CN114029005B - 一种催化剂径向分布的堆积方法及轴向反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种催化剂径向分布的堆积方法，包括以下步骤：在轴向反应器中设置与催化剂堆积高度相同的柱状丝网，所述柱状丝网与所述轴向反应器同轴，将所述轴向反应器在径向上分为中心部分和环形部分；将催化剂以自由落体的形式分别装填到所述中心部分和环形部分；其中，所述轴向反应器为反应器直径与催化剂颗粒直径比值较小的反应器。本发明还提供了一种采用所述堆积方法的轴向反应器。所述堆积方法和轴向反应器可以大幅度的降低床层压降，减少能耗；强化对流传热，使温度分布更加均匀。
Description
技术领域
本发明属于反应器技术领域，具体涉及一种催化剂径向分布的堆积方法及轴向反应器。
背景技术
固定床反应器是化工中使用十分广泛的一种反应器，它在多相催化中发挥关键作用，如甲烷的蒸汽和干重整、甲烷与乙烯的氧化耦合、丙烷脱氢等过程。压降和传热效率是固定床反应器设计中最重要、最关键的参数，决定了工艺流程的能量耗散。
在过去的几十年中，结构化固定床备受关注；然而，结构化固定床制造成本高、实施困难，没有受到大规模应用；而随机固定床由于实施简易且成本低，将继续作为“默认”反应器。但是相较于结构化固定床，随机固定床的压降大、传热效率差的问题尚未解决。
对于床层直径与催化剂颗粒直径比值(N＝D/dp)较小的轴向固定床反应器，最重要的是其径向传热效率，径向传热主要由固体颗粒的有效导热系数和流体的横向流动叠加。在床层空隙率较大的地方，有效导热系数和径向流动较差。然而对于N较小的固定床，壁面效应影响严重，壁面处的径向空隙率较大(甚至接近于1)，使得径向传热较差。为了使床层的温度分布更加均匀，可以通过削弱壁面效应来加强径向传热，但是这种方法的提升效果并不明显；与此同时，壁面摩擦力引起的压降损失同样不可忽视。
因此，开发一种强化传热、降低压降、且经济高效的方法具有十分重要的工业意义。
发明内容
本发明针对现有技术存在的不足，提供了一种催化剂径向分布的堆积方法及轴向反应器，旨在解决N较小的随机堆积的轴向反应器压降大、传热效率差等问题。
本发明提供了一种催化剂径向分布的堆积方法，包括以下步骤：
(1)在轴向反应器中设置与催化剂堆积高度相同的柱状丝网，所述柱状丝网与所述轴向反应器同轴，将所述轴向反应器在径向上分为中心部分和环形部分；
(2)将催化剂以自由落体的形式分别装填到所述中心部分和环形部分；
其中，所述轴向反应器为反应器直径与催化剂颗粒直径比值(N＝D/dp)较小的反应器，所述轴向反应器的N为3-10，对于非球形催化剂，催化剂的直径为当量直径；并采用不同的反应体系对堆积的床层进行温度、压降、转化率等性能评估。
本发明进一步设置为，所述催化剂颗粒的形状是任意的，可以是球形、圆柱、单孔柱、四孔柱、七孔柱、三叶草、四叶草、车轮形等形状；所述催化剂的大小也是任意的，只需保证N在3到10之间即可。
本发明进一步设置为，所述的柱状丝网的材料可以是金属丝网、陶瓷网、塑料网等材料；也可采用可降解的多孔网材料，在床层堆积完成稳定后通过降解的方式移除网状材料以消除其对床层结构的影响。
本发明进一步设置为，所述的柱状丝网的形状是任意的，可以选择圆柱、三棱柱、四棱柱、六棱柱、椭圆柱等。不同形状的丝网会对床层中催化剂的堆积结构产生巨大的影响，这是由于丝网的壁面效应使得丝网两侧的催化剂颗粒装填的更加规整，而不同形状的丝网，会使得催化剂的装填的规整结构不同。因此，可以根据催化剂颗粒的外形、大小以及反应需求选择合适形状的柱状丝网，所述柱状丝网的棱柱面越多时，径向传热效率越高；棱柱面越少时，压降越小。
本发明进一步设置为，所述的柱状丝网大小是任意的，只需控制柱状丝网外侧能够装填下催化剂颗粒即可；如果所述柱状丝网为圆柱丝网，则所述柱状丝网的直径dp≤Din≤(D-2dp)；优选的，所述柱状丝网的直径dp≤Din≤4dp，传热效率和压降的性能表现都有明显的提升；如果床层中心需要进一步强化传热，所述柱状丝网可以足够小(Din<dp)，所述中心部分可不装填催化剂，形成一个自由的流道，加强床层中心的流体流动，强化轴向反应器的轴向对流传热，从而提高床层中心的温度。
本发明进一步设置为，所述的柱状丝网的层数可以为多层，所述多层的柱状丝网的形状、大小也是任意的，可以根据具体的反应和需求设计其形状、大小以及之间的间隙。
本发明进一步设置为，所述中心部分和环形部分可以装填不同形状、大小的催化剂颗粒，如圆柱形催化剂堆积密度高，压降大、热传导好，小颗粒催化剂的堆积密度大、压降大、热传导好，拉西环催化剂的堆积密度低，同时压降小、热传导差。可以根据不同形状、大小催化剂的特性以及具体的需求在所述中心部分和环形部分进行合理的分配；具体的，所述环状部分装填的催化剂颗粒小于所述中心部分装填的催化剂颗粒，有利于提高床层的温度分布，降低床层压降。
本发明还提供了一种轴向反应器，所述轴向反应器采用所述催化剂径向分布的堆积方法。
本发明还提供了所述催化剂径向分布的堆积方法的应用，所述堆积方法应用于化工研究生产的常用反应体系，如丙烷脱氢、甲烷干气重整、乙烯环氧化、甲醇部分氧化、邻二甲苯部分氧化成邻苯二甲酸酐等反应；所述反应体系既可以是放热反应，也可以是吸热反应。
本发明具有以下有益效果：
本发明提供的催化剂径向分布的堆积方法和轴向反应器，可以使催化剂颗粒的堆积方式更具有规律性，大幅度的降低床层压降，减少能耗；强化对流传热，使温度分布更加均匀。
附图说明
图1为圆柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的结构示意图；
图2为圆柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积颗粒的中心分布；
图3为圆柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的径向平均温度分布图；
图4为圆柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的床层压降图；
图5为N为4和10时催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的结构示意图；
图6A为N为4时催化剂颗粒随机堆积和径向分布堆积的径向平均温度分布图；
图6B为N为10时催化剂颗粒随机堆积和径向分布堆积的径向平均温度分布图；
图7A为N为4时催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的床层压降图；
图7B为N为10时催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的床层压降图；
图8为不同形状催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的结构示意图；
图9A为单孔柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的径向平均温度分布图；
图9B为四孔柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的径向平均温度分布图；
图10为单孔柱和四孔柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的床层压降图；
图11为不同直径圆柱丝网的催化剂颗粒径向分布堆积的结构示意图；
图12为不同直径圆柱丝网的催化剂颗粒随机堆积和径向分布堆积的径向平均温度分布图；
图13为不同直径圆柱丝网的催化剂颗粒随机堆积和径向分布堆积的床层压降和转化率图；
图14为不同形状丝网的催化剂颗粒径向分布堆积的结构示意图；
图15为不同形状丝网的催化剂颗粒随机堆积和径向分布堆积的径向平均温度分布图；
图16为不同形状丝网的催化剂颗粒随机堆积和径向分布堆积的床层压降和转化率图；
图17为丝网内外装填相同和不同尺寸催化剂颗粒径向分布堆积的结构示意图；
图18为丝网内外装填相同和不同尺寸催化剂颗粒径向分布堆积和随机堆积的径向平均温度分布图；
图19为丝网内外装填相同和不同尺寸催化剂颗粒径向分布堆积和随机堆积的床层压降和转化率图。
具体实施方式
下面结合附图，以具体实施例对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述。应理解，所描述的实施例仅是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明的范围。
本发明的一种催化剂径向分布轴向反应器的堆积方法，包括以下步骤：
(1)在轴向反应器中设置与催化剂堆积高度相同的柱状丝网，所述柱状丝网与所述轴向反应器同轴，将所述轴向反应器在径向上分为中心部分和环形部分；
(2)将催化剂以自由落体的形式分别装填到所述中心部分和环形部分；
其中，所述轴向反应器为N(N＝D/dp)较小的反应器。
实施例1催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积对比
本实例以甲烷干气重整体系为例，反应器的进口速度为1m/s，温度为1000K，出口压力为0Pa，壁面温度为1000K。以圆柱催化剂为装填颗粒，采用N＝7的轴向反应器，其中反应器床层直径为42mm，催化剂颗粒直径为6mm。对比催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积对床层结构、传热和压降的影响，所述柱状丝网选用圆柱状丝网。
图1展示了催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的结构示意图，图2展示了随机堆积与径向分布堆积颗粒的中心分布，其中C为随机堆积，C&C为径向分布堆积，从图中可以看出由于所述中心部分和环形部分间分离壁面的存在，径向分布堆积的结构更加规整。
由图3催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的径向平均温度分布所示，横坐标R-r为轴向反应器从壁面至床层中心的径向与壁面的距离。相较于随机堆积，径向分布堆积床层的中心温度更高，温度分布更加均匀。由图4催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的床层压降所示，相对于随机堆积，径向分布堆积床层整体的压降降低了59.6％。轴向反应器内催化剂采用径向分布堆积，传热效率和压降的性能表现都有显著的提升。
实施例2不同N时催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积对比
本发明旨在解决N较小的随机堆积的轴向反应器压降大、传热效率差等问题。本实施例采用与实施例1相同的反应体系，除了轴向反应器的N外，其它实验条件保持一致。分别采用N＝4和10的轴向反应器，对比催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积对床层结构、传热和压降的影响。
由图5所示，N分别为4和10时，圆柱催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的结构示意图，径向分布堆积的结构更加规整。由图6A和6B催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的径向平均温度分布所示，N为4和10时径向分布堆积床层的中心温度相较于随机堆积更高，温度分布更加均匀。由图7A和7B的床层压降所示，N为4和10时径向分布堆积床层整体的压降相对于随机堆积，分别降低了43.8％和52.5％。
针对N较小的轴向反应器，相较于随机堆积床层，采用径向分布堆积的床层压降和传热效率的性能表现都有明显的提升。
实施例3不同催化剂颗粒形状的对比
本实施例采用与实施例1相同的反应体系，除了催化剂颗粒形状外，其它实验条件保持一致。分别采用单孔柱和四孔柱催化剂颗粒，对比催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积对床层结构、传热和压降的影响。
由图8所示，催化剂颗粒分别为单孔柱和四孔柱时，随机堆积与径向分布堆积的结构示意图，其中R表示单孔柱随机堆积，F表示四孔柱随机堆积；R&R表示单孔柱径向分布堆积，F&F表示四孔柱径向分布堆积。由图9A和9B催化剂颗粒随机堆积与径向分布堆积的径向平均温度分布所示，催化剂颗粒分别为单孔柱和四孔柱时，径向分布堆积床层的中心温度相较于随机堆积更高，温度分布更加均匀。由图10的床层压降所示，催化剂颗粒分别为单孔柱和四孔柱时，径向分布堆积床层整体的压降相对于随机堆积，分别降低了54.9％和53.3％。
针对不同形状的催化剂颗粒，采用径向分布堆积的床层的压降和传热效率的性能表现都有明显的提升。
实施例4不同直径圆柱丝网的对比
本实施例采用与实施例1相同的反应体系，以单孔柱催化剂为装填颗粒，采用N＝7的轴向反应器，分别采用直径为12mm、18mm和24mm，即2dp、3dp和4dp的圆柱丝网，对比随机堆积和不同直径圆柱丝网的径向分布床层对床层传热、转化率以及压降的影响。
由图11所示，不同直径圆柱丝网的催化剂颗粒径向分布堆积的结构示意图，其中R&R-12、R&R-18和R&R-24分别表示径向分布堆积床层中圆柱丝网的直径为12mm、18mm和24mm。由图12所示，圆柱丝网的直径减小会使堆积中心的温度上升，使得温度分布更加均匀，除了直径为24mm(4dp)的圆柱丝网构成的床层中心温度偏低，其它床层的温度都有所提高。由图13所示，相对于随机堆积，径向分布堆积床层整体的压降均有明显下降，同时伴随着转化率的小幅降低，具体的，圆柱丝网的直径为12mm(2dp)、18mm(3dp)和24mm(4dp)时，床层压降分别降低了55％、55％和70％；转化率分别降低了14％、13％和20％。
针对不同直径圆柱丝网的径向分布床层，直径较小时，传热效率和压降的性能表现都有明显的提升；随直径变大，传热效率虽然会降低，但压降的性能提升显著。
实施例5不同丝网形状的对比
本实施例采用与实施例1相同的反应体系，以圆柱催化剂为装填颗粒，采用N＝7的轴向反应器，分别采用四棱柱、六棱柱和圆柱状的丝网，对比随机堆积和不同形状丝网的径向分布床层对床层传热、转化率以及压降的影响。
由图14所示，不同形状丝网的催化剂颗粒径向分布堆积的结构示意图。由图15所示，催化剂颗粒随机堆积与不同形状丝网的径向分布堆积的径向平均温度分布，不同形状丝网径向分布床层的温度分布性能均有所提高，装配有圆柱丝网的床层温度分布最均匀，接下来依次是六棱柱和四棱柱。由图16所示，相较于随机堆积床层，采用四棱柱、六棱柱和圆柱丝网的径向分布堆积床层的压降均有明显下降，同时伴随着转化率的小幅降低，具体的，丝网形状分别为四棱柱、六棱柱和圆柱时，床层压降分别降低了68.2％、60.4％和59.6％，转化率降低了18.6％、14.5％和13.7％。
针对不同丝网形状的径向分布床层，传热效率和压降的性能表现都有明显的提升；随着丝网棱柱面越多(圆柱可以视为由无穷多个棱柱面组成)，传热效率越高；当丝网棱柱面越少时，压降的性能提升越显著。
实施例6丝网内外层装填不同尺寸催化剂颗粒的对比
本实施例采用与实施例1相同的反应体系，以单孔柱催化剂为装填颗粒，采用N＝7的轴向反应器，分别在柱状丝网内外的中心部分和环形部分装填更小的催化剂颗粒径向分布堆积，与随机堆积以及柱状丝网内外装填相同催化剂颗粒径向分布堆积相比，对床层传热、转化率以及压降的影响。
由图17所示，分别为柱状丝网内外装填相同催化剂颗粒和装填不同尺寸催化剂颗粒径向分布堆积的结构示意图，其中R&R表示柱状丝网内外装填相同催化剂颗粒，0.8R&R表示柱状丝网内侧装填尺寸更小的催化剂颗粒，即长径均为外侧装填颗粒长径的0.8倍，R&0.8R表示柱状丝网外侧装填直径更小的催化剂颗粒，即长径均为内侧装填颗粒长径的0.8倍。由图18所示，相较于随机堆积床层，在柱状丝网外侧装填直径更小的催化剂会使环形部分温度降低，床层中心温度上升，温度分布更为均匀；而在柱状丝网内侧装填直径更小的催化剂会使床层中心温度下降，温度分布更不均匀。由图19所示，与柱状丝网内外装填相同催化剂颗粒相比，柱状丝网内外装填直径更小的催化剂颗粒会使床层压降有所上升，同时伴随着转化率的提升，其中柱状丝网外侧装填直径更小的催化剂颗粒的转化率更高；与随机堆积床层相比，柱状丝网内外装填直径更小的催化剂颗粒均使床层压降降低，分别为47.6％和37.2％，同时伴随着转化率的小幅降低，分别为11.7％和0.7％。
针对柱状丝网内外装填不同催化剂颗粒的径向分布堆积，与随机堆积相比，柱状丝网外侧装填直径更小的催化剂颗粒可以使反应转化率维持相近的条件下，提高床层的温度分布，降低床层压降。
Claims (6)
1.一种催化剂径向分布的堆积方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）在轴向反应器中设置与催化剂堆积高度相同的柱状丝网，所述柱状丝网与所述轴向反应器同轴，将所述轴向反应器在径向上分为中心部分和环形部分；
（2）将催化剂以自由落体的形式分别装填到所述中心部分和环形部分，所述环形部分装填的催化剂颗粒小于所述中心部分装填的催化剂颗粒；
其中，所述轴向反应器的反应器直径D和催化剂直径dp比值小，即为N=D/dp，N值为3-10的反应器。
2.根据权利要求1所述的堆积方法，其特征在于，所述催化剂的颗粒形状为球形、圆柱、单孔柱、四孔柱、七孔柱、三叶草、四叶草或车轮形。
3.根据权利要求1所述的堆积方法，其特征在于，所述的柱状丝网的材料为金属丝网、陶瓷网、塑料网或可降解的多孔网。
4.根据权利要求1所述的堆积方法，其特征在于，所述的柱状丝网的形状为圆柱、三棱柱、四棱柱、六棱柱或椭圆柱。
5.根据权利要求4所述的堆积方法，其特征在于，所述柱状丝网为圆柱丝网，所述柱状丝网的直径Din的范围为dp ≤ Din ≤ (D-2dp)。
6.权利要求1-5中任意一项所述的催化剂径向分布的堆积方法的应用，其特征在于，所述堆积方法应用于丙烷脱氢、甲烷干气重整、乙烯环氧化、甲醇部分氧化或邻二甲苯部分氧化成邻苯二甲酸酐反应。
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Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6620386B1 (en) * | 1998-07-09 | 2003-09-16 | Stone & Webster, Inc. | Radial flow reactor |
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| CN103084122A (zh) * | 2011-10-31 | 2013-05-08 | 中国石油化工集团公司 | 径向反应器 |
| CN109395669A (zh) * | 2017-08-18 | 2019-03-01 | 上海浦景化工技术股份有限公司 | 一种用于草酸烷基酯加氢合成乙二醇的轴径向反应器 |
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| CN110193326A (zh) * | 2019-05-20 | 2019-09-03 | 陕西金泰氯碱化工有限公司 | 一种用于无汞催化合成氯乙烯优化反应控制的透气构件 |
-
2021
- 2021-11-30 CN CN202111444904.XA patent/CN114029005B/zh active Active
Patent Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6620386B1 (en) * | 1998-07-09 | 2003-09-16 | Stone & Webster, Inc. | Radial flow reactor |
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| CN109395669A (zh) * | 2017-08-18 | 2019-03-01 | 上海浦景化工技术股份有限公司 | 一种用于草酸烷基酯加氢合成乙二醇的轴径向反应器 |
| FR3075073A1 (fr) * | 2017-12-18 | 2019-06-21 | L'air Liquide, Societe Anonyme Pour L'etude Et L'exploitation Des Procedes Georges Claude | Tube de reformage equipe de catalyseur en vrac multi couches |
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