CN113149342B - 一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚a的装置和方法 - Google Patents

一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚a的装置和方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的装置和方法。相较于单独的生物电化学降解方法，本方法将电化学生物系统与光照耦合，不仅加速了双酚A的降解效率，且能量消耗低。本发明所述光照耦合电活性生物膜降解双酚A的效率可高达97.8％，较同时间内单独的电活性生物膜的降解效率提高了近50％。所述方法的操作简单，成本低，降解双酚A的效率高，具有实际运用价值。

Description

一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的装置和方法
技术领域
本发明属于污水处理技术领域。更具体地，涉及一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的装置和方法。
背景技术
随着科学技术水平的不断提升以及环境保护意识的不断加强，处理难降解有机污染物的技术手段日益增加，效果也越来越理想。目前，常用的有机污染物处理手段主要包括物理方法、化学方法和生物方法。这些技术方法随着科学研究的发展，逐渐成熟并相互结合使用，生物电化学系统也因此而产生。
生物电化学系统是微生物、反应底物和电极三者相互作用的体系。微生物一般附着在电极之上，通过跟电极直接或间接的电子传递，将溶液与电极紧密相连。阳极上的微生物通过氧化碳水化合物和硫化物，产生电子并传递给阳极；阴极则利用空气、质子或其他有机物作为电子受体，消耗从阳极传递过来的电子，从而得以维持整个体系内氧化还原反应持续不断地进行。近年，生物电化学技术在废水处理领域展现出极大的应用潜力，其特有的电活性生物膜为强化废水中有机污染物去除创造了条件。电活性生物膜比传统的化学催化剂具备更好的多样性和适应性，并且运行成本更低，能够通过胞外电子传递降解多种难降解污染物。
双酚A是一种环境雌性激素，其可通过与雌激素受体结合，或影响细胞信号传导途径等方式干扰内源性雌激素作用，对人类和动物造成危害。双酚A对生物体产生的不良作用，包括影响内分泌、生殖和神经系统、促癌等。调查表明双酚A在市政污水及垃圾渗滤液中的含量可达10mg/L。目前，双酚A的处理方法主要有吸附法、降解法、混凝沉淀法、富集法等，但效果不尽如人意。
中国专利CN 105668921A公开了一种处理低温环境下双酚A废水的装置及其处理方法，其装置中含有电-生物降解反应池，利用电化学反应、磁强化技术和生物降解三种技术来降解低温环境下的双酚A，但该装置对双酚A的降解效率和降解速率仍有待提高。
发明内容
本发明要解决的技术问题是克服现有生物电化学系统降解双酚A的缺陷和不足，提供一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的装置和方法。
本发明的目的是提供一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的装置。
本发明的另一个目的是提供一种通过光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的方法。
本发明上述目的通过以下技术方案实现：
本发明提供了一种光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的装置，其包括反应器、电化学工作站和光源；所述反应器包括上部开口的桶状结构本体和与其上部开口可拆卸连接的透明密封盖；反应器内设有已经驯化好的电活性生物膜的石墨板阳极，钛丝阴极和Ag/AgCl参比电极；所述反应器侧壁上设有曝气孔和与之配合的密封孔盖；所述反应器外层下部设有保温组件；所述电化学工作站设在反应器外部，并与反应器内的三个电极相连；所述光源设在反应器上方，用于模拟光照效果。
本发明所述反应器以已经驯化好的电活性生物膜作为工作电极(正极)，石墨板同时作为电活性生物膜的载体，钛丝为辅助电极(负极)，Ag/AgCl为参比电极，构成三电极系统，并连接单通道电化学工作站。反应器上方设有氙灯，用于模拟光照效果，底部设有搅拌子对待降解的废水进行搅拌。本发明阳极的电活性生物膜以双酚A为氧化底物，进行胞外电子传递，将电子从阳极传至阴极并发生具有较高氧化还原电位的还原反应，此过程中，双酚A被氧化还原，并产生可回收的电能。同时在反应过程中，电活性生物膜的部分菌及其所产生的胞外聚合物会脱离进入悬浮液中，本发明通过在生物电化学系统中耦合光照，使得脱落进入悬浮菌液中的胞外聚合物受光照影响，产生大量具有强氧化性的羟基自由基，羟基自由基与双酚A的结合作用，使其更容易被电活性生物膜氧化还原降解。所述装置通过光照与生物电化学系统的协同作用，大幅提高了降解污染物的效率。
优选地，所述保温组件为与反应器结构相匹配的管道，内设有循环水；利用流动水相，作为一种恒温手段减小光照与非光照条件下的温度差异。
优选地，所述电化学工作站为单通道电化学工作站。
优选地，所述反应器中设有搅拌组件。
更优选地，所述搅拌组件为搅拌子和与之配合的搅拌器。
优选地，所述光源为氙灯。
优选地，在反应器上方20cm处设置光源。
优选地，所述反应器侧壁上还设有取样圆和与之配合的密封孔盖
优选地，所述透明密封盖底部边缘设有密封圈。
本发明还提供一种通过光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的方法：利用本发明所述装置，向反应器中装入含双酚A的废水，密封反应器后，曝气使反应器处于厌氧状态，打开光源并通电，用驯化好的电活性生物膜降解双酚A。
在处理双酚A降解过程中采用厌氧条件，是为避免生物电化学过程中，氧气作为电子受体对实验结果产生影响。
优选地，降解双酚A时，电化学工作站的工作电压为0.2V。
优选地，双酚A降解反应的温度范围为30℃～35℃。
本发明通过反应器外层下部设有保温组件来控制双酚A降解反应的反应温度在适宜的范围内。
优选地，电活性生物膜为废水工厂活性污泥混合菌以降解双酚A为目标进行驯化后得到。
更优选地，所述菌为以降解双酚A为目标进行驯化后得到的产电菌。
优选地，废水中双酚A的浓度为1mg/L。
本发明具有以下有益效果：
相对于单独的生物电化学降解，本发明将光照与电化学生物系统耦合，加速了双酚A的降解效率，且能量消耗低，可针对目标污染物进行快速降解。并可通过电化学工作站检测电活性生物膜的产电电流变化过程，也可间接反映双酚A的生物降解效率，起到实时监测的作用。本发明所述光照耦合电活性生物膜降解双酚A的效率可高达97.8％，较同时间内单独的电活性生物膜的降解效率提高了近50％。本发明所述方法的操作简单，成本低，降解双酚A的效率高，具有实际运用价值。
附图说明
图1为光照耦合电活性生物膜降解双酚A的装置示意图。
图2为24h时不同系统中降解双酚A的速率统计图。
图3为24h内电化学工作站对单生物电化学系统及光照耦合生物电化学系统的实时监测电流图。
图注：1-电化学工作站；2-反应器外层进水口；3-反应器外层储水池；4-搅拌子；5-钛丝阴极；6-Ag/AgCl参比电极；7-曝气圆孔；8-顶部凹槽；9-氙灯；10-透明玻璃盖；11-橡胶圈；12-反应器；13-取样圆孔；14-石墨板阳极；15-反应器外层出水口；16-恒温搅拌器。
具体实施方式
以下结合说明书附图和具体实施例来进一步说明本发明，但实施例并不对本发明做任何形式的限定。除非特别说明，本发明采用的试剂、方法和设备为本技术领域常规试剂、方法和设备。
除非特别说明，以下实施例所用试剂和材料均为市购。
实施例1电活性生物膜的驯化
在对电化学生物膜进行驯化前，需先配置生长培养基，使石墨电极上生长出电化学生物膜。
生长培养基：磷酸氢二钠(Na2HPO4·12H2O)11.4g、磷酸二氢钠(NaH2PO4·2H2O)2.78g、氯化钾(KCl)0.13g、氯化铵(NH4Cl)0.31g、乙酸钠(CH3COONa)1g、维生素混合营养液10ml、矿物质溶液10ml，溶于dd H2O并定容至1L。
其中，维生素混合营养液配方如表1所示，配方中所有物质溶于dd H2O后定容至1L，4℃保存。
表1维生素混合营养液
Figure BDA0002993291540000041
Figure BDA0002993291540000051
矿物质溶液的配方如表2所示，所有物质溶于水后定容至1L，4℃保存。
表2矿物质溶液
Figure BDA0002993291540000052
选择本实验室采集并保存的废水工厂活性污泥混合菌进行接种培养，以双酚A为降解目标对电活性生物膜进行驯化。在100mL上述微生物生长培养基中加入5mL原始菌液，在多通道电化学工作站上接上由三电极系统构成的反应器，施加0.2V的电压，连续培养3个周期(每个周期48h)即可在石墨板上生长出完整的电活性生物膜。之后每次更新培养基时不再加入接种菌液，另加入1mg/L的双酚A污染物对点活性生物膜进行驯化，5～6个周期即可驯化完成。
实施例2构建光照耦合电活性生物膜降解双酚A的装置
本发明所述光照耦合电活性生物膜降解双酚A的装置如图1所示，包括反应器12、电化学工作站1和氙灯9。反应器12为上部开口的桶状结构，配有与其上部开口可拆卸连接的透明玻璃盖10，透明玻璃盖10的下方还设置有橡胶圈11，且反应器顶部设置顶部凹槽8，使用时用玻璃夹压实透明玻璃盖10，橡胶圈11压紧在顶部凹槽8中，保证反应器的密封效果。反应器12内设有已经驯化好的电活性生物膜的石墨板阳极14，钛丝阴极5和Ag/AgCl参比电极6，用钛丝与置于反应器外部的电化学工作站1的电极相连。反应器的侧壁上设有曝气孔7和与之配合的密封孔盖，同时设有取样孔13和与之配合的密封孔盖。反应器12的外层下部设有储水池3，内设有循环水，在水池的左侧设有进水口2，水池的右侧设有出水口15。氙灯9设置在反应器上方20cm处，用于模拟光照效果。反应器的下方还设有恒温搅拌器16，搅拌子4置于反应器内层底部，用于搅拌待处理的废水。
本发明所述反应器以已经驯化好的电活性生物膜作为工作电极(正极)，石墨板同时作为电活性生物膜的载体，钛丝为辅助电极(负极)，Ag/AgCl为参比电极，构成三电极系统，并连接单通道电化学工作站。反应器上方设有氙灯，用于模拟光照效果，底部设有搅拌子对待降解的废水进行搅拌。本发明阳极的电活性生物膜以双酚A为氧化底物，进行胞外电子传递，将电子从阳极传至阴极并发生具有较高氧化还原电位的还原反应，此过程中，双酚A被氧化还原，并产生可回收的电能。同时在反应过程中，电活性生物膜的部分菌及其所产生的胞外聚合物会脱离进入悬浮液中，本发明通过在生物电化学系统中耦合光照，使得脱落进入悬浮菌液中的胞外聚合物受光照影响，产生大量具有强氧化性的羟基自由基，羟基自由基与双酚A的结合作用，使其更容易被电活性生物膜氧化还原降解。所述装置通过光照与生物电化学系统的协同作用，大幅提高了降解污染物的效率。
实施例3双酚A废水的处理
将光照耦合电活性生物膜降解双酚A的装置正确连接后，倒入100mL双酚A浓度为1mg/L的废水，完全密封后曝气处理5min，使反应器内处于厌氧状态。恒温磁力搅拌器的转速设置为100rpm，打开反应器上方的氙灯光照器。反应器外圈进水口连接水龙头，出水口放置在水池边上，开启水龙头保证流动水均匀通过反应器外圈，以保证反应器不会因为光照升温影响实验结果。打开电化学工作站即可开始双酚A废水的处理。
实施例4双酚A降解效率的监测
在反应体系运行后，用注射器扎入反应器预留的圆孔孔盖上，取出2ml的废液作为样品，取样时间为0h，2h，4h，6h，12h，18h和24h，共计6个时间点的样品溶液。每次取样2mL，每取出一个样品，加入2mL甲醇进行萃取，摇晃均匀后先取出1mL润洗取样器，再精确取出1ml放入液相测试专用的样品瓶内待测。采用高效液相色谱仪，调试出检测双酚a的方法，通过仪器给出的峰面积以及标准曲线得到样品中双酚A的准确浓度，以此计算双酚A的降解效率。并分别测试单光照、单生物电化学系统及光照耦合生物电化学系统，这三种不同系统下的双酚A降解效率。
单光照处理过程中，仅仅打开氙灯灯源和流动水相，不接入电化学工作站，其余操作同上。
单生物电化学系统(BES)处理过程中，仅仅连接电化学工作站而不打开光源，并记录电流变化，其余操作同上。
不同系统下的双酚A降解效率结果如图2所示，光照耦合电活性生物膜的双酚A降解效率高达97.8％，相较于同时间内单独的电活性生物膜的降解效率提高了近50％。
电化学工作站记录的电流变化如图3所示，其分别反映了单生物电化学系统和光照耦合生物电化学系统的电流变化。结果显示，光照会增加电活性生物膜的电流强度并延长持续时间，光照耦合方式可增强电活性生物膜降解双酚A的效率。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种通过光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的方法，其特征在于，利用光照耦合电活性生物膜高效降解双酚A的装置，向其反应器中装入含双酚A的废水，密封反应器后，曝气使反应器处于厌氧状态，打开光源并通电，用驯化好的电活性生物膜降解双酚A；
所述装置包括反应器、电化学工作站和光源；所述反应器包括上部开口的桶状结构本体和与其上部开口可拆卸连接的透明密封盖；反应器内设有已经驯化好的电活性生物膜的石墨板阳极，钛丝阴极和Ag/AgCl参比电极；所述反应器侧壁上设有曝气孔和与之配合的密封孔盖；所述反应器外层下部设有保温组件；所述电化学工作站设在反应器外部，并与反应器内的三个电极相连；所述光源设在反应器上方，用于模拟光照效果；
反应过程中，电活性生物膜的部分菌及其所产生的胞外聚合物会脱离进入悬浮液中，通过在生物电化学系统中耦合光照，使得脱落进入悬浮菌液中的胞外聚合物受光照影响，产生大量具有强氧化性的羟基自由基，羟基自由基与双酚A的结合作用，使其更容易被电活性生物膜氧化还原降解。
2.根据权利要求1所述方法，其特征在于，所述保温组件为与反应器结构相匹配的管道，内设有循环水；利用流动水相，作为一种恒温手段减小光照与非光照条件下的温度差异。
3.根据权利要求1所述方法，其特征在于，所述电化学工作站为单通道电化学工作站。
4.根据权利要求1所述方法，其特征在于，所述反应器中设有搅拌组件。
5.根据权利要求1所述方法，其特征在于，所述光源为氙灯。
6.根据权利要求1所述方法，其特征在于，所述透明密封盖底部边缘设有密封圈。
7.根据权利要求1所述方法，其特征在于，降解双酚A时，电化学工作站的工作电压为0.2V。
8.根据权利要求1所述方法，其特征在于，双酚A降解反应的温度范围为30℃～35℃。
9.根据权利要求1所述方法，其特征在于，电活性生物膜为废水工厂活性污泥混合菌以降解双酚A为目标进行驯化后得到。
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