CN113488110A - 电化学-热耦合模型和基于模型的大容量锂电池仿真方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种电化学‑热耦合模型和基于模型的大容量锂电池仿真方法，方法包括：建立锂离子电池的电池模型；基于锂离子电池电化学原理，构建锂离子电池的电化学方程和电化学产热方程，并根据电化学方程和电化学产热方程构建锂离子电池电化学模型；根据传热原理和设定的锂离子电池使用场景，构建锂离子电池的散热方程和传热方程，并根据散热方程和传热方程构建锂离子电池热模型；耦合锂离子电池电化学模型和锂离子电池热模型，得到电化学‑热耦合模型并进行仿真，得到仿真结果数据，并根据仿真结果数据验证模型精度；当验证精度达到标准时，根据预测需求调整电池几何尺寸和电池总容量，进行同等工艺电池容量放大后的性能预测。
Description
技术领域
本发明涉及二次电池技术领域，尤其涉及一种电化学-热耦合模型和基于模型的大容量锂电池仿真方法。
背景技术
当今我国正在大力发展新能源技术，锂离子电池因具有成本低、比能量高、循环性能好和无记忆效应等优点，已成为重要的电化学储能装置，在交通工具动力源、大规模储能等领域展现出强大潜力。锂离子电池充放电时会产生热量，从而引起温度上升，但锂离子电池的热传导能力有限，从而导致电池内可能存在不均匀的温度分布。因而较大容量体积的锂离子电池的结构和运行条件设计必须综合考虑电池的热和电化学行为。
目前锂离子电池的设计主要基于实践经验调整设计参数，设计正交实验进行优化，具有成本高、过程繁琐、不灵活的缺点。而针对动力电池的仿真方法，大多只考虑总体温度变化对电池性能的影响，对于电池内部热分布的情况并没有太多考虑。
例如，专利申请CN 112507579 A提供了一种基于热电耦合模型研究锂离子电池析锂的方法，使用伪二维(P2D)电化学模型和三维热传导模型耦合，通过P2D模型的集总产热和三维模型的平均温度进行参数传递，研究电池在0℃时充电析锂行为。专利申请CN111597719 A提供了一种基于电热与热失控耦合模型的动力电池仿真方法使用伪二维(P2D)电化学模型和三维热传导模型耦合，通过P2D模型的集总产热、集总热失控产热和三维模型的平均温度进行参数传递。以上专利申请均使用伪二维(P2D)电化学模型和三维热传导模型耦合，仅考虑电化学集总产热和三维平均温度的耦合，没有考虑温度和电化学产热的空间分布，因此无法反应电极尺寸引起的电化学非平均效应。此外，以上的模拟仿真方法，也没有建立通过模拟仿真进行电池参数设计和性能预测的系统方法。
因此十分有必要开发一种考虑热分布的电化学-热耦合模型并应用于大容量锂离子电池的仿真设计。
发明内容
本发明实施例提供了一种电化学-热耦合模型和基于模型的大容量锂电池仿真方法，该方法通过科学合理的构建仿真模型，并进行修正，能够用于进行同体系同工艺等效放大的大容量电池的性能预测。
第一方面，本发明实施例提供了一种基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法，包括：
步骤1，建立锂离子电池的电池模型，确定电池几何尺寸、热物性参数和电化学参数；
步骤2，基于锂离子电池电化学原理，构建锂离子电池的电化学方程和电化学产热方程，并且，根据所述电化学方程和电化学产热方程构建锂离子电池的电化学模型；
步骤3，根据传热原理和设定的锂离子电池使用场景，构建锂离子电池的散热方程和传热方程，并且，根据所述散热方程和传热方程构建锂离子电池的热模型；
步骤4，耦合所述电化学模型和热模型，得到电化学-热耦合模型；
步骤5，对电化学-热耦合模型进行仿真，得到仿真结果数据，将所述电池模型对应的锂离子电池基准样品的测试结果标准数据与仿真结果数据比较，得到模型的验证精度；
步骤6，当所述验证精度达到标准时，根据待预测的大容量锂离子电池确定预测需求，根据预测需求调整电池几何尺寸和电池总容量，进行同等工艺电池容量放大后的性能预测。
优选的，当所述验证精度未达到标准时，根据所述测试结果标准数据和仿真结果数据之间的差异，对所述电化学-热耦合模型进行调整，并对调整后的电化学-热耦合模型再次进行仿真和验证。
优选的，所述电池几何尺寸包括电池极片长度、电池极片宽度、电池集流体长度、电池集流体宽度、电池集流体厚度、电池集流体位置、电池极片厚度、电池涂层厚度、隔膜厚度、电池极片数量、电池长度、电池宽度、电池高度、电池厚度中的一种或多种。
优选的，所述热物性参数包括：锂离子电池及所述锂离子电池中的各材料的质量、密度、比热容、导热系数、分解温度中的一种或多种。
优选的，所述电化学方程包括：固相物料守恒方程、液相物料守恒方程、固相电荷守恒方程、液相电荷守恒方程、电化学动力学方程、寄生反应动力学方程中的一种或多种；
所述电化学产热方程包括：固相焦耳热方程、液相焦耳热方程、电解质中间相焦耳热方程、涂层材料可逆熵热方程、涂层材料电化学极化热方程、寄生反应热方程中的一种或多种。
优选的，所述耦合的方法具体包括：
将所述电化学模型的产热功率通过线性投影作为所述热模型的热源；和/或，
以所述热模型输出的温度分布通过线性投影和阿伦尼乌斯关系影响所述电化学模型的动力学参数；和/或，
以所述热模型的平均温度或温度分布影响所述电化学模型中的电极反应平衡电位。
优选的，所述锂离子电池基准样品的测试结果标准数据的获取方法包括：
在多个设定温度下对所述锂离子电池基准样品进行多种设定倍率的恒流放电；其中，所述恒流放电的截止条件为电压；
在充放电过程中，通过外置或内埋热电耦、内埋光纤传感器或红外成像仪采集所述锂离子电池基准样品的表面和内部温度；
获得所述锂离子电池基准样品的电压-时间曲线和温度分布-时间函数关系。
优选的，所述性能预测包括对电池温度、离子浓度、电位和产热功率中的至少一种的预测。
第二方面，本发明实施例提供了一种电化学-热耦合模型，通过上述第一方面所述的大容量锂离子电池仿真方法中的步骤1至步骤4得到。
优选的，所述电化学-热耦合模型用于同等工艺电池容量放大后的性能预测。
本发明提出的基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法，针对现有技术采用的伪二维(P2D)电化学模型无法反映电池电化学空间不均匀性的问题，本发明技术方案通过构建伪三维电化学模型，描述了具有实际尺寸的电化学单元中电流、产热、荷电状态(SOC)的不均匀性。针对现有技术采用的集总热模型无法反映电池热学空间不均匀性的问题，本方案通过构建高维热学模型，描述了具有实际尺寸的电池模型中中热分布的不均匀性。针对现有技术采用的热电耦合形式不考虑电池电化学-热不均匀性的问题，本方案通过线性投影或线性拉伸的方法耦合传递物理量，实现了不同几何模型和不同物理场之间的耦合和参数变量的传递。本发明提出的基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法，通过科学合理的构建仿真模型，并进行修正，能够用于进行同体系同工艺等效放大的大容量电池的性能预测。
附图说明
下面通过附图和实施例，对本发明实施例的技术方案做进一步详细描述。
图1为本发明实施例提供的基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法流程图；
图2为本发明实施例提供的电化学模型结构示意图；
图3为本发明实施例提供的线性投影的耦合方法示意图；
图4为本发明实施例1提供的在25℃ 1C和0℃ 1C下放电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的输出电压曲线；
图5为本发明实施例1提供的在25℃ 1C和0℃ 1C下放电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的温度曲线；
图6为本发明实施例提供1的电池放电末期内部最高温度和最大温差与极片堆叠数对应的设计容量的关系示意图；
图7为本发明实施例1提供的电池容量与电池放电末态的最高温度的关系示意图；
图8为本发明实施例2提供的在25℃ 2C和25℃ 3C下充电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的输出电压曲线；
图9为本发明实施例2提供的在25℃ 1C和0℃ 1C下充电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的温度曲线；
图10为本发明实施例2提供的电池容量与电池放电末态的最高温度的关系示意图。
具体实施方式
下面通过附图和具体的实施例，对本发明进行进一步的说明，但应当理解为这些实施例仅仅是用于更详细说明之用，而不应理解为用以任何形式限制本发明，即并不意于限制本发明的保护范围。
本发明的基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法，主要用于同体系同工艺等效放大的大容量电池的性能预测。通过该仿真方法，首先构建出一种电化学-热耦合模型，然后通过对模型进行精度验证来确定模型预测的准确性，当精度验证达到标准时，即可利用该和待预测的大容量锂离子电池的预测需求进行大容量放大后的性能预测。
因为本发明在实现过程的描述中，涉及较多物理参量。为便于对本发明技术方案的理解，首先将后续可能用到的物理参量以列表形式进行呈现。后续再出现各的物理参量时，不再一一单独说明。
表1
图1是本发明实施例的基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法流程图。如图1所示，实现本发明的主要方法步骤包括：
步骤1，建立锂离子电池的电池模型，确定电池几何尺寸、热物性参数和电化学参数；
具体的，锂离子电池的电池模型的建立，可以根据锂离子电池仿真需要或根据实际的锂离子电池样品，我们称为锂离子电池基准样品，来建立模型。
电池几何尺寸包括电池极片长度、电池极片宽度、电池集流体长度、电池集流体宽度、电池集流体厚度、电池集流体位置、电池极片厚度、电池涂层厚度、隔膜厚度、电池极片数量、电池长度、电池宽度、电池高度、电池厚度中的一种或多种。热物性参数包括：锂离子电池及所述锂离子电池中的各材料的质量、密度、比热容、导热系数、分解温度中的一种或多种。电化学参数可以包括电压、内阻、容量、能量、功率等等特性参数。
以上各参数的获取方法在此不作严格限制，可以采用本领域的常规方法获得上述的电池几何尺寸、热物性参数和电化学参数。
步骤2，基于锂离子电池电化学原理，构建锂离子电池的电化学方程和电化学产热方程，并且，根据电化学方程和电化学产热方程构建锂离子电池的电化学模型；
具体的，在本发明具体实施中，电化学模型改进自Newman等人(DOI:10.1149/1.2221597)的电化学模型，本例中的电化学模型根据表2中的固相物料守恒方程、液相物料守恒方程、固相电荷守恒方程、液相电荷守恒方程和电化学动力学方程进行构建。电化学模型结构示意图参见图2。该电化学模型描述了锂离子电池的最小重复单元，即负极集流体、负极涂层、隔膜、正极涂层和正极集流体五部分组成的层状结构；模型x轴方向代表极片厚度方向，Ln、Ls、Lp分别表示负极、隔膜和正极的厚度，模型y轴方向代表极片展向。该模型的控制方程主要包含物料守恒方程、电荷守恒方程、电化学动力学方程(Butler-Volmer方程)等。特别的是，上述电化学模型考虑了极片展向(即y轴方向)上的电化学行为，即可以考虑电化学性能的空间分布差异，此电化学模型在厚度和高度方向的尺寸与热学模型相同。电化学产热方程包含固相焦耳热方程、液相焦耳热方程、电解质中间相焦耳热方程、涂层材料可逆熵热方程、涂层材料电化学极化热方程、寄生反应热方程中的一种或多种。通过电化学产热方程求解电化学模型的产热功率。
具体的，本发明构建电化学模型的控制方程以及边界条件列于表2中。
表2
步骤3，根据传热原理和设定的锂离子电池使用场景，构建锂离子电池的散热方程和传热方程，并且，根据散热方程和传热方程构建锂离子电池的热模型；
具体的，在本发明具体实施中，热模型改进自Gu等人(DOI:10.1149/1.1393625)的产热模型。根据传热原理和设定的锂离子电池使用场景，构建锂离子电池的散热方程和传热方程，具体包括表3中的能量守恒方程以及可逆热方程、欧姆热方程和反应极化热方程，然后根据这些方程构建热模型。进一步的，上述热模型基于能量守恒方程搭建，包含产热项、边界条件与自身吸收或放出的热量。上述热模型可以构建为0维、1维、2维、3维结构，优选地，使用2维结构描述了全部极片紧密堆叠形成的联合体的一个剖面图，将研究对象视为二维体，考虑电池极片厚度方向与一个延展方向构成的平面内的热传导。电池的产热包含两部分：可逆热和不可逆热。其中可逆热是由电极材料熵变造成的产热；不可逆热又可进一步分为极化热和欧姆热，其中前者是由于电极反应的过电位造成的极化产热，后者是由于欧姆内阻造成的欧姆产热。对于热模型中的边界条件，即散热部分，考虑了对流换热。上述热模型中，热源种类包括反应热、焦耳热与可逆热，电化学模型的平均产热功率作为热模型的产热项；改进后的热模型考虑了产热功率的不均匀性，考虑了固态电解质界面(SEI)膜阻抗的产热；特别地，上述热模型的构建参数包括SEI膜产生的焦耳热，该热模型的产热功率随电池展向的位置取不同值。本发明构建热模型的控制方程以及边界条件列于表3中。
表3
步骤4，耦合电化学模型和热模型，得到电化学-热耦合模型；
本发明为弥补伪二维(P2D)模型无法反映电池电化学空间不均匀性的问题，同时兼顾计算量的前提下而选择构建伪三维电化学模型来求解电化学场。在温度场求解时鉴于其计算量和温度分布差异需求，选择根据电池尺寸构建电池极片厚度方向与一个延展方向构成的二维热模型(即高维热模型)。
因此电化学-热耦合是通过参数在不同物理场和不同几何维度上的传递来实现耦合。具体来说，模型中是通过线性投影方法实现热源从电化学到温度场的传递；使用线性拉伸方法实现的温度从温度场到电化学场的传递。
实际可以采用的耦合的方法可以不止一种，可以包括如下方法的一种或几种组合：
a)将电化学模型的产热功率作为热模型的热源，电化学模型的展向产热功率线性投影在热模型的对应展向上；
b)以热模型输出的展向温度线性投影在电化学模型的对应展向上，温度通过阿伦尼乌斯关系影响电化学模型的动力学参数。
以温度对电化学中锂离子扩散影响为例：热模型求解出温度，温度通过影响锂离子在材料中的扩散系数D大小来影响扩散进程，温度T时扩散系数D的大小为:
式中：D0为参考温度Tref下的扩散系数、E为扩散系数活化能、R为理想气体常数。该公式(即阿伦尼乌斯公式)是一个公认的经验公式。
c)以热模型的平均温度或温度分布影响电化学模型中的电极反应平衡电位。
电池电极材料的平衡电位会随温度变化，不同温度下电极反应平衡电位遵循公式：
需要说明的是，虽然在本发明实施例中提出的是分别建立电化学模型和热模型两套模型、通过参数传递进行耦合运算的方法，但在其他具体实施过程中，也可以通过一个完整的几何模型进行电化学-热求解。
步骤5，对电化学-热耦合模型进行仿真，得到仿真结果数据，将电池模型对应的锂离子电池基准样品的测试结果标准数据与仿真结果数据比较，得到模型的验证精度；
具体的，在得到电化学-热耦合模型之后，通过对其进行仿真，得到仿真结果数据，然后和锂离子电池基准样品的测试结果标准数据进行比较来验证模型的有效性。
本步骤中锂离子电池基准样品的测试结果标准数据的获取方法可以通过在多个设定温度下对所述锂离子电池基准样品进行多种设定倍率的恒流放电；其中，恒流放电的截止条件为电压；在充放电过程中，通过外置或内埋热电耦、内埋光纤传感器或红外成像仪采集锂离子电池基准样品的表面和内部温度；最后获得锂离子电池基准样品的电压-时间曲线和温度分布-时间函数关系。
将通过实验得到的锂离子电池基准样品的电压-时间曲线、温度分布-时间函数关系与仿真数据进行对比，如满足精度要求，即获得有效的锂离子电池性能预测模型——电化学-热耦合模型。利用该模型，即可对锂离子电池的性能进行预测，性能可以包括电池温度、离子浓度、电位、产热功率等。
步骤6，当验证精度达到标准时，根据待预测的大容量锂离子电池确定预测需求，根据预测需求调整电池几何尺寸和电池总容量，进行同等工艺电池容量放大后的性能预测。
此外，当验证精度未达到标准时，还可根据测试结果标准数据和仿真结果数据之间的差异，对电化学-热耦合模型进行调整，并对调整后的电化学-热耦合模型再次进行仿真和验证。或者，也可以重新构建模型。
为了便于更好的理解本发明的技术方案，下面以两个具体实例中的应用进行说明。
实施例1
本实施例以镍钴锰/石墨(NCM/C)体系软包电池为例，对样品锂离子电池在充放电过程中的端电压和温度进行拟合，并预测同体系同工艺等效放大的大容量电池的电压、温度表现。
步骤1、获取参数
尺寸参数、电化学参数和热参数分列于表4、表5、表6中。
| 参数 | 单位 | 数值 |
| 电池长度 | m | 69.5e-3 |
| 电池宽度 | m | 48.2e-3 |
| 电池厚度 | m | 8.6e-3 |
| 极片长度 | m | 65e-3 |
| 极片宽度 | m | 45e-3 |
| 铜箔厚度 | um | 6 |
| 铝箔厚度 | um | 15 |
| 正极厚度 | um | 65 |
| 负极厚度 | um | 76 |
| 隔膜厚度 | um | 18 |
表4
表5
| 参数 | 单位 | 数值 |
| V | m<sup>3</sup> | 2.7326e-5 |
| m | Kg | 0.072 |
| Cp | J/kg/K | 1133 |
| h | W/m<sup>2</sup>/K | 20 |
| T<sub>amb</sub> | K | 298.15 |
表6
步骤2、建立电化学模型
根据表2的质量守恒、电荷守恒、电化学动力学等方程建立电化学模型，本模型中电极极片长度和宽度相近，故可只考虑极片的一个展向以简化计算量电化学模型的几何构型是伪三维(P3D)的，即包含电极单元的厚度方向、沿极片平面的一个展向，以及额外的电极颗粒半径方向，模型在厚度方向包括负极集流体、负极涂层、隔膜、正极涂层、正极集流体五个部分。
步骤3、建立热模型
根据表3的能量守恒等方程建立电池的热模型，热模型是二维的，代表了与电化学模型相对应的电池截面；
步骤4、进行电化学模型和热模型的耦合
将电化学模型的产热功率作为热模型的热源，电化学模型的展向产热功率线性投影在热模型的对应展向上，同时热模型输出的温度通过阿伦尼乌斯关系影响电化学模型的动力学参数，热模型输出的展向温度线性投影在电化学模型的对应展向上，以此实现电化学模型、热模型的耦合。将步骤1的电化学参数、热参数赋值于上述耦合模型。线性投影的耦合方法如图3所示，伪三维电化学模型的坐标系为(x，y)，x、y分别对应极片的厚度方向和延展方向，二维热学模型的坐标系为(r，s)，r、s分别对应堆叠电极极片的厚度方向和延展方向。根据电化学模型计算出产热功率q(x，y)，热模型中的产热功率
根据热模型计算的温度，电化学模型的温度
步骤5、对模型进行精度验证
对样品电池进行充放电测试，并用热电偶采集电池表面中心位置的温度。实验共选择在2个放电倍率(25℃、1C，0℃、1C)下进行，与模拟结果进行对比，以确认模型精度。下面以1C为例，过程包括：(1)电池静置10分钟；(2)以1C倍率放电至下限电压；(3)电池静置10分钟。
基于COMSOL Multiphysics多物理场仿真平台，对通过上述步骤2-4建立的电化学-热学耦合模型进行仿。仿真开始认为电池是满电状态，因此只对电池进行放电，与实验工况相同，依然在2个放电倍率(25℃、1C，0℃、1C)下进行，最终得到输出电压曲线以及温度曲线。
与样品电池的实验结果进行对比，图4为本发明实施例1提供的在25℃1C和0℃1C下放电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的输出电压曲线对比图，根据测试结果，25℃放电平均误差小于1％，最大误差小于100mV，0℃放电平均误差小于0.5％，最大误差小于100mV。图5为本发明实施例1提供的在25℃1C和0℃1C下放电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的温度曲线对比图，根据测试结果，25℃放电末期的精度误差为0.2K，0℃放电末期的精度误差为0.1K。
步骤6、预测等效放大的大容量电池的电压和温度
利用完成精度验证的模型模拟某固定尺寸的电芯的堆叠数对电池性能的影响，电池的尺寸参数和运行条件如表7所示。
| 参数 | 单位 | 数值 |
| 极片长度 | m | 0.25 |
| 极片宽度 | m | 0.25 |
| 堆叠片数 | 1 | 100 |
| 换热系数 | W/m<sup>2</sup>/K | 20 |
| 环境温度 | K | 298.15 |
| 放电倍率 | C | 1 |
| 截止电压 | V | 2.5 |
表7
通过修改堆叠片数，电池的总容量和整体体积也会变化，进而影响热和电化学性能，这里对电池放电的安全及性能限制包括：最高温度不高于60℃，最大温差不大于10℃，电池1C放电容量不小于标定容量的96％。不同堆叠数的电池的温度和放电能力总结于图6提供的电池放电末期内部最高温度和最大温差与极片堆叠数对应的设计容量的关系示意图。其中，横轴的设计容量与堆叠数相对应，计算取点时采取二分法，即在给定区间(a，b)内每次选取点
求解，若求解结果不满足安全要求，则将区间上界定义为
否则将下界定义为
按新的区间进行二分求解，反复直至获得恰好处于安全极限的容量大小，堆叠片数以10片为单位间隔。
根据图6，可以看出电池放电末期内部最高温度和最大温差随着极片堆叠数(堆叠数与设计容量呈正比)增加而增加。如图7所示，当极限容量达到420Ah时，电池放电末态的最高温度恰好达到59.6℃，最大温差为9.3℃，此时对应的堆叠片数为90片。而当堆叠片数再增加10，设计容量达到467Ah时，电池放电末态的最高温度达到61.3℃，最大温差为10.5℃，恰好超过安全极限。故本例中确定的极限容量为420Ah。本系列计算设定在温度超过60℃后停止，故超过极限容量后最高温度不再上升。这一结论为高容量电池设计和安全边界搜寻提供了指导思想和有力工具。
可以理解，上述预测方法不只限于镍钴锰/石墨软包电池，也适用于其他体系与封装方式的电池。
实施例2
本实施例以镍钴锰/石墨(NCM/C)体系软包电池为例，对样品锂离子电池在充放电过程中的端电压和温度进行拟合，并预测同体系同工艺等效放大的大容量电池的电压、温度表现。
步骤1、获取参数
尺寸参数、电化学参数和热参数分列于表8、表9、表10中。
| 参数 | 单位 | 数值 |
| 电池长度 | m | 64e-3 |
| 电池宽度 | m | 45e-3 |
| 电池厚度 | m | 3.65e-3 |
| 极片长度 | m | 64e-3 |
| 极片宽度 | m | 45e-3 |
| 铜箔厚度 | um | 3 |
| 铝箔厚度 | um | 6 |
| 正极厚度 | um | 59 |
| 负极厚度 | um | 53 |
| 隔膜厚度 | um | 16 |
表8
表9
| 参数 | 单位 | 数值 |
| V | m<sup>3</sup> | 1.0512 e-5 |
| m | Kg | 0.033763 |
| Cp | J/kg/K | 1104 |
| h | W/m<sup>2</sup>/K | 20 |
| T<sub>amb</sub> | K | 298.15 |
表10
步骤2、建立电化学模型
根据表2的质量守恒、电荷守恒、电化学动力学等方程建立电化学模型，本模型中电极极片长度和宽度相近，故可只考虑极片的一个展向以简化计算量电化学模型的几何构型是伪三维(P3D)的，即包含电极单元的厚度方向、沿极片平面的一个展向，以及额外的电极颗粒半径方向，模型在厚度方向包括负极集流体、负极涂层、隔膜、正极涂层、正极集流体五个部分。
步骤3、建立热模型
根据表3的能量守恒等方程建立电池的热模型，热模型是二维的，代表了与电化学模型相对应的电池截面；
步骤4、进行电化学模型和热模型的耦合
将电化学模型的产热功率作为热模型的热源，电化学模型的展向产热功率线性投影在热模型的对应展向上，同时热模型输出的温度通过阿伦尼乌斯关系影响电化学模型的动力学参数，热模型输出的展向温度线性投影在电化学模型的对应展向上，以此实现电化学模型、热模型的耦合。将步骤1的电化学参数、热参数赋值于上述耦合模型。线性投影的耦合方法如图3所示，伪三维电化学模型的坐标系为(x，y)，x、y分别对应极片的厚度方向和延展方向，二维热学模型的坐标系为(r，s)，r、s分别对应堆叠电极极片的厚度方向和延展方向。根据电化学模型计算出产热功率q(x，y)，热模型中的产热功率
根据热模型计算的温度，电化学模型的温度
步骤5、对模型进行精度验证
对样品电池进行充放电测试，并用热电偶采集电池表面中心位置的温度。实验共选择在2个充电倍率(25℃、2C，25℃、3C)下进行，与模拟结果进行对比，以确认模型精度。下面以2C为例进行描述：(1)电池静置10分钟；(2)以2C倍率充电1600S；(3)电池静置10分钟。
基于COMSOL Multiphysics多物理场仿真平台，对通过上述步骤2-4建立的电化学-热学耦合模型进行仿。模型开始认为电池是0电态，因此只对电池进行充电，与实验工况相同，依然在2个充电倍率(25℃、2C，25℃、3C)下进行，最终得到输出电压曲线以及温度曲线。
与样品电池的实验结果进行对比，图8为本发明实施例2提供的在25℃2C和25℃3C下充电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的输出电压曲线；根据测试结果，2C充电输出电压平均误差小于1％，最大误差小于50mV，3C充电输出电压平均误差小于0.5％，最大误差小于20mV。图9为本发明实施例2提供的在25℃2C和25℃3C下充电分别得到的电池模型和锂离子电池基准样品的温度曲线；根据测试结果，2C充电的最大精度误差为0.2K，3C充电的最大精度误差为0.7K。
步骤6、预测等效放大的大容量电池的电压和温度
利用完成精度验证的模型模拟某固定尺寸的电芯的堆叠数对电池性能的影响，电池的尺寸参数和运行条件如表11所示。
| 参数 | 单位 | 数值 |
| 极片长度 | m | 1.1 |
| 极片宽度 | m | 0.25 |
| 堆叠片数 | 1 | 50 |
| 换热系数 | W/m<sup>2</sup>/K | 10 |
| 环境温度 | K | 298.15 |
| 放电倍率 | C | 1 |
| 截止电压 | V | 2.5 |
表11
通过修改堆叠片数，电池的总容量和整体体积也会变化，进而影响热和电化学性能，这里对电池放电的安全及性能限制包括：最高温度不高于60℃，最大温差不大于10℃，电池1C放电容量不小于标定容量的96％。不同堆叠数的电池的温度和放电能力总结于图10，电池放电末期内部最高温度和最大温差随着极片堆叠数增加而增加，当极限容量达到1850Ah时，电池放电末态的最高温度恰好达到59.4℃，最大温差为9.2℃，此时对应的堆叠片数为90片；当堆叠片数再增加10，设计容量达到2050Ah时，电池放电末态的最高温度达到61.5℃，最大温差为10.3℃，恰好超过安全极限。故本例中确定的极限容量为1850Ah。
本发明提出的基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法，针对现有技术采用的伪二维(P2D)电化学模型无法反映电池电化学空间不均匀性的问题，本发明技术方案通过构建伪三维电化学模型，描述了具有实际尺寸的电化学单元中电流、产热、荷电状态(SOC)的不均匀性。针对现有技术采用的集总热模型无法反映电池热学空间不均匀性的问题，本方案通过构建高维热学模型，描述了具有实际尺寸的电池模型中中热分布的不均匀性。针对针对现有技术采用的热电耦合形式不考虑电池电化学-热不均匀性的问题，本方案通过线性投影或线性拉伸的方法耦合传递物理量，实现了不同几何模型和不同物理场之间的耦合和参数变量的传递。本发明提出的基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法，通过科学合理的构建仿真模型，并进行修正，能够用于进行同体系同工艺等效放大的大容量电池的性能预测。
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种基于电化学-热耦合模型的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，所述仿真方法包括：
步骤1，建立锂离子电池的电池模型，确定电池几何尺寸、热物性参数和电化学参数；
步骤2，基于锂离子电池电化学原理，构建锂离子电池的电化学方程和电化学产热方程，并且，根据所述电化学方程和电化学产热方程构建锂离子电池的电化学模型；
步骤3，根据传热原理和设定的锂离子电池使用场景，构建锂离子电池的散热方程和传热方程，并且，根据所述散热方程和传热方程构建锂离子电池的热模型；
步骤4，耦合所述电化学模型和热模型，得到电化学-热耦合模型；
步骤5，对电化学-热耦合模型进行仿真，得到仿真结果数据，将所述电池模型对应的锂离子电池基准样品的测试结果标准数据与仿真结果数据比较，得到模型的验证精度；
步骤6，当所述验证精度达到标准时，根据待预测的大容量锂离子电池确定预测需求，根据预测需求调整电池几何尺寸和电池总容量，进行同等工艺电池容量放大后的性能预测。
2.根据权利要求1所述的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，当所述验证精度未达到标准时，根据所述测试结果标准数据和仿真结果数据之间的差异，对所述电化学-热耦合模型进行调整，并对调整后的电化学-热耦合模型再次进行仿真和验证。
3.根据权利要求1所述的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，所述电池几何尺寸包括电池极片长度、电池极片宽度、电池集流体长度、电池集流体宽度、电池集流体厚度、电池集流体位置、电池极片厚度、电池涂层厚度、隔膜厚度、电池极片数量、电池长度、电池宽度、电池高度、电池厚度中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，所述热物性参数包括：锂离子电池及所述锂离子电池中的各材料的质量、密度、比热容、导热系数、分解温度中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，
所述电化学方程包括：固相物料守恒方程、液相物料守恒方程、固相电荷守恒方程、液相电荷守恒方程、电化学动力学方程、寄生反应动力学方程中的一种或多种；
所述电化学产热方程包括：固相焦耳热方程、液相焦耳热方程、电解质中间相焦耳热方程、涂层材料可逆熵热方程、涂层材料电化学极化热方程、寄生反应热方程中的一种或多种。
6.根据权利要求1所述的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，所述耦合的方法具体包括：
将所述电化学模型的产热功率通过线性投影作为所述热模型的热源；和/或，
以所述热模型输出的温度分布通过线性投影和阿伦尼乌斯关系影响所述电化学模型的动力学参数；和/或，
以所述热模型的平均温度或温度分布影响所述电化学模型中的电极反应平衡电位。
7.根据权利要求1所述的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，所述锂离子电池基准样品的测试结果标准数据的获取方法包括：
在多个设定温度下对所述锂离子电池基准样品进行多种设定倍率的恒流放电；其中，所述恒流放电的截止条件为电压；
在充放电过程中，通过外置或内埋热电耦、内埋光纤传感器或红外成像仪采集所述锂离子电池基准样品的表面和内部温度；
获得所述锂离子电池基准样品的电压-时间曲线和温度分布-时间函数关系。
8.根据权利要求1所述的大容量锂离子电池仿真方法，其特征在于，所述性能预测包括对电池温度、离子浓度、电位和产热功率中的至少一种的预测。
9.一种电化学-热耦合模型，其特征在于，所述电化学-热耦合模型通过上述权利要求1中的步骤1至步骤4得到。
10.根据权利要求9所述的电化学-热耦合模型，其特征在于，所述电化学-热耦合模型用于同等工艺电池容量放大后的性能预测。
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