CN113764718A - 一种新型锂硫电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种新型锂硫电池及其制备方法,包括固态电解质、液态负极、液态正极与集流体。所述固态电解质为Li10GeP2S12;所述液态负极为金属锂与金属汞按比例反应生成的锂汞齐;所述液态正极为硫化锂与单质硫合成的多硫化物;所述集流体为涂覆有导电材料的铝箔。本发明使用液态电极,为电极/固态电解质界面提供了良好的界面接触,解决了固态锂硫电池的界面问题,并有效缓解循环过程中电极体积膨胀,提高锂硫电池的库伦效率。
Description
技术领域
本发明涉及锂硫电池材料技术领域,尤其涉及一种新型锂硫电池及其制备方法。
背景技术
随着便携式电子设备和电动汽车对电化学储能系统的需求急剧增加,电池技术正在发挥重要作用。锂硫(Li-S)电池因其能量密度高(2600 Wh·kg-1)、低温性能好、环境友好、成本低而被广泛认为是传统锂离子电池的潜在替代品。然而,在传统的液态电解质锂硫电池中,由于可溶多硫化物中间体的形成及其在阴极和阳极之间的扩散和穿梭,以及循环过程中阳极锂枝晶的产生和电极的大体积变化,受到硫利用率低、容量退化快、库仑效率低和安全隐患的限制。近年来,固态电解质取代液体电解质被认为是解决锂硫电池这些问题的重要途径,因为固态电解质具有高机械强度和不易燃性,能够抑制锂枝晶生长并提高电池安全性,固态系统中相对简单的电化学过程能够明显减轻多硫化物中间体的形成并避免穿梭效应。然而,包括锂金属阳极和硫阴极侧在内的电极/固态电解质界面的低界面稳定性和大界面阻抗仍然是全固态锂硫电池的巨大挑战。因此,开发合适的策略来解决固-固接触问题对于实用的全固态电池是极其必要的。
发明内容
本发明为解决上述技术问题,提供了一种新型锂硫电池及其制备方法。
本发明提供了一种新型锂硫电池,包括固态电解质、液态负极、液态正极与集流体;所述固态电解质为;所述液态负极为碱性金属与金属汞按比例反应生成的锂汞齐;所述液态正极为硫化锂与单质硫合成的多硫化物;所述集流体为涂覆有导电材料的铝箔。
另一方面,本发明还提供了一种新型锂硫电池的制备方法,包括以下步骤:
步骤S1:制作固态电解质;
步骤S2:制作液态负极;
步骤S3:制作液态正极;
步骤S4:制作集流体;
步骤S5:将液态负极压制在固态电解质片一侧,将液态正极滴在固态电解质片另一侧,集流体覆盖在液态正极上,组装扣式电池,形成所述新型锂硫电池。
进一步地,所述步骤S1具体包括以下步骤:
进一步地,所述步骤S2具体包括以下步骤:
将金属锂片去除氧化膜后剪碎,按照比例加入金属汞中,静置48小时后得到液态锂汞齐;在直径15 mm的模具中放入基底材料并加入液态锂汞齐,压制成片即可得到所述液态负极。
进一步地,所述金属锂与金属汞的质量比为(0.01-0.86):(99.14-99.99)。
进一步地,所述碱性金属包括金属钠、金属锂或金属钾。
进一步地,所述步骤S3具体包括以下步骤:
按比例取硫化锂和单质硫,加入1ML LiTFSI (DME:DOL=1:1, with 1 wt%LiNO3),超声分散后磁力搅拌至完全溶解即可得到所述液态正极。
进一步地,所述步骤S4具体包括以下步骤:
取导电碳材料与粘结剂混合搅拌制备成浆料,将所述浆料涂覆在铝箔上形成所述集流体。
进一步地,步骤S1~步骤S5均在常温常压条件下进行。
进一步地,步骤S1~步骤S5均在充满氩气的手套箱内完成。
本发明的有益效果是:本发明利用液态正极和负极,解决了固态锂硫电池的电极/固态电解质界面的低界面稳定性和大界面阻抗问题,提高固态锂硫电池的容量和循环寿命。使用液态负极代替金属锂,抑制锂枝晶的生成,提高电池安全性和循环寿命,并且与固态电解质有良好的界面接触;使用液态正极提供高活性材料负载,避免了体积膨胀和动力学不良问题,提高电极导电性,并降低正极/电解质的界面阻抗,提高锂硫电池的库伦效率。
附图说明
图1为新型锂硫电池的循环伏安曲线。
图2为新型锂硫电池的循环性能曲线。
图3为新型锂硫电池的充放电曲线。
图4为新型锂硫电池的倍率性能曲线。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例,所述实施例的示例在附图中示出,其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的,旨在用于解释本发明,而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的描述中,需要理解的是,术语“中心”、“纵向”、“横向”、“长度”、“宽度”、“厚度”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”“内”、“外”、“顺时针”、“逆时针”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系,仅是为了便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本发明的限制。
此外,术语“第一”、“第二”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此,限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本发明的描述中,“多个”的含义是两个或两个以上,除非另有明确具体的限定。
在本发明中,除非另有明确的规定和限定,术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解,例如,可以是固定连接,也可以是可拆卸连接,或一体地连接;可以是机械连接,也可以是电连接;可以是直接相连,也可以通过中间媒介间接相连,可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言,可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
在本发明中,除非另有明确的规定和限定,第一特征在第二特征之“上”或之“下”可以包括第一和第二特征直接接触,也可以包括第一和第二特征不是直接接触而是通过它们之间的另外的特征接触。而且,第一特征在第二特征“之上”、“上方”和“上面”包括第一特征在第二特征正上方和斜上方,或仅仅表示第一特征水平高度高于第二特征。第一特征在第二特征“之下”、“下方”和“下面”包括第一特征在第二特征正下方和斜下方,或仅仅表示第一特征水平高度小于第二特征。
下面通过具体实施方式结合附图对本发明作进一步详细说明。
如图1-4所示,本发明提供了一种新型锂硫电池,包括固态电解质、液态负极、液态正极与集流体。所述固态电解质为;所述液态负极为金属锂与金属汞按比例反应生成的锂汞齐;所述液态正极为硫化锂与单质硫合成的多硫化物;所述集流体为涂覆有导电材料的铝箔。
另一方面,本发明还提供一种新型锂硫电池的制备方法,包括以下步骤:
步骤S1:制作固态电解质
步骤S2:制作液态负极
步骤S3:制作液态正极
步骤S4:制作集流体
步骤S5:将液态负极压制在固态电解质片一侧,将液态正极滴在固态电解质片另一侧,集流体覆盖在液态正极上,组装扣式电池,形成所述新型锂硫电池。
本发明利用液态正极和负极,解决了固态锂硫电池的电极/固态电解质界面的低界面稳定性和大界面阻抗问题,提高固态锂硫电池的容量和循环寿命。使用液态负极代替金属锂,抑制锂枝晶的生成,提高电池安全性和循环寿命,并且与固态电解质有良好的界面接触;使用液态正极提供高活性材料负载,避免了体积膨胀和动力学不良问题,提高电极导电性,并降低正极/电解质的界面阻抗,提高锂硫电池的库伦效率。
在一个可选实施例中,所述步骤S1具体包括以下步骤:
具体地,压制所需压力为80-300 MPa,保压时间为2-10分钟。
在一个可选实施例中,所述步骤S2具体包括以下步骤:
将金属锂片去除氧化膜后剪碎,按照比例加入金属汞中,静置48小时后得到液态锂汞齐。在直径15 mm的模具中放入基底材料并加入液态锂汞齐,压制成片即可得到所述液态负极。
具体地,所述金属锂与金属汞的质量比为(0.01-0.86):(99.14-99.99)。
具体地,所述金属锂可以用金属钠、金属钾代替。
具体地,压制所需压力为80-300 MPa,保压时间为2-10分钟。
在一个可选实施例中,所述步骤S3具体包括以下步骤:
按比例取硫化锂和单质硫,加入1 M LiTFSI (DME:DOL=1:1, with 1 wt% LiNO3)中,超声分散后磁力搅拌至完全溶解即可得到所述液态正极。
在一个可选实施例中,所述步骤S4具体包括以下步骤:
取导电碳材料与粘结剂混合搅拌制备成浆料,将所述浆料涂覆在铝箔上形成所述集流体。
在一个可选实施例中,步骤S1~S5均在常温常压条件下进行。
在一个可选实施例中,步骤S1~S5均在充满氩气的手套箱内进行。
具体实施例如下:
实施例一
(2)取13 mg的锂金属,去除氧化膜后剪碎,加入1.487 g的金属汞,静置48小时,得到1.5 g液态锂汞齐。在直径15 mm的模具中放入基底材料并加入液态锂汞齐,压制成片,压力为200 MPa,保压3分钟,得到液态负极。
(3)取114.8 mg硫化锂、560 mg单质硫,加入10 ml 1 M LiTFSI (DME:DOL=1:1,with 1 wt% LiNO3),超声分散30分钟后,磁力搅拌48小时,得到液态正极。
(4)取90 mg导电石墨烯、10 mg PVDF,加入2 ml NMP,磁力搅拌24小时后,所得浆料涂覆在铝箔上,烘干后裁剪为直径15 mm的圆片,得到集流体。
(5)将液态负极压制在固态电解质片一侧,压力为80 MPa,保压2分钟。取20 μL液态正极滴在固态电解质片另一侧,集流体覆盖在液态正极上,组装扣式电池,测试其电化学性能。
实施例二
(2)取26 mg的锂金属,去除氧化膜后剪碎,加入2.974 g的金属汞,静置48小时,得到3 g液态锂汞齐。在直径15 mm的模具中放入基底材料并加入液态锂汞齐,压制成片,压力为300 MPa,保压5分钟,得到液态负极。
(3)取229.6 mg硫化锂、1.12 g单质硫,加入20 ml 1 M LiTFSI (DME:DOL=1:1,with 1 wt% LiNO3),超声分散30分钟后,磁力搅拌48小时,得到液态正极。
(4)取180 mg导电石墨烯、20 mg PVDF,加入4 ml NMP,磁力搅拌24小时后,所得浆料涂覆在铝箔上,烘干后裁剪为直径15 mm的圆片,得到集流体。
(5)将液态负极压制在固态电解质片一侧,压力为80 MPa,保压2分钟。取20 μL液态正极滴在固态电解质片另一侧,集流体覆盖在液态正极上,组装扣式电池,测试其电化学性能。
在本说明书的描述中,参考术语“一个实施方式”、“一些实施方式”、“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
以上内容是结合具体的实施方式对本发明所作的进一步详细说明,不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干简单推演或替换。
Claims (10)
2.一种如权利要求1所述新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤S1:制作固态电解质;
步骤S2:制作液态负极;
步骤S3:制作液态正极;
步骤S4:制作集流体;
步骤S5:将液态负极压制在固态电解质片一侧,将液态正极滴在固态电解质片另一侧,集流体覆盖在液态正极上,组装扣式电池,形成所述新型锂硫电池。
4.如权利要求2所述的一种新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,所述步骤S2具体包括以下步骤:
将金属锂片去除氧化膜后剪碎,按照比例加入金属汞中,静置48小时后得到液态锂汞齐;在直径15 mm的模具中放入基底材料并加入液态锂汞齐,压制成片即可得到所述液态负极。
5.如权利要求4所述的一种新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,所述金属锂与金属汞的质量比为(0.01-0.86):(99.14-99.99)。
6.如权利要求2所述的一种新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,所述碱性金属包括金属钠、金属锂或金属钾。
7.如权利要求2所述的一种新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,所述步骤S3具体包括以下步骤:
按比例取硫化锂和单质硫,加入1ML LiTFSI (DME:DOL=1:1, with 1 wt% LiNO3),超声分散后磁力搅拌至完全溶解即可得到所述液态正极。
8.如权利要求2所述的一种新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,所述步骤S4具体包括以下步骤:
取导电碳材料与粘结剂混合搅拌制备成浆料,将所述浆料涂覆在铝箔上形成所述集流体。
9.如权利要求2所述的一种新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,步骤S1~步骤S5均在常温常压条件下进行。
10.如权利要求2所述的一种新型锂硫电池的制备方法,其特征在于,步骤S1~步骤S5均在充满氩气的手套箱内完成。
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