CN113451583A - 复合集流体及包含其的极片、锂离子电池和电子装置 - Google Patents

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Abstract

本申请提供了一种复合集流体、及包含其的极片、锂离子电池和电子装置，其中，该复合集流体，包括：复合基体，其包括导电网和填充于导电网孔隙中的聚合物层，所述聚合物层与所述导电网形成相互贯通的结构；金属层，其位于所述复合基体的两侧表面上，且与所述导电网电连通。本申请提供的复合集流体，其金属层与复合基体中的导电网相接触，从而实现了上下金属层之间的相互导通。

Description

复合集流体及包含其的极片、锂离子电池和电子装置
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，特别是涉及复合集流体及包含其的极片、锂离子电池和电子装置。
背景技术
锂离子电池具有能量密度高，循环寿命长、自放电小等优势，已广泛应用于各类电子产品。提升锂离子电池的安全性与能量密度是未来锂离子电池发展的趋势。为了提升锂离子电池安全性能与能量密度，现有技术采用在聚合物的两侧表面复合金属层，形成一种复合集流体。该复合集流体可以防止锂离子电池在遇到碰撞、挤压、穿刺等异常情况时因内短路而发生起火、爆炸等事故。与金属箔集流体相比，这种复合结构也能够降低集流体重量，提升锂离子电池能量密度。
然而这种复合集流体两侧表面的金属层不相互导通，在制备锂离子电池的过程中，需要在极片卷绕前或卷绕后在每个极耳上外接铝片，增加了锂离子电池制备工艺的复杂性。
发明内容
本申请的一个目的在于提供一种复合集流体，以解决现有的复合集流体金属层不相互导通的问题。本申请的其他目的在于提供包含该复合集流体的极片、锂离子电池和电子装置。
本申请首先提供了一种复合集流体，其包括：
复合基体，其包括导电网和填充于导电网孔隙中的聚合物层，聚合物层与导电网形成相互贯通的结构；及
金属层，其位于复合基体的两侧表面上，且与导电网电连通。
在本申请的一些实施方式中，导电网由单层金属网或单层泡沫金属构成；或者，导电网由彼此叠加且相互接触的双层金属网或双层泡沫金属构成。
在本申请的一些实施方式中，导电网的厚度为10μm-350μm。
在本申请的一些实施方式中，金属网选自铜网、铝网及镍网中的至少一种。
在本申请的一些实施方式中，泡沫金属选自泡沫铜、泡沫铝及泡沫镍中的至少一种。
在本申请的一些实施方式中，聚合物层中的聚合物选自聚乙烯、聚丙烯、乙烯丙烯共聚物、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对萘二甲酸乙二醇酯、及聚对苯二甲酰对苯二胺中的至少一种。
在本申请的一些实施方式中，金属层的材质为铜、铝或镍。
在本申请的一些实施方式中，复合集流体满足以下特征的至少一者：
所述金属网的网孔目数为10目-1250目；
所述泡沫金属的孔径为5μm-200μm；
所述聚合物层的厚度为6μm-30μm；
所述金属层的厚度为20nm-5000nm。
在本申请的一些实施方式中，优选复合集流体满足以下特征的至少一者：
所述导电网的厚度为10μm-33μm；
所述金属网的网孔目数为45目-425目；
所述泡沫金属的孔径为为5μm-50μm；
所述聚合物层的厚度为9μm-25μm；
所述金属层的厚度为150nm-2000nm。
本申请还提供了一种极片，其包括前述的复合集流体，和涂覆于复合集流体表面的电极活性物质层。
本申请还提供了一种锂离子电池，其包括前述的极片。
本申请还提供了一种电子装置，其包括前述的锂离子电池。
本申请中所用的术语一般为本领域技术人员常用的术语，如果与常用术语不一致，以本申请中的术语为准。
在本申请中，泡沫金属是指在金属的表面及内部存在大量连通孔的金属材料。
本申请提供的复合集流体，其金属层与复合基体中的导电网相接触，从而实现了上下金属层之间的相互导通。
附图说明
图1为本申请提供的一种集流体的结构示意图；
图2为本申请提供的另一种集流体的结构示意图；
图3为图2所示的集流体的复合基体的俯视图。
具体实施方式
集流体及其制备
本申请提供了一种复合集流体，其可以包括：
复合基体，其包括导电网和填充于所述导电网孔隙中的聚合物层，所述聚合物层与所述导电网形成相互贯通的结构；及
金属层，其位于所述复合基体的两侧表面上，且与所述导电网电连通。
本申请的集流体，其金属层与复合基体中的导电网相接触，从而实现了上下金属层之间的相互导通。
在本申请中，所述金属层和至少部分的导电网相接触，以形成电联通。
在现有技术中，由于复合集流体两侧表面的金属层不相互导通，需要在极片卷绕前或卷绕后在每个极耳上外接铝片，以使金属层相互导通。在使用焊接工艺外接铝片时，由于焊接工艺难度大，通常存在虚焊或者焊接过度的问题，其会导致极耳处接触不良，使得锂离子电池内阻升高，进而导致极化严重、放电温升大。而本申请的复合集流体的金属层可以相互导通，因此无需在极耳上外接铝片，可以避免虚焊或者焊接过度引起的极耳处接触不良。所以本申请的复合集流体与现有的金属层不导通的复合集流体相比，可以有效降低锂离子电池内阻，而锂离子电池内阻的降低一方面可以减少电池极化，另一方面可以降低锂离子电池的放电温升。
而且，本申请的集流体的金属层较薄，在锂离子电池遭受尖锐物穿刺或钝物挤压等异常情况时，产生的金属碎屑或毛刺的尺寸远远小于现有的金属箔集流体，降低了因隔膜被刺穿导致的锂离子电池短路的风险，提高了锂离子电池的安全性能。
在本申请的一些实施方式中，所述导电网由单层金属网或单层泡沫金属构成；或者，所述导电网由彼此叠加且相互接触的双层金属网或双层泡沫金属构成。
在导电网包括金属网时，填充于导电网中的聚合物层基本存在于金属网的网孔内，与金属网形成相互贯通的结构。
在导电网包括泡沫金属时，填充于导电网中的聚合物层贯穿于泡沫金属的连通孔中，与泡沫金属形成相互贯通的结构，有利于提升复合集流体的机械强度。
在本申请的一些实施方式中，导电网的厚度可以为10μm-350μm。
在本申请的一些实施方式中，金属网可以选自铜网、铝网及镍网中的至少一种。
金属网的网孔形状没有特别限定，例如可以是方形、圆形、椭圆形或菱形等。
在本申请的一些实施方式中，金属网的网孔目数可以为10目-1250目。
在本申请的一些实施方式中，泡沫金属选自泡沫铜、泡沫铝及泡沫镍中的至少一种。对于泡沫金属的孔隙率没有特别限定，例如泡沫金属的孔隙率可以为90-98％。
本申请的集流体可以作为正极集流体，也可以作为负极集流体。当集流体作为正极集流体时，其包括的导电网优选为铝网、泡沫铝或其组合。当集流体作为负极集流体时，其包括的导电网优选为铜网、泡沫铜或其组合。
在本申请的一些实施方式中，聚合物可以选自聚乙烯、聚丙烯、乙烯丙烯共聚物、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对萘二甲酸乙二醇酯、及聚对苯二甲酰对苯二胺中的至少一种。
在本申请的一些实施方式中，金属层的材质为铜或铝。
基于与导电网相类似的理由，当集流体作为负极集流体时，金属层的材质优选为铜。当集流体作为正极集流体时，金属层的材质优选为铝。
在本申请的一些实施方式中，所述的复合集流体满足以下特征的至少一者：
所述金属网的网孔目数为10目-1250目；
所述泡沫金属的孔径为5μm-200μm；
所述聚合物的厚度为6μm-30μm；
所述金属层的厚度为20nm-5000nm。
在本申请的一些实施方式中，所述的复合集流体满足以下特征的至少一者：
所述导电网的厚度为10μm-33μm；
所述金属网的网孔目数为45目-425目；
所述泡沫金属的孔径为5μm-50μm；
所述聚合物的厚度为9μm-25μm；
所述金属层的厚度为150nm-2000nm。
在本申请中，所述复合集流体可以仅满足上述一项特征；或可以满足上述2～4项特征。本申请对此不做额外的限定。
在本申请中，所述金属层可以为铜金属层；所述金属层为铜金属层时，厚度优选为150-1500nm。
在本申请中，所述金属层可以为铝金属层；所述金属层为铝金属层时，厚度优选为200-2000nm。
在本申请中，所述金属层还可以为镍金属层。
本申请还提供了一种复合集流体的制备方法，其可以包括：
在导电网中填充聚合物，以形成复合基体；
在复合基体的两侧表面上覆盖金属层，以得到复合集流体。
在导电网中填充聚合物，可以用本领域技术人员已知的任何方法进行，例如可以采用以下方法：
在导电网的两侧表面上涂覆离型剂；
将熔融的聚合物流延至导电网中，以形成复合基体；
去除离型剂离型剂可以为本领域公知的离型剂，例如：有机硅离型剂、氟素离型剂等。
该方法既适用于导电网由单层金属网或泡沫金属形成的情况，也适用于由双层金属网和/或泡沫金属形成的情况。
在导电网由单层金属网或泡沫金属形成时，可以在该单层金属网或泡沫金属的两侧表面涂覆离型剂，然后进行流延操作，使得聚合物填充在导电网的内部，形成聚合物层，并使聚合物层和导电网形成相互贯通的结构。
在导电网由两层金属网和/或泡沫金属形成时，叠加设置两层金属网和/或泡沫金属，在上层的金属网和/或泡沫金属的上表面及在下层的金属网和/或泡沫金属的下表面涂覆离型剂，然后进行流延操作，使得聚合物填充在导电网的内部，形成聚合物层，并使聚合物层和导电网形成相互贯通的结构。
该方法中所采用的的流延工艺，本申请没有特别限定，可以采用本领域技术人员已知的流延工艺来实现。
另外，在进行聚合物的流延之前，在导电网的两侧表面上涂覆离型剂，可以使得流延至导电网的表面上的聚合物由于离型剂的隔离无法成膜，且容易与导电网的表面相分离；因此去除离型剂的同时，可将导电网的表面上的聚合物一并去除，而仅保留导电网中的聚合物。
在该制备方法中，金属层可以通过物理气相沉积或电镀中的至少一种形成于复合基体的两侧表面上。更为具体地，铝金属层可以通过物理气相沉积形成于复合基体的两侧表面上。铜金属层可以通过物理气相沉积或电镀形成于复合基体的两侧表面上。其中，物理气相沉积可以包括蒸发法或溅射法。蒸发法包括坩埚式蒸发法、蒸发舟式蒸发法或电子束蒸发法等。
在本申请的一些实施方式中，在导电网中填充聚合物，以形成复合基体，包括：
将聚合物膜置于两层金属网和/或泡沫金属之间，在高于聚合物膜熔点的温度下进行热压复合，以形成复合基体；其中两层金属网和/或泡沫金属在热压复合后彼此相接触。
聚合物膜的厚度本申请没有特别限定，可以根据金属网、泡沫金属的孔径、孔隙率等参数进行选择；只要其能够保证在热压复合后，聚合物位于导电网的两侧表面所在的平面之间即可。
该方法中所采用的的热压复合工艺，本申请没有特别限定，可以采用本领域技术人员已知的热压复合工艺来实现。
在该制备方法中，金属层可以通过物理气相沉积或电镀中的至少一种形成于复合基体的两侧表面上。更为具体地，铝金属层可以通过物理气相沉积形成于复合基体的两侧表面上。铜金属层可以通过物理气相沉积或电镀形成于复合基体的两侧表面上。其中，物理气相沉积可以包括蒸发法或溅射法。蒸发法包括坩埚式蒸发法、蒸发舟式蒸发法或电子束蒸发法等。
极片
本申请还提供一种极片，其包括本申请的复合集流体，和形成于复合集流体表面的电极活性物质层。
本申请提供的极片包括正极极片和负极极片。
当极片为正极极片时，其包括本申请提供的复合集流体和形成于复合集流体表面的正极活性物质层。优选地，复合集流体的导电网为铝网。金属层的材质为铝。正极的复合集流体的导电网和金属层也可以采用本领域常用于正极的其他材料。
当极片为负极极片时，其包括本申请提供的复合集流体和形成于复合集流体表面的负极活性物质层。优选地，复合集流体的导电网为铜网。金属层的材质为铜。负极的复合集流体的导电网和金属层也可以采用本领域常用于负极的其他材料。
对于正极活性物质，本申请没有特别限定。例如可以使用含锂的钴氧化物(LiCoO2)、锰酸锂(LiMn2O4)、含锂的镍氧化物(LiNiO2)、Co-Ni-Mn的含锂的复合氧化物、Ni-Mn-Al的含锂的复合氧化物、Ni-Co-Al的含锂的复合氧化物、橄榄石型磷酸铁锂(LiFePO4)、橄榄石型磷酸锰锂(LiMnPO4)、Li1+xMn2-xO4(0<X<2)所表示的富锂尖晶石化合物、Li[Ni0.17Li0.2Co0.07Mn0.56]O2、LiNi0.5Mn1.5O4等。上述的正极活性物质可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
对于负极活性物质，本申请没有特别限定。例如可以使用碳系负极活性物质、金属系负极活性物质以及将这些组合而成的负极活性物质等。
在此，碳系负极活性物质是指，可以插入(也称为“掺杂”)锂的、以碳为主骨架的活性物质。并且，作为碳系负极活性物质，具体而言可举出：焦炭、中间相炭微球(MCMB)、中间相沥青系碳纤维、热解气相生长碳纤维、酚醛树脂烧结体、聚丙烯腈系碳纤维、糠醇树脂烧结体(PFA)及硬碳等碳质材料；以及天然石墨和人造石墨等石墨质材料。
此外，金属系负极活性物质是包含金属的活性物质，通常是指在结构中包含可以插入锂的元素、在插入锂的情况下的每单位质量的理论电容量为500mAh/g以上的活性物质。并且，作为金属系活性物质，可举出例如：锂金属；可以形成锂合金的单质金属(例如Ag、Al、Ba、Bi、Cu、Ga、Ge、In、Ni、P、Pb、Sb、Si、Sn、Sr、Zn、Ti等)；以及它们的氧化物、硫化物、氮化物、硅化物、碳化物、磷化物等。进而，可以举出钛酸锂等氧化物。上述的负极活性物质可以单独使用1种，也可以将2种以上组合使用。
另外，正极活性物质层和负极活性物质层还可以包含导电剂及粘结剂等。导电剂及粘结剂本申请没有特别限定，可以采用本领域已知的任意的导电剂及粘结剂。
锂离子电池
本申请还提供了一种锂离子电池，其包括本申请提供的极片。具体地，锂离子电池的正极极片和/或负极极片可以为本申请提供的极片。而锂离子电池其它的组成部分，包括隔膜和电解液等，没有特别的限定。
对于隔膜，其材质可以包括但不限于玻璃纤维、聚酯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯或其组合。
对于电解液，其通常可以使用在有机溶剂中溶解了支持电解质的有机电解液。其中，支持电解质可以包括但不限于LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiSbF6、LiAlCl4、LiClO4、CF3SO3Li、C4F9SO3Li、CF3COOLi、(CF3CO)2NLi、(CF3SO2)2NLi、(C2F5SO2)NLi等。对于电解液中的有机溶剂，只要其可以溶解支持电解质即可，没有特别限定，例如在锂离子电池中，可使用碳酸二甲酯(DMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸亚乙烯酯(VC)等碳酸酯类；γ-丁内酯、甲酸甲酯等酯类；1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃等醚类；环丁砜、二甲基亚砜等含硫化合物类等。此外，也可以使用这些溶剂的混合溶液。
电子装置
本申请还提供了一种电子装置，包括本申请所提供的锂离子电池。
在本申请中，所述电子装置可以为任意的电子装置，例如移动电话、笔记本电脑、摄像机、数码相机、电动玩具等。
复合集流体双层金属层导通测试
复合集流体的双面导通性使用自制电阻测试气动夹具，测试夹具由气动阀门，测试探头，支架组成，电阻数据由日置电阻测试仪3541记录。测试时将制成的复合集流体至于两侧测试探头之间，启动气动阀门，两侧测试探头与复合集流体双侧表面接触，测试压力为0.4MPa，保持5s后观察复合集流体双面导通情况。
实施例
实施例1-10
制备结构如图1所示复合集流体，其复合基体包括由单层金属网形成的导电网1，填充于导电网1中的聚合物2；在复合基体的上、下表面上形成的金属层3。
集流体的制备过程如下：
实施例1
在厚度为10μm，目数为1250目的铝网表面涂覆耐高温离型剂(氟塑离型剂)，然后将熔融的PET流延至铝网；待PET凝固后去除离型剂，在铝网两侧表面之间填充9μm厚PET，得到复合基体。
将制备的复合基体置于坩埚式镀铝机的真空腔室内，待内部真空度达到6×10-3Pa时，将坩埚内铝熔化，通过蒸镀在复合基体的双侧表面沉积1500nm铝层，得到复合集流体。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例2
除了将实施例1中的铝网替换为厚度20μm、目数600目的铝网，并填充厚度为15μm的PET外，其余与实施例1相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例3
除了将实施例1中的铝网替换为厚度300μm、目数10目的铝网，并填充厚度为30μm的PET外，其余与实施例1相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例4
除了沉积1000nm铝层外，其余与实施例1相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例5
除了将实施例1中的PET替换为PEN外，其余与实施例1相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例6
按实施例1方法将熔融的PET流延至厚度为350μm、目数为45目铜网，在铜网两侧表面之间形成30μm厚的PET，得到复合基体。
将制备的复合基体置于磁控溅射镀膜机的真空腔室内，待内部真空度达到6×10- 3Pa时，向腔室内部通入氩气，将腔室真空调节至1Pa，开启磁控溅射电源，开始溅射Cu。通过溅射在复合基体双侧表面沉积150nm铜层，得到复合集流体。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例7
按实施例1方法将熔融的PET流延至厚度为10μm、目数为1250目铜网，在铜网两侧表面之间形成9μm厚的PET，得到复合基体。
将制备的复合基体置于电镀机，在电镀槽内注入电镀液，电镀液配方为：五水合硫酸铜(40g/L)；硫酸(10g/L)；氯化钠(50mg/L)；调节电镀液液温至50℃，其沉积条件为：电镀电流密度(3A/dm3)；电镀时间(15min)。通过电镀在复合基体双侧表面沉积1500nm铜层，得到复合集流体。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例8
将实施例6中的铜网替换为厚度为33μm、目数为425目的铜网，并形成25μm厚PET；其余与实施例6相同。
经测试，所得到的复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例9
除了铜层的厚度为500nm；其余与实施例6相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例10
除了铜层的厚度为20nm；其余与实施例6相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例11-15
制备结构如图2所示复合集流体，其复合基体包括由第一金属网11和第二金属网12形成的导电网1，填充于导电网1中的聚合物2，在复合基体的上、下表面上形成金属层3；从图3中可以看出，图2所示复合集流体中，第一金属网11和第二金属网12相叠加，且在两金属网的网线交叉点，例如位置4处相接触。
集流体的制备过程如下：
实施例11
将厚度为15μm的PP膜置于两层厚度为10μm，目数为1250目的铝网之间，在150℃、1MPa的条件下进行热压复合，得到复合基体。
将制备的复合基体置于坩埚式镀铝机的真空腔室内，待内部真空度达到6×10-3Pa时，将坩埚内铝熔化，通过蒸镀在复合基体的双侧表面沉积1500nm铝层，得到复合集流体。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例12
按实施例11的方法将双层厚度为15μm，目数为800目的铜网与厚度为25μm的PP膜进行热压复合，得到复合基体。
将制备的复合基体置于磁控溅射镀膜机的真空腔室内，待内部真空度达到6×10- 3Pa时，向腔室内部通入氩气，将腔室真空调节至1Pa，开启磁控溅射电源，开始溅射Cu。通过溅射在复合基体双侧表面沉积1500nm铜层，得到复合集流体。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例13
按实施例11的方法将双层厚度为15μm，目数为800目的铜网与厚度为25μm的PP膜进行热压复合，得到复合基体。
将制备的复合基体置于电镀机，通过电镀在复合基体双侧表面沉积1500nm铜层，得到复合集流体。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例14
将实施例11中的PP膜替换为PET膜，在230℃、1MPa的条件下进行热压复合；其余与实施例11相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例15
将实施例11中厚度为15μm的PP膜替换为6μm的PP膜；其余与实施例11相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
实施例16
将实施例11中的铝网替换为厚度为15μm的泡沫铝，余与实施例11相同。
经测试，该复合集流体上、下两层金属层可以导通。
以上所述仅为本申请的较佳实施例，并非用于限定本申请的保护范围。凡在本申请的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均包含在本申请的保护范围内。

Claims (12)

1.一种复合集流体，其特征在于，包括：
复合基体，其包括导电网和填充于所述导电网孔隙中的聚合物层，所述聚合物层与所述导电网形成相互贯通的结构；及
金属层，其位于所述复合基体的两侧表面上，且与所述导电网电连通。
2.根据权利要求1所述的复合集流体，其特征在于，所述导电网由单层金属网或单层泡沫金属构成；或者，所述导电网由彼此叠加且相互接触的双层金属网或双层泡沫金属构成。
3.根据权利要求1或2中任一项所述的复合集流体，其特征在于，所述导电网的厚度为10μm-350μm。
4.根据权利要求2所述的复合集流体，其特征在于，所述金属网选自铜网、铝网及镍网中的至少一种。
5.根据权利要求2所述的复合集流体，其特征在于，所述泡沫金属选自泡沫铜、泡沫铝及泡沫镍中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的复合集流体，其特征在于，所述聚合物层中的聚合物选自聚乙烯、聚丙烯、乙烯丙烯共聚物、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对萘二甲酸乙二醇酯、及聚对苯二甲酰对苯二胺中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的复合集流体，其特征在于，所述金属层的材质为铜、铝或镍。
8.根据权利要求2所述的复合集流体，其特征在于，满足以下特征的至少一者：
所述金属网的网孔目数为10目-1250目；
所述泡沫金属的孔径为5μm-200μm；
所述聚合物层的厚度为6μm-30μm；
所述金属层的厚度为20nm-5000nm。
9.根据权利要求8所述的复合集流体，其特征在于，满足以下特征的至少一者：
所述导电网的厚度为10μm-33μm；
所述金属网的网孔目数为45目-425目；
所述泡沫金属的孔径为5μm-50μm；
所述聚合物层的厚度为9μm-25μm；
所述金属层的厚度为150nm-2000nm。
10.一种极片，其特征在于，包括权利要求1-9中任一项所述的复合集流体，和涂覆于所述复合集流体表面的电极活性物质层。
11.一种锂离子电池，其特征在于，包括权利要求10所述的极片。
12.一种电子装置，其包含权利要求11所述的锂离子电池。
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