CN113903982B - 一种微型全固态锂离子电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种微型全固态锂离子电池及制备方法,结构包括依次层叠设置的负极集流体、负极层、固态电解质层、正极层、正极集流体层;还包括包裹整体层叠结构的钝化层,在钝化层外侧还包裹柔性防水保护层;还包括从外侧连通到正极集流体层表面中央的正极引出孔,以及从外侧连通到负极集流体表面中央的负极引出孔。本发明通过去除电池基底并制作柔性防水保护层,在有效释放电池充放电过程中由于体积膨胀产生的应力的同时还提升电池的能量密度,并且对电池进行良好的密封以改善其可靠性和使用寿命。
Description
技术领域
本发明涉及一种微型全固态锂离子电池及其制备方法。
背景技术
随着化石能源日渐枯竭以及使用化石能源所带来的环境污染问题日益严重,开发并使用新型绿色能源成为能源领域的研究方向,而寻求与其相匹配的储能技术也成为了研究工作重点。在现有储能技术中,锂离子电池由于其具有高能量密度、高工作电压、长使用寿命以及无记忆效应等优势,已经被广泛应用于手机、数码相机及笔记本电脑等各类消费类电子产品,并在植入性医疗、物联网节点、微型机器人等领域具有广阔的应用前景。而传统锂离子电池所使用的电解质为液态有机电解液,由于其易燃特性,在过充、短路等情况下可能会发生燃烧、爆炸等危险,存在明显的安全隐患。同时液态电解液的限制也使得锂离子电池无法实现微型化与集成化,在一定程度上阻碍了其发展。随着研究的深入,现在已经开发出了相应的固态电解质用于锂离子电池形成全固态锂离子电池。使用固态电解质,可以很好的避免液态电解液存在的安全性问题,同时又可以实现锂离子电池的微型化,使其易于与其他系统集成,具有更广阔的发展应用前景。
微系统正朝着微型化,高集成和智能化方向发展。全固态锂离子电池作为微系统能量供给的一个重要选择,也相应地面临着提升性能(小体积、高能量密度、高可靠性等)的迫切需求。电池负极是决定电池性能的关键部分,目前的具有高比容量的负极材料在充放电过程易发生较大的体积变化,由此产生的应力极易引起电极的破损与机械可靠性问题,例如,硅(Si)的理论容量可达4200mAh/g,但是硅负极在电池充放电过程中,会产生较大的体积变化(高达400%)。因此,若将整个电池固定在基底上,由于体积剧烈变化引起的应力会使负极薄膜破裂以及恶化电池的机械可靠性能。同时基底的存在还增加了电池的体积和质量,使得电池的体积能量密度和质量能量密度降低。此外,电池中的活性物质(如电解质薄膜、正极薄膜)通常对空气或湿气等敏感,这也是制约电池可靠性和使用寿命的主要因素之一。
发明内容
发明目的:针对上述现有技术,提出一种微型全固态锂离子电池及其制备方法,在有效释放电池充放电过程中由于体积膨胀产生的应力的同时提升电池的能量密度。
技术方案:一种微型全固态锂离子电池,包括依次层叠设置的负极集流体层、负极层、固态电解质层、正极层、正极集流体层;还包括包裹整体层叠结构的钝化层,在所述钝化层外侧还包裹柔性防水保护层;还包括从外侧连通到所述正极集流体层表面中央的正极引出孔,以及从外侧连通到所述负极集流体层表面中央的负极引出孔。
进一步的,所述正极集流体层的材料为Al、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm。
进一步的,所述正极层的材料为LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、MnO2或LiFePO4,厚度根据电池的正极与负极容量匹配的原则确定。
进一步的,所述固态电解质层的材料为Li3PO4、LiPON、La2/3-xLixTiO3或LiSiPON,厚度在200nm-4000nm。
进一步的,所述负极层的材料为Si、SiO、SnO2或TiO2,厚度在300nm-3000nm。
进一步的,所述负极集流体层的材料为Cu、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm。
进一步的,所述钝化层的材料为Al2O3、SiO2或Si3N4,厚度在200nm-2000nm。
进一步的,所述柔性防水保护层的材料为Parylene或Polydimethylsiloxane,厚度在1000nm-50000nm。
一种微型全固态锂离子电池制备方法,包括如下步骤:
步骤1:通过等离子增强化学气相沉积在基底上表面制备第一隔离层;所述第一隔离层的材料为Al2O3、SiO2或Si3N4,厚度在200nm-2000nm;
步骤2:通过磁控溅射和光刻,依次在第一隔离层上方形成正极集流体层和正极层,制备所述正极层过程中通过基底加热对正极层进行原位退火处理;所述正极集流体层的材料为Al、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm;所述正极层的材料为LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、MnO2或LiFePO4;
步骤3:通过磁控溅射和光刻,在正极层上方形成固态电解质层;所述固态电解质层的材料为Li3PO4、LiPON、La2/3-xLixTiO3或LiSiPON,厚度在200nm-4000nm;
步骤4:通过等离子增强化学气相沉积和光刻,在固态电解质层的上方得到负极层;所述负极层的材料为Si、SiO、SnO2或TiO2,厚度在300nm-3000nm;
步骤5:通过磁控溅射和光刻,在负极层上方得到负极集流体层;所述负极集流体层的材料为Cu、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm;
步骤6:通过等离子增强化学气相沉积在基底上方均匀淀积第二隔离层;所述第二隔离层的材料及厚度与所述第一隔离层一致;
步骤7:通过深反应离子刻蚀基底背面,刻蚀到第一隔离层为止;
步骤8:通过压印的方式,将电池从基底中剥离;
步骤9:通过聚合物沉积在电池外表面均匀淀积一层柔性防水保护层;所述柔性防水保护层的材料为Parylene或PDMS,厚度在1000nm-50000nm;
步骤10:通过光刻电池正面和背面的柔性防水保护层、第一隔离层、第二隔离层,分别形成负极引出孔与正极引出孔,从而完成器件的制备。
有益效果:与现有技术相比,本发明具有以下优点:
1、本发明的电池结构没有基底,采用自支撑结构设计,能有效减少电池的体积和质量,使电池的体积能量密度与质量能量密度都得到明显提升。此外,因为没有基底结构,电池在工作过程的体积变化没有基底束缚,因此有助于释放体积膨胀所产生的应力。
2、电池结构外围采用钝化层包覆,避免电池在后续制备过程及使用过程中电池活性材料与空气、湿气等相接触,提高了电池可靠性与使用寿命。此外,柔性防水保护层进一步阻止了电池在使用过程中电池活性材料与环境湿气等相接触,进一步提高了电池可靠性与使用寿命。并且,由于柔性防水保护层具有很高的弹性,因此,在充放电过程中,其体积可以随电池体积变化而变化,从而缓解了电池体积膨胀所产生的应力,这也有助于增强电池的可靠性能。柔性保护层还可有效增强电池的整体机械强度与可靠性。
3、本发明的锂离子电池可使用MEMS加工工艺进行高精度、高一致性、大批量、低成本制备。
附图说明
图1为本发明微型全固态锂离子电池的剖面结构示意图;
图2为本发明结构制备方法步骤4得到的结构示意图;
图3为本发明结构制备方法步骤6得到的结构示意图;
图4为本发明结构制备方法步骤7得到的结构示意图;
图5为本发明结构制备方法步骤8得到的结构示意图;
图6为本发明结构制备方法步骤9得到的结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做更进一步的解释。
如图1所示,一种微型全固态锂离子电池,包括依次层叠设置的负极集流体层6、负极层1、固态电解质层2、正极层3、正极集流体层4;还包括包裹整体层叠结构的钝化层,在钝化层外侧还包裹柔性防水保护层8;还包括从外侧连通到正极集流体层4表面中央的正极引出孔10,以及从外侧连通到负极集流体层6表面中央的负极引出孔9,通过该孔实现对电池的正、负极电气连接。
其中,正极集流体层4的材料为Al、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm。
正极层3的材料为LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、MnO2或LiFePO4,厚度根据电池的正极与负极容量匹配的原则确定。
固态电解质层2的材料为Li3PO4、LiPON、La2/3-xLixTiO3或LiSiPON,厚度在200nm-4000nm。
负极层1的材料为Si、SiO、SnO2或TiO2,厚度在300nm-3000nm;电极薄膜过厚会使电极层内阻过大,导致电池充放电速率过低并且体积膨胀产生的可靠性问题加剧;过薄则会使活性物质较少,导致电池容量较低。
负极集流体层6的材料为Cu、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm。
钝化层的材料为Al2O3、SiO2或Si3N4,厚度在200nm-2000nm;钝化层包裹电池及其周侧,用于防止后续电池制备工艺流程以及使用过程中空气、湿气等与电池活性材料接触,从而提升电池可靠性和使用寿命;钝化层厚度太薄影响钝化层隔离空气和湿气的效果,太厚则对电池的约束过强,妨碍电池在充放电过程的体积膨胀与形变。
柔性防水保护层8的材料为Parylene或Polydimethylsiloxane(PDMS),厚度在1000nm-50000nm;该材料具有很高的弹性,在充放电过程中,其体积可以随电池体积变化而变化,从而缓解了电池体积膨胀所产生的应力,提高了电池可靠性。此外,该材料具有优异的水汽隔离效果,进一步有效阻止了湿气等与电池的活性材料相接触,进一步提高电池的长期可靠性与使用寿命。该柔性防水保护层还可有效增强电池的机械强度与机械可靠性,防止外力如跌落、碰撞等对电池造成损伤。
一种微型全固态锂离子电池制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤1:选用N型(100)硅片作为基底,通过等离子增强化学气相沉积在基底上表面制备第一隔离层5;第一隔离层5的材料为Al2O3、SiO2或Si3N4,厚度在200nm-2000nm;
步骤2:通过磁控溅射和光刻,依次在第一隔离层5上方形成正极集流体层4和正极层3,制备正极层3过程中通过基底600℃加热对正极层3进行原位退火处理,从而提高薄膜结晶度和界面品质;正极集流体层4的材料为Al、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm;正极层3的材料为LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、MnO2或LiFePO4;因为正极材料需要经过高温退火处理,所以优先制备正极薄膜,再制备其他电池结构,以避免高温退火对其他电池结构造成损伤;
步骤3:通过磁控溅射和光刻,在正极层3上方形成固态电解质层2;固态电解质层2的材料为Li3PO4、LiPON、La2/3-xLixTiO3或LiSiPON,厚度在200nm-4000nm;
步骤4:通过等离子增强化学气相沉积和光刻,在固态电解质层2的上方得到负极层1;负极层1的材料为Si、SiO、SnO2或TiO2,厚度在300nm-3000nm,如图2所示;
步骤5:通过磁控溅射和光刻,在负极层1上方得到负极集流体层6;负极集流体层6的材料为Cu、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm;
步骤6:通过等离子增强化学气相沉积在基底上方均匀淀积第二隔离层7;第一隔离层5与第二隔离层7构成电池的钝化层,第二隔离层7的材料及厚度与第一隔离层5一致,以避免材料特性失配引起的可靠性问题并增强钝化层的机械强度,如图3所示;
步骤7:通过深反应离子刻蚀基底背面,刻蚀到第一隔离层5为止,如图4所示;
步骤8:通过压印的方式,将电池从基底中剥离,如图5所示;
步骤9:通过聚合物沉积在电池外表面均匀淀积一层柔性防水保护层8;柔性防水保护层8的材料为Parylene或PDMS,厚度在1000nm-50000nm,如图6所示;
步骤10:通过光刻电池正面和背面的柔性防水保护层8、第一隔离层5、第二隔离层7,分别形成负极引出孔9与正极引出孔10,从而完成器件的制备,得到如图1所示结构。
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (6)
1.一种微型全固态锂离子电池,其特征在于,包括依次层叠设置的负极集流体层(6)、负极层(1)、固态电解质层(2)、正极层(3)、正极集流体层(4);还包括包裹整体层叠结构的钝化层,在所述钝化层外侧还包裹柔性防水保护层(8);还包括从外侧连通到所述正极集流体层(4)表面中央的正极引出孔(10),以及从外侧连通到所述负极集流体层(6)表面中央的负极引出孔(9);所述负极层(1)的材料为Si、SiO、SnO2或TiO2,厚度在300nm-3000nm;所述钝化层的材料为Al2O3、SiO2或Si3N4,厚度在200nm-2000nm。
2.根据权利要求1所述的微型全固态锂离子电池,其特征在于,所述正极集流体层(4)的材料为Al、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm。
3.根据权利要求1所述的微型全固态锂离子电池,其特征在于,所述固态电解质层(2)的材料为Li3PO4、LiPON、La2/3-xLixTiO3或LiSiPON,厚度在200nm-4000nm。
4.根据权利要求1所述的微型全固态锂离子电池,其特征在于,所述负极集流体层(6)的材料为Cu、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm。
5.根据权利要求1所述的微型全固态锂离子电池,其特征在于,所述柔性防水保护层(8)的材料为聚对二甲苯或聚二甲基硅氧烷,厚度在1000nm-50000nm。
6.一种微型全固态锂离子电池制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤1:通过等离子增强化学气相沉积在基底上表面制备第一隔离层(5);所述第一隔离层(5)的材料为Al2O3、SiO2或Si3N4,厚度在200nm-2000nm;
步骤2:通过磁控溅射和光刻,依次在第一隔离层(5)上方形成正极集流体层(4)和正极层(3),制备所述正极层(3)过程中通过基底加热对正极层(3)进行原位退火处理;所述正极集流体层(4)的材料为Al、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm;所述正极层(3)的材料为LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、MnO2或LiFePO4;
步骤3:通过磁控溅射和光刻,在正极层(3)上方形成固态电解质层(2);所述固态电解质层(2)的材料为Li3PO4、LiPON、La2/3-xLixTiO3或LiSiPON,厚度在200nm-4000nm;
步骤4:通过等离子增强化学气相沉积和光刻,在固态电解质层(2)的上方得到负极层(1);所述负极层(1)的材料为Si、SiO、SnO2或TiO2,厚度在300nm-3000nm;
步骤5:通过磁控溅射和光刻,在负极层(1)上方得到负极集流体层(6);所述负极集流体层(6)的材料为Cu、TiN、Pt或Au,厚度在50nm-500nm;
步骤6:通过等离子增强化学气相沉积在基底上方均匀淀积第二隔离层(7);所述第二隔离层(7)的材料及厚度与所述第一隔离层(5)一致;
步骤7:通过深反应离子刻蚀基底背面,刻蚀到第一隔离层(5)为止;
步骤8:通过压印的方式,将电池从基底中剥离;
步骤9:通过聚合物沉积在电池外表面均匀淀积一层柔性防水保护层(8);所述柔性防水保护层(8)的材料为聚对二甲苯或聚二甲基硅氧烷,厚度在1000nm-50000nm;
步骤10:通过光刻电池正面和背面的柔性防水保护层(8)、第一隔离层(5)、第二隔离层(7),分别形成负极引出孔(9)与正极引出孔(10),从而完成器件的制备。
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GR01 | Patent grant | ||
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