CN113041008B - 一种可穿戴热疗电子器件 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种可穿戴热疗电子器件及其阵列化的制备方法,属于电子皮肤技术领域,具体涉及可穿戴电子器件技术领域,以解决现有的热疗设备存在体积和重量较大,不易控温等缺点,其应用主要限制在医院中,应用上存在局限性的缺陷,从下至上依次包括无纺布衬底、丝网印刷银浆电极、导电材料和无纺布复合敏感层、PDMS缓冲层和导线。本发明提出的阵列化热疗电子器件可以同时感知一些人体的基本生理信号的同时根据运动程度有效的控制热疗的温度,采用无纺布来制备器件,也能保证皮肤的舒适性,该热疗电子器件具有优异的皮肤适应性和更广的应用范围,可促进可穿戴电子领域的广泛应用。
Description
技术领域
一种可穿戴热疗电子器件及其阵列化的制备方法,本发明属于电子皮肤技术领域,具体涉及可穿戴电子器件技术领域。
背景技术
近年来,多功能柔性电子器件凭借其在可穿戴柔性传感器、智能医疗监测、人机交互界面、电子皮肤和软机器人等领域的巨大潜在应用而备受关注。在此基础上,相应的用于医疗的电子器件,如薄膜制热器、心脏起搏器、刺激响应型药物释放平台等,也引起了人们对各种物理治疗和化学治疗的极大兴趣。因此,随着人们对便携性和可穿戴的柔性电子器件需求不断增加,迫切需要具有集成医疗监测和医疗治疗功能的可穿戴电子器件。特别是可穿戴的柔性应力、应变传感器,目前此类传感器主要依靠有三维导电网络结构的应力敏感材料与弹性材料复合而成。而作为传感器核心的应力敏感材料主要是以导电聚合物、碳纳米管、石墨烯、金属纳米线等材料为导电材料,采用模板法和冷冻干燥工艺等制备而成。但是这些材料存在制备工艺复杂、成本高以及不可再生等问题。另外以应力、应变传感器为代表的可穿戴设备,目前仅有健康检测功能,尚未有将智能医疗功能与健康检测功能集于一体的研究报道。
由柔性衬底和导电纳米材料组成的各种导电复合材料在多功能柔性电子器件制造中具有广阔的应用前景。然而由于传统塑料基材与人体皮肤存在机械不匹配以及不良的透气性,它们通常不适用于个人健康监测和治疗应用的柔性电子器件。与传统的导电金属不同,具有更好柔韧性的新型导电材料,如金属纳米线、本征导电聚合物和碳纳米管等材料,可通过溶液法,如浸涂法、喷涂法和丝网印刷在柔性基底上构建导电层。金属纳米线由于其良好的导电性和机械柔韧性而具有很大的应用前景,但同时也存在纳米线聚集、结点电阻高、成本高等缺点。碳纳米管和石墨烯等具有优良导电性能的碳纳米填料已成为制备柔性电子器件的重要研究方向,但其在水介质中的加工性能差,与普通柔性衬底的弱相互作用阻碍了其广泛应用。此外,这些纳米材料最常用于测量机械刺激下电阻变化的可穿戴传感器,然而它们无法将高导电性与机械耐久性耦合用于热疗应用。因此,如何同时获得可靠的力学完整性和良好的电学性能,以制备用于医疗保健和治疗的多功能智能织物仍然是一个巨大的挑战。
在医疗方面,热理疗是一种常用的治疗方法,广泛用于治疗关节肿痛,改善肌肉痉挛与炎症等症状,但是传统的热疗设备存在体积和重量较大,不易控温等缺点,其应用主要限制在医院中。
发明内容
本发明的目的在于:提供一种可穿戴热疗电子器件及其阵列化的制备方法,以解决现有的热疗设备存在体积和重量较大,不易控温等缺点,其应用主要限制在医院中,应用上存在局限性的缺陷。
本发明采用的技术方案如下:
一种可穿戴热疗电子器件,从下至上依次包括无纺布衬底、丝网印刷银浆电极、导电材料和无纺布复合敏感层、PDMS缓冲层和导线。
本申请的技术方案中,导电材料为CNTs,Ti3C2或Ag NWs高电热转换材料,无纺布是具有多孔纤维微结构且具备优异的传热性能,当高电热转换材料在无纺布材料中互相不接触时,导电材料与多孔的无纺布材料之间弱电接触相互作用会导致较小的电流,导电材料和无纺布复合敏感层为多孔纤维薄膜,在压力作用下形成了复杂的导电通路,在压力作用下,导电材料和无纺布复合敏感层的电接触增强,电流增大,其焦耳热的转换效率提升,从而产生热疗,实现热疗电子的功能。本申请可穿戴热疗电子器件为压力调控型的热疗电子,即通过压力传感器的压阻特性以及导电材料的电热转换的协同效应,实现外部压力对于器件温度的调控。该电子器件可以直接贴附于人体的各个部位,如小指,手腕,颈部与背部等,可以促进伤口的热愈合,应用于颈椎与腰椎等疾病的防护。本发明提出的阵列化热疗电子器件可以同时感知一些人体的基本生理信号的同时根据运动程度有效的控制热疗的温度,采用无纺布来制备器件,也能保证皮肤的舒适性,该热疗电子器件具有优异的皮肤适应性和更广的应用范围,可促进可穿戴电子领域的广泛应用。
优选的,所述丝网印刷银浆电极是通过丝网印刷银浆到无纺布上经烘干形成,导线附着在银浆上且与所述丝网印刷银浆电极相连。
优选的,导电材料包括CNTs,Ti3C2或Ag NWs。
一种所述可穿戴热疗电子器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、制备导电材料溶液;
步骤2、将导电材料溶液稀释至2mg mL-1,将无纺布切割成设定形状,然后将导电材料溶液滴涂到设定形状的无纺布上,使导电材料溶液自由扩散渗入,滴加完成后置于烘箱中烘干得混合膜,即导电材料与无纺布复合敏感层;
步骤3、在无纺布衬底上,使用银浆印制图案化叉指电极即丝网印刷银浆电极,所得带有电极的无纺布作为底部基板,将混合膜通过VHB胶带组装,得到半成品;
步骤4、通过旋涂的方法制备超薄的PDMS缓冲层,后通过VHB胶带与步骤3得到半成品进行组装得到成品。
优选的,步骤1中分别在去离子水中分散并超声处理导电材料CNTs和Ti3C2,在异丙醇中分散AgNWs,分别得到分散均匀且稳定的CNTs的水溶液,Ti3C2的水溶液和AgNWs溶液,CNTs的水溶液浓度为14mg mL-1,Ti3C2的水溶液浓度为5mg mL-1,AgNWs溶液的浓度为6mgmL-1。
优选的,步骤3中图案化叉指电极为单电子器件的图案化电极或阵列化电子器件的图案化电极。
更为优选的,单电子器件的单个图案化电极大小边长范围是0.4-1.6cm,阵列化电子器件的单个图案化电极大小边长范围是0.4-1.6cm,其中相邻图案化电极之间的间隙范围是 0.1-0.4cm,阵列化电子器件的图案化电极的电极边长与间隙的比例为4:1。
更为优选的,单电子器件的设定形状为0.4cm*0.4cm-1.6cm*1.6cm的正方形,阵列化电子器件的设定形状是由多个0.4cm*0.4cm-1.6cm*1.6cm正方形组成的3*3-12*12的阵列图形。
优选的,步骤4中PDMS缓冲层的制备包括PDMS的预聚物与交联剂混合,PDMS的预聚物与交联剂的质量比为10:1,先超声振荡30min,然后真空去泡10min,使用600rpm旋涂 30s形成薄膜,置于烘箱中60℃烘干4h,然后剥离得到。
本申请的技术方案中:
PDMS:聚二甲基硅氧烷;
VHB:亚克力泡棉;
PDMS的预聚体(poly(dimethyl-methylvinylsiloxane))为聚甲基乙烯基硅氧烷;
交联剂(poly(dimethyl-methylhydrogenosiloxane))为聚甲基氢硅氧烷。
综上所述,由于采用了上述技术方案,本发明的有益效果是:
1、本发明中,通过使用常用的无纺布材料作为衬底和导电材料和无纺布复合敏感层(压力敏感层),在保证皮肤佩戴舒适性的同时可以保证其透气性,并且有很好的传热效果;
2、通过使用高电导率的导电材料和高性能的电热转换材料,较低的施加电压即可实现高灵敏度的压力感知与高效率的电热转换,有效的提升了器件可靠性和降低能耗;
3、本发明的方法简单且容易操作,不需要复杂的仪器设备,通过阵列化的器件集成,作为可穿戴电子设备,对人们身体健康进行监测的同时通过热疗用于加速伤口的愈合和一些疾病的防护。
附图说明
图1为本发明一种可穿戴热疗电子器件的结构示意图;
图2为本发明的单个电极图案;
图3为本发明4*4阵列电极图案;
图4为本发明6*6阵列化电子器件俯视分布图;
图5为本发明热疗电子器件的压力工作曲线结果图;
图6为本发明热疗电子器件可穿戴应用展示图。
图中标记:1-无纺布衬底,2-丝网印刷银浆电极,3-导电材料和无纺布复合敏感层, 4-PDMS缓冲层。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白,以下结合附图及实施例,对本发明进行进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
实施例1
如图1所示,一种可穿戴热疗电子器件,从下至上依次包括无纺布衬底1、丝网印刷银浆电极2、导电材料和无纺布复合敏感层3、PDMS缓冲层4和导线;所述丝网印刷银浆电极2是通过丝网印刷银浆到无纺布上经烘干形成,导线附着在银浆上且与所述丝网印刷银浆电极2相连;导电材料包括CNTs,Ti3C2或Ag NWs。
实施例2
如图2、5和6所示,基于实施例1,一种可穿戴热疗电子器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、制备Ti3C2导电材料溶液:首先将2g Ti3AlC2缓慢加入到2g氟化锂与9M40ml 盐酸混合的四氟烧杯中在35℃恒温下持续搅拌24h;其次将获得的反应液体进行离心(3500 rpm,10min),离心后将上清液倒掉并添加40ml去离子水,摇晃使沉淀与去离子水混合均匀,将离心管放入大功率超声机中(750W)超声10min,取出继续离心(3500rpm,10min),重复几次直到离心后倒出的液体pH值到5;然后在上述离心管中加入乙醇40ml超声1h(有插层剂的作用),离心(10000转,10min)收集下层沉淀物;最后称量并配置为5mg/ml的 Ti3C2水溶液。
步骤2、将Ti3C2水溶液稀释至2mg mL-1,将无纺布切割成设定的0.8cm*0.8cm形状,然后将1mL Ti3C2水溶液滴涂到设定形状的无纺布上,使Ti3C2水溶液自由扩散渗入,滴加完成后置于烘箱中烘干(70℃,30min)得混合膜,即导电材料与无纺布复合敏感层;
步骤3、在无纺布衬底1上,使用银浆印制图案化叉指电极即丝网印刷单电子器件的银浆电极,并置于烘箱中进行烘干(100℃,2h),所得带有电极的无纺布作为底部基板,将单个混合膜通过VHB胶带组装,得到半成品;
步骤4、通过旋涂(600rpm,30s)的方法制备超薄的PDMS缓冲层4,步骤4中PDMS 缓冲层4的制备包括PDMS的预聚体与交联剂混合,其中PDMS的预聚体与交联剂的重量比为10:1,先超声振荡30min,然后真空去泡10min,使用600rpm旋涂30s形成薄膜,置于烘箱中60℃烘干4h,然后剥离得到,再进行固化处理(60℃,4h),后通过VHB胶带与步骤3得到半成品进行组装得到单电子器件成品。
在标准测试条件下,测得传感器的灵敏度SS=95kPa-1,响应时间τ=10ms,在1.5V电压下测得器件表面温度为42.5℃。
实施例3
如图2和6所示,基于实施例1,一种可穿戴热疗电子器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、制备AgNWs导电材料溶液:采用多元醇法制备AgNWs。首先,50mM NaBr和100mM AgNO3溶液混合在在乙二醇(EG)中,将30mg聚乙烯吡咯烷酮(PVP)溶解于6mL EG中,并在160℃的油浴,500rpm磁力搅拌加热60分钟;其次将50μLNaBr和AgNO3溶液移入小瓶中,5分钟后,以5mL s-1的注射速率向小瓶中添加2mL AgNO3溶液。当混合溶液变亮时,用冰水浴使反应停止30分钟。然后,用丙酮和乙二醇洗涤AgNWs,并以3000 rpm的转速离心收集AgNWs。最后称量并配置为6mg/ml的AgNWs溶液。
步骤2、将AgNWs溶液溶液稀释至2mg mL-1,将无纺布切割成设定的1.2cm*1.2cm形状,然后将2mL AgNWs溶液滴涂到设定形状的无纺布上,使AgNWs溶液自由扩散渗入,滴加完成后置于烘箱中烘干(60℃,30min)得混合膜,即导电材料与无纺布复合敏感层;
步骤3、在无纺布衬底1上,使用银浆印制图案化叉指电极即丝网印刷单电子器件的银浆电极,并置于烘箱中进行烘干(100℃,2h),所得带有电极的无纺布作为底部基板,将单个混合膜通过VHB胶带组装,得到半成品;
步骤4、通过旋涂(600rpm,30s)的方法制备超薄的PDMS缓冲层4,PDMS缓冲层4 的制备包括PDMS的预聚体与交联剂混合,其中PDMS的预聚体与交联剂的重量比为10:1,先超声振荡20min,然后真空去泡5min,使用600rpm旋涂30s形成薄膜,置于烘箱中60℃烘干4h,然后剥离得到,再进行固化处理(60℃,4h),后通过VHB胶带与步骤3得到半成品进行组装得到单电子器件成品。
在标准测试条件下,测得传感器的灵敏度SS=165kPa-1,响应时间τ=10ms,在3V电压下测得器件表面温度为42.5℃。
实施例4
如图2和6所示,基于实施例1,一种可穿戴热疗电子器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、首先将购置的浓度为14mg mL-1的CNTs水溶液稀释至2mg mL-1,将无纺布切割成设定的1.2cm*1.2cm形状,然后将2mLCNTs水溶液滴涂到设定形状的无纺布上,使CNTs水溶液自由扩散渗入,滴加完成后置于烘箱中烘干(80℃,30min)得混合膜,即导电材料与无纺布复合敏感层;
步骤2、在无纺布衬底1上,使用银浆印制图案化叉指电极即丝网印刷单电子器件的银浆电极,并置于烘箱中进行烘干(100℃,2h),所得带有电极的无纺布作为底部基板,将单个混合膜通过VHB胶带组装,得到半成品;
步骤3、通过旋涂(600rpm,30s)的方法制备超薄的PDMS缓冲层4,PDMS缓冲层4 的制备包括PDMS的预聚体与交联剂混合,其中PDMS的预聚体与交联剂的重量比为10:1,先超声振荡60min,然后真空去泡20min,使用600rpm旋涂30s形成薄膜,置于烘箱中60℃烘干4h,然后剥离得到,再进行固化处理(60℃,4h),后通过VHB胶带与步骤3得到半成品进行组装得到单电子器件成品。
步骤4、在标准测试条件下,测得传感器的灵敏度SS=165kPa-1,响应时间τ=10ms,在 2V电压下测得器件表面温度为42.5℃。
实施例5
如图3和6所示,基于实施例1,一种可穿戴热疗电子器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、制备Ti3C2导电材料溶液:首先将2g Ti3AlC2缓慢加入到2g氟化锂与9M40ml 盐酸混合的四氟烧杯中在35℃恒温下持续搅拌24h;其次将获得的反应液体进行离心(3500 rpm,10min),离心后将上清液倒掉并添加40ml去离子水,摇晃使沉淀与去离子水混合均匀,将离心管放入大功率超声机中(750W)超声10min,取出继续离心(3500rpm,10min),重复几次直到离心后倒出的液体PH值到5;然后在上述离心管中加入乙醇40ml超声1h(有插层剂的作用),离心(10000转,10min)收集下层沉淀物;最后称量并配置为5mg/ml的 Ti3C2水溶液。
步骤2、将Ti3C2水溶液稀释至2mg mL-1,将无纺布切割成16个设定的0.8cm*0.8cm形状,向每个设定形状的无纺布上的滴涂1mL Ti3C2水溶液,使Ti3C2水溶液自由扩散渗入,滴加完成后置于烘箱中烘干(70℃,30min)得混合膜,即导电材料与无纺布复合敏感层;
步骤3、在无纺布衬底1上,使用银浆印制图案化叉指电极即丝网印刷4*4阵列电子器件的银浆电极,其中单个电极的边长为0.8cm,相邻电极的间隙为0.2cm,阵列化电子器件的图案化电极的电极边长与间隙的比例为4:1,并置于烘箱中进行烘干(100℃,2h),所得带有电极的无纺布作为底部基板,将多个混合膜通过VHB胶带依次组装,得到半成品;
步骤4、通过旋涂(600rpm,30s)的方法制备超薄的PDMS缓冲层4,PDMS缓冲层4 的制备包括PDMS的预聚体与交联剂混合,其中PDMS的预聚体与交联剂的重量比为10:1,先超声振荡30min,然后真空去泡10min,使用600rpm旋涂30s形成薄膜,置于烘箱中60℃烘干4h,然后剥离得到,再进行固化处理(60℃,4h),后通过VHB胶带与步骤3得到半成品进行组装得到4*4的阵列电子器件成品。
实施例6
如图4和6所示,一种可穿戴热疗电子器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、制备AgNWs导电材料溶液:采用多元醇法制备AgNWs。首先,50mM NaBr 和100mM AgNO3溶液混合在在乙二醇(EG)中,将30mg聚乙烯吡咯烷酮(PVP)溶解于 6mL EG中,并在160℃的油浴,500rpm磁力搅拌加热60分钟;其次将50μLNaBr和AgNO3溶液移入小瓶中,5分钟后,以5mL s-1的注射速率向小瓶中添加2mL AgNO3溶液。当混合溶液变亮时,用冰水浴使反应停止30分钟。然后,用丙酮和乙二醇洗涤AgNWs,并以 3000rpm的转速离心收集AgNWs。最后称量并配置为6mg/ml的AgNWs溶液。
步骤2、将AgNWs溶液稀释至2mg mL-1,将无纺布切割成36个设定的1.2cm*1.2cm形状,向每个设定形状的无纺布上滴涂2mL AgNWs溶液,使AgNWs溶液自由扩散渗入,滴加完成后置于烘箱中烘干(60℃,30min)得混合膜,即导电材料与无纺布复合敏感层;
步骤3、在无纺布衬底1上,使用银浆印制图案化叉指电极即丝网印刷6*6阵列电子器件的银浆电极,其中单个电极的边长为1.2cm,相邻电极的间隙为0.3cm,阵列化电子器件的图案化电极的电极边长与间隙的比例为4:1,并置于烘箱中进行烘干(100℃,2h),所得带有电极的无纺布作为底部基板,将多个混合膜通过VHB胶带依次组装,得到半成品;
步骤4、通过旋涂(600rpm,30s)的方法制备超薄的PDMS缓冲层4,PDMS缓冲层4 的制备包括PDMS的预聚体与交联剂混合,其中PDMS的预聚体与交联剂的重量比为10:1,先超声振荡40min,然后真空去泡12min,使用600rpm旋涂30s形成薄膜,置于烘箱中60℃烘干4h,然后剥离得到,再进行固化处理(60℃,4h),后通过VHB胶带与步骤3得到半成品进行组装得到6*6的阵列电子器件成品。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已,并不用以限制本发明,凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (3)
1.一种可穿戴热疗电子器件,其特征在于:从下至上依次包括无纺布衬底、丝网印刷银浆电极、导电材料和无纺布复合敏感层、PDMS缓冲层和导线;导电材料包括CNTs,Ti3C2或 AgNWs;丝网印刷银浆电极即银浆印制图案化叉指电极,图案化叉指电极为单电子器件的图案化电极或阵列化电子器件的图案化电极;单电子器件的单个图案化电极大小边长范围是0.4-1.6cm,阵列化电子器件的图案化电极大小边长范围是0.4-1.6cm,其中相邻图案化电极之间的间隙范围是0.1-0.4cm,阵列化电子器件的图案化电极的电极边长与间隙的比例为4:1;所述可穿戴热疗电子器件的制备方法,包括如下步骤:
步骤1、制备导电材料溶液,步骤1中分别在去离子水中分散并超声处理导电材料CNTs和Ti3C2,在异丙醇中分散AgNWs,分别得到分散均匀且稳定的CNTs的水溶液,Ti3C2的水溶液和AgNWs溶液,CNTs的水溶液浓度为14 mg mL-1,Ti3C2的水溶液浓度为5 mg mL-1,AgNWs溶液的浓度为6 mg mL-1;
步骤2、将导电材料溶液稀释至2mg mL-1,将无纺布切割成设定形状,然后将导电材料溶液滴涂到设定形状的无纺布上,使导电材料溶液自由扩散渗入,滴加完成后置于烘箱中烘干得混合膜,即导电材料与无纺布复合敏感层;
步骤3、在无纺布衬底上,使用银浆印制图案化叉指电极即丝网印刷银浆电极,所得带有电极的无纺布作为底部基板,将混合膜通过VHB胶带组装,得到半成品;
步骤4、通过旋涂的方法制备超薄的PDMS缓冲层,后通过VHB胶带与步骤3得到半成品进行组装得到成品,步骤4中PDMS缓冲层的制备包括PDMS的预聚体与交联剂混合,其中PDMS的预聚体与交联剂的重量比为10:1,先超声振荡20-60min,然后真空去泡5-20min,使用600rpm旋涂30s形成薄膜,置于烘箱中60℃烘干4h,然后剥离得到。
2.根据权利要求1所述的一种可穿戴热疗电子器件,其特征在于:所述丝网印刷银浆电极是通过丝网印刷银浆到无纺布上经烘干形成,导线附着在银浆上且与所述丝网印刷银浆电极相连。
3.根据权利要求1所述的一种可穿戴热疗电子器件,其特征在于:单电子器件的设定形状为0.4cm*0.4cm-1.6cm*1.6cm的正方形,阵列化电子器件的设定形状是由多个0.4cm*0.4cm-1.6cm*1.6cm正方形组成的3*3-12*12的阵列图形。
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