CN113184977A - 利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法 - Google Patents

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Abstract

利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，采用将两个双室微生物燃料电池并联使用，两个微生物燃料电池的阳极液通过循环微生物消耗的有机质来维持浓度和pH值恒定，两个微生物燃料电池的阴极溶液分别为含铬废水和含铅废水，第一个电池的阴极以六价铬离子作为电子受体，第二个电池的阴极以铅离子作为电子受体，由于六价铬具有较高的电极电势，铬微生物燃料电池可作为电源向铅微生物燃料电池提供电压，从而使铅微生物燃料电池中的铅离子被还原为金属铅从溶液中析出而实现含铅废水的处理。利用本发明处理含铅废水，不产生二次污染，能产生一定电能，同时还能处理含铬废水，将毒性较强的六价铬同时还原为低毒性的三价铬。

Description

利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法
技术领域
本发明涉及一种处理含铅废水的方法，具体涉及一种利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法。
背景技术
目前，重金属废水如含镉、铅、铬、汞、镍等废水由于其具有较强毒性和难生物降解性越来越威胁着人类的健康。这些废水主要来源于微电子、电镀、金属加工、电池制造、制革和化肥等工业生产中，并通过呼吸系统、消化系统或者皮肤进入人体内，会导致诸如神经系统损伤、血液成分变异、肝脏、肺脏、肾脏等器官损伤等疾病。尽管人们很早就已经知道了重金属污染的危害，但由于工业化速度太快，重金属废水污染日益严重。在这些重金属当中，铅是毒害性最强的一种，它会对肝脏、肾脏、生殖系统、大脑功能造成损伤。现在应用于含铅废水处理的方法主要有：吸附作用、化学沉淀、离子交换、电解法等方法。这些方法中化学沉淀法容易产生二次污染、吸附和离子交换涉及到吸附剂和离子交换树脂的再生、电解法电流效率较低，因此，含铅废水的处理亟需更有效的处理方法。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，提供一种利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，该方法处理含铅废水不产生二次污染，能产生一定电能，同时还能处理含铬废水，将毒性较强的六价铬同时还原为低毒性的三价铬。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，包括以下部分：
（1）微生物燃料电池的结构
采用两个微生物燃料电池，每个电池都含有一个阳极室和一个阴极室，阳极室和阴极室之间用离子交换膜隔开；通过循环微生物消耗的有机质来维持阳极液浓度和pH值恒定；两个电池之间通过铜线并联连接，第一个电池的阴极与第二个电池的阴极连接，阳极与阳极相连；
（2）微生物燃料电池的启动与运行
将取自废水处理厂厌氧池中的污泥与有机质混合后加入微生物燃料电池的阳极，并通氮气鼓泡；配制缓冲溶液加入微生物燃料电池的阴极，并不断通入氧气以氧气作为电子受体；阳极电极和阴极电极之间连接电阻；监测微生物燃料电池的阴阳电极间的电压，每当电压升高又降低至50mV以下时，向阳极补加新的有机质；这样经过三个循环周期后，微生物燃料电池阴阳极间的电压即会稳定下来，此时认为微生物燃料电池已成功启动；
电池成功启动后，将两个微生物燃料电池的阴极溶液分别换成含铬废水和含铅废水，微生物燃料电池的阳极液通过泵循环通入有机质来保持恒定的电子供体浓度和溶液pH；
记录微生物燃料电池的电压；分别从铬微生物燃料电池和铅微生物燃料电池的阴极室中取样品，测定六价铬离子去除效率和铅离子去除效率。
进一步，由碳纤维缠绕在铂丝上制成的碳刷作为阳极，碳布作为阴极。
进一步，碳布在使用前先在丙酮溶液中浸泡，之后用蒸馏水润洗，并将钛丝用可导电的银胶固定在碳布背面来收集电流，晾干后，再在背面涂上不导电的胶使碳布只有正面暴露于溶液当中。
进一步，每升有机质中含1g CH3COONa、1.05g NH4Cl、1.5g KH2PO4、2.2g K2HPO4和0.2g 酵母。
进一步，微生物燃料电池的电压通过多通道电压测量仪每五分钟记录一次，用以监测微生物活性，保证微生物通过降解有机质产生足够多的电子以还原含铅废水中的铅。
进一步，每12小时分别从铬微生物燃料电池和铅微生物燃料电池的阴极室中用针管取1ml样品，样品中六价铬浓度用紫外可见分光光度法测定六价铬被还原为三价铬的效率，样品中铅离子浓度通过原子吸收光谱测定铅离子去除效率。
进一步，通过改变微生物燃料电池的外部电阻做极化曲线确定微生物燃料电池的最大功率密度和最大电流密度，确定以该种微生物燃料电池在处理含铅废水的同时的产电性能。
本发明的有益效果：1.利用微生物燃料电池技术处理含铅废水，是一种新兴的含铅废水的处理方法，不产生二次污染；2.在成功处理含铅废水的同时，还能产生一定电能；3.在处理含铅废水的同时，还能处理含铬废水，将毒性较强的六价铬同时还原为低毒性的三价铬。
附图说明
图1 为本发明实施例微生物燃料电池的结构示意图；
图2 为不同起始浓度下二价铅离子去除效率与时间的关系曲线；
图3 为不同起始浓度下二价铅离子剩余浓度与时间的关系曲线；
图4 为不同起始浓度下六价铬离子去除效率与时间的关系曲线；
图5 为不同起始浓度下六价铬离子剩余浓度与时间的关系曲线；
图6 为二价铅离子起始浓度为50ppm时的极化曲线；
图7 为二价铅离子起始浓度为50ppm时的功率密度曲线；
图8 为二价铅离子起始浓度为100ppm时的极化曲线；
图9 为二价铅离子起始浓度为100ppm时的功率密度曲线；
图10 为二价铅离子起始浓度为200ppm时的极化曲线；
图11 为二价铅离子起始浓度为200ppm时的功率密度曲线；
图1中：1-阳极室，2-阴极室，3-阳离子交换膜，4-阳极，5-阴极，6-蠕动泵，7-出口，8-入口，9-有机质（以醋酸钠为碳源）。
具体实施方式
以下结合附图及实施例对本发明作进一步说明。
实施例
一种利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，包括以下部分：
（1）微生物燃料电池的结构
采用两个由丙烯酸树脂制成的立方型微生物燃料电池，每个电池都含有一个阳极室1和一个阴极室2，阳极室1和阴极室2大小相等，总体积均为234ml（长：6.5cm；宽：6cm；高：6cm）；阳极室1和阴极室2之间用阳离子交换膜3(CEM，CMI-7000，Membrane International，Inc.USA)隔开；由碳纤维缠绕在铂丝上制成的碳刷(长：2.5cm，直径：2.5cm)作为阳极4，表面积为3cm2(1.5cm×2cm)碳布作为阴极5，碳布在使用前先在丙酮溶液中浸泡24小时，之后用蒸馏水润洗，并将钛丝用可导电的银胶固定在碳布背面来收集电流，晾干后，再在背面涂上不导电的胶使碳布只有正面暴露于溶液当中；通过循环微生物消耗的有机质9来维持阳极液浓度和pH值恒定；两个电池之间通过铜线并联连接，第一个电池的阴极与第二个电池的阴极连接，阳极与阳极相连，如图1所示：
（2）微生物燃料电池的启动与运行
将50ml取自废水处理厂厌氧池中的污泥与150ml有机质（每升有机质中含1 g(12.2 mM) CH3COONa、1.05g NH4Cl、1.5g KH2PO4、2.2g K2HPO4和0.2g 酵母）混合后加入微生物燃料电池的阳极，并通氮气鼓泡30分钟；由0.1 MKH2PO4 和 0.2M K2HPO4构成的缓冲溶液加入微生物燃料电池的阴极，并不断通入氧气以氧气作为电子受体；阳极电极和阴极电极之间连接1000Ω的电阻；监测微生物燃料电池的阴阳电极间的电压，每当电压升高又降低至50mV以下时，此时微生物的活性降低较多，说明有机质消耗较多，需要向阳极补加新的有机质（添加如前所述配制好的有机质，入口8流量和出口7流量相同），这样经过三个循环周期后，微生物燃料电池阴阳极间的电压即会稳定下来，此时可认为微生物燃料电池已成功启动；（微生物的驯化过程需要一定时间，通常通过几个循环周期后，微生物基本已驯化完成，此时表现为微生物燃料电池的电压不在大幅波动）
电池成功启动后，将两个微生物燃料电池的阴极溶液分别换成六价铬废水和二价铅废水，微生物燃料电池的阳极液通过蠕动泵以6ml/min 的速度循环通入有机质来保持恒定的电子供体浓度和溶液pH，所有实验均在室温及一个大气压下进行；
微生物燃料电池的电压通过labview系统(National Instruments Model，NI-Cdaq9219，USA)每五分钟记录一次；每12小时分别从铬微生物燃料电池和铅微生物燃料电池的阴极室中用针管取1ml样品，样品中六价铬浓度用紫外可见分光光度法测定以确定六价铬被还原为三价铬的效率，样品中二价铅浓度通过原子吸收光谱(PG-990，UK)测定以确定铅离子去除效率；通过改变微生物燃料电池的外部电阻（从100kΩ到10Ω）做极化曲线确定微生物燃料电池的最大功率密度和最大电流密度。
结果与讨论：
a.不同起始浓度下二价铅离子的去除效率
由于Pb2+/Pb的标准电极电势为-0.13V，略高于微生物燃料电池电子供体的标准电极电势的-0.2V，因此，要想将铅离子还原为金属铅而从含铅废水中去除，就必须向铅微生物燃料电池中加入额外电压来克服过电势。由于HCrO4-/Cr3+的电极电势高达1.23V，因此本实验引入一个六价铬微生物燃料电池作为电源向铅微生物燃料电池提供额外电压，这样，铅微生物燃料电池阴极室中的二价铅离子就会得到电子而被还原为金属铅，从而被从含铅废水中去除。此外，为了考察不同起始浓度对铅离子去除效率的影响，本实验分别考察了铅离子起始浓度为50ppm、100ppm和200ppm的含铅废水的处理效率。在每个起始浓度下的实验时间均为60个小时。
经过60个小时的反应，在起始浓度分别为200ppm、100ppm和50ppm的时，铅离子的去除效率分别达到54.8±0.2%、61.6±0.4%、67.4±0.5%，溶液中剩余铅离子浓度分别为94.5±0.4ppm、39.1±0.3ppm、16.8±0.4ppm，如图2和图3所示；前12个小时，铅离子去除速率较快，这主要是由于在反应初期微生物具有较高活性，可以产生足够多的电子传递到阴极将铅离子还原，随着反应的进行，微生物燃料电池中的铅离子和铬离子在浓度梯度下会透过离子交换膜进入到阳极室中，导致微生物的活性降低，不能产生足够多的电子传递给铅离子，并导致铅离子处理效率越来越慢，这一现象同时也表现为微生物燃料电池的电压随着时间进行逐渐降低。
b.不同起始浓度下六价铬离子的去除效率
在本实验中，六价铬离子因为具有较高的电极电势，可作为电源向铅微生物燃料电池提供电压，从而使铅微生物燃料电池阴极室中的铅离子被还原从而从含铅废水中去除，为了保证向铅微生物燃料电池提供足够电压，六价铬离子浓度为铅离子浓度的4倍；在实验过程中，六价铬微生物燃料电池的阴极室中的六价铬离子会同时得到电子而被还原为较低毒性的三价铬离子。
如图4和图5所示，在不同的起始浓度下，六价铬离子的浓度变化呈相同的变化趋势，起始浓度较高时，六价铬去除效率低，溶液中六价铬浓度变化慢。此外，随着时间的推移，去除速率逐渐降低，这主要也是由于六价铬离子在浓度梯度下透过膜扩散到铬微生物燃料电池的阳极，六价铬对微生物有毒害作用，使微生物的活性降低，最终导致传递到阴极六价铬溶液的电子数量减少，使六价铬离子去除效率减慢。经过60个小时反应，不同起始浓度下六价铬离子去除效率分别为10.3±0.2%、23.5±0.4%、35.1±0.2%，溶液中剩余六价铬离子浓度分别为718.1±0.2ppm、311.4±0.4ppm、128.3±0.6ppm。
c.不同起始浓度下的极化曲线
微生物燃料电池在处理废水的同时，还具有另外一个优点就是产电。本实验将铬微生物燃料电池和铅微生物燃料电池并联用来去除含铅废水中的铅，在处理含铅废水的同时也能够产生一定电量。为了确定该微生物燃料电池系统的产电性能，本实验还测定了不同起始浓度下该微生物燃料电池的极化曲线。极化曲线的测定是在微生物燃料电池运行初期，通过改变外部电阻（从100kΩ到10Ω），依次用labview系统记录电压并做出极化曲线。结果如图6、图7、图8、图9、图10和图11所示，在铅离子起始浓度分别为200ppm、100ppm、50ppm时可获得的最大功率密度分别为7.64Wm-2、3.76Wm-2、2.09Wm-2以及最大的电流密度分别为26.66Am-2、9.81Am-2、6.04Am-2。

Claims (7)

1.利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，其特征在于，包括以下部分：
（1）微生物燃料电池的结构
采用两个微生物燃料电池，每个电池都含有一个阳极室和一个阴极室，阳极室和阴极室之间用离子交换膜隔开；通过循环微生物消耗的有机质来维持阳极液浓度和pH值恒定；两个电池之间通过铜线并联连接，第一个电池的阴极与第二个电池的阴极连接，阳极与阳极相连；
（2）微生物燃料电池的启动与运行
将取自废水处理厂厌氧池中的污泥与有机质混合后加入微生物燃料电池的阳极，并通氮气鼓泡；配制缓冲溶液加入微生物燃料电池的阴极，并不断通入氧气以氧气作为电子受体；阳极电极和阴极电极之间连接电阻；监测微生物燃料电池的阴阳电极间的电压，每当电压升高又降低至50mV以下时，向阳极补加新的有机质；这样经过三个循环周期后，微生物燃料电池阴阳极间的电压即会稳定下来，此时认为微生物燃料电池已成功启动；
电池成功启动后，将两个微生物燃料电池的阴极溶液分别换成含铬废水和含铅废水，微生物燃料电池的阳极液通过泵循环通入有机质来保持恒定的电子供体浓度和溶液pH；
记录微生物燃料电池的电压；分别从铬微生物燃料电池和铅微生物燃料电池的阴极室中取样品，测定六价铬离子去除效率和铅离子去除效率。
2.根据权利要求1所述的利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，其特征在于，由碳纤维缠绕在铂丝上制成的碳刷作为阳极，碳布作为阴极。
3.根据权利要求2所述的利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，其特征在于，碳布在使用前先在丙酮溶液中浸泡，之后用蒸馏水润洗，并将钛丝用可导电的银胶固定在碳布背面来收集电流，晾干后，再在背面涂上不导电的胶使碳布只有正面暴露于溶液当中。
4.根据权利要求1或2所述的利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，其特征在于，每升有机质中含1 g CH3COONa、1.05g NH4Cl、1.5g KH2PO4、2.2g K2HPO4和0.2g 酵母。
5.根据权利要求1或2所述的利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，其特征在于，微生物燃料电池的电压通过多通道电压测量仪每五分钟记录一次。
6.根据权利要求1或2所述的利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，其特征在于，每12小时分别从铬微生物燃料电池和铅微生物燃料电池的阴极室中用针管取1ml样品，样品中六价铬浓度用紫外可见分光光度法测定六价铬被还原为三价铬的效率，样品中二价铅浓度通过原子吸收光谱测定铅离子去除效率。
7.根据权利要求1或2所述的利用微生物燃料电池处理含铅废水的方法，其特征在于，通过改变微生物燃料电池的外部电阻做极化曲线确定微生物燃料电池的最大功率密度和最大电流密度。
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