CN115453377A - 基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法 - Google Patents

基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了基于电化学‑热‑老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，所述方法包括在单体锂离子电池伪二维P2D电化学模型上，加入用于描述单体锂离子电池容量衰减的副反应偏微分方程，再耦合三维降阶的传热模型，搭建单体锂离子电池电化学‑热耦合容量衰减模型，进行参数校正后，加入边界相似性或平均算子方法搭建锂离子电池组寿命预测模型。能够准确预测电池模组的循环寿命及相关电化学与产热的各项性能，模型的计算速度和结果的吻合度高，并且大大减少了数据存储空间，为实现储能电站等大体量的电池包和电池簇的模拟仿真提供了方法。

Description

基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法。
背景技术
锂离子电池由于能量密度高、成本低、寿命长等独特优势，在通信、交通、储能、工业等领域得到广泛应用。从电子类产品（如手机、手表和电脑等） 到电动机械产品（如电动汽车、电动摩托车等），从飞机、大型器械装备到储能设备，均采用锂离子电池作为其动力与控制装备。目前，国内电化学储能产业中，超过装机规模2/3的电池都是锂离子电池。随着锂离子电池的广泛应用，其寿命问题日益突出，尤其是在一些高/低温、高倍率充放电等工况下，寿命大大缩短，不仅难以满足某些条件下对电池寿命的要求，更有可能引发严重事故，影响其商业化大规模应用，有效预测并掌握其剩余寿命具有重要意义。
目前预测锂离子电池组寿命的主要方法是采用经验公式外推、基于数据驱动的机器学习、神经网络等方法。虽然预测到电池的剩余寿命，但是还是存在一些应用约束，需要大量的训练数据，才能建立模型进行预测，模型参数较多，导致模型需要消耗大量内存，并且训练耗时很长和预测结果吻和性较差。当电池组规模成倍增加时，预测结果的误差会增加，并且需要消耗更多的时间搭建模型，搭建模型所需消耗的内存会更多，难以实现精度和时效的双重需求。
中国专利CN107894571A公开了车载电池组寿命估算方法，该专利根据各电池单体的温度、放电深度以及放电倍率，使用寿命模型预估各电池单体的寿命；从全部电池单体寿命中选用最短的寿命作为车载电池组的寿命；中国专利CN113625183A公开了一种电池包寿命预测方法及电池包模拟系统，该专利通过电池循环充放电，采集相应的电压电流数据以及EIS阻抗，利用电压电流数据以及EIS阻抗，建立预测公式，计算可模拟电池的容量；中国专利CN106383324A公开了一种基于容量衰减机理分解分析的锂离子电池寿命预测方法，该专利建立了锂离子单体电池的寿命衰减模型。以上专利只关注到预测单体电池的循环寿命或通过粗略的经验公式预测电池组循环寿命，无法准确预测电池组循环寿命以及无法阐明容量衰减的具体原因和量化各衰减因素对容量损失的占比。
发明内容
本发明针对现有技术中的问题，公开了基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，针对上述单体机理寿命预测模型无法分析电池组的循环寿命、循环温度以及由于各电芯性能不一致导致的各电芯老化不一致的预测能力等，本发明利用平均算子方法和边界相似性，开发了基于平均算子方法或边界相似性快速搭建电池组的老化衰减模型方法，开发了三维降阶技术，提高了模型的计算速度和结果的吻合度，并且大大减少了数据存储空间，为实现储能电站等大体量的电池包和电池簇的模拟仿真提供了方法。
本发明是通过以下技术方案实现的：
基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，所述方法包括搭建锂离子电池组寿命预测模型，并使用模型进行电池组寿命预测的过程；所述搭建锂离子电池组寿命预测模型的搭建方法包括在单体锂离子电池伪二维P2D电化学模型上，加入用于描述单体锂离子电池容量衰减的副反应偏微分方程，再耦合三维降阶的传热模型，搭建单体锂离子电池电化学-热耦合容量衰减模型，进行参数校正后，加入边界相似性或平均算子方法搭建锂离子电池组寿命预测模型。
本发明的上述设计，预测电池组的寿命结果吻合度高，且可以从机理角度分析导致容量衰减的具体原因和量化各衰减因素对容量损失的占比，该电池组模型还可以描述不同循环圈数/时间下的模组/电芯的剩余容量、充放电电压、正负极电位、SOC、产热功率、温度、分流分压、SEI膜厚度、析锂量等。针对长期循环下存储数据较大，开发了三维降阶技术，该技术可以大幅度节约储存空间并提升计算性能。
进一步地，所述伪二维P2D电化学模型通过固体球形颗粒半径方向r考虑了颗粒内径向方向固相锂的扩散；所述三维降阶，通过全局常微分及微分代数方程计算单体电池在厚度方向上的热传导以及电池组与外界之间的热对流。三维降阶可以大幅提高电池模型计算的效率和降低模型存储内存，在搭建的电池组模型中，因为串并联关系，电池组模型中电池数量增大，三维降阶更有利于提高电池组模型计算的效率和降低模型存储内存，伪二维P2D电化学模型虽然是一维模型，但是搭建模型中考虑了活性物质颗粒内部径向方向固相锂的扩散，能在三维降阶提高电池组模型计算的效率和降低模型存储内存时，保证预测模型结果精度。
进一步地，所述伪二维P2D电化学模型搭建，通过获取电池几何参数和电化学参数搭建伪二维P2D电化学模型；更进一步地，包括液相物质守恒方程、固相物质守恒方程、液相欧姆定律方程、固相欧姆定律方程、电荷守恒定律方程和Butler-Volmer方程搭建伪二维P2D电化学模型。
进一步地，所述副反应偏微分方程，包括SEI副反应动力学方程、析锂副反应动力学方程、SEI膜厚变化方程、SEI膜阻抗变化方程、SEI膜导致的负极涂层孔隙率变化方程、析锂导致的负极涂层膜厚变化方程和析锂导致的负极涂层孔隙率变化方程。电池容量的衰减，主要表现在储存时，SEI膜导致电池容量的衰减，在电池使用中，主要表现在析锂导致电池容量的衰减。
更进一步地，所述副反应偏微分方程中，通过SEI副反应动力学方程和析锂副反应动力学方程反映了副反应电流密度（i SEI,film 和i lpl ）对容量的衰减作用，通过SEI膜厚变化方程和析锂导致的负极涂层膜厚变化方程反映了副反应电流密度（i SEI,film 和i lpl ）对副反应产物膜厚度（δ SEI,film 和δ lpl,film ）的影响，通过SEI膜阻抗变化方程反映了副反应产物膜厚度（δ SEI,film ）对SEI膜阻抗（R SEI,film ）的影响，通过负极涂层孔隙率变化方程反映了副反应产物膜厚度（δ SEI,film 和δ lpl,film ）对负极涂层孔隙率（ε e ）的影响。在伪二维P2D化学模型中引入副反应方程，在副反应方程中设定SEI副反应电流密度（i SEI,film ）、析锂副反应电流密度（i lpl ）、SEI膜厚度变化（δ SEI,film ）、析锂导致的负涂层膜厚度变化（δ lpl,film ）等参数，通过副反应方程中参数的相互关联，使电池组模型具有可以描述不同循环圈数/时间下的模组/电芯的剩余容量、SEI膜厚度、析锂量等的能力。
还进一步通过液相有效扩散系数（
Figure 276102DEST_PATH_IMAGE001
）与负极涂层孔隙率（εe）的关系公式，反映了SEI副反应和析锂副反应导致负极涂层孔隙率下降诱发的电池组容量跳水效应。另外还考虑了电池组容量跳水效应，有利于提升单体锂离子电池容量衰减模型的精度，大幅削减电池组中由于三维降阶在数量上的积累导致的偏差，从而进一步提升了电池组模型预测结果的精度。
进一步地，所述传热模型搭建，包括能量守恒方程、可逆热方程、反应热方程、欧姆热方程、热传导方程和对流换热方程，用于分析电池在充放电过程中的热量。电池产热会影响电池的温度，从而影响电池的性能和电化学反应，伪二维P2D电化学模型耦合传热模型建立电池锂离子浓度和温度之间的联系，更有利于提升对电池寿命的预测结果精度。
进一步地，所述参数校正，包括SEI副反应相关参数标定、活性物质脱落相关参数标定和析锂导致容量损失相关参数标定。
还进一步地，所述活性物质脱落相关参数标定，将电芯置于不同温度下进行小倍率充放电循环，拟合出活性物质脱落模型的副反应参数。
还进一步地，所述析锂导致容量损失相关参数标定，对电芯进行较大倍率充放电循环，在参考温度下拟合出指前因子项，在其他温度下拟合出活化能项。所述小倍率与大倍率的分界标准是电芯是否发生析锂的临界倍率，本专利所用电芯小倍率是采用0.2C，大倍率采用1.5C。
还进一步，所述方法，还包括设定串并联后的锂离子电池组寿命预测模型相应的边界条件的电势，根据电芯自身SOC的状态，计算出相应的非边界条件的电势的过程；
所述串并联后的锂离子电池组设置先并后串电池组模型，以“mn”表示电池电芯在电池组模型中所处的位置，“mn”中，以m的取值表示电池电芯所处的串联方向上并联组的顺序位置，以n的取值表示电池电芯所处的并联组内电池电芯的并联顺序位置，以“mn+”表示第m个并联组内第n个并联顺序位置上电池电芯的正极，“mn-”表示第m个并联组内第n个并联顺序位置上电池电芯的负极；m和n的取值分别为正整数；
边界条件的电势设定方法为：对于第1个并联组内的电池电芯，设定“11+”的边界条件为充放循环；“12+”、“13+”...“1n+”的边界电势设为“11+”的边界电势；对于最后一个并联组内的电池电芯，设定“m1-”的边界电势为电接地，“m2-”、“m3-”...“mn-”设为“m1-”的边界电势；
非边界条件的电势计算方法为：对于第1并联组至倒数第二个并联组每组内的电池电芯，将“m2-”、“m3-” ... “mn-”的电势设定为“m1-”的电势；对于第2并联组至最后一个并联组每组内的电池电芯，将“m1+”、 “m2+” ... “mn+”的电势设定为上一并联组中“(m-1)1-”的电势；对于第1并联组至倒数第二个并联组每组内的电池电芯，“m1-”的电势由“m1+”的电势以及“m1”电池电芯自身的SOC计算得出。
其中，非边界条件的电势的具体计算方法为：设定“11+”的边界条件为充放循环；“12+”、“13+”...“1n+”的边界电势设为“11+”的边界电势（n≥1）；将12-，13-...1n-的边界电势设为11-的边界电势；设定“m1-”的边界电势设为电接地，“m2-”,“m3-”...“mn-”设为“m1-”的边界电势（m≥1；n≥1）；将“21+”边界电势设为“11-”的边界电势，将22+，23+...2n+边界电势设为21+的边界电势；将22-，23-...2n-的边界电势设为21-的边界电势；将m1+的边界电势设为(m-1)1-的边界电势；将m2+，m3+...mn+的边界电势设为m1+的边界电势；根据电芯自身SOC计算出11-，21-...(m-1)1-的电势。
上述设置边界条件电势和计算非边界条件电势的方法同样适用于其他串并联方式的电池组模型，不限定先并后串的方式。
本发明提供了基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测模型，所述预测模型由伪二维P2D电化学模型耦合三维降阶的传热模型，并加入用于描述锂离子电池容量衰减的副反应偏微分方程和边界相似性或平均算子方法搭建。
与现有技术相比，本发明的特点和有益效果为：可以描述不同循环圈数/时间下的模组/电芯的剩余容量、充放电电压、正负极电位、SOC、产热功率、温度、分流分压、SEI膜厚度、析锂量等，并且可以评估各衰减因素在不同时间下对容量衰减损失的占比。本发明提出的基于电化学-热-老化耦合的锂离子电池组容量预测仿真方法，通过科学合理的方法搭建仿真模型，并通过试验对模型进行修正，本模型方法适用于磷酸铁锂电池、三元锂电池、钠离子电池、水系电池以及固态电池等领域，能够准确预测电池模组的循环寿命及相关电化学与产热的各项性能。本发明利用平均算子方法或边界相似性，开发了基于平均算子或边界相似性快速搭建电池组的老化衰减模型方法，开发了三维降阶技术，提高了模型的计算速度和结果的吻合度，并且大大减少了数据存储空间，为实现储能电站等大体量的电池包和电池簇的模拟仿真提供了方法。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见的，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他附图。
图1为本发明实施例提供的锂离子电池组电化学-热-老化-三维降阶的容量衰减模型搭建示意图。
图2为本发明实施例锂离子电池电化学结构示意图，其中，r-固体球形颗粒半径方向；Cs-固相锂离子浓度；e-电子。
图3为本发明实施例提供的SEI增长诱发析锂过程示意图。
图4为本发明电池的温度分布，其中a为本发明新鲜电池组的温度分布示意图；b为本发明老化后的电池组温度分布示意图。
图5为本发明提供的三维降阶前后模型温度对比示意图。
图6为本发明实施例提供的两并两串电池组模型示意图，其中，1-电池组的节点1；2-电池组的节点2；3-电池组的节点3；4-电池组的节点4；5-电池组的节点5；6-电池组的节点6；7-电池组的节点7；8-电池组的节点8；1#-1号电池，代表“11”位置的电池电芯；2#-2号电池，代表“12”位置的电池电芯；3#-3号电池，代表“21”位置的电池电芯；4#-4号电池，代表“22”位置的电池电芯。
图7为本发明实施例提供的样品电芯仿真循环容量与实验数据对比。
图8为本发明实施例提供的电池组容量衰减及各因素占比定量分析。
图9为本发明实施例提供的不同循环圈数充电时负极电位分析。
图10为本发明实施例提供的不同循环圈数下电芯分流情况对比，其中a为实施例1#电池的不同循环圈数下电芯分流情况；b为实施例2#电池的不同循环圈数下电芯分流情况；c为实施例3#电池的不同循环圈数下电芯分流情况；d为实施例4#电池的不同循环圈数下电芯分流情况。
具体实施方式
本发明为基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，主要用于预测动力电池和储能电池模组的寿命及各项性能。首先在锂离子电池伪二维P2D模型中加入描述副反应机理的偏微分方程求解由于SEI副反应、析锂等导致的容量算损失，然后根据实验数据拟合来确定模型参数，当模型精度满足要求时，即可得到单体电芯的寿命预测模型；然后在单体电芯寿命预测模型的基础上，结合三维降阶技术，提高模型计算效率，从而获得可以描述长期充放电循环的容量衰退模型，边界相似性和平均算子方法都可以搭建电池组的容量衰退模型，在实施例中以平均算子方法为例进行搭建电池组的容量衰退模型。
由于本发明在实现过程中涉及较多物理化学参数，首先将各参数统计成表格形式，以方便读者对本发明的理解，详见表1锂离子电池组建模参数表。后续如果再出现变量字符，将不再单独说明。
表1 锂离子电池组建模参数表
Figure 397642DEST_PATH_IMAGE002
Figure 954394DEST_PATH_IMAGE003
Figure 517094DEST_PATH_IMAGE004
Figure 504029DEST_PATH_IMAGE005
Figure 50548DEST_PATH_IMAGE006
Figure 958461DEST_PATH_IMAGE007
注：其中，x=0表示负极涂层与负极集流体界面；x=xn表示负极最右端与隔膜交界面；x=xsep表示隔膜最右端与正极交界处；x=xp表示正极最右端与正极集流体交界处。
为便于理解本发明，本发明列举实施例如下。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅帮助理解本发明，不应视为本发明的具体限制。本发明实施例的基于电化学-热-老化与三维降阶电池组寿命预测方法流程图如图1所示。
本发明基于电化学-热-老化与三维降阶电池组寿命预测方法：
（1）搭建单体锂离子电池伪二维P2D电化学模型：获取电池几何参数，包括正极集流体厚度、负极集流体厚度、正极涂层厚度、负极涂层厚度和隔膜厚度，搭建电池几何模型；获取锂离子电池P2D模型动力学和热力学参数，通过试验测得锂离子电池正极颗粒半径、锂离子电池负极颗粒半径、固相扩散系数、液相有效扩散系数、液相有效离子电导率、电芯比热容、Bruggeman修正系数等电化学系数。以上各参数获取方法不做严格限制，可以采用本领域常规方法获得上述P2D模型的尺寸参数、动力学参数及热力学参数，在下文中动力学参数与热力学参数统称为电化学参数。
锂离子电池电化学方程搭建，在本发明具体实施中，电化学模型改进自Newman等人的模型，电池几何参数和电化学参数为搭建伪二维P2D电化学模型所需参数，包括液相物质守恒方程、固相物质守恒方程、液相欧姆定律方程、固相欧姆定律方程、电荷守恒定律方程和Butler-Volmer方程，搭建伪二维P2D电化学模型。电池电化学结构示意图如图2所示，电化学结构示意图描述了最小重复单元，包括正极集流体（铝箔厚度）、正极涂层、隔膜、负极涂层、负极集流体（铜箔厚度）5部分。
液相物质守恒方程：
Figure 156093DEST_PATH_IMAGE008
固相物质守恒方程：
Figure 61732DEST_PATH_IMAGE009
液相欧姆定律方程：
Figure 344815DEST_PATH_IMAGE010
固相欧姆定律方程：
Figure 994102DEST_PATH_IMAGE011
电荷守恒定律方程：
Figure 46240DEST_PATH_IMAGE012
Butler-Volmer动力学方程：
Figure 857201DEST_PATH_IMAGE013
（2）在伪二维P2D电化学模型中加入副反应的偏微分方程搭建电池电化学容量衰减模型，副反应可能导致各种不良效应，造成锂离子电芯容量损失。通常，电芯由于不同位置同时发生多个复杂反应而产生老化，在负载循环中，电池所处的阶段不同，其老化程度是不同的，具体取决于电位、局部锂浓度、温度以及电流大小等。副反应的偏微分方程包括SEI副反应动力学方程、析锂副反应动力学方程、SEI膜厚变化方程、SEI膜阻抗变化方程、SEI膜导致的负极涂层孔隙率变化方程、析锂导致的负极涂层膜厚变化方程和析锂导致的负极涂层孔隙率变化方程。
考虑SEI副反应导致的容量损失，以石墨材料为负极的锂离子电池，在初次循环过程中，电解液会在电极表面形成一层固态电解质膜（SEI），有利于保持负极的结构稳定性。锂离子电池在存储或者循环过程中，由于溶剂中的碳酸亚乙酯ethylene carbonate (EC)与锂离子（Li+）在石墨表面获得电子发生还原反应生成固态电解质膜，导致可循环锂的不可逆损耗。
SEI副反应动力学方程：SEI副反应电流密度（j SEI ）可以通过SEI副反应交换电流密度（
Figure 630510DEST_PATH_IMAGE014
）、SEI副反应阴极传递系数（
Figure 614646DEST_PATH_IMAGE015
）、温度（T）、球形颗粒表面过电势(
Figure 786871DEST_PATH_IMAGE016
)求得。由于SEI副反应的持续进行，会导致SEI副反应消耗的电芯容量不断增加，具体可以根据公式
Figure 768733DEST_PATH_IMAGE017
计算，所以表观反应为容量随存储或者循环不断降低。
Figure 26408DEST_PATH_IMAGE018
析锂副反应动力学方程：
Figure 814235DEST_PATH_IMAGE019
SEI膜厚变化方程：
Figure 591699DEST_PATH_IMAGE020
SEI膜阻抗变化方程：
Figure 259309DEST_PATH_IMAGE021
SEI膜导致的负极涂层孔隙率变化方程：
Figure 223854DEST_PATH_IMAGE022
析锂导致的负极涂层膜厚变化方程：考虑析锂导致的容量损失，锂离子电池在过充、负极材料不足、大倍率充电、低温充电等条件下，由于负极过电位低于0V，锂离子在迁移到负极表面时，获得电子直接沉积在负极表面，导致析锂膜厚增加以及负极涂层孔隙率的降低，当负极过电位低于0V时，此时析锂副反应电流密度（j lpl ）不为零，随着析锂副反应的进行，析锂导致的膜厚不断增加（如图3所示）。
Figure 270832DEST_PATH_IMAGE023
析锂导致的负极涂层孔隙率变化方程：
Figure 699539DEST_PATH_IMAGE024
另外，本专利还考虑了SEI与析锂副反应导致负极涂层孔隙率下降诱发电池组容量跳水的新理论，详细描述过程如下，根据前面公式的推导，我们获得了不同时间下的负极孔隙率，进一步根据液相有效扩散系数与负极涂层孔隙率的关系公式
Figure 538051DEST_PATH_IMAGE025
获得液相有效扩散系数，这里由于液相孔隙率的下降会导致液相有效扩散系数的降低，从而导致液相传质阻力增加，而传质阻力增加又会进一步加剧电池析锂，从而形成恶性循环，最终导致电池组容量跳水，详细描述过程如图3所示。
（2）电池电化学容量衰减模型耦合传热模型搭建单体锂电池电化学-热耦合容量衰减模型，电池传热模型包括能量守恒方程、可逆热方程、反应热方程、欧姆热方程、热传导方程和对流换热方程。对于传统的三维热模型，需要构建三维结构，然后在固体传热模块中定义各个面的换热系数以及电池的导热系数，这种方法在模型计算中一方面会消耗大量的计算资源，导致模型计算时间过长甚至无法计算，另一方面该方法计算结果过大，导致占用大量的内存甚至无法保存计算数据。三维降阶技术是针对三维传热将其降阶为一维，但不限于一维，也可以是零维、二维，而对于其产热是基于一维电化学计算出的热源，这与传统的一维电化学-三维热耦合模型计算方法没有区别，总产热热源包含反应热、欧姆热、可逆热；三维降阶方法的优势在于无需构建三维几何模型。
三维降阶，通过一维全局常微分及微分代数方程描述电池散热以及电池之间的导热。在计算固体传热模型时，还需要考虑电池外表面的对流换热和电池内部的热传导。
如公式
Figure 521051DEST_PATH_IMAGE026
，其中热传导项
Figure 837631DEST_PATH_IMAGE027
考虑了电池不同方向上的导热情况，对于电池平面方向，即公式中的x，y方向，从电池的温度分布云图分析电芯的平面方向和厚度方向的温度分布，测试电芯不同方向导热系数，结果发现，电芯在平面方向的导热系数为20W/（m.K），厚度方向的导热系数为0.9W/（m.K），电芯温度分布云图均显示电芯的平面方向温度差异小，结果表明，电池在老化前和老化后，电芯的温度分布差异主要来源于厚度方向的热传导，所以只需要考虑厚度方向电池组内部的热传导，因此可以将公式简化为
Figure 324108DEST_PATH_IMAGE028
。为了验证，我们采用了平面尺寸更长更宽的电芯进行了循环老化前和老化后的电芯温度分布的对比（如图4a和图4b，其中，图4a和图4b均为从电芯表面向电芯内部，温度逐渐升高），新鲜模组温差2℃，老化后的模组温差为3℃，虽然老化后的模组温升总体较新鲜模组升高了1℃，但是从温度分布云图可以看出无论新鲜电池组还是老化后的电池在电芯平面方向温度分布是均匀的，温度分布差异主要来自于厚度方向，所以只需要考虑厚度方向电池组内部的热传导。
能量守恒方程：
Figure 599100DEST_PATH_IMAGE029
Figure 600554DEST_PATH_IMAGE030
可逆热方程：
Figure 204316DEST_PATH_IMAGE031
反应热方程：
Figure 342036DEST_PATH_IMAGE032
欧姆热方程：
Figure 538662DEST_PATH_IMAGE033
热传导方程：
Figure 479942DEST_PATH_IMAGE034
对流换热方程：
Figure 889058DEST_PATH_IMAGE035
（5）对单体锂离子电池电化学-热耦合容量衰减模型进行参数校正：
SEI副反应相关参数标定：在不同温度下进行存储试验，存储试验没有电流，可以认为电芯的容量衰减全部由生成SEI膜和CEI膜贡献，然后通过实验数据拟合出SEI膜或CEI膜的副反应参数。这里需要说明的是本模型为了简单处理仅考虑了SEI副反应导致的容量损失，如果考虑生成SEI膜和CEI膜两种损失模式，只需要补做一组实验进行SEI和CEI容量损失的解耦，在充满电存储时只标定SEI膜，空电存储只标定CEI膜。所述SEI副反应相关参数标定的方法可以通过现有的常规方法获得，例如使用GT-Autolion软件并利用该软件使用手册中的《GT-Autolion 标定流程》标定方法进行标定。
析锂导致的容量损失，为了拟合出电芯析锂相关的参数，可以对电芯进行较大倍率充放电循环，通过常规的数据拟合方法，在参考温度下拟合出指前因子项，在其他温度下拟合出活化能项。
（6）将锂离子电池进行串并联，建立先并后串电池组模型，以“+”表示电池正极，“-”表示电池负极，根据平均算子方法搭建锂离子电池组寿命预测模型，给电池组模型设定相应的边界条件。
液相物质守恒的边界条件：
Figure 599394DEST_PATH_IMAGE036
固相物质守恒的边界条件：
Figure 763659DEST_PATH_IMAGE037
液相欧姆定律的边界条件：
Figure 926656DEST_PATH_IMAGE038
固相欧姆定律的边界条件：
Figure 139462DEST_PATH_IMAGE039
电荷守恒定律的边界条件：
Figure 972814DEST_PATH_IMAGE040
设定“11+”的边界条件为充放循环；“12+”、“13+”...“1n+”的边界电势设为“11+”的边界电势（n≥1）；将12-，13-...1n-的边界电势设为11-的边界电势；设定“m1-”的边界电势设为电接地，“m2-”,“m3-”...“mn-”设为“m1-”的边界电势（m≥1；n≥1）；将“21+”边界电势设为“11-”的边界电势，将22+，23+...2n+边界电势设为21+的边界电势；将22-，23-...2n-的边界电势设为21-的边界电势；将m1+的边界电势设为(m-1)1-的边界电势；将m2+，m3+...mn+的边界电势设为m1+的边界电势；根据电芯自身SOC计算出11-，21-...(m-1)1-的电势。
（7）预测电池组在不同循环条件下的容量、电化学或热性能：
根据所搭建的电池组模型可以在“11+”边界设置循环工况条件以研究不同工况下模组的寿命情况。
具体实施例方式：
步骤1：以镍钴锰/石墨（NCM/C）体系软包电池为例，对样品电池在循环过程中的容量衰减进行拟合，并预测同体系两并两串模组的循环寿命及电化学与热性能。
获取样品电池的电芯的尺寸参数、电化学参数和热物性参数，如表2、表3和表4所示：
表2 电芯的尺寸参数
Figure 245663DEST_PATH_IMAGE041
表3 电芯的电化学参数
Figure 709006DEST_PATH_IMAGE042
Figure 974771DEST_PATH_IMAGE043
表4 电芯的热物性参数
Figure 144852DEST_PATH_IMAGE044
步骤2：将获取的参数应用于液相物质守恒方程、固相物质守恒方程、液相欧姆定律方程、固相欧姆定律方程、电荷守恒定律方程和Butler-Volmer方程中，搭建伪二维P2D电化学模型。
步骤3：在伪二维P2D电化学模型中加入副反应的偏微分方程搭建电池电化学容量衰减模型。
步骤4：耦合电池电化学容量衰减模型和三维降阶后的传热成单体锂离子电池电化学-热耦合容量衰减模型。
步骤5：参数标定：对电池进行充放电循环测试，并用热电偶采集电池表面中心位置的温度。实验在25℃、0.2C条件下进行，与模拟结果进行对比，以确认模型精度。下面以0.2C充放电循环为例，过程包括：(1)电池静置30分钟；(2)以0.2C倍率放电至下限电压；(3)电池静置30分钟；（4）以0.2C充电至截止电压；（5）将步骤1-4循环70次。基于COMSOLMultiphysics平台多物理场仿真平台，对上述步骤1-4进行仿真，最终输出70圈循环的容量衰减曲线，然后与电池电芯试验数据进行对比。
步骤6：建立锂离子两并两串电池组模型（如图6所示），使用已经标定好的单体锂离子电池电化学-热耦合容量衰减模型，用平均算子/边界相似性搭建电池组寿命预测模型，对电池组的电芯的正负极分别设定相应的边界条件。节点1为“11+”的边界电势，节点2为“11-”的边界电势，节点3为“21+”的边界电势，节点4为“21-”的边界电势，节点5为“12+”的边界电势，节点6为“12-”的边界电势，节点7为“22+”的边界电势，节点8为“22-”的边界电势。具体的，设置“11+”为充放电循环，具体工况可以自行设置，设置“12+”的边界电势为“11+”的边界电势，设置“21-”为电接地，设施“22-”的边界电势为“21-”的边界电势，设置“12-”的边界电势为“11-”的边界电势，设置“21+”的边界电势为“11-”的边界电势，设置“22+”的边界电势为“12-”的边界电势，“11-”根据电芯自身的SOC状态和“11+”的边界电势，计算出相应的电势。由于电池组靠近外侧的电芯换热系数较大，这里将1#电芯的换热系数设为20[W/m^2/K]，2-4#电芯设为5[W/m^2/K]。
步骤7：电池组循环寿命模型实验验证及预测，对电芯进行25℃、0.2C倍率下循环寿命对标验证。
二、验证结果分析
为了验证降阶后电池电化学-热耦合容量衰减模型预测效果（即三维降阶），对2P2S电池组降阶前后的的温度做了对比，如图5所示，降阶模型与未降阶的模型在整个循环老化过程中最大温差约1.5℃左右，预测结果精度高。电池产热会影响电池的温度，从而影响电池的性能和电化学反应，三维降阶技术通过一维全局常微分及微分代数方程代替三维固体传热计算电池组各电芯之间的热传导以及电池组与外界之间的热对流，只考虑厚度方向电池组内部的热传导，但是在搭建伪二维P2D电化学模型时，我们考虑了颗粒内径向方向固相锂的扩散（如图2所示），从而建立了电池锂离子浓度和温度之间的联系，提高了电池组的预测结果的精度。
我们进一步对两并两串电池组模型，在加速因子为50倍的情况下，通过专业工作站分别计算三维降阶前的模型和三维降阶后的模型的存储内存和计算时间。三维降阶前模型的计算时间为600分钟，模型存储内存为11390MB，而对于三维降阶后的模型，计算时间为56分钟，约减少90%；模型存储内存为215MB，约减少98%。我们认为在物理场搭建时，通过使用全局常微分及微分代数方程的形式代替了固体传热模型，避免了物理几何与网格对电池组长期循环模型的影响，可以大幅降低了模型的计算量以及模型的存储内存。
由于本模型使用的是2P2S的电池组最小单元，而动力或储能电源是由成百上千个这种电池组成，所以在计算大型电池组时，传统的模型无法进行计算，以特斯拉4680电池为例，一个电池包中含有828个4680电芯，当采用传统模型计算时需要用时约86天，占用内存约2300GB，而采用三维降阶方式的模型计算时间仅为8天，占用内存43GB。从上述结果中，当使用两并两串的电池组，模型在存储内存和计算时间分别比其他模型减少98%和90%，当电池组换成由更多电池组成的大型电池簇时，本发明的模型在存储内存和计算时间上与其他模型之间差异性成倍的增加。可见，三维降阶技术在计算大型电池簇时，更可以大幅度节约储存空间并提升计算性能。
我们进一步对电池组循环寿命模型实验进行验证基预测，结果如图7所示，电芯仿真循环容量与实验数据对比，搭建的电池组具有非常高的准确性，由于0.2C倍率下电池组很难发生多种副反应变化，为了体现模型具有分析多种副反应及各副反应相互耦合的优势，对标定好的电池进行了1C循环寿命、电化学性能等预测。
使用电池组电化学-热耦合容量衰减模型预测1C充放电条件下2P2S电池组在2000圈内的衰减因素对电池组容量的影响，结果如图8所示：
随着电池组循环的圈数增加，电池组的容量保持率在持续下降，可以看出，电池组循环2000圈时，电池组的容量保持率为76%，已小于电池组的EOL状态（80%）。进一步分析可以看出在电池组循环2000圈的过程中，由于SEI寄生反应导致的容量损失占比16%，析锂导致的容量损失占比8%。
在此基础上，还可以对不同循环圈数下的各电芯负极电位进行分析，如图9所示，当循环大于400圈时，电芯负极电位已接近0mV，随后的循环电芯发生不同程度的析锂。
同时，在此模型的基础上还可以研究电池组不同循环圈数下的分流分压现象，如图10所示，图10中通过颜色区分循环圈数，由红色到蓝色表示循环圈数不断减少（从左到右的折线表示循环圈数逐渐减少），可以看出，随着电芯的循环，并联电芯之间的分流程度越来越大，从第一次循环的0.8%到第2000次循环的5.1%，增加了638%。
需注意，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述方法包括搭建锂离子电池组寿命预测模型，并使用模型进行电池组寿命预测的过程；所述搭建锂离子电池组寿命预测模型的搭建方法包括在单体锂离子电池伪二维P2D电化学模型上，加入用于描述单体锂离子电池容量衰减的副反应偏微分方程，再耦合三维降阶的传热模型，搭建单体锂离子电池电化学-热耦合容量衰减模型，进行参数校正后，加入边界相似性或平均算子方法搭建锂离子电池组寿命预测模型。
2.根据权利要求1所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述伪二维P2D电化学模型通过固体球形颗粒半径方向r考虑了颗粒内径向方向固相锂的扩散；所述三维降阶，通过全局常微分及微分代数方程计算单体电池在厚度方向上的热传导以及电池组与外界之间的热对流。
3.根据权利要求1所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述伪二维P2D电化学模型搭建，通过获取电池几何参数和电化学参数搭建伪二维P2D电化学模型；更进一步地，包括液相物质守恒方程、固相物质守恒方程、液相欧姆定律方程、固相欧姆定律方程、电荷守恒定律方程和Butler-Volmer方程搭建伪二维P2D电化学模型。
4.根据权利要求1所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述副反应偏微分方程，包括SEI副反应动力学方程、析锂副反应动力学方程、SEI膜厚变化方程、SEI膜阻抗变化方程、SEI膜导致的负极涂层孔隙率变化方程、析锂导致的负极涂层膜厚变化方程和析锂导致的负极涂层孔隙率变化方程。
5.根据权利要求1所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述副反应偏微分方程中，通过SEI副反应动力学方程和析锂副反应动力学方程反映了副反应电流密度对容量的衰减作用，通过SEI膜厚变化方程和析锂导致的负极涂层膜厚变化方程反映了副反应电流密度对副反应产物膜厚度的影响，通过SEI膜阻抗变化方程反映了副反应产物膜厚度对SEI膜阻抗的影响，通过负极涂层孔隙率变化方程反映了副反应产物膜厚度对负极涂层孔隙率的影响；更进一步地，通过液相有效扩散系数与负极涂层孔隙率的关系公式，反映了SEI副反应和析锂副反应导致负极涂层孔隙率下降诱发的电池组容量跳水效应。
6.根据权利要求1所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述传热模型搭建，包括能量守恒方程、可逆热方程、反应热方程、欧姆热方程、热传导方程和对流换热方程，用于分析电池在充放电过程中的热量。
7.根据权利要求1所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述参数校正，包括SEI副反应相关参数标定、活性物质脱落相关参数标定和析锂导致容量损失相关参数标定。
8.根据权利要求7所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，所述活性物质脱落相关参数标定，将电芯置于不同温度下进行小倍率0.2C充放电循环，拟合出活性物质脱落模型的副反应参数；所述析锂导致容量损失相关参数标定，对电芯进行较大倍率充1.5C放电循环，在参考温度下拟合出指前因子项，在其他温度下拟合出活化能项。
9.根据权利要求1所述的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测方法，其特征在于，还包括设定串并联后的锂离子电池组寿命预测模型相应的边界条件的电势，根据电芯自身SOC的状态，计算出相应的非边界条件的电势的过程；
所述串并联后的锂离子电池组设置先并后串电池组模型，以“mn”表示电池电芯在电池组模型中所处的位置，“mn”中，以m的取值表示电池电芯所处的串联方向上并联组的顺序位置，以n的取值表示电池电芯所处的并联组内电池电芯的并联顺序位置，以“mn+”表示第m个并联组内第n个并联顺序位置上电池电芯的正极，“mn-”表示第m个并联组内第n个并联顺序位置上电池电芯的负极；m和n的取值分别为正整数；
边界条件的电势设定方法为：对于第1个并联组内的电池电芯，设定“11+”的边界条件为充放循环；“12+”、“13+”...“1n+”的边界电势设为“11+”的边界电势；对于最后一个并联组内的电池电芯，设定“m1-”的边界电势为电接地，“m2-”、“m3-”...“mn-”设为“m1-”的边界电势；
非边界条件的电势计算方法为：对于第1并联组至倒数第二个并联组每组内的电池电芯，将“m2-”、“m3-” ... “mn-”的电势设定为“m1-”的电势；对于第2并联组至最后一个并联组每组内的电池电芯，将“m1+”、 “m2+” ... “mn+”的电势设定为上一并联组中“(m-1)1-”的电势；对于第1并联组至倒数第二个并联组每组内的电池电芯，“m1-”的电势由“m1+”的电势以及“m1”电池电芯自身的SOC计算得出。
10.权利要求1-权利要求9任一项所述方法搭建的基于电化学-热-老化与三维降阶的电池组寿命预测模型，其特征在于，所述预测模型由伪二维P2D电化学模型耦合三维降阶的传热模型，并加入用于描述锂离子电池容量衰减的副反应偏微分方程和边界相似性或平均算子方法搭建。
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