CN113054264B - 水系电解液及水系电解型MnO2-Zn电池 - Google Patents

水系电解液及水系电解型MnO2-Zn电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种水系电解液及水系电解型MnO2‑Zn电池，该水系电解型MnO2‑Zn电池，包括：电解液，包括锌盐、锰盐和液态氧化还原介质，其中，所述电解液为酸性电解液；正极，用于与所述电解液进行MnO2/Mn2+的氧化还原反应；负极，用于与所述电解液进行Zn2+/Zn的氧化还原反应。

Description

水系电解液及水系电解型MnO2-Zn电池
技术领域
本发明涉及电化学储能技术领域，尤其涉及一种水系电解液及水系电解型MnO2-Zn电池。
背景技术
随着传统化石燃料的消耗及其对环境的污染，合理开发利用太阳能、风能、地热能等可再生能源愈发重要。但各种可再生能源受地域和环境等因素限制，存在着严重的随机性和间歇性，在智能电网的建设中可能会由于电力输送过程中的波动性造成对电网的破坏。因此，引入能源存储装备进行电网的调频及大规模储能显得至关重要。在各种形式的储能设备中，使用电化学储能的可充电电池被认为是一种切实可行的方案。
目前研究较为广泛的水系MnO2-Zn电池具有廉价、无污染、高安全性和高稳定性等特点，被视为下一代最具潜力的大规模储能技术。然而由于MnO2导电性的限制，MnO2正极存在面容量低、库伦效率低及循环稳定性受限等问题。为了获得高性能MnO2-Zn电池并应用于大规模储能， MnO2正极低面容量、库伦效率低、循环不稳定的问题迫切需要被解决。
发明内容
(一)要解决的技术问题
针对上述技术问题，本发明设计了一种水系电解液及水系电解型 MnO2-Zn电池，用于改善MnO2-Zn电池正极面容量低、库伦效率低及循环不稳定等技术问题。
(二)技术方案
为了解决上述技术问题，本发明的技术方案如下：
作为本发明的一方面，提供一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括锌盐、锰盐和液态氧化还原介质，其中，电解液为酸性电解液；
正极，用于与电解液进行MnO2/Mn2+的氧化还原反应；
负极，用于与电解液进行Zn2+/Zn的氧化还原反应。
在其中一个实施例中，液态氧化还原介质的浓度为0.00001～10mol/L。
在其中一个实施例中，液态氧化还原介质包括溴离子添加剂、碘离子添加剂或氧钒离子添加剂中的一种或几种。
在其中一个实施例中，溴离子添加剂包括ZnBr2、KBr、MnBr2、C12H28Br 中的一种或几种。
在其中一个实施例中，电解液中还包括溴素，其中，所述溴素的浓度为0.00001～10mol/L。
在其中一个实施例中，碘离子添加剂包含ZnI2、KI、MnI2、C12H28I 中的一种或几种。
在其中一个实施例中，氧钒离子添加剂包含VOSO4、VO2NO3、 V2(C2O4)3中的一种或几种。
在其中一个实施例中，电解液中还包括pH调节液，其中，电解液的 pH值为0.01～7；
锰盐的浓度为0.00001～5mol/L；其中，锰盐包括MnSO4、MnCl2、 Mn(NO3)2、MnBr2、MnI2、Mn(CH3COO)2、Mn(CF3SO3)2中的一种或几种；
锌盐的浓度为0.00001～30mol/L；其中，锌盐包括ZnSO4、ZnCl2、 Zn(NO3)2、ZnBr2、ZnI2、Zn(CH3COO)2、Zn(CF3SO3)2、Zn(TFSI)2中的一种或几种。
在其中一个实施例中，pH调节液的浓度为0～10mol/L，其中，pH调节液包括H2SO4溶液、HCl溶液、HNO3溶液、CH3COOH溶液、H3PO4溶液、H2CO3溶液、H2SiO3溶液、HClO溶液中的一种或几种。
作为本发明的另一方面，提供一种用于上述水系电解型MnO2-Zn电池的水系电解液，包括：
锌盐、锰盐和液态氧化还原介质；
其中，水系电解液为酸性电解液。
(三)有益效果
1、在电解液中添加液态氧化还原介质，由于液态氧化还原介质可以用于电池Zn2+电池的正极活性材料，具有高的电化学活性和高的可逆性。因此，在电池正极引入液态氧化还原反应介质会有效地提高MnO2正极反应的活性，支持MnO2/Mn2+的反应并提高正极反应动力学、库伦效率及面容量。
2、液态氧化还原反应介质能够在正极作为活性物质与MnO2/Mn2+共同参与反应，从而提高电池高面容量下的可逆性。同时，液态氧化还原介质以液态形式存在，不占据集流体的活性面积，可以实现正极的高面容量。
附图说明
图1是本发明实施例中电解液含0.2mol/L ZnBr2和0.2mol/L溴素的水系电解型MnO2-Zn电池的反应机理示意图。
图2是本发明实施例中电解液含0.2mol/L ZnBr2和0.2mol/L溴素的水系电解型MnO2-Zn电池的充放电曲线图。
图3是本发明实施例中电解液含0.2mol/L ZnBr2和0.2mol/L溴素的水系电解型MnO2-Zn电池的循环曲线图。
图4是本发明实施例中电解液含0.3mol/L ZnBr2和0.2mol/L溴素的水系电解型MnO2-Zn电池的充放电曲线图。
图5是本发明实施例中电解液含0.01mol/L ZnI2的水系电解型 MnO2-Zn电池的充放电曲线图。
图6是本发明实施例中电解液含0.01mol/LVOSO4的水系电解型MnO2-Zn电池的充放电曲线图。
图7是本发明对比例中电解液未添加溴离子添加剂的水系电解型 MnO2-Zn电池的充放电曲线图。
图8是本发明对比例中电解液未添加溴离子添加剂的水系电解型 MnO2-Zn电池的循环曲线图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明作进一步的详细说明。
根据本发明的实施例，提供了一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括锌盐、锰盐和液态氧化还原介质，其中，电解液为酸性电解液；
正极，用于与电解液进行MnO2/Mn2+的氧化还原反应；
负极，用于与电解液进行Zn2+/Zn的氧化还原反应。
在电解液中添加液态氧化还原介质，由于液态氧化还原介质可以用于电池Zn2+电池的正极活性材料，具有高的电化学活性和高的可逆性。因此，在电池正极引入液态氧化还原反应介质会有效地提高MnO2正极反应的活性，支持MnO2/Mn2+的反应并提高正极反应动力学、库伦效率及面容量。
液态氧化还原反应介质能够在正极作为活性物质与MnO2/Mn2+共同参与反应，从而提高电池高面容量下的可逆性。同时，液态氧化还原介质以液态形式存在，不占据集流体的活性面积，可以实现正极的高面容量。
根据本发明的实施例，锌盐可以选用ZnSO4、ZnCl2、Zn(NO3)2、ZnBr2、 ZnI2、Zn(CH3COO)2、Zn(CF3SO3)2、Zn(TFSI)2中的一种或几种，且锌盐在电解液中的浓度为0.00001～30mol/L。
根据本发明的实施例，锰盐可以选用MnSO4、MnCl2、Mn(NO3)2、 MnBr2、MnI2、Mn(CH3COO)2、Mn(CF3SO3)2中的一种或几种，且锰盐在电解液中的浓度为0.00001～5mol/L。
根据本发明的实施例，液态氧化还原介质可以选用溴离子添加剂、碘离子添加剂或氧钒离子添加剂中的一种或几种，且溴离子添加剂、碘离子添加剂或氧钒离子添加剂具有微量和高活性的特性，在电解液中的浓度为 0.00001～10mol/L；进一步地还可以为0.00001～0.3mol/L；其中，溴离子添加剂可选用ZnBr2、KBr、MnBr2、C12H28Br中的一种或几种；碘离子添加剂可选用ZnI2、KI、MnI2、C12H28I中的一种或几种；氧钒离子添加剂可选用VOSO4、VO2NO3、V2(C2O4)3中的一种或几种。
加入溴离子添加剂、碘离子添加剂或氧钒离子添加剂等液态氧化还原介质，则溴离子添加剂发生Br-/Br2的氧化还原反应，碘离子添加剂发生I-/I2的氧化还原反应，氧钒离子添加剂发生VO2+/VO2 +的氧化还原反应。因而，溴离子添加剂、碘离子添加剂和氧钒离子添加剂等液态氧化还原反应介质可在正极作为活性物质参与反应，支持MnO2/Mn2+的反应提高其反应活性、库伦效率及电池容量。
另外，溴离子添加剂、碘离子添加剂或氧钒离子添加剂可以有效地提高电解液的电导率，促进电极反应动力学，并且由于其参与正极反应并以液态形式存在不占据集流体的活性面积，可以实现正极的高面容量。
根据本发明的实施例，在含溴离子添加剂的电解液中，还可以包括溴素，且溴素在电解液中的浓度为0.00001～10mol/L；进一步地，溴素在电解液中的浓度还可以为0.00001～0.2mol/L。溴素作为支持电解质，能够促进溴离子的氧化还原反应，提高其反应活性。
根据本发明的实施例，电解液中还加入浓度为0～10mol/L的pH调节液，调节电解液的pH值范围为0.01～7。其中，pH调节液可选用H2SO4溶液、HCl溶液、HNO3溶液、CH3COOH溶液、H3PO4溶液、H2CO3溶液、 H2SiO3溶液、HClO溶液中的一种或几种。
根据本发明的实施例，正极的电极材料包括碳材料、金属/非金属电极，其中，碳材料为石墨、石墨烯、碳布、碳纸、活性炭、碳微米或纳米纤维、碳毡、石墨毡、碳球、碳纳米管，以及其杂原子处理改性物中的至少一种，所述金属/非金属电极为金、铂、玻碳电极中的一种。碳材料的电极材料具有比表面积大的优点，金属/非金属电极具有吸附性强的优点。
根据本发明的实施例，负极的电极材料包括碳材料、金属/非金属电极、碳涂覆金属电极、多孔材料、导电聚合物或掺杂氟的SnO2透明导电玻璃、氧化铟锡导电玻璃；其中，碳材料为碳毡、石墨毡、石墨、石墨烯、碳布、碳纸、活性炭、碳微米或纳米纤维、碳纳米管、碳球，以及其杂原子处理改性物中的至少一种，所述金属/非金属电极为锌箔电极、铜箔电极、钛箔电极、金电极、铂电极、玻碳电极中的一种，所述的碳涂覆金属电极包括活性炭、碳微米或纳米纤维、碳纳米管、碳球、科琴黑、导电炭黑涂敷于金属锌箔、铜箔、铜网、钛箔、钛网、不锈钢箔、不锈钢网上，所述多孔材料为金属有机框架、共价有机框架所述导电聚合物为聚苯胺、聚吡咯、聚(3，4-乙烯二氧噻吩)。上述导电的集流体作为负极材料，实现高可逆的 Zn2+/Zn氧化还原反应。
根据本发明的实施例，水系电解型MnO2-Zn电池的结构可以为纽扣电池、圆柱型电池、软包电池、方壳电池或液流电池。
纽扣电池结构具有体积小，容易操作的特点，常用于实验室水平；圆柱型电池结构具有能量密度高的特点，常用于笔记本电脑、数码相机等便携式能源；软包和方壳电池结构简单，可实现高电池能量密度，常用作动力电池；液流电池结构具有电池容量大的特点，常用于大规模储能设备上。
作为本发明的另一方面，提供了一种用于上述水系电解型MnO2-Zn 电池的水系电解液。
以下列举多个具体实施例对本发明作进一步说明：
在一实施中，以溴离子添加剂为例，所组装的水系电解型MnO2-Zn 电池的反应机理示意图如图1所示；且正极、负极的可能反应方程式以及其标准电极电势如下：
正极：
Figure BDA0003070877140000061
E0＝1.07-1.23V vs.SHE
负极：
Figure BDA0003070877140000062
总反应：
Figure BDA0003070877140000063
E＝1.83-1.99V (4)。
根据本发明的实施例，提供了一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括1mol/LZnSO4、1mol/LMnSO4、0.2mol/L H2SO4、0.2mol/L ZnBr2和0.2mol/L溴素的水溶液，电解液的pH值约为1.4；
正极，采用碳毡；
负极，采用锌片；
将上述电解液、正极和负极组装成水系电解型MnO2-Zn电池进行充放电和循环性能测试，测试结果见附图2和附图3；其中附图3中的循环性能测试条件为：以2.2V充电、1C放电。
结合图2和图3可知，本实施例中水系电解型MnO2-Zn电池所用的电解液在加入0.2mol/L ZnBr2作为液态氧化还原介质，且0.2mol/L溴素作为支持电解质时，电池的面容量可以达到5.8mAh/cm2，平均放电电压达到 1.98V，且电池库伦效率可达到87％。另外，电池在高面容量下可稳定循环120圈以上。因此，本实施例中的水系电解型MnO2-Zn电池具有高面容量、较好的库伦效率和循环稳定性。
根据本发明的实施例，提供了一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括1mol/LZnSO4、1mol/LMnSO4、0.2mol/L H2SO4、0.3mol/L ZnBr2和0.2mol/L溴素的水溶液，电解液的pH值约为1.4；
正极，采用碳毡；
负极，采用锌片；
将上述电解液、正极和负极组装成水系电解型MnO2-Zn电池进行充放电曲线测试，测试结果见附图4。
参照图4中的充放电曲线可知，本实施例中水系电解型MnO2-Zn电池所用的电解液中ZnBr2的浓度达到0.3mol/L时，电池的面容量为5.4 mAh/cm2，平均放电电压为1.97V，电池的库伦效率为81％。由此可知当含溴添加剂ZnBr2的浓度达到0.3mol/L时，电池的库伦效率有所下降，因为ZnBr2的浓度过高时，液相Br-/Br2反应扩散的限制导致其库伦效率逐渐降低。因此，综合各方面性能，认定0.3mol/L ZnBr2作为溴离子添加剂的最高浓度。
因此，本实施例中的电解液改变ZnBr2的摩尔浓度后，得到的水系电解型MnO2-Zn电池仍具有高面容量和库伦效率。
根据本发明的实施例，提供了一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括1mol/L ZnSO4、1mol/L MnSO4和0.01mol/L ZnI2的水溶液，电解液的pH值约为3.8；
正极，采用碳毡；
负极，采用锌片；
将上述电解液、正极和负极组装成水系电解型MnO2-Zn电池进行充放电曲线测试，测试结果见附图5。
参照图5中的充放电曲线可知，本实施例中水系电解型MnO2-Zn电池所用的电解液含0.01mol/L ZnI2作为液态氧化还原介质时，电池的面容量可以达到4.7mAh/cm2，平均放电电压达到1.82V，电池的库伦效率为94％。因此，本实施例中的电解液中采用ZnI2作为液态氧化还原介质时，得到的水系电解型MnO2-Zn电池仍具有高面容量和库伦效率。
本实施中，所组装的水系电解型MnO2-Zn电池的正极、负极的可能反应方程式以及其标准电极电势如下：
正极：
Figure BDA0003070877140000081
E0＝0.54-1.23V vs.SHE
负极：
Figure BDA0003070877140000082
总反应：
Figure BDA0003070877140000083
E＝1.3-1.99V (4)。
根据本发明的实施例，提供了一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括1mol/LZnSO4、1mol/LMnSO4、0.1mol/LH2SO4、 0.01mol/LVOSO4的水溶液，电解液的pH值约为1.6；
正极，采用碳毡；
负极，采用锌片；
将上述电解液、正极和负极组装成水系电解型MnO2-Zn电池进行充放电曲线测试，测试结果见附图6。
参照图6中的充放电曲线可知，本实施例中水系电解型MnO2-Zn电池所用的电解液含0.01mol/LVOSO4作为液态氧化还原介质时，电池的面容量可以达到4.29mAh/cm2，平均放电电压达到1.88V，电池的库伦效率为85.8％。因此，本实施例中的电解液中采用VOSO4作为液态氧化还原介质时，得到的水系电解型MnO2-Zn电池仍具有高面容量和库伦效率。
对比例
一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括1mol/LZnSO4、1mol/LMnSO4和0.2mol/L H2SO4的水溶液，电解液的pH值约为1.4；
正极，采用碳毡；
负极，采用锌片；
将上述电解液、正极和负极组装成水系电解型MnO2-Zn电池进行充放电和循环性能测试，测试结果见附图7和附图8，其中附图8中的循环性能测试条件为：以2.2V充电、1C放电。
对比例中的电解液中未添加硫离子添加剂，因此，对比图2和图7可知，对比例中的电池面容量为5.6mAh/cm2，平均放电电压为1.93V，且电池库伦效率为82.5％，相比于电解液中含0.2mol/L ZnBr2的电池，对比例中电池的面容量、放电电压和库伦效率均小于电解液中含0.2mol/L ZnBr2的电池中电池的面容量、放电电压和库伦效率。
另外，对比图3和图8，对比例中电池在循环50圈之后，放电容量据欧明显的衰减，而电解液中含0.2mol/L ZnBr2的电池中的电池在循环120 圈之后仍具有较佳的放电容量。
综上，通过对比电解液中含0.2mol/L ZnBr2的电池和对比例中电池的充放电性能和循环性能，可以得知，在电解液中加入ZnBr2作为液态氧化还原反应介质后，能够有效地提高MnO2正极反应的活性，支持MnO2/Mn2+的反应并提高正极反应动力学、库伦效率及面容量。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种水系电解型MnO2-Zn电池，包括：
电解液，包括锌盐、锰盐和液态氧化还原介质，其中，所述电解液为酸性电解液；
所述液态氧化还原介质包括：溴离子添加剂、碘离子添加剂或氧钒离子添加剂中的一种或几种；
正极，用于与所述电解液进行MnO2/Mn2+的氧化还原反应；
负极，用于与所述电解液进行Zn2+/Zn的氧化还原反应；
其中，当所述液态氧化还原介质包括溴离子添加剂时，所述电解液中还包括溴素；
所述碘离子添加剂为ZnI2、MnI2、C12H28I中的一种或多种；
所述液态氧化还原介质能够在正极作为活性物质与MnO2/Mn2+共同参与反应。
2.根据权利要求1所述的水系电解型MnO2-Zn电池，其特征在于，
所述液态氧化还原介质的浓度为0.00001~10 mol/L。
3.根据权利要求1所述的水系电解型MnO2-Zn电池，其特征在于，
所述溴离子添加剂包括ZnBr2、KBr、MnBr2、C12H28Br中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的水系电解型MnO2-Zn电池，其特征在于，
所述溴素的浓度为0.00001~10 mol/L。
5.根据权利要求1所述的水系电解型MnO2-Zn电池，其特征在于，
所述氧钒离子添加剂包含VOSO4、VO2NO3、V2(C2O4)3中的一种或几种。
6.根据权利要求1所述的水系电解型MnO2-Zn电池，其特征在于，
所述电解液中还包括pH调节液，其中，所述电解液的pH值为0.01~7；
所述锰盐的浓度为0.00001~10 mol/L；其中，所述锰盐包括MnSO4、MnCl2、Mn(NO3)2、MnBr2、MnI2、Mn(CH3COO)2、Mn(CF3SO3)2中的一种或几种；
所述锌盐的浓度为0.00001~30 mol/L；其中，所述锌盐包括ZnSO4、ZnCl2、Zn(NO3)2、ZnBr2、ZnI2、Zn(CH3COO)2、Zn(CF3SO3)2、Zn(TFSI)2中的一种或几种。
7.根据权利要求6所述的水系电解型MnO2-Zn电池，其特征在于，
所述pH调节液的浓度为0~10 mol/L ，其中，所述pH调节液包括H2SO4溶液、HCl溶液、HNO3溶液、CH3COOH溶液、H3PO4溶液、H2CO3溶液、H2SiO3溶液、HClO溶液中的一种或几种。
8.一种用于权利要求1~7中任一项所述水系电解型MnO2-Zn电池的水系电解液，其特征在于，包括：
锌盐、锰盐和液态氧化还原介质；
其中，所述水系电解液为酸性电解液。
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