CN113196533A - 具有低内部电阻的金属化膜集流体的电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种锂电化学能量产生和储存装置，包括负极、正极、在所述负极和所述正极之间的至少一个隔膜、电解质和与所述负极和所述正极中的至少一个接触的至少一个集流体；其中，所述集流体表现出大于0.005欧姆/方块的电阻率；其中，所述电化学装置显示出大于在0.5C下测量的容量的70％的2C容量，这种集流体还包括涂覆有至少一个导电层的绝缘支撑层，其中所述导电层具有小于2微米的厚度。

Description

具有低内部电阻的金属化膜集流体的电池
技术领域
本发明技术涉及锂电池制品的结构组件和物理特性的改进，从而提供比标准可充电电池类型(例如，作为一个实例的高功率锂离子电池类型)更低的电阻。这种结构修饰涉及较薄的金属集流体结构，所述金属集流体结构增加了电池单元的内阻水平，并且通过修饰电极涂层作为这方面的调节而伴随电池单元内部电阻的降低。利用低厚度电极、高孔隙率电极、较高导电性电极涂层、具有不同水平的导电材料的多层电极涂层以及具有用于定向结果的不同电阻区域的图案涂层，所有这些在此方面与薄金属化集流体同时起作用。本发明还提供包括这些改进的电池制品及其使用方法。本发明技术涉及具有低内部电阻的金属化薄膜集流体的电池，其用于降低锂离子电池的内部电阻。
背景技术
可充电功率电池(例如，不限于锂离子电池)作为电源在世界各地仍然很流行，并且众多产品中的重要性日益增加。从充电式电动工具到电动汽车，再到无处不在的蜂窝电话(如平板电脑、手持计算机等)，(不同离子类型的)锂电池由于可靠性、上面提到的可再充电性和使用寿命长而被用作主要电源。然而，利用如此广泛使用的电源会带来某些问题，其中一些已被证明越来越严重。值得注意的是，安全问题已经暴露出来，其中，无论是否由于最初的制造问题或与时间有关的退化问题，这种锂电池中的某些缺陷会在短路事件期间引起容易产生点火电位。基本上，已经发现导电材料的内部缺陷会在这种电池结构内产生不希望的高热量并最终引起火灾。其结果是，从手持计算机装置(三星Galaxy Note 7，作为一个臭名昭著的情况)到整架飞机(波音787)，使用锂电池的某些产品都被禁止销售和/或使用，直到已经提供了在其中和与其一起使用的受损锂电池的解决方案为止(甚至达到在某些地区禁止任何飞机使用三星Galaxy Note 7的程度)。甚至电动汽车特斯拉(Tesla)生产线也出现了锂电池组件的显著问题，这引起了头条新闻，即昂贵的汽车由于电池问题而如火球般爆炸。因此，与此类锂电池问题相关的广泛召回或全面禁令至今仍然存在，因此迫切需要克服此类问题。
这些问题主要是由于制造问题而存在的，无论是制成的单个电池组件还是这样的组件本身被配置成单个电池。通过仔细观察，锂电池目前由六个主要组件制成：正极材料；涂覆有正极材料的正极集流体(如铝箔)；负极材料；涂覆有负极材料的负极集流体(如铜箔)；位于每个负极与正极层之间且通常由塑料材料制成的隔膜；和电解质，所述电解质作为使其他材料饱和的导电性有机溶剂，从而提供在所述负极与所述正极之间传导离子的机制。这些材料通常在罐(如现有技术图1所示)中缠绕在一起，或者堆叠在一起。还有许多其他构造可以用于此类电池生产目的，包括软包电池、方形电池、纽扣电池、圆柱形电池、缠绕的方形电池、缠绕的软包电池，这样的例子不胜枚举。这些电池在正确制作和轻拿轻放的情况下可以数千次充放电循环地为各种应用提供能量，而不会发生任何明显的安全事故。然而，如上所述是，某些事件，特别是某些缺陷会导致内部导电材料之间的内部短路，从而导致发热和内部热失控，这已知是此类锂电池内火灾的最终原因。如上所述的，此类事件可能还由内部缺陷引起，包括电池内金属颗粒的存在、集流体材料上的毛刺、隔膜中的细点或孔(无论是在后续加工期间包含的，还是在后续加工过程中引起的)、电池层的未对准(留出“开口”而产生的不希望导电性)、渗透到电池中的外部碎屑(如撞击行驶中的车辆的道路碎屑)、电池单元本身的破碎和/或失稳(例如，由于事故)、为密闭空间中的电池单元充电等。一般而言，这些类型的缺陷已知会导致在负极与正极之间产生小的电子导电路径。当发生此类事件时，如果随后对电池进行充电，则这种导电路径可能会导致电池单元的放电，这最终产生过多的热量，从而损害电池结构并危及由此供电的底层装置。结合作为电池电解质的易燃有机溶剂材料的存在(其通常对于电池可操作性而言是必需的)，这种过多的热量已经显示出会引起其点燃，从而最终造成非常危险的情况。此类问题至少一旦开始就很难控制，并已导致对消费者的严重伤害。通过提供在以这种方式不损害易燃有机电解质的情况下输送电能的电池，肯定可以避免这种潜在的灾难性情况。
内部的过多热量的产生可能进一步造成塑料隔膜的收缩，从而使它从电池上移开、分离或以其他方式增大电池内的短路面积。在这种情况下，电池内更大暴露的短路面积可能导致持续的电流并增加其中的热量，从而导致高温事件，这会对电池单元造成重大损坏，包括爆裂、排气，乃至火焰和火灾。这样的损坏由于着火和更坏的后果的可能性会很快出现而尤其成问题，并可能导致电池以及潜在的底层装置遭受爆炸，从而也给用户带来重大危险。
(多种类型的)锂电池特别容易出现与短路有关的问题。如上所述的，典型的电池倾向于在高温暴露下显示出增加的放电速率，从而有时会导致如上所述的不受控制的(失控)燃烧和着火。由于这些可能性，某些法规已经生效，以管理此类电池物品的实际使用、存储，乃至运输。当然，实现适当协议以防止与短路相关的失控事件的能力是非常重要的。然而，至于如何实际解决此类问题，特别是当从无数供应商以及全球许多不同地点提供零件生产时，仍然存在问题。
一些先前的公开提到了在锂离子电池中使用金属化膜作为集流体结构，包括日本专利申请号11410796。这样的公开以及最近所做的其他公开，在提供目标动力电池本身内部的内部电阻方面非常有限，没有任何其他结构修改作为对其的适应。例如，CATL最近已经教导利用集电薄膜(金属化)以达到安全目的；然而，如上文所述的，这种利用仅限于需要导致高内阻的非常薄的金属涂层的效果。因此，本CATL公开仅限于将与电池容量CAP相关的该电池的内阻R所需要的水平定义为R×CAP的乘积高于特定参数，在这种情况下其为40。然而，在本发明中，并且在涉及电池的“容量”的所有情况下，以0.2C或更低的速率进行此类测量。如此高的内阻可以有助于锂离子电池的良好安全性能，因为这样的内阻水平可以在存在内部短路或损坏引起的短路时减少电流。当然，内阻越高，电流就越低，这就降低了由于短路而产生热量的速率，从而降低了电池被驱动热失控的可能性。因此，现在已经认识到这种金属化薄膜集流体可以与发电单元结合使用而同时表现出低内阻，这是相当新颖的并且与这种特定的CATL教导(实现与在具有高电阻结果的金属化薄膜上使用超薄金属涂层相关的高安全性)相反。
因此，通常认为这种减少的金属量(例如，从整体到金属化膜)必然有助于增加目标功率电池的内阻，从而提高其安全性。因此，涉及锂离子电池内的这种金属化膜利用等的标准是，实现这种安全水平(例如，防止热失控)的唯一方法是提供具有高内部电阻的电池，并且这种高电阻水平是在这方面提高安全性的来源。
然而，人们发现，低内阻电池是输送或接收高功率所必需的，本质上允许改善的安全性，但同时赋予行业内此类可充电电池的生存能力所需的功率水平。例如，当涉及电动汽车时，由于可充电电池本身的制造和/或损坏引起的短路，确实有一些事件显示出与热失控相关的问题。随着高内阻金属化薄膜集流体的使用，这种热失控发生的倾向降低，但是功率损失，从而降低充电电池的再充电的有效性和/或有效性的持续时间，由此高水平激活和利用基本上受到损害。换言之，要在这样的电动车内实现高效、快速的充电，基本上需要高功率接收。同样，仅以在这种大功率电池应用中提供高内阻为唯一目标，很难实现利用的可行性和安全性。混合动力电动汽车也需要极快的充电能力，因此需要类似的高功率充电水平(同时也需要提高安全性)。就这点而言，电动飞机如无人机、空中出租车等至少出于安全考虑，需要非常高的功率水平才能升空和降落。同样的问题也出现了，因为它涉及到手机、笔记本电脑和其他设备中电池的快速充电能力，当然也涉及到可能因短路和热失控而引起的安全问题。换言之，需要通过更薄的金属集流体结构实现所需要的安全，但是在这方面的最新技术在某种意义上弥补了过度补偿，即功率水平受到了太大程度的损害，使得这种有限的薄膜集流体考虑无法成为可充电动力电池行业内的解决方案。
此外，通过降低目标电池的总重量，降低初始集流体结构重量的能力在某些方面肯定会有所帮助。尽管如此，这种有限的修改不允许高功率增强，因为这种结构修改会在目标电池中产生高的内部电阻，而不会进一步补偿发电不足。随着重量的减轻，生产能量的能力进一步增强，这将是一个意想不到的进步。然而，到目前为止，如上所述的，这种动力电池的唯一重量减轻仅通过高内阻增加就而与安全有关。本发明提供了这样一种非常理想的解决方案，使得锂电池非常安全、可靠并且适用于多个市场中的大功率设备。
因此，需要一种新型且改进的电池，该电池具有低内阻的金属化薄膜集流体，其可用于降低锂离子电池中的内阻。在这方面，本发明技术实质上满足了这一需要。在这方面，根据本发明技术的具有金属化薄膜集流体的低内阻电池实质上脱离了现有技术的常规概念和设计，并且如此做了以提供一种主要开发用于降低锂离子电池中内阻的装置。
发明内容
鉴于现有技术中已知类型的储能装置固有的上述缺点，本发明技术提供了一种具有低内阻的金属化薄膜集流体的改进型电池，并克服了现有技术的上述缺点和缺点。因此，本技术的一般目的(将在后面更详细地描述)是提供一种具有低内阻的金属化薄膜集流体的新型和改进的电池和方法，该方法具有上述现有技术的所有优点和许多新的特征，这些新的特征导致获得具有低内阻的金属化薄膜集流体的电池，其不能被现有技术(无论是单独或以其任何组合)预期、呈现出显而易见性的、教导，或者被现有技术(无论是单独或以其任何组合)暗示。
根据一个方面，本发明技术可以包括锂电化学能量产生和储存装置，该装置包括负极、正极、在所述负极和所述正极之间的至少一个隔膜、电解质以及与所述负极和所述正极中的至少一个相接触的至少一个集流体。所述集流体表现出大于0.005欧姆/方块的电阻率。该电化学装置显示出大于在0.5C下所测量的容量的70％的2C容量。所述集流体还包括绝缘支撑层，所述绝缘支撑层涂覆有厚度小于2微米的至少一个导电层。
根据另一方面，本发明技术可以包括锂电化学能量产生和存储装置，该装置包括负极、正极、在所述负极和所述正极之间的至少一个隔膜、电解质和与所述负极和所述正极中的至少一个接触的至少一个集流体。所述集流体的可以表现出大于0.005欧姆/方块的电阻率。所述负极或所述正极中的至少一个被构造为通过包含以下项中的至少一个来实现低电阻率：a)厚度小于70微米的电极；b)包含大于6重量的％导电添加剂的电极涂层；c)显示出大于35％孔隙率的电极涂层；d)具有多层的电极涂层；以及e)显示出涂层材料的散布图案的电极涂层。所述图案的至少一个组件包括高能、低导电性的区域，并且所述图案的至少一个其他组件包括更高导电性的区域。所述导电性可以由高的导电材料含量或高孔隙率材料的存在而获得。
根据另一方面，本发明技术可以包括储能装置，该储能装置包括负极和正极、插在所述负极和所述正极之间的第一隔膜；电解质；与所述负极和所述正极中的至少一个接触的第一集流体；与所述负极和正极中的至少一个相接触的第二集流体，所述第二集流体的至少一个电极与所述第一集流体的至少一个电极相对；以及与所述第二集流体相接触的第二隔膜。第一集流体和第二集流体中的至少一个表现出大于0.005欧姆/方块的电阻率。
在一些或所有实施例中，所述装置可以表现出小于15毫欧姆的电阻。
在一些或所有实施例中，所述装置可以显示出小于4.0mAh/cm2的电极面积能量密度。
在一些或所有实施例中，所述装置可以显示出容量CAP与电阻R的乘积，其中CAP×R小于40mOhm-Ah。
一些或所有实施例还可以包括连接到第一集流体并配置成与外部触点接触的极耳。
在一些或所有实施例中，所述第一集流体和所述第二集流体均包括涂覆在其上的金属膜。
在一些或所有实施例中，所述第一集流体的金属膜与第二集流体的金属膜是不同的金属。
在一些或所有实施例中，所述第一集流体和所述第二集流体中的至少一个的金属膜可以具有总计小于5微米的涂层厚度。
在一些或所有实施例中，所述负极和所述正极可以是多孔的，其表现出至少35％的孔隙率。
在一些或所有实施例中，所述负极和所述正极可以各自包括含有大于6重量％的导电添加剂的电极涂层。
在一些或所有实施例中，所述负极和所述正极可以均具有多层，其包括具有比每个连续的下部层更高的导电率的顶层。
在一些或所有实施例中，所述负极和所述正极可以均具有多层，其包括表现出比每个连续的下部层更高孔隙率的顶层。
在一些或所有实施例中，所述正极是图案化电极，其中所述正极的一部分包括散布有第二区域的第一区域，其中第一区域具有第一能量或第一导电属性，并且第二区域具有大于第一区域的第二能量或第二导电性属性，由此产生导电性梯度。
根据另一方面，本发明技术可以包括电化学能量产生和储存装置(功率电池、可充电电池等)，其包括负极、正极、在所述负极和所述正极之间的至少一个隔膜、电解质以及与所述负极和所述正极中的至少一个接触的至少一个集流体。所述集流体表现出大于0.005欧姆/方块(优选大于0.01，更优选大于0.015，最优选至少0.025欧姆/方块)的的电阻率。该装置表现出容量CAP和电阻R，使得乘积CAP×R小于40mOhm-Ah(优选小于35、更优选小于30、更优选小于25、最优选小于20mOhm-Ah)。所述电化学装置表现出大于在0.2C下测得的容量的70％的2C容量(其中2C表示30分钟放电，0.2C表示5小时放电)(优选大于75％，更优选大于80％，仍更优选大于85％，最优选大于90％)。
在一些或所有实施例中，所述装置可以表现出小于15毫欧姆的电阻(优选小于12、更优选小于10、更优选小于8、甚至更优选小于6、最优选小于4毫欧姆)。当然，较大的电池自然显示出较低的内阻，因此希望获得高容量和低内阻的电池。因此，所述电池可以同时具有低电阻目标和容量目标，较高的电阻允许较低的容量限制。容量可以限制为低于5Ah，优选低于20Ah，更优选低于40Ah，甚至更优选低于100Ah，最优选低于200Ah。这样的实例可以包括限制容量在10Ah以下和电阻低于10mOhms的电池。
在一些或所有实施例中，所述装置可以表现出小于4.0mAh/cm2(优选小于3.5mAh/cm2，更优选小于3.0mAh/cm2，更优选小于2.5mAh/cm2，甚至更优选小于2.0mAh/cm2，更优选小于1.5，最优选小于1.0mAh/cm2)的电极面积能量密度。在这样独特的装置中，所述集流体表现出一定增加的电阻，而整个装置则表现出一定降低的电阻，或者可选择地，电容和/或电极面积能量密度满足某些过去没有进行过的限制。集流体的电阻增加和与电极结构相关的装置的不同物理特性之间的这种差异提供了这种新颖的测量数据，其同时为具有高电阻(低的厚度和重量的集流体)的整个器件提供了更高的功率(用于充电和放电)。
另一方面，本发明技术可以为电极结构提供非导电的集流体组件，所述非导电集流体组件为聚合物膜或织物，所述聚合物膜或织物具有在其每个顶部表面和底部表面上的金属层，其中所述负极和/或所述正极(作为电极，其中一个电极与所述集流体接触)提供有以下一种或多种物理结构：a)显示出至少35％(更优选至少40％、更优选至少45％、甚至更优选至少50％、最优选至少55％)孔隙率的多孔电极；b)电极涂层，其中这样的涂层在所述电极材料内包含更高负载量或更高导电性的添加剂，其中所述导电性添加剂可以是石墨、碳等，并且以大于6重量％(优选大于8重量％，更优选大于10重量％，最优选大于12重量％)的负载量存在；和/或其中高导电材料还可以包括金属颗粒和/或高长宽比导电材料(例如，纳米管和/或碳纳米纤维)；c)多层电极，顶层的导电率(或含碳量)高于每个连续的下部层；d)多层电极，顶层显示出比每个连续的下部层更高的孔隙率；以及e)图案化电极，其中该电极的一部分由散布有较高导电性区域的高能(低导电性)区域组成，其中该导电性梯度通过不同导电材料含量水平或材料类型，或者通过不同的孔隙率测量值(其中存在较高和较低的梯度)来实现。
在一些或所有实施例中，图案化的涂层可以通过众所周知的各种印刷技术来铺设，这些印刷技术允许获得不同材料的图案。这种多层结构可以通过多个道次来产生，每道次沉积一层，或者由多个材料层通过单个孔或打印头的共挤出来生产。
根据另一个方面，本发明技术可以提供一种初始的金属化薄膜集流体，该金属化薄膜集流体通过探针尖端极大地限制了施加到目标集流体表面的电流水平的传递时间(以便可控地模拟内部制造缺陷、枝晶、或者导致对象电池内的内部短路的外部事件)小于1秒，优选小于0.01秒，更优选小于1毫秒，最优选地，也许甚至小于100微秒，尤其是对于更大的电流。
在一些或所有实施例中，所述电流将被限制为电池的内部电压为5.0V、4.5V、4.2V或更低，例如，4.0V或3.8V，但最小值为2.0V。
在一些或所有实施例中，可以提供金属化膜集流体，其总厚度(整个金属化聚合物基板)小于20微米，可能优选小于15微米，可能更优选小于10微米，可能甚至更优选小于8微米，可能仍然更优选小于6微米，可能最优选小于4微米，所有电阻率测量值均大于0.005欧姆/方块(优选大于0.01欧姆/方块，更优选大于0.015欧姆/方块，最优选至少0.025欧姆/方块)。
在一些或所有实施例中，薄的组件可以被配置为允许短路与金属涂层反应并且相对于总电阻水平，以产生立即阻止电流从中进一步移动的金属氧化物的局部区域，在这种短路期间由于电流尖峰而产生过高的温度。然而，由于薄的结构表现出这样的物理结果，电阻水平仍然维持高。
一些或所有实施例可以包括依赖于温度的金属(或金属化)材料，其在短路期间因热源而收缩或在特定材料位置容易退化为非导电材料(例如，由铝集流体退化的氧化铝，作为一个实例)(如上以不同的方式提及的)。
在一些或所有实施例中，所述集流体可以被配置为变得热弱，这与当今使用的铝和铜集流体形成鲜明对比，铝和铜集流体对高温是非常热稳定的。其结果是，具有较低的固有熔化温度的金属的合金可以在较低短路电流密度下退化，从而提高本发明所公开的锂基能量装置的安全性优点。
在一些或所有实施例中，所述电池的容量可以限制低于10Ah，并且电阻低于10毫欧姆。
在一些或所有实施例中，所述集流体可以包括在纤维或薄膜上涂覆一层导电材料，例如，铜或铝，所述纤维或薄膜在相对较低的温度下表现出相对较高的收缩率。
在一些或所有实施例中，所述集流体可以包括熔融温度低于250℃、或者甚至200℃的热塑性薄膜，并且可以包括作为非限制性示例的聚对苯二甲酸乙二醇酯、尼龙、聚乙烯或聚丙烯。
在一些或所有实施例中，所述集流体可以包括在纤维或薄膜上涂覆一层导电材料，例如，铜或铝，如上所述的，当该材料被加热到与电池工作温度相比相对高的温度但与可能导致热失控的温度相比低的温度时，这些材料可在电解质中膨胀或溶解。
在一些或所有实施例中，被配置为在锂离子电解质中膨胀的聚合物可以是聚偏氟乙烯或聚丙烯腈。
在一些或所有实施例中，内部电熔断器生成工艺可以在基板上涂覆金属(例如铝)，其被配置为在加热下氧化，总的金属厚度远低于通常用于锂电池的金属厚度。薄铝集流体可以包括总厚度小于5微米、小于2微米、小于1微米或小于700nm或500nm的涂层。该涂层可以包括足够数量或厚度的金属，从而提供足够的导电性以使电池通电。所述厚度可以大于10nm，优选大于50nm，或者甚至大于100nm，或者大于200nm。
在一些或所有实施例中，面密度可以低于30克/平方米，优选低于25克/平方米，更优选低于20克/平方米，最优选低于15克/平方米。
在一些或所有实施例中，可以通过提供导电性有限的集流体来实现导电通路的断开，该集流体将围绕短路的高电流密度下退化，类似于当今在商业熔断器中发现的退化。这可以通过提供电阻率大于5毫欧姆/方块、或10毫欧姆/方块、或潜在优选大于20毫欧姆/方块、或潜在优选大于50毫欧姆/方块的薄膜金属化膜集流体来实现。
在一些或所有实施例中，可以通过提供集流体来实现导电通路的断开，该集流体将在低于铝的温度下氧化成非导电材料，从而使集流体在隔膜退化之前在短路区域变得惰性。
在一些或所有实施例中，薄集流体层电容中的金属可以是显示出导电性的任何金属，包括但不限于金、银、钒、铷、铱、铟、铂和其他金属(基本上，通过非常薄的集电层，与此类金属使用相关的成本可以在不牺牲导电性的情况下大幅度地降低，但仍允许在短路或类似事件期间防止热失控电位)。同样地，可以使用不同金属的层，或者甚至可以使用沉积在内部或作为分离层组件的离散金属区域。
在一些或所有实施例中，涂覆的集流体基板的一侧可以包括与相对侧不同的金属种类，并且相比之下也可以具有不同的层厚度。
在一些或所有实施例中，允许高电流的与金属化基板的金属的界面可以通过面对面接触来实现，从而在通过外壳和金属化基板进行电接触的装置之间提供高表面积。该表面积可以高于1平方毫米(10-12平方米)，或高于3平方毫米，或甚至高于5平方毫米或更优选高于10平方毫米。
当结合附图阅读本发明技术的当前优选但仍然是说明性的实施例的以下详细描述时，本发明技术的许多对象、特征和优点对于本领域的普通技术人员将是显而易见的。在这方面，在详细说明该技术的当前实施例之前，应当理解的是，本发明技术在其应用中不限于构造细节和在以下描述中阐述或在附图中示出的组件的布置。本发明技术能够以各种方式实施和实现其他实施例。此外，应当理解的是，本发明中使用的短语和术语是为了描述的目的，不应被视为限制性的。
因此，本领域技术人员将理解，本发明所基于的概念可以很容易地用作设计其他结构、方法和系统的基础，以实现本发明技术的几个目的。因此，重要的是，只要这些权利要求不偏离本发明技术的精神和范围，就应将其视为包括此类等效构造。
本发明技术的另一个目的是提供一种新型和改进的具有金属化薄膜集流体的电池，该电池具有低内阻，易于有效地制造和销售。
本发明技术的另一个目的是提供一种新型和改进的具有金属化薄膜集流体的电池，该电池具有低内阻，在材料和劳动力方面具有较低的制造成本，因此易于以低价出售给消费者，从而使这种具有低内阻的金属化薄膜集流体的电池经济地可供购买者使用。
本发明技术的另一个目的是提供一种具有低内阻的金属化薄膜集流体的新型电池，它在现有技术的设备和方法中提供了一些优点，同时克服了通常与之相关的一些缺点。
在附属于本发明并构成本发明一部分的权利要求中，特别指出了这些与本发明技术的其他对象以及本发明技术的各种新颖性特征。为了更好地理解本发明技术、其操作优点和通过其使用获得的特定目的，应参考附图和说明书，其中图示了本发明技术的实施例。
附图说明
当考虑下面的本发明详细描述时，将更好地理解本发明，并且上述目的之外的其他目的将变得显而易见。这样的描述参考了附图，其中：
图1是卷绕电池(如18650电池)的结构的现有技术示意图。
图2是在金属化薄膜集流体上使用厚涂层电极的侧透视图的现有技术图。
图3是本发明公开的应用于金属化薄膜集流体的薄涂层电极的侧透视图。
图4是包括图3的电极/金属化薄膜集流体的凝胶卷式锂离子可充电电池的顶部截面图。
图5是在金属化薄膜集流体上使用低孔隙率涂层电极的侧透视图的现有技术图。
图6是本本发明公开的应用于金属化薄膜集流体的高孔隙率涂层电极的侧透视图。
图7是包括图6的高孔隙率电极/金属化薄膜集流体的凝胶卷型锂离子可充电电池的顶部截面图。
图8是本发明公开的应用于金属化薄膜集流体上的多层电极的侧透视图。
图9是包括图8的多层电极/金属化膜集流体的凝胶卷型锂离子可充电电池的顶部截面图。
图10是本发明公开的应用于金属化薄膜集流体的图案化涂层电极的侧透视图。
图11是包括图10的图案化电极/金属化薄膜集流体的凝胶卷型锂离子可充电电池的顶部截面图。
在各附图中，相同的标号表示相同的部分。
具体实施方式
本发明的一个显著优点是，当发生内部短路时，能够通过结构部件提供如下机制的能力，即切断传导通路，从而停止或大大减少可能在目标电池单元内产生热量的电流。
另一个优点是能够在锂电池单元内提供这种保护性结构形式，这也为整个电池制造、运输和利用提供了有益的重量和成本改进。因此，另一个优点是在目标电池单元内产生和保持内部熔断器结构，直到需要激活其为止。另一个优点是提供了具有高电阻薄金属集流体的低内阻大功率电池，从而用于快速充电和放电能力。还有另一个优点是能够利用电池内的易燃有机电解质材料，而不会在短路或类似事件期间出现任何明显的着火倾向。
因此，本发明公开包括一种电化学能量产生和储存装置(动力电池、可充电电池等)，其包括负极、正极、在所述负极和所述正极之间的至少一个隔膜、电解质、以及与所述负极和所述正极中的至少一个接触的至少一个集流体；其中，所述集流体表现出大于0.005欧姆/方块(优选大于0.01欧姆/方块、更优选大于0.015欧姆/方块、最优选至少0.025欧姆/方块)的电阻率；其中，所述装置表现出容量CAP和电阻R，使得乘积CAP×R小于40mOhm-Ah(优选小于35、更优选小于30、更优选小于25、最优选小于20mOhm-Ah)；其中所述电化学装置表现出大于在0.2C下测得的容量的70％的2C容量(其中2C表示30分钟放电，0.2C表示5小时放电)(优选大于75％、更优选大于80％、更优选大于85％，最优选大于90％)。或者，这种装置可以表现出小于15毫欧姆的电阻(优选小于12毫欧姆、更优选小于10毫欧姆、更优选小于8毫欧姆、甚至更优选小于6、最优选小于4毫欧姆)。当然，较大的电池自然会表现出较低的内阻，因此希望获得高容量和低内阻的电池。因此，所述电池可以同时具有低电阻目标和容量目标，更高的电阻允许更低的容量限制。所述容量可以被限制为低于5Ah，优选低于20Ah，更优选低于40Ah，甚至更优选低于100Ah，并且最优选低于200Ah。这种示例可以包括容量限制在10Ah以下和电阻低于10毫欧姆的电池。或者，这种装置也可以表现出小于4.0mAh/cm2(优选小于3.5mAh/cm2、更优选小于3.0mAh/cm2、更优选小于2.5mAh/cm2、甚至更优选小于2.0mAh/cm2、更优选小于1.5mAh/cm2和最优选小于1.0mAh/cm2)的电极面积能量密度。在这种独特的器件中，所述集流体表现出一定增加的电阻，而整个装置表现出一定降低的电阻，或者，可选择地，容量和/或电极面积能量密度满足某些过去没有进行过的限制。集流体的电阻增加和与电极结构相关的装置的不同物理特性之间的这种差异提供了这种新颖的测量值，其同时为具有高电阻(低的厚度和重量的集流体)的整个装置提供了更高的功率(用于充电和放电)。
关于此类电化学发电和储存装置，进一步考虑和意外发现的是，能够为电极结构提供非导电集流体组件如聚合物膜或织物(其上下表面各有金属层)的能力，其中所述负极和/或所述正极(作为与集流体接触的电极)被提供有以下一种或多种物理结构：a)多孔电极，其具有至少35％(更优选至少40％，更优选至少45％，甚至更优选至少50％，最优选至少55％)的孔隙率；b)电极涂层，其中这样的涂层在所述电极材料内包含更高负载量或更高导电性添加剂，其中所述导电性添加剂可以是石墨、碳等，并且其负载量大于6重量％(优选大于8重量％，更优选大于10重量％)，最优选大于12重量％)，和/或其中高导电材料还可以包括金属颗粒和/或高长宽比导电材料(例如，纳米管和/或碳纳米纤维)；c)多层电极，其中顶层的导电率(或含碳量)高于每个连续的下部层；d)多层电极，其中顶层表现出比每个连续的下部层更高的孔隙率；以及e)图案化电极，其中所述电极的一部分由散布有较高导电性区域的高能(低导电性)区域组成，其中这种导电性梯度通过不同导电材料含量水平或材料类型或者通过使孔隙率测量值不同来实现，其中存在较高和较低的梯度。如本领域公知的，可以通过允许实现不同材料的图案的各种印刷技术来铺设此类图案涂层。这种多层结构可以通过多个道次来生产，每个道次沉积一层，或者由多个材料层通过单个孔或打印头的共挤出来生产。
因此，本发明的另一个显著优点是提供一种初始的金属化薄膜集流体，该集流体通过探针尖极大地限制了施加到目标集流体表面的电流水平的传递时间(以便可控地模拟内部制造缺陷、枝晶或导致目标电池内部短路的外部事件的影响)小于1秒，优选小于0.01秒，更优选小于1毫秒，最优选地，也许甚至小于100微秒，特别是对于更大的电流。当然，这样的电流将被限制在电池的内部电压，其可能是5.0V、或4.5V、或4.2V甚至更低，例如，4.0V或3.8V，但最小值为2.0V。
可以提供这样的金属化薄膜集流体，其总厚度(整个金属化聚合物基板)小于20微米，可能优选小于15微米，可能更优选小于10微米，可能甚至更优选小于8微米，可能仍然更优选小于6微米，可能最优选小于4微米，所有电阻率测量值均大于0.005欧姆/方块(优选大于0.01欧姆/方块，更优选大于0.015欧姆/方块，最优选至少0.025欧姆/方块)。典型的集流体可以表现出这些特征，但其重量远高于用增强聚合物基底制成的集流体，并且没有这种本发明公开的变体的固有安全优势。例如，10微米厚的铜箔可以重90克/平方米。然而，镀铜箔的重量可以低至50克/平方米，甚至低至30克/平方米，甚至低于20克/平方米，所有同时提供电池正常工作所需的合适电气性能(尽管该装置本身具有高内阻)。然而，在这种可选择的结构中，非常薄的组件也允许短路与金属涂层反应，并且相对于总电阻水平产生能立即阻止电流从中进一步移动的金属氧化物的局部区域，在这种短路期间由于电流尖峰而产生过高的温度。然而，由于薄结构表现出这样的物理结果，电阻水平仍然保持高。
这种高电阻集流体的另一种可能的选择是提供一种依赖于温度的金属(或金属化)材料，该材料在短时间内因热源而收缩，或在特定材料位置容易退化为非导电材料(例如，由铝集流体退化的氧化铝，作为一个实例)(如上以不同的方式提及的)。以此方式，所述电流收集器就变得热弱，这与当今使用的铝和铜电流收集器形成了鲜明的对比，铝和铜在高温下是非常稳定的。其结果是，具有较低固有熔化温度的金属的合金可以在较低短路电流密度下退化，从而提高本发明所公开的锂基能量装置的安全优点。另一种选择是通过在纤维或薄膜上涂覆一层导电材料(例如，铜或铝)来制造集流体，该纤维或薄膜在相对较低的温度下表现出相对高的收缩率。这些例子包括熔融温度低于250℃或甚至200℃的热塑性膜，可以包括作为非限制性示例的聚对苯二甲酸乙二酯、尼龙、聚乙烯或聚丙烯。实现这种结果的另一种可能方式是通过如上所述的在纤维或薄膜上涂覆一层导电材料(例如，铜或铝)来制造集流体，当材料被加热到与电池工作温度相比相对高的温度但与可能导致热失控的温度相比较低时，所述纤维或薄膜会膨胀或溶解在电解质中。可以在锂离子电解质中膨胀的此类聚合物的实例包括聚偏二氟乙烯和聚丙烯腈，但也存在本领域技术人员已知的其他聚合物。另一种实现这种替代的内部电熔断器生成工艺的方法是在基底上涂覆金属如铝，这种金属在加热下会氧化，其总金属厚度比通常用于锂电池的金属厚度要低得多。例如，当今使用的非常薄的铝集流体可以为20微米厚。总厚度小于5微米的涂层将会更快地中断电路，而小于2微米、或甚至小于1微米、或甚至小于700纳米或或小于500纳米的涂层将会更快地中断电路。这种涂层还必须具有足够的金属，以提供足够的导电性来激发电池，因此其厚度应大于10nm，优选大于50nm，甚至大于100nm，或最优选大于200nm。当这种薄导电涂层的使用与低厚度聚合物基板结合时，将导致极低的集流体面积密度。因此，面积密度可以低于30克/平方米、优选低于25克/平方米、更优选低于20克/平方米、最优选低于20克/平方米。即使如此，另一种实现导电通路中断的方法是提供具有有限导电性的集流体，该集流体将在短路周围的高电流密度下退化，其类似于当今在商用熔断器中发现的退化。这可以通过提供电阻率大于5毫欧姆/方块、或10毫欧姆/方块、或潜在优选大于20毫欧姆/方块、或潜在优选大于50毫欧姆/方块的薄金属化膜集电器来实现。如上文所述的，这种电阻也会产生高内阻，这种内阻可能会在没有任何补偿的情况下，自行损害目标电池的发电和输送能力。为了克服这种高电阻的挑战，过去的改进只是简单地改变了集电器的电阻。这些涉及厚度和材料，并且没有考虑对电极类型、厚度、材料的任何改变，或者就此而言，对于设计用于高功率的电池，可能进一步选择不同的电阻率，与设计用于低功率和高能量的电池相比，电池可能使用相对低的电阻；和/或可能使用相对高的电阻。另一种实现导电通路中断的方法是提供集电器，该集电器将在远低于铝的温度下氧化成非导电材料，从而使集电器在隔膜退化之前在短路区域变得惰性。某些铝合金的氧化速度比铝本身快，这些合金会使导电通路更快或在更低的温度下劣化。作为可能的替代方案，可以使用具有这样的薄集电层容量并且显示导电性的任何类型的金属，包括但不限于金、银、钒、铷、铱、铟、铂和其他(基本上，具有非常薄的集电层，与此类金属使用相关的成本可以在不牺牲导电性的情况下大幅降低，但仍然允许在短路或类似事件期间防止热失控电位)。同样地，可以使用不同金属的层，或者甚至可以使用沉积在内部或作为分离层组件的离散金属区域。当然，同样地，这种被涂覆的集电器基板的一侧可以包括来自相反一侧的不同金属物质，并且相比之下也可以具有不同的层厚度。
在任何情况下，利用金属化薄膜集流体(相对于厚金属结构)的能力都有助于降低可充电电池的热失控可能性(例如，在共同申请的美国专利申请第15/700077号中披露，其全部内容通过引用并入本文)。然而，同样，如前所述的，这种薄结构为目标电化学电池(电池等)产生高电阻水平，这损害了装置在某些最终用途应用中根据需要提供高功率、快速充电和快速放电的能力。因此，需要提供一种降低该装置本身的总电阻的方法，特别是当涉及液体电解质电池时。本发明针对此方面的这种改进。标准电化学电池包括电流收集器结构、隔膜和用于产生电荷的电极(负极和正极)。金属化薄膜作为集流体的应用仅限于具有典型电极结构和隔膜的标准结构(注意上面引用的日本参考文献)。这些典型的电极是具有显著厚度的金属层，以提供电池(装置)的整体稳定性，并允许内部的高电阻水平。然而，与这些标准电池(电化学装置)相反，人们意外地发现，在金属化薄膜集流体上使用某些未经探索的电极材料涂层。因此，现在呈现了为安全(和高电阻水平)而在此类集流体上提供此类薄集流体的不同方式，所述集流体上具有此类材料涂层以提供有效的电阻降低结构，以便快速产生功率以及如此快速地移动到外部装置。
为此，如上所述的，发现与此类意外和反常识地使用的电阻降低电极相关的材料依赖于应用于金属化集流体薄膜上的涂层，包括具有特定厚度、高孔隙率水平、高导电性水平、具有导电梯度的多层结构、以及具有不同导电梯度的区域的图案化涂层的那些涂层。在每个实例中，这种新方法不仅提供目标电化学电池的较低内阻，而且还提供显著降低此类结构重量的可能性(在这方面，以及与集流体膜结合)，从而不仅补偿了与薄集流体金属化膜相关联的电阻增加，而且还对整个电池(装置)提供具有吸引力的重量减轻。
这些优点允许低重量、高安全水平和高功率发电(充电和放电)的可充电电化学电池(作为非限制性示例，锂离子电池等)，这些电池迄今为止在相关行业中不存在。在本文讨论的任何替代配置中，这种金属化薄膜集流体表面上起到目标能量存储装置(例如锂电池、电容器等)内的内部熔断器的作用。在每种情况下(可选方案)，施加在其上的电极涂层将整体薄结构增强到使目标电池(器件)内的结构稳定性具有足够强度的水平，但同时具有相对于增加的金属化薄膜电流的电阻降低了整体电池的内阻的能力。因此，能够同时提供与短路和潜在热失控事件相关的安全措施并且产生显著的高发电量结果的能力满足了迄今尚未探索的需求。
下面将更详细地讨论这些方法和结构。
离子存储材料例如可以是锂离子电池的正极或负极材料，这在本领域是众所周知的。正极材料可以包括锂钴氧化物LiCoO2、锂铁磷酸盐LiFePO4、锂锰氧化物LiMn2O4、锂镍锰钴氧化物LiNixMnyCozO2、锂镍钴铝氧化物LiNixCoAlzO2或上述的混合物或本领域中已知的其它材料。负极材料可以包括石墨、钛酸锂Li4Ti5O12、硬碳、锡、硅或其混合物或本领域中已知的其他材料。此外，离子存储材料可以包括用于其他能量存储装置(例如，超级电容器)中的材料。在这种超级电容器中，离子存储材料将包括活性炭、活性炭纤维、碳化物衍生的碳、碳气凝胶、石墨、石墨烯、石墨烯和碳纳米管。
涂覆工艺可以是本领域公知的任何涂覆工艺。刀卷和槽模是锂离子电池常用的涂覆工艺，但也可以使用其他工艺，包括化学镀。在涂覆工艺中，离子存储材料通常与其它材料混合，包括诸如聚偏氟乙烯或羧甲基纤维素的粘合剂或其它成膜聚合物。混合物的其他添加剂包括炭黑和其他导电性添加剂。
与金属化基板电接触的连接方式可以包括常用的方法，如焊接、胶带粘结、夹持、订书钉装订、铆接或其他机械方式。由于金属化基板的金属可以非常薄以实现允许高电流流动的界面，通常需要面对面接触，从而在通过外壳和金属化基板进行电接触的方式之间提供高表面积。为了承载足够的电流，该表面积应大于1平方毫米(10-12平方米)，但可能需要大于3平方毫米，甚至5平方毫米或更优选10平方毫米。
液体电解质通常是极性溶剂和锂盐的组合/混合物。如上所述的，常用的极性溶剂包括碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、碳酸二甲酯和碳酸二乙酯等，但也可以使用包括离子液体甚至水在内的其他极性溶剂。该行业中常用的锂盐包括但不限于LiPF6、LiPF4、LiBF4、LiClO4等。电解质还可以包含本领域中已知的添加剂。在许多情况下，电解质可以是易燃的，其中本发明的金属化基板集流体的安全特性可以有利于防止危险的热失控事件，该事件导致火灾和对电池和电池外部的损坏。
虽然已经详细描述了具有低内阻的金属化薄膜集流体的电池的实施例，但是很明显，可以对其进行修改和变化，所有这些都属于本发明技术的真正精神和范围。关于上述描述，应当认识到，对于本领域技术人员来说，包括尺寸、材料、形状、形式、功能和操作方式、装配和使用的变化的本发明技术部分的最佳尺寸关系是显而易见的，并且与附图中所图示和说明书中所描述的所有等效关系都意图被本发明技术所涵盖。
以下描述和示例仅是本发明潜在实施例的代表。本领域的普通技术人员将很好地理解这种公开的范围及其在以下权利要求方面的广度。
如上所述的，本发明是重大转变，并且与锂电池(和其他储能装置)行业内进行的所有先前的理解和补救是相违背的。相反地，本文描述的新颖装置提供了在该区域内迄今为止尚未探索的(更不用说意想不到的)许多有益结果和特性。最初，虽然作为比较，但是重要的是要注意在现有装置与本发明当前公开并且广义涵盖的装置之间涉及的明显差异。
这种违反直觉的实例以及由此产生的结果与迄今为止未经探索的、在电化学电池(可充电电池、电容器等)内电极材料与金属化薄膜集流体的独特耦合的施加和应用的重大变化有关。这种新颖的实例包括至少五种不同的可选择方案，详述如下。
可选方案1-薄电极涂层
电极通常通过在集流体上施加电极材料来生产。通常，非常高功率电池可以通过采用厚的金属箔并在其上涂覆薄的电极涂层来制造，从而将所述电池的内阻降低到可以很快引入和移除功率的程度。
然而与此相反，这种标准做法是利用金属化薄膜集流体和用极薄的电极材料涂层对其进行应用，如本文所公开的。如在本发明中所讨论的，这种违反直觉的方法和实践导致目标电池内阻的意外有效降低，特别是与通常使用厚金属集流体获得的结果相比。这与目前的做法相反，厚涂层与薄金属板结合形成高能量密度电池，而薄涂层应用于厚金属板形成高功率电池。因此，超薄集流体金属涂层和薄电极材料的组合同样与当前技术相反，并且导致获得对于非常高的功率电势具有低内阻的出人意料的安全电池。此外，根据最先进的标准实践，利用较厚的涂层来减少目标集流体的表面积，从而减少电池以kWh储能形式的总重量。同样与直觉相反，人们意外地发现，当利用重量极大减轻的集流体与箔式集流体相比时，该电极涂层厚度也可显著减小，从而在不增加目标电池的每kWh总重量的情况下导致上述的电池内阻减小。这样的结果以及通过超薄集流体的薄电极涂层应用所获得的低电阻水平，无意受到任何特定科学理论的约束，显然与离子和电子快速通过薄电极(导电)涂层的能力有关，从而降低其对目标电池本身所需的高功率结果水平的电阻。
为了获得这样的结果，金属化膜(薄)集流体的电阻率必须大于0.005欧姆/方块(优选大于0.01欧姆/方块，更优选大于0.015欧姆/方块，最优选大于0.025欧姆/方块，最高约0.5欧姆/方块)。因此，集流体电阻率也是存在此类集流体的目标电化学电池的特征，因为在电极涂层应用的任何进一步调节和修改之前，低测量值是起点。
就电极面积能量密度而言，电极涂层的应用在本发明的电池电阻降低的替代方法中进行(低于4mAh/cm2，优选低于3.5，更优选低于3，仍然更优选低于2.5，甚至更优选低于2，进一步更优选小于1.5，最优选小于1)，电极涂层厚度(优选小于70微米，更优选小于60微米，更优选小于50微米，甚至更优选小于40微米，最优选小于30微米)，和/或电极涂层面积密度小于150g/m2，优选小于120g/m2，更优选小于100g/m2。换言之，即使存在高电阻超薄集流体，应用表现出这种面积能量密度、涂层厚度和/或涂层面积密度的电极材料也提供产生低电池内部电阻的预料不到的结果。
超薄集流体与极薄电极涂层的这种组合提供了如下电化学装置，其表现出容量CAP和电阻R的乘积，CAP×R小于至多40mOhm-Ah(优选至多35，更优选至多30，更优选至多25，最优选至多20)。其他超薄集流体电化学电池装置需要与电池容量相关的高电阻。然而，与这种先前的教导相反，即使同时存在高电阻超薄集流体，使用极薄电极涂层也提供总体低的电阻。因此，所公开的超薄集流体上的薄电极涂层进一步获得总(整体)电阻测量值小于15毫欧姆、优选小于12、更优选小于10、仍更优选小于8、甚至更优选小于6、进一步更优选小于4、最优选小于2的电化学装置。同样地，作为这种高安全性/低电阻的电化学电池(或装置)的容量的可替代测量值为，其中在2C下(30分钟放电)测量的容量>P×0.5C容量(在2小时放电时测量)(其中P为至少90％，优选至少85％，更优选至少80％，更优选至少75％，最优选至少70％)。同样，对于这种新颖的高安全/低电阻(高功率)电化学装置的另一测量结果是其中4C(15分钟放电)容量>P×0.5C容量，其中P是如上所述的测量值。
更感兴趣的是锂离子电池利用超薄集流体实现安全目的的能力；然而，如上所述的，这样的结构在高电流下遭受高内阻和随后的高电压降。如上所述的，利用低涂层厚度电极意外地并且再次有效地补偿了这种缺点。对于锂离子电池单元的容量C，电流可以被测量为C比率(通常称为所用电流与1小时内耗尽电池所需电流的比值)。高内阻电池在C-速率大于1C时性能较差，在2C或4C时测得的容量明显较低。因此，用非常薄的金属集流体制成的电池在2C或4C时表现出高容量是很难实现的。然而，与此相反，将薄电极涂层应用于超薄集流体具有令人惊讶的相反效果，从而允许显著改进和可行的高容量测量值。迄今为止，除了通过本文所公开的用于此类电池的方法和操作有效地提供降低的内阻之外，没有其他方式实现这样的结果。
这种测量和物理特性与超薄集流体的结合在过去还没有实现。因此，通过将如上所述的这种薄电极涂层应用于这种超薄集流体，保留了与这种集流体相关联的安全方面，但目标电池的内阻出乎意料地且有效地降低，以实现高功率充电和放电，正如至少在目前还不可用的最终用途可充电电化学电池所需要的。
图2显示了应用于超薄集流体12的厚涂层电极11的现有技术结构。同样，这种结构将在电化学电池(锂离子电池，作为一个非限制性示例)内部表现出高电阻率。
因此图3显示了应用于超薄集流体16的电极涂层厚度15的减少。如上所述的，这种违反直觉的操作(在可充电电化学电池的状态和标准内)通过在目标电池内施加内部低电阻(如图4中所示的)来补偿超薄集流体所显示出的高电阻。
因此图4显示了在电池单元20内包含这样的超薄镀铝膜集流体21。所示出的应用于收集器21的是薄正极涂层22、第一隔膜23和相对的薄负极涂层24。另存在的还有第二超薄镀铜化膜集流体21a和第二隔膜23a。与镀铝膜集流体21连接的是用于与电荷转移用的外部触点(未示出)接触的内部极耳25。如通篇所述的，这样的电池20表现出与超薄集流体存在相关联的安全水平以及与在这样的集流体表面上违反直觉地使用和施加薄电极涂层相关联的高功率容量。
上述可选择方案1的金属化薄膜集流体的测量值、关注点和演示也应被理解为与下文提供的其他可选择方案相同。因此，就结构和物理特性而言，本文中所描述的集流体至少应被认为对于所有这种替代方案是相同的(具体地避免重复上述相同的段落)。
可选择方案2-高孔隙率涂层
还发现，通过降低涂层厚度来减少离子和电子穿过电极涂层所需要的电路径长度的能力也可以通过将高孔隙率的电极涂层施加于这种超薄集流体表面来实现。以这种方式，在不打算具体依赖任何科学理论的情况下，似乎目标电池的这种低总电阻率是通过离子和电子实现的，以通过多孔结构调节穿过这种电极涂层的大部分行程距离，这与典型的低孔隙率类型相反。这种结构调节似乎也允许更多的液体电解质更深入电极内部，从而明显地允许通过正极固体物的电子传输被减少，同时仍然保持与较厚涂层相关联的高能量密度(即使涂层的能量存储可以稍微减少)。
通常，锂离子电极材料的孔隙率是希望低，因为高孔隙率对于给定能量存储量会增加所使用的电解质量并且增加所使用的体积。因此，目前典型的电池实践使用具有压延电极涂层(在非常高的压力下)的电池表现出高的涂层密度(或者相反低的涂层孔隙率)。对于上面讨论的电极涂层，使用超薄金属化集流体薄膜的典型高能量密度电池包括表现出高涂层密度(低孔隙率)的(特别是目标)电极。因此，针对高孔隙率的电极涂层，如上所述的薄电极涂层，根据目前的实践是违反直觉的。
高孔隙率可以例如通过使用相对较大粒径的材料作为电极涂层来实现。这种大颗粒在颗粒之间形成相对较大的空间，从而增加这种固体物涂层结构的孔隙率。较低的孔隙率层可以通过使用更小的颗粒尺寸来实现，更小的颗粒尺寸将会实现更小的粒间空间。或者，包含小颗粒的粒度分布也将实现低密度。
这种高孔隙率结构可以根据此类电极材料的振实密度进行测量，从而根据此类振实密度测量值计算孔隙率。真实密度是材料的理论密度，或混合物的体积归一化理论密度。通过机械敲击装有样品的带刻度量筒直到观察到少量的另外体积变化，从而获得振实密度。粉末孔隙率由下等式1来计算：
粉末孔隙度＝1–振实密度/真密度 等式1
涂层的体积密度计算为涂层重量/m2除以体积/m2。因此，测量/显示出20g/m2且厚度为20微米的涂层具有1.0g/cm3的体积密度。因此，通过以下等式2计算涂层的孔隙率：
涂层孔隙率＝1–体积密度/真密度 等式2
将这种高孔隙率涂层电极应用于超薄集流体上(如上述电阻率测量的定义和描述的)，这种增加的(高)孔隙率涂层为目标电化学电池提供了与上述薄电极涂层可选择方案相同的低内阻的常规测量值。
图5显示了应用于超薄集流体32的低孔隙率涂层电极31的现有技术结构。同样，这种结构将在电化学电池(作为一个非限制性示例，锂离子电池)内部表现出高电阻率。
因此图6显示了应用于超薄集流体36的电极涂层厚度35的减少。如上所述的，这种违反直觉的操作(在可充电电化学电池的状态和标准内)通过在目标电池内施加内部低电阻(如图7中所示的)来补偿超薄集流体所显示的高电阻。
因此图7显示了在电池单元40内包含这样的超薄镀铝膜集流体41。图示应用于集流体41的是高孔隙率正极涂层44、第一隔膜43和相对的高孔隙率负极涂层42。还存在的是第二超薄镀铜膜集流体41a和第二隔膜43a。连接到镀铝膜集流体41的是用于与电荷转移用外部触点(未示出)接触的内部极耳45。如通篇所述，这样的电池40表现出与超薄集流体存在相关联的安全水平以及与在这样的集流体表面上违反直觉地使用和应用薄电极涂层相关联的高功率容量。
可选择方案3-高导电性电极涂层
由于大多数电极材料的导电性有限，导电添加剂如炭黑或石墨是锂离子电池的重要组成部分。然而，由于导电添加剂本身不储存锂，因此对电池的储能能力没有贡献，因此它们的使用被最小化，以便为最大数量的储锂材料(例如NMC正极材料)留出空间。现代锂离子电池的涂层中导电添加剂含量仅为3％，其中3～5％是非常常见的。
一般来说，典型的、最近的电化学电池的能量密度最大化结合了上述具有低导电性碳含量的低孔隙率电极涂层。如上所述的，这种结构使涂层中的活性导电材料(例如，锂离子结构)最大化。利用超薄集流体(例如，金属化膜)实现这种低孔隙率、低碳含量的电极涂层将产生与上述相同的高电阻率电池结果。尽管如此高的内阻也可以导致高安全水平(同样，如上所述的)，但电池本身内缺乏低电阻将损害其最终使用能力，从而极大地限制电源电位。然而，增加碳含量(导电材料水平)的能力在可再充电化学电池行业中还没有实现。因此，根据该可选择方案，实现适合于高体积功率能力的低水平内阻的能力将是可能的，表面上通过增加此类电极材料内的碳含量来适应更快的导电性。这种违反直觉的操作和方法允许将高电阻超薄集流体结构与低电阻电极材料相结合，低电阻电极材料是通过在涂层中使用更多的碳和具有更高的孔隙率来制成的。
可选择方案4-层状电极涂层
此类电化学电池的另一潜在结构改进包括利用具有不同梯度的多层电极。普通的电极材料是由涂覆在集流体上的单层电极材料制成的。上述单个薄电极涂层的可选择方案为目标电池提供了低内阻的出乎意料的有效结果，特别是与高电阻率、安全等级、超薄集流体的组合(以及在其上施加涂层)。然而，在充电和放电中，远离集流体的电极材料部分将比非常靠近集流体的电极材料部分产生更多的电阻和欧姆加热。因此，有利的是使材料以比靠近集流体的材料具有更高离子和电子导电性的配置远离集流体。同样，这样的结构将在目标电池内部产生较低的电阻。
这种结构和物理结果可以通过多层涂层工艺实现，其中第一次涂覆的涂层(最接近超薄集流体表面)具有较低的孔隙率和/或较低的导电颗粒(碳或石墨)含量，并且孔隙率和/或导电粒子含量随后续层增加(优选地，该孔隙率和导电粒子浓度随该后续层而同时增加)。孔隙率的增加可以通过降低每个连续层的压延过程中所使用的压力来实现。可以通过增加混合物中导电颗粒的比例来增加导电颗粒的含量。
如图8所示的一种配置是，第一层(层1)51B最接近基板(集流体52)，非常薄且具有高导电性，其次是第二层(层2)51A，其为低孔隙率、低碳含量层，以及第三层(层3)51，其具有更高的导电粒子含量和甚至高的孔隙率。可以以类似方式应用更多层，如上所述的，每个后续层以逐步方式具有更高的导电粒子含量和更高的孔隙率。在另一配置中，消除导电“底漆”层，并且最低孔隙率、最低导电粒子含量层是第1层，每个后续层的孔隙率和/或导电粒子含量增加。
因此图9显示了应用于电池单元60内的超薄镀铝膜集流体61的多层正极涂层64(由图8的层1、2、3；51、51A、51B表示)的应用。进一步提供的是第一隔膜63和相对的多层负极64a(结构与正极64相同，但由负极材料制成，这是普通技术人员所熟知的)。这样的负极被施加到第二超薄镀铜膜集流体61a和第二隔膜63a。与镀铝膜集流体61连接的是用于与电荷转移用外部触点(未示出)接触的内部极耳65。如通篇所述的，这样的电池60显示出与超薄集流体存在相关联的安全水平以及与在这样的集流体表面上的多层导电梯度电极涂层的违反直觉的利用和应用相关联的高功率能力。
可选择方案5-图案化电极涂层
另一种通过改变电极材料来实现低内阻的方法(该方法与工业中通常采用的方法不同)涉及使用电极材料，该电极材料具有与目标超薄集流体表面接触的导电结构的特定图案。以这种方式，可以在离散区域施加第一涂层(无论是线性行、线性列、对角线、点、诸如立方体、圆柱体或任何其他几何三维形状等)，在目标超薄集流体表面的尚未施加第一涂层的区域中施加至少第二涂层。这种电极材料的不同涂层可以包括上述任何结构限制和要求，包括但不限于表现出高孔隙率的第一涂层、表现出高导电性的第二涂层以及在导电性方面具有不同物理结果的任何数量的其他涂层等，根据需要提供一种如下结构，如上所述的，补偿超薄集流体本身所赋予的高电阻率水平。因此，就这些区域中的电阻测量而言，利用这种图案化的涂层可能产生不同的梯度，从而允许某些区域比其他区域更快地驱动离子和电子。
因此，更详细地说，图10示出了超薄集流体73(同样，为目标电池提供更高的安全水平，但同时也伴随更低的电阻率)，已向其施加以三维线提供的第一涂层71并且具有一种类型的电极配置(例如，通过使用较低的导电粒子含量制成的高能量密度，或通过诸如较小颗粒尺寸材料等手段获得较低孔隙率)，以及第二涂层72，该第二涂层72以三维交替线散布到第一涂层71，其具有不同于第一涂层72的能量密度和/或更高的导电粒子浓度/含量。在这种情况下，较高孔隙率和/或较高导电粒子含量区域可以充当离子和电子的“高速公路”，降低目标电池内部的总电阻，同时根据特定目的(如果需要)保持低孔隙率、低导电粒子含量区域的高能量密度。
因此图11显示了在电池单元80内包含这样的超薄镀铝膜集流体81。所示应用于集流体81的是图案化涂层正极82、第一隔膜83和相对的负极涂层82a。图案化正极涂层82包括如上面(71和72)图10中所定义的区域。这样的负极被施加到第二超薄镀铜膜电流集流体84和第二隔膜83a。与镀铝膜集流体81连接的是用于与电荷转移用外部触点(未示出)接触的内部极耳85。如通篇所述的，这样的电池80表现出与超薄集流体存在相关联的安全水平以及与在这样的集流体表面上图案化电极涂层的违反直觉的利用和应用相关联的高功率能力。
因此，已证明上述实例显示出防止含电解质电池内热失控所需要的理想厚度、金属涂层和导电率结果，从而不仅提供了更安全和更可靠的类型，而且它比以往任何时候都需要更少内部重量组件而不牺牲安全性，但事实上改进了性能。然而，另外，通过应用本文所述的迄今为止在相关电化学电池行业中尚未公开或探索的不同类型的电极来补偿这种超薄集流体的高电阻率水平的能力。通过这种独特的电极和超薄集流体的组合，将这种低电阻在内部传递给目标电池的能力，由此允许在以下方面的显著改进，即不仅在由于可充电和类似类型的电池和动力电池内的热失控电势而导致的安全性方面，而且在确保这种电化学电池用于某些最终用途的应用的高功率充电和放电(根据需要)不受损害方面。
在详细描述了本发明之后，显而易见的是，本领域技术人员将能够在不脱离本发明范围的情况下对本发明进行变化和修改。因此，本发明的范围应当仅由所附权利要求来确定。
因此，上述内容仅被视为对本技术原理的说明。此外，由于本领域技术人员将容易进行许多修改和改变，因此不希望将本技术限制为所示和描述的确切构造和操作，因此所有合适的修改和等价方案可以归于落入本发明技术范围。

Claims (15)

1.一种锂电化学能量产生和储存装置，包括负极、正极、在所述负极和所述正极之间的至少一个隔膜、电解质和与所述负极和所述正极中的至少一个接触的至少一个集流体；其中，所述集流体表现出大于0.005欧姆/方块的电阻率；其中，所述电化学装置显示出大于在0.5C下测量的容量的70％的2C容量，这种集流体还包括涂覆有至少一个导电层的绝缘支撑层，其中所述导电层具有小于2微米的厚度。
2.根据权利要求1所述的锂电化学能量生成和储存装置，其中，所述装置表现出小于15毫欧姆的电阻。
3.根据权利要求1所述的锂电化学能量生成和储存装置，其中，所述装置表现出小于4.0mAh/cm2的电极面积能量密度。
4.根据权利要求1所述的锂电化学能量生成和储存装置，其中，所述装置显示出容量CAP与电阻R之积，其中CAP×R小于40mOhm-Ah。
5.一种锂电化学能量产生和储存装置，包括负极、正极、在所述负极和所述正极之间的至少一个隔膜、电解质和与所述负极和所述正极中的至少一个相接触的至少一个集流体；其中，所述集流体表现出大于0.005欧姆/方块的电阻率；其中，所述负极或正极中的至少一个被构造成通过包含以下中的至少一个来实现低电阻率：
a)厚度小于70微米的电极；
b)含大于6重量％导电添加剂的电极涂层；
c)孔隙率大于35％的电极涂层；
d)具有多层的电极涂层；和
e)表现出涂层材料的散布图案的电极涂层，其中，所述涂层材料的散布图案的至少一个组件包括高能、较低导电率的区域，并且所述涂层材料的散布图案的至少一个其他组件包括较高导电率的区域，其中，这种导电率由高导电性材料含量或高孔隙率率材料的存在引起。
6.一种储能装置，包括：
负极和正极；
插入在所述负极和所述正极之间的第一隔膜；
电解质；
与所述负极和所述正极中的至少一个接触的第一集流体；
与所述负极和所述正极中的至少一个接触的第二集流体，所述第二集流体的至少一个电极与所述第一集流体的至少一个电极相对；和
与所述第二集流体接触的第二隔膜；
其中，所述第一集流体和所述第二集流体中的至少一个表现出大于0.005欧姆/方块的电阻率。
7.根据权利要求6所述的储能装置，还包括连接到所述第一集流体并且被配置成与外部触点接触的极耳。
8.根据权利要求6所述的储能装置，其中，所述第一集流体和所述第二集流体均包括涂覆在其上的金属膜。
9.根据权利要求8所述的储能装置，其中，所述第一集流体的金属膜是与所述第二集流体的金属膜不同的金属。
10.根据权利要求9所述的储能装置，其中，所述第一集流体和所述第二集流体中的至少一个的所述金属膜具有总计小于5微米的涂层厚度。
11.根据权利要求6所述的储能装置，其中，所述负极和所述正极是多孔的，表现出至少35％的孔隙率。
12.根据权利要求6所述的储能装置，其中，所述负极和所述正极均包括电极涂层，所述电极涂层含有大于6重量％的导电添加剂。
13.根据权利要求6所述的储能装置，其中，所述负极和所述正极均具有多层，所述多层包括具有比每个连续的下层更高的导电率的顶层。
14.根据权利要求6所述的储能装置，其中，所述负极和所述正极各具有多层，所述多层包括具有比每个连续的下层更高的孔隙率的顶层。
15.根据权利要求6所述的储能装置，其中，所述正极是图案化电极，所述正极的一部分包括散布有第二区域的第一区域，其中所述第一区域具有第一能量或第一导电属性，并且所述第二区域具有大于所述第一区域的第二能量或第二电导率属性，从而产生导电率梯度。
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