CN113875044A - 非水电解质二次电池 - Google Patents

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CN113875044A CN202080037889.4A CN202080037889A CN113875044A CN 113875044 A CN113875044 A CN 113875044A CN 202080037889 A CN202080037889 A CN 202080037889A CN 113875044 A CN113875044 A CN 113875044A
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Abstract

本发明的一方案的非水电解质二次电池具备带状的正极(11)与带状的负极(12)隔着间隔件沿着它们的长度方向卷绕而成的卷绕形的电极体和容纳电极体的电池壳，其特征在于，正极(11)具有：正极集电体(30)、在正极集电体(30)的表面的至少一部分形成的正极合剂层(32)、在正极集电体(30)的表面未形成正极合剂层(32)的正极露出部(34)连接一端部(20a)且另一端部(20b)从正极集电体(30)沿正极(11)的宽度方向延伸的导电性的正极接头(20)、和按照至少覆盖正极接头(20)的一端部(20a)和正极露出部(34)的方式在正极集电体(30)的表面设置的保护部件(36)，保护部件(36)在正极(11)的长度方向的两端部具有一个或多个切口(38)。

Description

非水电解质二次电池
技术领域
本发明涉及非水电解质二次电池。
背景技术
近年来，电动汽车、蓄电设备等中使用的非水电解质二次电池的高容量化和高输出功率化不断推进。由于电池的高容量化和高输出功率化，电池发生内部短路时产生的热量变大，需要减小内部短路发生的风险。在电池的正极表面形成有正极集电体的表面露出的正极露出部，集电用的接头与该正极露出部连接。专利文献1中，公开了通过用绝缘带覆盖正极接头从而减小内部短路发生的风险的方法。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2003-132875号公报
发明内容
发明要解决的问题
但是，专利文献1中，对于电池从外部受到冲击时电池受到的影响并没有研究。具体来说，因来自外部的冲击而电池变形时，贴附在正极接头的绝缘带不能追随电池的变形，因绝缘带的端部的高低差而间隔件发生断裂，在其断裂部分有可能发生内部短路。
本发明的目的在于，提供一种受到来自外部的冲击时的安全性优异的非水电解质二次电池。
用于解决问题的手段
本发明的一个方案的非水电解质二次电池具备：带状的正极与带状的负极隔着间隔件沿着它们的长度方向卷绕而成的卷绕形的电极体、和容纳电极体的电池壳，其特征在于，正极具有：正极集电体、在正极集电体的表面的至少一部分形成的正极合剂层、在正极集电体的表面未形成正极合剂层的正极露出部连接一端部且另一端部从正极集电体沿正极的宽度方向延伸的导电性的正极接头、和按照至少覆盖正极接头的一端部和正极露出部的方式设置于表面的保护部件，保护部件在正极的长度方向的两端部具有1个或多个切口。
发明效果
根据本发明涉及的非水电解质二次电池，能够提高受到来自外部的冲击时的安全性。
附图说明
图1是作为实施方式的一例的非水电解质二次电池的轴向截面图。
图2是图1所示的非水电解质二次电池的卷绕形的电极体的立体图。
图3是表示实施方式的一例中的电极体中的正极与负极的对置关系的平面展开图。
图4是实施方式的一例中的正极的长度方向截面图。
图5中的图5(a)是实施方式的一例中的将正极接头周边放大的俯视图，图5(b)和图5(c)是其它实施方式的例子中的对应于图5(a)的图。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明涉及的非水电解质二次电池的实施方式的一例进行详细说明。以下的说明中，具体形状、材料、数值、方向等是为了容易理解本发明的例示，可以根据非水电解质二次电池的规格适当变更。另外，以下的说明中，包括多个实施方式、变形例的情况下，容易想到将它们的特征部分适当组合使用。
图1是实施方式的一例的非水电解质二次电池10的轴向截面图。如图1例示，非水电解质二次电池10中，电极体14和非水电解质(未图示)容纳于电池壳15中。作为非水电解质的非水溶剂(有机溶剂)，能够使用碳酸酯类、内酯类、醚类、酮类、酯类等，也可以混合使用这些溶剂的2种以上。例如可以使用碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚丁酯等环状碳酸酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯等链状碳酸酯、环状碳酸酯与链状碳酸酯的混合溶剂等。作为非水电解质的电解质盐，可以使用LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3等以及它们的混合物。电解质盐相对于非水溶剂的溶解量可以设为例如0.5～2.0mol/L。需要说明的是，以下，为了方便说明，以电池壳15的封口体17侧为“上”、以外包装体16的底部侧为“下”进行说明。
由外包装体16和封口体17构成电池壳15。在电极体14的上下分别设有绝缘板18、19。正极接头20穿过绝缘板18的贯通孔延伸至封口体17侧，焊接于封口体17的底板即过滤板23的下表面。非水电解质二次电池10中，与过滤板23电连接的封口体17的顶板即帽27成为正极端子。另一方面，负极接头21穿过绝缘板19的贯通孔延伸至外包装体16的底部侧，焊接于外包装体16的底部内表面。非水电解质二次电池10中，外包装体16成为负极端子。负极接头21在卷外端附近设置的情况下，负极接头21穿过绝缘板19的外侧延伸至外包装体16的底部侧，焊接于外包装体16的底部内表面。
外包装体16为有底圆筒形状的金属制容器。在外包装体16与封口体17之间设有密封垫28，来确保电池壳15内的密闭性。外包装体16具有例如从外侧挤压侧面部而形成的支承封口体17的膨出部22。膨出部22优选沿着外包装体16的周向形成为环状，在其上表面支承封口体17。
封口体17具有从电极体14侧依次层叠的过滤板23、下阀体24、绝缘部件25、上阀体26和帽27。构成封口体17的各部件具有例如圆板形状或环形状，除了绝缘部件25以外的各部件相互电连接。下阀体24与上阀体26在各自的中央部相互连接，在各自的周边部之间隔着绝缘部件25。若因异常发热而电池的内压上升，则例如下阀体24断裂，由此上阀体26向帽27侧膨胀而离开下阀体24，从而阻断两者的电连接。若内压进一步上升，则上阀体26断裂，从帽27的开口部排出气体。
以下，参照图2对电极体14进行说明。图2是图1所示的非水电解质二次电池10的卷绕形的电极体14的立体图。电极体14具有正极11与负极12隔着间隔件13卷绕而成的卷绕形的结构。正极11、负极12、间隔件13均形成为带状，在卷绕轴的周围以旋涡状卷绕，从而成为沿着电极体14的径向β交替层叠的状态。以下，卷内侧是指径向β上的卷绕轴侧，卷外侧是指径向β上的电极体14的外侧。本实施方式中，电极体14中，正极11和负极12的长度方向成为卷绕方向γ，正极11和负极12的宽度方向成为卷绕轴方向α。需要说明的是，以下，有时将正极11和负极12的长度方向称为长度方向γ，将正极11和负极12的宽度方向称为宽度方向α。正极接头20从电极体14的主体部沿卷绕轴方向α的上方延伸，另外，负极接头21从电极体14的主体部沿卷绕轴方向α的下方延伸。
间隔件13中，可以使用具有离子透过性和绝缘性的多孔膜。作为多孔膜的具体例，可以举出微多孔薄膜、织造布、无纺布等。作为间隔件13的材质，可以使用聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃系树脂。间隔件13的厚度为例如8μm～50μm，优选为10μm～20μm。间隔件13具有例如130℃～180℃左右的熔点。另外，为了提高耐热性等，间隔件13可以在表面形成芳酰胺涂膜等。
接着，参照图3对正极11和负极12进行说明。图3是表示实施方式的一例的电极体14中的正极11与负极12的对置关系的平面展开图。正极11和负极12沿左右方向展开，右方向表示卷内侧，左方向表示卷外侧。从防止充电时的锂的析出的观点出发，负极12在长度方向γ和宽度方向α上大于正极11。
首先，对正极11进行说明。正极11具有带状的正极集电体30、正极合剂层32、导电性的正极接头20、以点划线表示的保护部件36。正极合剂层32在正极集电体30的表面的至少一部分形成，正极集电体30具有在表面未形成正极合剂层32的正极露出部34。从电池的高容量化的观点出发，正极合剂层32优选在正极集电体30的两面形成。正极集电体30中，可以使用例如铝等金属的箔、将该金属配置于表层的膜等。适宜的正极集电体30是以铝或铝合金为主成分的金属的箔。正极集电体30的厚度为例如10μm～30μm。
正极合剂层32优选包含正极活性物质、导电剂和粘结剂。正极合剂层32例如通过以下方法制作：将包含正极活性物质、导电剂、粘结剂和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等溶剂的正极浆料涂布在正极集电体30的两面后，将涂膜干燥和压缩。
作为正极活性物质，可例示含有Ni、Co、Mn等过渡金属元素的含锂复合氧化物。含锂复合氧化物没有特别限定，优选为由通式Li1+xMO2(式中，-0.2＜x≤0.2、M包含Ni、Co、Mn中的至少1种)表示的复合氧化物。含锂复合氧化物可以通过在含有过渡金属元素的复合氧化物中混合氢氧化锂等锂源并进行烧成而得到。
作为导电剂的例子，可以举出炭黑(CB)、乙炔黑(AB)、科琴黑、石墨等碳材料等。作为粘结剂的例子，可以举出聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVdF)等氟系树脂、聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺(PI)、丙烯酸系树脂、聚烯烃系树脂等。另外，可以并用这些树脂与羧甲基纤维素(CMC)或其盐、聚环氧乙烷(PEO)等。这些可以单独使用1种，也可以组合使用两种以上。
接着，正极接头20的一端部20a连接于正极露出部34，另一端部20b沿正极集电体30的宽度方向α延伸。一端部20a例如可以通过超声波焊接而接合于正极露出部34。正极接头20的构成材料若有导电性，则没有特别限定，优选由以铝为主成分的金属构成。
从集电性的观点出发，正极接头20例如可以设于正极11的长度方向γ的中央部。该情况下，设于长度方向γ的中央部的正极露出部34连接有正极接头20，作为电极体14被卷绕时，正极接头20在图2所示的电极体14的径向β的中间位置从卷绕轴方向α的端面突出配置。另外，正极露出部34可以在长度方向γ的中央部以外形成，例如，可以在长度方向γ的靠近端部形成。正极露出部34通过例如在正极集电体30的一部分不涂布正极浆料的间歇涂布来设置。
正极接头20可以与卷内侧和卷外侧的任一正极露出部34连接。另外，正极接头20可以是一个也可以是多个。另外，正极露出部34可以是一个也可以是多个，可以有未连接正极接头20的正极露出部34。在与连接有正极接头20的正极露出部34对应的位置，优选在正极集电体30的径向β的相反侧的面上设有正极露出部34。
如图3所示，保护部件36按照至少覆盖正极接头20的一端部20a和正极露出部34的方式设置于表面。保护部件36更优选覆盖正极接头20中至少隔着间隔件13与负极12对置的部分。保护部件36是如下的绝缘性的部件，用于在间隔件13破损的情况下，使正极接头20和正极接头20周边的正极露出部34不与对置的负极合剂层42发生内部短路。保护部件36优选在正极11的长度方向γ上，按照跨越正极接头20和正极接头20周边的正极露出部34的方式设于正极合剂层32的表面。另外，保护部件36优选在正极11的宽度方向α上比正极11长。
保护部件36是例如具有基材部和在该基材部的一个表面形成的粘合部的粘合带。在基材部与粘合部之间，例如，可以设置包含金属氧化物等无机粒子的耐热层。基材部为绝缘性的树脂即可，可以使用例如PPS(聚苯硫醚)、PEEK(聚醚醚酮)、PI(聚酰亚胺)、PP(聚丙烯)、PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)、PBT(聚对苯二甲酸丁二醇酯)等。基材部的厚度为例如5μm以上且50μm以下，优选为10μm以上且30μm以下。
粘合部是用于将保护部件36粘接于正极11的表面的部位。粘合部的厚度为例如1μm以上且30μm以下，优选为5μm以上且25μm以下。粘合部可以包含橡胶系聚合物、丙烯酸系聚合物中的至少1种。橡胶系聚合物、丙烯酸系聚合物具有粘合性，因此能够将保护部件36粘接于正极11的表面。粘合部可以进一步添加例如有机硅系聚合物。
保护部件36在正极11的长度方向γ的两端部具有一个或多个切口38。
凭借切口38，能够使长度方向γ的两端部具有柔软性，因此即使在从外部施加冲击而电池变形时，保护部件36也追随正极11容易变形。由此，因保护部件36的两端部的高低差引起的间隔件13的断裂变得难以发生，能够抑制内部短路。切口38优选至少在贴附于正极11的表面的部分设置，在未贴附于正极11的表面的部分也可以设置。
在此，参照图4对正极接头20周边产生的高低差进行说明。图4是实施方式的一例中的长度方向γ的截面图。保护部件36的两端部位于正极合剂层32之上，因此形成高低差A。另外，正极接头20的角形成高低差B，被保护部件36覆盖。如上所述，在间隔件13由于某种原因破损的情况下，为了保护正极接头20及其周边的正极露出部34，保护部件36需要具有一定的厚度和硬度。另一方面，从外部施加冲击时，若保护部件36的两端部不追随电池的变形，则强力挤压间隔件13而发生断裂。因此，用保护部件36保护正极接头20及其周边的正极露出部34，并且在保护部件36的两端部设置切口38，从而使保护部件36的两端部具有柔软性而能够耐受来自外部的冲击。
接着，参照图5对切口38进行说明。图5(a)是实施方式的一例中的将正极接头周边放大的俯视图，图5(b)～(c)是其它实施方式的例子中的对应于图5(a)的图。图5(a)所示的切口38在保护部件36的正极11的长度方向γ的两端分别各设11条。所有切口38都在不与正极接头20对置的范围内从保护部件36的两端延伸，切口38的长度L固定。另外，切口38沿着正极11的宽度方向α以间隔P排列。
图5(b)所示的切口38比图5(a)的切口38长，因此保护部件36的两端部的柔软性变得更高，从外部施加冲击时不容易因高低差A(参照图4)而使间隔件断裂。另一方面，图5(b)所示的切口38与正极接头20对置，因此从外部施加冲击时，正极接头20的端部的高低差B(参照图4)破坏保护部件36，进而间隔件13也有可能断裂。因此，优选切口38不与正极接头20对置。
图5(c)所示的切口38一端没有延伸至保护部件36的两端。该情况下，也能使保护部件36的两端具有柔软性。
切口38不限于图5(a)～(c)所示的例子，可以适当变更条数、长度L、间隔P等。在保护部件36的两端，切口38的条数、长度L、间隔P等可以不同。另外，切口38的长度L和间隔P可以不固定。另外，切口38不限于连续的线，也可以是虚线。
本实施方式中的负极12例如如下。
负极12具有带状的负极集电体40、负极合剂层42、和导电性的负极接头21。负极合剂层42在负极集电体40的表面的至少一部分形成，负极集电体40具有在表面未形成负极合剂层42的负极露出部44。从电池的高容量化的观点出发，负极合剂层42优选在负极集电体40的两面形成。负极集电体40中，可以使用例如铜等金属的箔、将该金属配置于表层的膜等。适宜的负极集电体40是以铜或铜合金为主成分的金属的箔。负极集电体40的厚度为例如5μm～30μm。
负极合剂层42优选包含负极活性物质和粘结剂。负极合剂层42例如通过以下方式制作：将包含负极活性物质、粘结剂和水等的负极浆料涂布在负极集电体40的两面后，将涂膜干燥和压缩。
作为负极活性物质，若能够可逆地吸藏、放出锂离子则没有特别限定，例如可以使用天然石墨、人造石墨等碳材料、Si、Sn等与锂合金化的金属、或包含这些的合金、氧化物等。负极合剂层42中包含的粘结剂中，例如可以使用聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVdF)等氟系树脂、聚丙烯腈(PAN)、聚酰亚胺(PI)、丙烯酸系树脂、聚烯烃系树脂等。用水系溶剂制备负极浆料的情况下，可以使用苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、CMC或其盐、聚丙烯酸或其盐、聚乙烯醇等。这些可以单独使用1种，电可以组合使用两种以上。
负极露出部44是连接负极接头21的部分，是负极集电体40的表面未被负极合剂层42覆盖的部分。负极接头21例如通过超声波焊接接合于负极露出部44。负极接头21的构成材料若有导电性，则没有特别限定。负极接头21优选由以镍或铜为主成分的金属、或包含镍和铜两者的金属构成。
负极露出部44例如在负极12的长度方向γ的卷内侧端部设置。该情况下，如图2所示，负极接头21在电极体14的径向β的中心部从卷绕轴方向α的端面突出配置。在负极接头21的表面也可以贴附保护部件36。负极露出部44可以通过例如在负极集电体40的一部分不涂布负极浆料的间歇涂布来设置。负极接头21的配置位置不限于图2所示的例子，也可以在负极12的卷外侧端部设置负极接头21。另外，也可以在卷内侧端部和卷外侧端部两方设置负极接头21。该情况下，集电性提高。也可以通过使负极12的卷外侧端部的露出部接触外包装体16的内周面，从而不使用负极接头21而将负极12的卷外侧端部与外包装体16电连接。
实施例
以下，通过实施例进一步说明本发明，但本发明不限于这些实施例。需要说明的是，以下，正极接头、正极露出部、保护部件、负极接头、和负极露出部的幅度是指正极和负极的长度方向γ的长度。
<实施例1>
[正极的制作]
相对于由Ni0.82Co0.15Al0.03O2表示的镍钴铝复合氧化物的金属元素的总摩尔量按照锂元素成为1.025的比例的方式混合氢氧化锂，在氧气氛下以750°烧成18小时，从而得到由LiNi0.82Co0.15Al0.03O2表示的镍钴铝酸锂。
接着，将100质量份的LiNi0.82Co0.1Al0.03O2、1.0质量份的乙炔黑(AB)、和0.9质量份的聚偏氟乙烯(PVdF)混合，适量添加N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)，制备正极浆料。将该正极浆料间歇涂布在由铝箔形成的长条状的正极集电体的两面，在正极集电体的两面形成正极合剂层，在正极集电体的长度方向大致中央形成幅度7mm的正极露出部。其后，使涂膜干燥，对涂膜进行压缩后，切断成规定的电极尺寸。
然后，在正极露出部通过超声波焊接贴附铝制且幅度3.5mm的正极接头的一端部。进而，在正极接头和正极露出部上，贴附距离两端部切入了长度为1mm、间隔为1mm的切口的幅度11mm的保护部件，从而制作了正极。切口限于在正极合剂层上，不与正极接头对置。
[负极的制作]
将97质量份的人造石墨、1.5质量份的羧甲基纤维素(CMC)、和1.5质量份的苯乙烯一丁二烯橡胶(SBR)混合，适量加水，制备了负极浆料。接着，将该负极浆料间歇涂布在由铜箔形成的长条状的负极集电体的两面，在负极集电体的表面形成负极合剂层和幅度7mm的负极露出部。其后，使涂膜干燥，对涂膜进行压缩后，切断成规定的电极尺寸。进而，在负极露出部通过超声波焊接贴附镍制且幅度3.5mm的负极接头，从而制作了负极。
[电极体的制作]
将上述正极和上述负极隔着包含聚乙烯制微多孔膜的间隔件卷绕，从而制作了电极体。
[非水电解质的制备]
在由碳酸亚乙酯(EC)和碳酸二甲酯(DMC)构成的混合溶剂(1大气压25℃下的体积比EC∶DMC＝30∶70)中按照成为1.5摩尔/L的浓度的方式溶解LiPF6，制备了非水电解质。
[冲击试验1]
在上述电极体的上和下分别配置绝缘板，将该电极体容纳于电池壳中。接着，将负极接头焊接于电池壳的底部，并且将正极接头焊接于具有内压工作型的安全阀的封口体。其后，在电池壳的内部通过减压方式注入电解液后，按照将电池壳的开口端部隔着密封垫铆接于封口体的方式将电池壳的开口端部封口，从而制作了圆筒形二次电池。
接着，使用制作的电池进行冲击试验。在25℃气氛下以0.3C的恒电流充电进行充电至4.2V。其后，按照UN传输试验条件的T6冲击试验(在电池中央放置直径为15.8mm的金属制的圆棒，将9.1kg的重物从61cm的高度下落)进行试验，确认试验后的电池有无起火。对于未起火的电池，还确认了有无内部短路。
[冲击试验2]
除了未在电池壳的内部注入电解液以外，与上述冲击试验1同样地制作试验用电池。其后，按照UN传输试验条件的T6冲击试验进行试验，确认试验后的试验用电池内部的间隔件的与保护部件的两端部对置的部分有无断裂。
<实施例2～6>
除了将保护部件的切口的长度和间隔按照表1变更以外，与实施例1同样地进行冲击试验和间隔件耐久试验。实施例2～5中，与实施例1同样，切口不与正极接头对置。另一方面，实施例6中，切口与正极接头对置。
<比较例>
除了未在保护部件上设置切口以外，与实施例1同样地进行冲击试验和间隔件耐久试验。
将关于实施例1～6和比较例的评价结果示于表1。
[表1]
Figure BDA0003366816950000111
实施例1～5中，冲击试验1中没有短路和起火。实施例6中，冲击试验1中没有起火，但确认到内部短路的发生。实施例6中，在冲击试验2中，与实施例1～5同样未发生因保护部件的两端导致的间隔件的断裂，但与实施例1～5不同，按照切口与正极接头对置的方式形成了保护部件。因此认为，实施例6中虽然未至起火，但由于正极接头导致的间隔件的断裂而发生了内部短路。可见，即使切口与正极接头对置，电池的安全性也被确保，但从内部短路的抑制的观点出发优选切口不与正极接头对置。另一方面，比较例中，在冲击试验1中发生起火。另外，比较例中，在冲击试验2中因保护部件的高低差导致间隔件断裂。
可见，确认了根据本实施方式的非水电解质二次电池，受到来自外部的冲击时的电池的安全性优异。
附图标记说明
10非水电解质二次电池、11正极、12负极、13间隔件、14电极体、15电池壳、16外包装体、17封口体、18，19绝缘板、20正极接头、20a一端部、20b另一端部、21负极接头、22膨出部、23过滤板、24下阀体、25绝缘部件、26上阀体、27帽、28密封垫、30正极集电体、32正极合剂层、34正极露出部、36保护部件、38切口、40负极集电体、42负极合剂层、44负极露出部。

Claims (3)

1.一种非水电解质二次电池，其具备：带状的正极与带状的负极隔着间隔件沿着它们的长度方向卷绕而成的卷绕形的电极体、和容纳所述电极体的电池壳，
所述正极具有：
正极集电体；
正极合剂层，所述正极合剂层在所述正极集电体的表面的至少一部分形成；
导电性的正极接头，所述导电性的正极接头的一端部连接于在所述正极集电体的表面未形成所述正极合剂层的正极露出部，另一端部从所述正极集电体沿所述正极的宽度方向延伸；和
保护部件，所述保护部件按照至少覆盖所述正极接头的一端部和所述正极露出部的方式设置于表面，
所述保护部件在所述正极的长度方向的两端部具有一个或多个切口。
2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池，其中，
所述切口不与所述正极接头对置。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解质二次电池，其中，
所述保护部件是具有基材部和粘合部的粘合带。
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