CN113860294B - 一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，包含以下操作：将石墨与浓硫酸混合搅拌，所述石墨与所述浓硫酸混合的量为每克石墨加入25～500ml的浓硫酸混合，加入氧化剂，然后升温至15～100℃，持续搅拌，加水，至溶液逐渐变成黄色，即得氧化石墨烯溶液。本发明制备氧化石墨烯的过程中没有过氧化氢的淬灭反应，制备所得产品颜色为亮黄色，表明本发明制备所得产品具有较高氧化程度、性能优异；进一步的，本发明方法不需要加入过氧化氢，降低了GO被还原的可能性，并在工艺上更加直观可控且安全环保，大幅降低生产成本，在氧化石墨烯的工业化生产中带来巨大的优势。
Description
技术领域
本发明涉及氧化石墨烯的制备方法，特别涉及一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法。
背景技术
自2004年Novoselov和Geim等人发现石墨烯以来，全世界掀起了石墨烯的革命浪潮。早在19世纪50年代氧化石墨烯首次被合成，发展至今，已有近两个世纪，氧化石墨烯的工业化生产现在已成为热门，虽然已有较为成熟的氧化石墨烯生产商，例如：AngestronMaterials、Vorbeck Materials、第六元素材料技术等，但是低成本、高质量、高效率制备氧化石墨烯依然是迫切需要解决的问题。氧化石墨烯的工业化生产以湿法化学方法为主，所以，基于Hummers法制备氧化石墨烯的工艺改进显得十分重要。
目前，研究者着力于开发新一代的氧化石墨烯制备技术，即电化学氧化法、干(湿)球磨法、超声破碎法等，相比于传统的Brodie法、Staudenmaier法和Hummers法，存在着成本高、氧化效率偏低的问题，有些甚至只能停留在实验室阶段。而在传统制备方法中，Hummers法更加环保、安全，适用于大规模的生产。因此，关于Hummers法的改进，一直以来就备受研究者们关注。
Hummers法制备氧化石墨烯是1859年由Wiliiam S.Hummers等人所发明，其制备流程如下：将100g石墨与50g硝酸钠混合物加入2.3L浓硫酸中，随后保持0℃冰浴，并缓慢加入300g高锰酸钾，控制温度在20℃以内，随后升温至35±3℃，搅拌反应80分钟，随后加入4.6L水，使温度达到98℃，搅拌反应15分钟后加入14L的3％过氧化氢溶液，此反应释放出大量气泡，使溶液从棕色变为亮黄色。
Hummers法制备氧化石墨烯的机理可以分为三步，即石墨插层化合物(GIC)的形成、石墨插层化合物(GIC)转化为原始氧化石墨烯(PGO)以及原始氧化石墨烯(PGO)的剥离：石墨插层化合物(GIC)的形成：在无水条件下，浓硫酸与石墨发生插层反应，碳的层间距被HSO4 -和SO4 2-打开，该过程不会形成任何有序结构；石墨插层化合物(GIC)转化为原始氧化石墨烯(PGO)：浓硫酸与高锰酸钾形成强氧化剂Mn2O7以及MnO3 +，该强氧化剂进入插层石墨化合物(GIC)中，形成原始氧化石墨烯(PGO)，反应化学方程式为：3MnO4 -+SO4 2-+7H+＝Mn2O7+MnO3(HSO4)+2H3O+；原始氧化石墨烯(PGO)的剥离：水与过氧化氢共同发生淬灭反应，与此同时，水将PGO不断剥离，并且O2-对碳层间的C+发生亲核进攻，生成含氧官能团，而过氧化氢则将多余的氧化剂进行还原，辅助氧化石墨烯生成亮黄色溶液，但由于PGO中的碳氧键具有可逆性，过氧化氢也会在一定程度上将已经氧化好的GO还原。
综上所述可知，现有技术的Hummers法制备氧化石墨烯时，必须加入过氧化氢才能制备得到亮黄色氧化石墨烯。而在制备过程中加入过氧化氢，既增加生产成本，又提高生产过程储存、运输、使用过氧化氢的危险系数，同时还使得生产制备过程操作更为繁琐。因此，目前亟需寻找一种不必使用过氧化氢同样能够制备出亮黄色氧化石墨烯的方法。
发明内容
本发明针对上述技术问题，发明一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，通过控制反应过程及各反应参数比例，消除过氧化氢的淬灭反应，在加入水的过程中氧化石墨烯直接生成亮黄色溶液，从而简化生产工艺，实现环保、安全、低成本的制备高品质的氧化石墨烯。
为实现上述目的，本发明提供的技术方案如下：
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，包含以下操作：将石墨与浓硫酸混合搅拌，所述石墨与所述浓硫酸混合的量为每克石墨加入25～500ml的浓硫酸混合，加入氧化剂，然后升温至15～100℃，持续搅拌，加水，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液；反应全程持续搅拌。
如上所述无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，还包含以下操作：得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，离心分离，倒掉上清液，用稀盐酸和水反复清洗下层沉淀物，再次离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
稀盐酸浓度范围是1～2M。
优选的是，所述离心分离的离心转速皆为≥8000rpm。
优选的是，所述石墨与所述浓硫酸混合的量为每克石墨加入25～200ml的浓硫酸混合。
优选的是，所述石墨与所述氧化剂的质量之比为1:1～20，
优选的是，所述石墨与加入的水的质量比为1:1～200。
优选的是，所述石墨与所述浓硫酸混合搅拌的温度为-15～40℃。
优选的是，加入氧化剂，然后升温至25～100℃，持续搅拌1～5小时，搅拌速率为5～50r/s。
优选的是，所述的石墨为天然鳞片石墨、脉石墨、隐晶质石墨、膨胀石墨、多层片状石墨、预氧化石墨(插层石墨)中的一种或几种的混合物，混合比例任意。
优选的是，以每分钟添加氧化剂总质量的1～10％的速度，将所述氧化剂加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中。
优选的是，所述的氧化剂为次氯酸、次氯酸钠、次氯酸钾、次氯酸钙、高氯酸、高氯酸钠、高氯酸钾、高氯酸铵、高氯酸铁、高锰酸钾、二氧化锰、碘酸、次碘酸、高碘酸、高碘酸钠、高碘酸钾、高溴酸、高溴酸钠、高溴酸钾、高溴酸铵、重铬酸、重铬酸钠、重铬酸钾、重铬酸铵、过氧化氢、过氧化钠、过氧化钾、过氧化钙、过氧化锌、过氧化钡、过二硫酸、过硫酸钠、过硫酸钾、过硫酸铵、单过硫酸氢钾、高铁酸、高铁酸钠、高铁酸钾、氙酸、高氙酸、二氟化氙、五氟化溴、三氟化氯中的一种或几种的混合物，混合比例任意。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
本发明制备氧化石墨烯的过程中没有过氧化氢的淬灭反应，制备所得产品颜色为亮黄色，表明本发明制备所得产品具有较高氧化程度、性能优异；进一步的，本发明方法不需要加入过氧化氢，降低了GO被还原的可能性，并在工艺上更加直观可控且安全环保，大幅降低生产成本，在氧化石墨烯的工业化生产中带来巨大的优势。
附图说明
图1是本发明工艺流程图。
图2是各氧化石墨烯的拉曼光谱图；其中，(a)是对比实施例1制备所得氧化石墨烯的拉曼光谱图，(b)是对比实施例2制备所得氧化石墨烯的拉曼光谱图，(c)是本发明实施例7制备所得氧化石墨烯的拉曼光谱图，(d)是本发明实施例8制备所得氧化石墨烯的拉曼光谱图，(e)是常州第六元素科技材料科技股份有限公司型号SE3522的氧化石墨烯分散液的拉曼光谱图。
图3是各氧化石墨烯的X射线光电子能谱图(XPS图)；其中，(a)是对比实施例1制备所得氧化石墨烯的X射线光电子能谱图，(b)是对比实施例2制备所得氧化石墨烯的X射线光电子能谱图，(c)是本发明实施例7制备所得氧化石墨烯的X射线光电子能谱图，(d)是本发明实施例8制备所得氧化石墨烯的X射线光电子能谱图，(e)是常州第六元素科技材料科技股份有限公司型号SE3522的氧化石墨烯分散液的X射线光电子能谱图。
具体实施方式
下面结合附图具体实施方式进行详细描述，但应当理解本发明的保护范围并不受具体实施方式的限制。实施例中采用的原料、试剂若无特殊说明，皆为市售所得。实施例中采用的浓硫酸为市售所得质量浓度为90～98％的浓硫酸。实施例中商业的氧化石墨烯购于常州第六元素材料科技股份有限公司生产的第六元素氧化石墨烯分散液，产品型号：SE3522。
实施例1
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在-10℃下，将50g多层片状石墨与10L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入200ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加40g(氧化剂总质量的8％)的速度将氧化剂高锰酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高锰酸钾总添加量为500g，升温至45℃，持续搅拌4小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入10L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:200)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速9000rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速9000rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
实施例2
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在-5℃下，将50g膨胀石墨与20L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入400ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加4g(氧化剂总质量的1％)的速度将氧化剂高铁酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高铁酸钾总添加量为400g，升温至15℃，持续搅拌1小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入7.5L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:150)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速8500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速8500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
实施例3
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在15℃下，将50g脉石墨与15L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入300ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加45g(氧化剂总质量的6％)的速度将氧化剂高氯酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高氯酸钾总添加量为750g，升温至95℃，持续搅拌4小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入8.5L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:170)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速9500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速9500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
实施例4
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在30℃下，将50g天然鳞片石墨与2.75L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入55ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加5g(氧化剂总质量的10％)的速度将氧化剂高铁酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高铁酸钾总添加量为50g，升温至90℃，持续搅拌1小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入2.5L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:50)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速10500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速10500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
实施例5
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在40℃下，将50g膨胀石墨与25L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入500ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加40g(氧化剂总质量的8％)的速度将氧化剂过硫酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂过硫酸钾总添加量为1000g，升温至100℃，持续搅拌3小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入10L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:200)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速10500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速10500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
实施例6
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在10℃下，将50g多层片状石墨膨胀石墨与5L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入100ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加60g(氧化剂总质量的8％)的速度将氧化剂次氯酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂次氯酸钾总添加量为750g，升温至25℃，持续搅拌5小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入10L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:200)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速10500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速10500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
实施例7
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在5℃下，将50g膨胀石墨与1.25L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入25ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加5g(氧化剂总质量的1％)的速度将氧化剂高锰酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高锰酸钾总添加量为500g，升温至55℃，持续搅拌2小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入4L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:80)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速9500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，，再次以离心转速9500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
实施例8
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在0℃下，将50g天然鳞片石墨与2L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入40ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加24g(氧化剂总质量的4％)的速度将氧化剂高锰酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高锰酸钾总添加量为600g，升温至45℃，持续搅拌3小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入10L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:200)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速9500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速9500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
对比实施例1
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在0℃下，将50g天然鳞片石墨与0.75L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入15ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加24g(氧化剂总质量的4％)的速度将氧化剂高锰酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高锰酸钾总添加量为600g，升温至50℃，持续搅拌3小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入10L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:200)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，至溶液变成棕黑色，即为氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速9500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速9500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
对比实施例2
一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，操作如下：在45℃下，将50g天然鳞片石墨与2L浓硫酸混合搅拌1小时(石墨与浓硫酸混合的量为每克石墨加入40ml的浓硫酸混合)，以每分钟添加24g(氧化剂总质量的4％)的速度将氧化剂高锰酸钾加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，氧化剂高锰酸钾总添加量为600g，升温至45℃，持续搅拌8小时，搅拌速率为5～50r/s，然后加入10L的去离子水(石墨与去离子水的质量比为1:200)，加水过程中存在急剧的放热反应，此时温度会升高，控制温度在100℃，随后加入H2O2至溶液逐渐变成黄色，即得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液，反应全程持续搅拌；
得到具有较高氧化程度的亮黄色氧化石墨烯溶液后，将所得氧化石墨烯溶液以离心转速9500rpm离心分离，倒掉上清液，分别用浓度为1M的稀盐酸和去离子水清洗下层沉淀物，稀盐酸主要起到促进沉淀的作用，帮助快速清洗，再次以离心转速9500rpm离心分离，取沉淀物，用去离子水反复清洗，离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4～5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料。
分别取实施例7和实施例8制备、对比实施例1、对比实施例2所得氧化石墨烯浆料各5g于塑料烧杯中，放入冷冻干燥箱中冻干，即可得到氧化石墨烯粉末，随后用于进行拉曼光谱和XPS表征，所得结果如图2、3所示。
图2的拉曼光谱图中D与G峰的比值ID/IG越小，说明氧化程度越高，可从中明显看出实施例7、8的氧化程度均高于对比实施例1、对比实施例2和商业氧化石墨烯；图3中，X射线光电子能谱图中286.9ev处为C-O-C键的峰，代表该氧化石墨烯的含氧程度，而284.8ev处为C-C键的峰，代表氧化石墨烯的石墨化程度，C-O-C与C-C峰之比越高，表明氧化石墨烯含氧量越高，图中可以明显看出实施例7、8的氧化石墨烯含氧量均高于对比实施例1、对比实施例2和商业氧化石墨烯。
表1数据由X射线光电子能谱表征得到的，表1说明的是实施例7、实施例8、对比实施例1、对比实施例2和和商业氧化石墨烯的C与O元素的含量、C/O比越低，表明含氧量越高。
表1.各氧化石墨烯的碳、氧含量百分比
前述对本发明的具体示例性实施方案的描述是为了说明和例证的目的。这些描述并非想将本发明限定为所公开的精确形式，并且很显然，根据上述教导，可以进行很多改变和变化。对示例性实施例进行选择和描述的目的在于解释本发明的特定原理及其实际应用，从而使得本领域的技术人员能够实现并利用本发明的各种不同的示例性实施方案以及各种不同的选择和改变。本发明的范围意在由权利要求书及其等同形式所限定。
Claims (4)
1.一种无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，其特征在于，包含以下操作：将石墨与浓硫酸混合搅拌，所述石墨与所述浓硫酸混合的量为每克石墨加入25ml或40ml的浓硫酸混合，以每分钟添加氧化剂总质量的1~10%的速度，将氧化剂加入到石墨与浓硫酸的混合后所得物质中，然后升温至25~100℃，持续搅拌1~5小时，搅拌速率为5~50r/s，加水，至溶液逐渐变成黄色，即得亮黄色氧化石墨烯溶液，然后离心分离，倒掉上清液，用稀盐酸和水清洗下层沉淀物，再次离心分离，直至清洗好的下层沉淀物pH降为4~5，即可得到最终的氧化石墨烯浆料；所述石墨与所述浓硫酸混合搅拌的温度为-15~40℃；所述石墨与所述氧化剂的质量之比为1:1~20；所述的氧化剂为高锰酸钾。
2.根据权利要求1所述无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，其特征在于：所述离心分离的离心转速皆为≥8000rpm。
3.根据权利要求1所述无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，其特征在于：所述石墨与加入的水的质量比为1:1~200。
4.根据权利要求1所述无过氧化氢淬灭反应制备氧化石墨烯的方法，其特征在于：所述的石墨为天然鳞片石墨、脉石墨、隐晶质石墨、膨胀石墨、多层片状石墨、预氧化石墨中的一种或几种的混合物，混合比例任意。
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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