能谱分析(EDS)测试。
元素A的含量值取ICP测试得到的元素A的含量值和EDS测试得到的元素A的含量值中较大的值。
电解液中成分含量测试：
将锂离子电池放电后离心，离心后得到的液体进行GC-MS测试；检测出各组分(EC，PC，DEC、添加剂)百分比。
实施例1
(1)负极极片的制备：将负极活性材料人造石墨、丁苯橡胶(SBR)及羧甲基纤维素钠(CMC)按质量比97.4:1.2:1.4混合，然后加入去离子水作为溶剂，调配成固含量为70wt％的浆料，并搅拌均匀。将浆料均匀涂布在厚度为8μm的铜箔的一个表面上，110℃条件下烘干，冷压后得到负极活性材料层厚度为150μm的单面涂布负极活性材料层的负极极片，得到单面涂布有负极活性材料层的负极极片。将负极极片裁切成(74mm×867mm)的规格并焊接极耳后待用。
(2)电解液的制备：在含水量<10ppm的氩气气氛手套箱中，将有机溶剂碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)及碳酸二乙酯(DEC)按质量比1:1:3混合均匀，将充分干燥的锂盐LiPF6溶解于上述非水溶剂，获得电解液，其中，锂盐LiPF6质量百分含量为12.5％。向电解液中以质量百分含量为0.01％的量加入添加剂氟代磷腈化合物。
(3)正极极片的制备：将正极活性材料、导电剂乙炔黑、粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)按照质量比96:2:2进行混合，加入N-甲基吡咯烷酮(NMP)作为溶剂，在真空搅拌机作用下搅拌至体系成均一状、固含量为75wt％的正极浆料。将正极浆料均匀单面涂覆于厚度为12μm的正极集流体铝箔上，在85℃条件下烘干，冷压后得到正极活性材料层厚度为100μm的正极极片，得到单面涂布有正极活性材料层的正极极片。将正极极片裁切成74mm×867mm的规格并焊接极耳后待用。其中，正极活性材料包括钴酸锂、元素Mg以及元素Ti，其中，基于正极活性材料的质量，Mg的质量百分含量为0.3％，Ti的质量百分含量为0.2％，余量为钴酸锂。
(4)隔离膜：以PE多孔聚合物薄膜作为隔离膜。
(5)锂离子电池的制备：将正极极片、隔离膜、负极极片按顺序叠好，使隔离膜处于正极片和负极片之间起到隔离的作用，然后卷绕得到裸电池；将裸电池置于外包装箔中，将上述制备好的电解液注入到干燥后的电池中，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，即完成锂离子电池的制备。
实施例2至实施例32
除了如表1所示改变相关参数以外，其余与实施例1相同。
实施例33至实施例36
除了如表2所示调整元素Al的含量、氟代磷腈化合物的含量及氟代磷腈化合物的质量百分含量与Al的质量百分含量比值WI/WAl以外，其余与实施例3相同。
实施例37至实施例45
向电解液中再加入二腈化合物，除了如表3所示调整二腈化合物的含量、氟代磷腈化合物的含量以及二腈化合物的质量百分含量WII与氟代磷腈化合物的质量百分含量WI的比值WII/WI以外，其余与实施例3相同。
实施例46至实施例54
向电解液中再加入具有硫氧双键的化合物，除了如表4所示调整具有硫氧双键的化合物的含量、氟代磷腈化合物的含量以及具有硫氧双键的化合物的质量百分含量WIII与氟代磷腈化合物的质量百分含量WI的比值WIII/WI以外，其余与实施例3相同。
实施例55至实施例63
除了如表5所示调整元素Zr的含量、具有硫氧双键的化合物的含量以及硫氧双键的化合物的质量百分含量与Zr的质量百分含量比值WIII/WZr，其余与实施例22相同。
对比例1至对比例4
除了如表1所示改变相关参数以外，其余与实施例1相同。
表1
表1中，“/”表示不存在相应制备参数。
表2
表3
表4
表5
从实施例1至实施例7、实施例14至实施例22和对比例4可以看出，WI/WA的值在本申请范围内时，循环性能和安全性能更优，当WI/WA过小时，循环性能受到影响，当WI/WA过高时，循环性能受到影响。
从实施例1至实施例22、对比例1和对比例3可以看出，与不含氟代磷腈化合物相比，加入氟代磷腈化合物后，循环性能和安全性能更优，当氟代磷腈化合物含量较高时，循环性能受到影响。
从实施例14至实施例32、对比例1和对比例2可以看出，元素A加入后，电化学装置的循环性能和安全性能更优。
从实施例15、实施例3至实施例7和实施例33至实施例36可以看出，当WI/WAl的值在本申请范围内时，循环性能和安全性能更优，当WI/WAl过小时，循环性能和安全性能受到影响；当WI/WAl过高时，循环性能和安全性能受到影响。
从实施例3、实施例37至实施例45可以看出，与不含二腈化合物时相比，二腈化合物加入后，循环性能和安全性能更优。
从实施例37至实施例45可以看出，当WII/WI的值在本申请范围内时，循环性能和安全性能更优，当WII/WI过小时，循环性能和安全性能受到影响，当WII/WI过高时，循环性能受到影响。
从实施例46至实施例54可以看出，具有硫氧双键的化合物加入后，电化学装置的循环性能和安全性能提升；当WIII/WI的值在本申请范围内时，循环性能和安全性能更优，当WIII/WI的值过低时，循环性能和安全性能受到影响，当WIII/WI的值过高时，循环性能和安全性能受到影响。
从实施例55至实施例63可以看出，当WIII/WZr的值在本申请范围内时，循环性能和安全性能更优，当WII/WI过小时，循环性能和安全性能受到影响，当WII/WI过高时，循环性能和安全性能受到影响。
以上所述仅为本申请的较佳实施例，并非用于限定本申请的保护范围。凡在本申请的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均包含在本申请的保护范围内。
Claims (13)
1.一种电化学装置，其包括正极和电解液；
所述电解液包括通式(I)表示的氟代磷腈化合物：
其中，R1选自C1至C4的烷基、C6至C12的芳香基或C6至C12的卤代芳香基，R2和R3各自独立地选自氢、卤原子、C1至C4的烷基、C1至C4的烷氧基、C1至C4的卤代烷基或C1至C4的卤代烷氧基；
所述正极包括正极集流体以及设置于所述正极集流体的至少一个表面上的正极活性材料层，所述正极活性材料层包括正极活性材料，所述正极活性材料包含元素A，所述元素A包括Al、Mg、Zr或Ti中的至少一种；
基于所述电解液的质量，所述氟代磷腈化合物的质量百分含量为WI；
基于所述正极活性材料的质量，所述元素A的质量百分含量为WA；
所述WI与所述WA满足关系：0.01≤WI/WA≤15。
2.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述氟代磷腈化合物包括式(I-1)化合物至式(I-3)化合物中的至少一种：
3.根据权利要求1所述的电化学装置，其满足以下条件中的至少一者：
(a)所述WI的范围为：0.01％≤WI≤5％；
(b)所述WA的范围为：0.001％≤WA≤1％。
4.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，基于所述正极活性材料的质量，满足以下条件(a)至(f)中的至少一者：
(a)所述Al的质量百分含量为WAl，0.001％≤WAl≤0.4％；
(b)所述Mg的质量百分含量为WMg，0.001％≤WMg≤0.4％；
(c)所述Zr的质量百分含量为WZr，0.001％≤WZr≤0.2％；
(d)所述Ti的质量百分含量为WTi，0.001％≤WTi≤0.2％；
(e)所述Al的质量百分含量大于所述Mg的质量百分含量；
(f)所述Zr的质量百分含量大于所述Ti的质量百分含量。
5.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述WAl与所述WI满足关系：1≤WI/WAl≤50。
6.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述电解液还包含通式(II)表示的二腈化合物：
其中，R选自未取代或被氟取代的C1至C10的亚烷基、未取代或被氟取代的C2至C10的亚烯基、未取代或被氟取代的C6至C10的亚芳基、未取代或被氟取代的C6至C10的亚脂环基；
基于所述电解液的质量，所述二腈化合物的质量百分含量为WII，0.5％≤WII≤10％。
7.根据权利要求6所述的电化学装置，其中，所述二腈化合物包括己二腈、丁二腈或1,4-二氰基-2-丁烯中的至少一种。
8.根据权利要求6所述的电化学装置，其中，所述WI与所述WII满足关系：0.5≤WII/WI≤12。
9.根据权利要求4所述的电化学装置，其中，所述电解液还包含具有硫氧双键的化合物；
基于所述电解液的质量，所述具有硫氧双键的化合物的质量百分含量为WIII，所述WIII的范围为：0.5％≤WIII≤5％。
10.根据权利要求9所述的电化学装置，其中，所述具有硫氧双键的化合物包括硫酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯或2,4-丁烷磺内酯中的至少一种。
11.根据权利要求9所述的电化学装置，其中，所述WIII与所述WI满足关系：0.1≤WIII/WI≤10。
12.根据权利要求9所述的电化学装置，其中，所述WIII与所述WZr满足关系：5≤WIII/WZr≤50。
13.一种电子装置，其包含权利要求1至12中任一项所述的电化学装置。
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN116031411A (zh) * | 2023-03-30 | 2023-04-28 | 宁德新能源科技有限公司 | 一种电化学装置及电子装置 |
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| JP2020021631A (ja) * | 2018-08-01 | 2020-02-06 | トヨタ自動車株式会社 | 非水電解液二次電池 |
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2021
- 2021-11-23 CN CN202111397032.6A patent/CN114122519A/zh active Pending
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