CN113773541A - 一种高击穿、低介损的ktn/pi复合薄膜的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法，首先，使用3‑(2‑氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂对钽铌酸钾(KTN)表面进行改性。之后通过原位聚合法制备PI基复合薄膜前驱体，并在80‑330摄氏度温度下加热，进行热亚胺化，制备出具有质量分数为百分之3‑11的KTN‑NH2/PI复合薄膜。与KTN/PI相比，KTN‑NH2/PI复合薄膜的击穿场强可达242.12千伏/毫米，是KTN/PI的1.49倍。在测试频率为1.0×105赫兹时，含质量分数为百分之3的KTN‑NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值均低于0.007。
Description
技术领域
本发明涉及纳米复合薄膜制备技术领域，涉及一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法。
背景技术
近些年来，聚合物基纳米复合薄膜由于其优越的电学性能，被广泛应用在航空动力系统、电力传输和风力发电等领域。然而，由于无机纳米粒子表面能高，纳米粒子团聚严重，与聚合物基体较差的相容性会导致电场畸变，相应的漏电流和介质损耗增大，与此同时，击穿场强明显下降。为了进一步改善陶瓷填料与基体之间的相容性，在薄膜制备前常需要对纳米粒子进行表面修饰。传统的表面修饰包括：多巴胺、磷酸和硅烷偶联剂等有机改性剂。众多表面活性剂中，硅烷偶联剂因其耐热、低毒、环境稳定等特性而受到越来越多的关注。此外，偶联剂和表面无机填料之间的化学键还可以做为连接聚合物基体和纳米颗粒的桥梁。
目前，在获得性能加强的聚合物基纳米复合材料研究过程中，利用偶联剂对纳米粒子改性方案也存在一些技术问题。主要包括：
1.制备出的纳米复合薄膜的介电损耗较高。例如，Ying Gong等人使用γ-氨基丙基-三乙氧基硅烷修饰核壳铝@三氧化二铝纳米颗粒。结果表明，表面改性可提高填料与基体之间的界面相容性。所制备出的复合薄膜的损耗因子仅小于0.28。(Gong Y,Zhou W,SuiX,et al.Core-shell structured Al/PVDF nanocomposites with high dielectricpermittivity but low loss and enhanced thermal conductivity[J].PolymerEngineering and Science,2018.)
2.对纳米粒子表面改性反应所需温度过高。例如，Penghao Hu等人用钛酸酯偶联剂对钛酸钡进行改性，损耗正切值约为0.04。该方法先用过氧化氢对纳米粒子进行羟基化处理，其次，加入偶联剂连续搅拌，然而，整个过程需要持续保持在70摄氏度的温度下进行，增加能源的消耗。(Penghao Hu,Shengmin Gao,Yangyang Zhang,et al.Surface modifiedBaTiO3 nanoparticles by titanate coupling agent induce significantly enhancedbreakdown strength and larger energy density in PVDF nanocomposite[J].Composites Science and Technology,2018,156,109-116.)
发明内容
本发明克服背景技术存在的缺点，提供一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法。采用原位聚合法，以聚酰亚胺(PI)为聚合物基体，钽铌酸钾(KTN)为纳米填料，利用3-(2-氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂作为改性剂对KTN进行表面改性，制备出相应的PI基复合薄膜。
具体操作包括：
1)水热法合成纳米结构的钽铌酸钾(KTN)，得到KTN粉末；
2)基于简单溶液法对KTN进行改性处理，选择N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂，取适量的KTN粉末溶解在DMF溶液中得到混合物1；
3)常温下进行搅拌，向混合物1缓慢滴入一定量的3-(2-氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂作为改性剂，对KTN表面进行改性，接着反应一定时间，所得产物分别用DMF和乙醇洗涤两次，在60摄氏度下干燥10小时，得到表面富有氨基的KTN-NH2粉末；
4)通过原位聚合法制备聚酰亚胺基(PI)复合薄膜前驱体，将被改性的KTN粉末(KTN-NH2)加入前驱体中，在80、100、200、300和330摄氏度的温度下各加热1小时，并通过控制加入KTN-NH2粉末的质量，制备出具有质量分数为百分之3-11的KTN-NH2/PI复合薄膜。
实施本发明，具有以下有益效果：
1.制备工艺简单，易于产业化生产。表面改性环境可在室温(25摄氏度左右)下进行，避免了长时间高温加热，降低了能源的消耗。
2.在实现薄膜低介损的同时确保高击穿强度。测试数据表明：本发明所制备的KTN-NH2/PI纳米复合薄膜的介电损耗均小于0.0095(在1.0×105赫兹下)。与未改性的KTN/PI薄膜相比，KTN-NH2/PI薄膜的击穿场强均有提高，其中掺杂质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI薄膜的击穿场强提高了1.49倍。
附图说明
图1是实施例1所得KTN-NH2纳米粒子的X射线衍射图谱。
图2是实施例1所得KTN-NH2纳米粒子的场发射扫描电镜图片。
图3是实施例1所得KTN-NH2/PI复合薄膜的击穿场强和复合薄膜在频率为105赫兹下的损耗角正切值。
图4是实施例2所得含质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值。
图5是实施例2所得含质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的威布尔分布图。
图6是实施例3所得含质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值。
图7是实施例3所得含质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的威布尔分布图。
图8是对比例1所得KTN纳米粒子的X射线衍射图谱。
图9是对比例1所得KTN纳米粒子的场发射扫描电镜图片。
图10是对比例1所得KTN/PI复合薄膜的击穿场强和复合薄膜在频率为105赫兹下的损耗角正切值。
图11是实施例1和对比例1所得KTN表面改性前后的损耗角正切值比较图。
图12是实施例1和对比例1所得KTN表面改性前后的击穿场强比较图。
具体实施方式
为了使发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面结合附图对本发明作进一步地详细描述，如无特殊说明，所用试剂均为市售可获得的产品，无需进一步提纯使用。
实施例1：KTN-NH2/PI复合薄膜1
1)水热法合成纳米结构的钽铌酸钾(KTN)，得到KTN粉末；
2)基于简单溶液法对KTN进行改性处理，选择N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂，取1克的KTN粉末溶解在10毫升的DMF溶液中得到混合物1；
3)常温下进行搅拌，向混合物1缓慢滴入与KTN质量比为15:1的3-(2-氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂作为改性剂，对KTN表面进行改性，接着反应24小时，所得产物分别用DMF和乙醇洗涤两次，在60摄氏度下干燥10小时，得到表面富有氨基的KTN-NH2粉末；
4)通过原位聚合法制备聚酰亚胺基(PI)复合薄膜前驱体，将被改性的KTN粉末(KTN-NH2)加入前驱体中，在80、100、200、300和330摄氏度的温度下各加热1小时，并通过控制加入KTN-NH2粉末的质量，
制备出具有质量分数为百分之3-11的KTN-NH2/PI复合薄膜。
我们首先对样品KTN-NH2进行了X光射线衍射，从图1中可以看出所得KTN-NH2纳米粒子为典型的ABO3钙钛矿结构。紧接着进行场发射扫描电镜(FESEM)测试，从图2中可以看出，实施例1所得的KTN-NH2纳米粒子的形貌为四方体结构。其中，粒子的粒径在162～523纳米之间。
为了探究所得复合薄膜的介电性能，将得到的复合薄膜分别进行介电损耗和击穿性能测试，结果如图3所示。从图中可以看出，在测试频率为1.0×105赫兹时，质量分数为百分之11的KTN-NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值仍低于0.013，质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值为0.0068。质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的击穿场强达到242.12千伏/毫米。
实施例2：KTN-NH2/PI复合薄膜2
1)水热法合成纳米结构的KTN粉末；
2)基于简单溶液法对KTN进行改性处理，选择N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂，取1克的KTN粉末溶解在10毫升的DMF溶液中得到混合物1；
3)常温下进行搅拌，向混合物1缓慢滴入与KTN质量比为13:1的3-(2-氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂作为改性剂，对KTN表面进行改性，接着反应22小时，所得产物分别用DMF和乙醇洗涤两次，在60摄氏度下干燥10小时，得到表面富有氨基的KTN-NH2粉末；
4)通过原位聚合法制备聚酰亚胺基(PI)复合薄膜前驱体，将被改性的KTN粉末(KTN-NH2)加入前驱体中，在80、100、200、300和330摄氏度的温度下各加热1小时，制备出具有质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜。
为了探究所得复合薄膜的介电性能，将得到的复合薄膜分别进行介电损耗和击穿性能测试，结果如图4-5所示。从图中可以看出，在测试频率为1.0×105赫兹时，质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值为0.0067。质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的击穿场强达到219.33千伏/毫米。这是由于KTN-NH2与PI基体之间的相互作用能提高了界面相容性，进而降低了复合膜的电场畸变。
实施例3：KTN-NH2/PI复合薄膜3
1)水热法合成纳米结构的KTN粉末；
2)基于简单溶液法对KTN进行改性处理，N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂，取1克的KTN粉末溶解在10毫升的DMF溶液中得到混合物1；
3)常温下进行搅拌，向混合物1缓慢滴入与KTN质量比为10:1的3-(2-氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂作为改性剂，对KTN表面进行改性，接着反应20小时，所得产物分别用DMF和乙醇洗涤两次，在60摄氏度下干燥10小时，得到表面富有氨基的KTN-NH2粉末；
4)通过原位聚合法制备聚酰亚胺基(PI)复合薄膜前驱体，将被改性的KTN粉末(KTN-NH2)加入前驱体中，在80、100、200、300和330摄氏度的温度下各加热1小时，制备出具有质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜。
为了探究所得复合薄膜的介电性能，将得到的复合薄膜分别进行介电损耗和击穿性能测试，结果如图6-7所示。从图中可以看出，在测试频率为1.0×105赫兹时，质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值为0.0065。质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的击穿场强达到257千伏/毫米。这是由于KTN-NH2与PI基体之间的相互作用能提高了界面相容性，进而降低了复合膜的电场畸变。
对比例1：未改性的钽铌酸钾/聚酰亚胺纳米复合薄膜(纯KTN/PI复合薄膜)具体制备方法如下：
首先，基于水热法合成钽铌酸钾(KTN)，得到KTN粉末；通过原位聚合法制备聚酰亚胺基(PI)复合薄膜前驱体，将KTN粉末加入前驱体中，在80、100、200、300和330摄氏度的温度下各加热1小时，再通过控制加入KTN粉末的质量，制备出具有质量分数为百分之3-11的KTN/PI复合薄膜。
从图8中可以看出所得KTN纳米粒子为典型的ABO3钙钛矿结构。紧接着进行场发射扫描电镜(FESEM)测试，从图9中可以看出，对比例1所得的KTN-NH2纳米粒子的形貌为四方体结构，并未发生形状的改变。
为了探究所得复合薄膜的介电性能，将得到的复合薄膜分别进行介电损耗和击穿性能测试，结果如图10所示。从图中可以看出，在测试频率为1.0×105赫兹时，含质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的损耗角正切值为0.0075。含质量分数为百分之3的KTN-NH2/PI复合薄膜的击穿场强达到162.38千伏/毫米。从图11和图12中，可看出实施例1制备出的复合薄膜的介电损耗明显低于对比例1，击穿场强要高于对比例1。此现象原因是由于KTN纳米粒子与PI聚合物基体相容性差，会导致电场畸变更加严重。因此，损耗角正切值会增大，击穿场强会急剧下降。
Claims (3)
1.一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法，其特征在于，包括：
1)水热法合成纳米结构的钽铌酸钾(KTN)，得到KTN粉末；
2)基于简单溶液法对KTN进行改性处理，选择N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂，取适量的KTN粉末溶解在DMF溶液中得到混合物1；
3)常温下进行搅拌，向混合物1缓慢滴入一定量的3-(2-氨基乙基氨基)丙基甲基二甲氧基硅烷偶联剂作为改性剂，对KTN表面进行改性，接着反应一定时间，所得产物分别用DMF和乙醇洗涤两次，在60摄氏度下干燥10小时，得到表面富有氨基的KTN-NH2粉末；
4)通过原位聚合法制备聚酰亚胺基(PI)复合薄膜前驱体，将被改性的KTN粉末(KTN-NH2)加入前驱体中，在80、100、200、300和330摄氏度的温度下各加热1小时，并通过控制加入KTN-NH2粉末的质量，制备出具有质量分数为百分之3-11的KTN-NH2/PI复合薄膜。
2.根据权利要求1所述的一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法，其特征在于：步骤(2)中加入KTN粉末的质量为1克，DMF溶液的体积为10毫升。
3.根据权利要求1所述的一种高击穿、低介损的KTN/PI复合薄膜的制备方法，其特征在于：步骤(3)中KTN与所述偶联剂的质量比为9:1～15:1，反应时间为20～24小时。
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