CN113013493B - 快充锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种快充锂离子电池及制法。快充锂离子电池包括正极极片、负极极片、电解液、隔膜和外包装结构；正极极片包括正极活性材料、正极集流体、正极导电剂和正极粘结剂；负极极片包括负极活性材料、负极集流体、负极导电剂、负极粘结剂和防沉剂；正极活性材料为锂化的嵌入化合物LiaNi1‑x‑yCoxMnyMzRqO2，其中，M为Al、Mg、Sr、Zr、Ti和Cr中的任一种，R为B或V，0≤x≤0.3，0.05≤y≤0.5，0≤z≤0.01，0≤q≤0.01，0.95≤a≤1.1；正极集流体为表面涂覆有三维大孔碳的铝箔；正负极导电剂包括导电炭黑；负极集流体为微孔铜箔。该快充锂离子电池具有较高的倍率性能和循环性能，且性能稳定。制法简单。

Description

快充锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明属于二次电池技术领域，具体涉及快充锂离子电池及其制备方法。
背景技术
锂离子二次电池具有高能量密度、高循环寿命和低自放电的特性，近年来逐步应用于电动汽车领域。电动汽车不仅要求具有高的续航里程，同时必须满足快充和快放的特性，常规的3C领域的锂离子电池无法应用于电动汽车领域。近年来随着人们对续航里程要求的提高，对锂离子电池的能量密度要求越来越高，三元(NCM、NCA)体系的正极材料由于其具有高克容量和高压实密度而逐步应用在乘用车领域，高容量的三元材料中的镍含量较高，材料的稳定性与其它材料相比就会差一些，在快速充电过程中由于极化作用会出现材料的不可逆结构变化，影响材料的倍率性能与循环性能。
发明内容
本发明的第一个目的在于提供一种快充锂离子电池，该快充锂离子电池具有较高的倍率性能和循环性能，且性能稳定。
本发明的第二个目的在于提供前述快充锂离子电池的制备方法，该制备方法工艺简单易操作。
为实现第一个目的，本发明采用以下的技术方案：
一种快充锂离子电池，包括正极极片、负极极片、电解液、隔膜和外包装结构；
所述正极极片包括正极活性材料、正极集流体、正极导电剂和正极粘结剂；
所述正极活性材料为锂化的嵌入化合物LiaNi1-x-yCoxMnyMzRqO2，其中，M为Al、Mg、Sr、Zr、Ti和Cr中的任一种，优选Al或Mg；R为B或V；0≤x≤0.3，比如0.005、0.01、0.05、0.1、0.15、0.2和0.25；0.05≤y≤0.5，比如0.1、0.15、0.2、0.25、0.3、0.35、0.4和0.45；0≤z≤0.01，比如0.001、0.002、0.004、0.006、0.008和0.009；0≤q≤0.01，比如0.001、0.002、0.004、0.006、0.008和0.009；0.95≤a≤1.1，比如0.97、1、1.02、1.05和1.08；优选所述正极活性材料为LiNi0.5Co0.2Mn0.3Al0.003O2、LiNi0.6Co0.2Mn0.2Al0.002O2、LiNi0.7Co0.15Mn0.15B0.003O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1Al0.002O2和LiNi0.8Co0.1Mn0.1Al0.002B0.004O2中的任一种；
所述正极集流体为铝箔，所述铝箔的表面涂覆有三维大孔碳，形成正极三维大孔碳涂层；
所述正极导电剂包括导电炭黑；
所述负极极片包括负极活性材料、负极集流体、负极导电剂、负极粘结剂和防沉剂；
所述负极集流体为微孔铜箔；
所述负极导电剂包括导电炭黑。
本发明采用的正极活性材料为掺杂改性三元小粒径材料，采用的正极集流体为表面涂覆有三维大孔碳的铝箔；采用三维大孔碳涂覆铝箔制得正极集流体，能够有效的提高由正极活性材料、正极导电剂和正极粘结剂制得的正极浆料在正极集流体上涂覆时形成的正极涂层与正极集流体之间的粘附力，在倍率充放电时能够有效地抑制正极涂层与正极集流体的脱离，同时有利于提高内部电解液的保有量，进而提高所制得锂离子电池的倍率性能、循环性能以及稳定性能。
在一种实施方式中，所述正极活性材料的粒子为单晶或二次球，且其粒径D50为2-8μm，比如3μm、4μm、5μm、6μm和7μm。
在一种实施方式中，所述正极集流体中，所述铝箔的厚度为10-25μm，比如13μm、15μm、17μm、20μm和23μm。优选所述铝箔为微孔铝箔，孔隙率为3-10v％，比如为5v％和7v％；孔直径为0.05-0.8mm，比如为0.1mm、0.2mm、0.3mm、0.4mm、0.5mm、0.6mm和0.7mm。本领域技术人员理解，所述微孔铝箔为机械均匀打孔或者激光均匀穿孔。铝箔打孔后，其在涂覆三维大孔碳时，有助于提高涂覆效果，使得正极集流体与正极涂层的粘附力提高；但是，由于铝箔的强度较小，若孔隙率较大，其在涂覆三维大孔碳时容易断裂。因此其孔隙率为3-10v％、孔直径为0.05-0.8mm时既能提高三维大孔碳的涂覆效果，又能避免其强度降低太多而在涂覆三维大孔碳时断裂。优选地，所述正极三维大孔碳涂层的厚度为2-6μm，比如为3μm、4μm和5μm。
在一种实施方式中，所述正极导电剂中还添加有三维大孔碳；所述正极导电剂中，三维大孔碳的含量为10-50wt％，比如20wt％、30wt％和40wt％。由于三维大孔碳具有三维结构，比表面积较大，能够充分提高正极极片的吸液和保液性能，同时具有一定的嵌锂能力，因此，在正极导电剂中添加三维大孔碳能够进一步提高锂离子电池的倍率性能。在一种优选实施方式中，所述正极导电剂为导电炭黑和三维大孔碳的混合物。
本领域技术人员理解，所述正极粘结剂为本领域常用的正极粘结剂，比如聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯和聚乙烯醇。在一种实施方式中，所述正极粘结剂为聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯和聚乙烯醇中的任一种或多种的组合。
在一种实施方式中，所述正极活性材料、所述正极导电剂和所述正极粘结剂的质量比为(90-95)：(2-5)：(1-5)，优选(92-95)：(3-4)：(2-4)，比如为93:4:3、93:3:4、93.5:3.5:3、93.5:4:2.5、94:3:3、94:3.5:2.5、95:3:2和95:2.5:2.5，以便于在制备浆料时能够得到合适的正极浆料，从而使其在正极集流体上的涂覆效果好，也有助于进一步提高所制得锂离子电池的倍率性能、循环性能以及稳定性能。
本领域技术人员理解，所述负极活性材料为本领域常用的负极活性材料。在一种实施方式中，所述负极活性材料为人造石墨、天然石墨、硅碳、硅氧化物、锡氧化物、软碳和中间相碳微球中的任一种或多种的组合。
本领域技术人员理解，软炭为易石墨化的炭，其在热处理温度达到石墨化温度后，材料具有较高的石墨化程度。中间相炭微球为沥青类化合物热处理时，发生热缩聚反应生成的具有各向异性的中间相小球体；沥青类化合物热处理时，发生热缩聚反应生成具有各向异性的中间相小球体，把中间相小球从沥青母体中分离出来形成的微米级球形碳材料就称为中间相炭微球(Mesocarbon microbeads，简称MCMB)。
在一种实施方式中，所述负极集流体中，所述微孔铜箔的表面涂覆有三维大孔碳，形成负极三维大孔碳涂层；优选所述微孔铜箔的厚度为6-20μm，比如8μm、10μm、13μm、15μm、17μm和20μm；孔隙率为3-20v％，比如为5v％、7v％、10v％、12v％、15v％和17v％；孔直径为0.1-1mm，比如为0.2mm、0.3mm、0.4mm、0.5mm、0.6mm、0.7mm、0.8mm和0.9mm。本领域技术人员理解，所述微孔铜箔为机械均匀打孔或者激光均匀穿孔。铜箔的强度比铝箔高，因此其孔隙率可以提高至20v％。优选所述负极三维大孔碳涂层的厚度为2-6μm，比如为3μm、4μm和5μm。采用三维大孔碳涂覆微孔铜箔制得负极集流体，能够有效提高由负极活性材料、负极导电剂、负极粘结剂和防沉剂制得的负极浆料在负极集流体上涂覆时形成的负极涂层与负极集流体之间的粘附力，在倍率充放电时能够有效地抑制负极涂层与负极集流体的脱离，同时有利于提高内部电解液的保有量，进而辅助提高所制得锂离子电池的倍率性能、循环性能以及稳定性能。
在一种实施方式中，所述负极导电剂中还添加有三维大孔碳；所述负极导电剂中，三维大孔碳的含量为10-50wt％，比如20wt％、30wt％和40wt％。由于三维大孔碳具有三维结构，比表面积较大，能够充分提高极片的吸液和保液性能，同时具有一定的嵌锂能力，因此，在负极导电剂中添加三维大孔碳能够进一步辅助提高锂离子电池的倍率性能。在一种优选实施方式中，所述正极导电剂为导电炭黑和三维大孔碳的混合物。
本领域技术人员理解，所述负极粘结剂为本领域常用的负极粘结剂。在一种实施方式中，所述负极粘结剂为丁苯胶乳、聚丙烯酸酯和聚丙烯腈的任一种或多种的组合。
本领域技术人员理解，所述防沉剂为本领域常用的防沉剂。在一种实施方式中，所述防沉剂为羧甲基纤维素钠(CMC)。
在一种实施方式中，所述负极活性材料、所述负极导电剂、所述负极粘结剂和所述防沉剂的质量比为(91-97)：(1-3)：(1-3)：(1-3)，优选(92-95)：(2-3)：(1.5-2.5)：(1-2)，比如92:3:2.5:2.5、92:3:3:2、92.5:3:2.5:2、92.5:3:2:2.5、93:2.5:2.5:2、93:3:2:2、94:2.5:2:1.5、94:2:2:2、94.5:2:2:1.5、94.5:2.5:1.8:1.2、95:1.5:2:1.5和95:1.8:2:1.2，以便于在制备浆料时能够得到合适的负极浆料，从而使其在负极集流体上的涂覆效果好，也有助于进一步提高所制得锂离子电池的倍率性能、循环性能以及稳定性能。
本领域技术人员理解，三维大孔碳为碳源与氢氧化钾发生活化反应后，依次经过盐酸洗涤、水洗涤后干燥形成的三维大孔碳。在一种实施方式中，所述三维大孔碳的孔径为2-104nm，比表面积＞3000m2/g。
本领域技术人员理解，所述电解液为本领域常用的电解液。在一种实施方式中，所述电解液为非水电解液，所述电解液由包括有机酯有机溶剂、有机添加剂和锂盐的原料制得；所述有机酯有机溶剂、所述有机添加剂和所述锂盐的质量比为(75-85)：(6-12)：(10-15)，比如80:10:10、81:8:11、82:7:11、79:7:14、78:9:13和77:11:12。
所述有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)中的任一种或多种的组合；
所述有机添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、乙酸乙烯酯(VA)、亚硫酸乙烯脂(ES)和亚硫酸丙烯酯(PS)中的任一种或多种的组合；
所述锂盐为六氟磷酸锂、四氟硼酸锂和高氯酸锂中的任一种或多种的组合。
本领域技术人员理解，所述隔膜为烯烃类薄膜。在一种实施方式中，所述隔膜为PP隔膜、PE隔膜或PP-PE-PP隔膜；优选所述隔膜的孔隙率≥43v％；优选所述隔膜的表面涂覆有陶瓷层，比如氧化铝陶瓷层和勃姆石陶瓷层，陶瓷层的厚度大约2μm。
为实现本发明的第二个目的，本发明提供给一种前述快充锂离子电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)按照质量比准备正极粘结剂、正极导电剂和正极活性材料；向正极溶剂中依次加入所述正极粘结剂、所述正极导电剂和所述正极活性材料，匀浆得到正极浆料；
(2)将所述正极浆料均匀涂覆在所述正极集流体上，干燥后经对辊、分切得到正极极片；
(3)按照质量比准备防沉剂、负极粘结剂、负极导电剂和负极活性材料；按照防沉剂与水的质量比为(1-3):100(比如1.5:100、2:100和2.5:100)将所述防沉剂分散于水中，然后向其中依次加入负极导电剂、负极活性材料和负极粘结剂，匀浆得到负极浆料；
(4)将所述负极浆料均匀涂覆在所述负极集流体上，干燥后经对辊、分切得到负极极片；
(5)将步骤(2)所得正极极片、将步骤(4)所得负极极片、电解液、隔膜和外包装结构依次进行组装、注液、化成和分容，得到快充锂离子电池。
在一种实施方式中，所述步骤(1)中，所述正极溶剂为氮甲基吡咯烷酮(简称NMP)，作为正极分散溶剂使用，所得的正极浆料涂覆在正极集流体上后，其中的正极溶剂会干燥挥发，不会在电池中存在。本领域技术人员理解，所述步骤(1)可在搅拌机中进行。优选地，向所述正极溶剂中加入所述正极粘结剂得到溶液1，所述正极溶剂的用量为使所述正极粘结剂在所述溶液1中的固含量为3-10wt％，比如为4wt％、5wt％、5.5wt％、6wt％、7wt％、8wt％和9wt％。
在一种具体实施方式中，所述步骤(1)中，按照质量比准备正极粘结剂、正极导电剂和正极活性材料以备用；向正极溶剂中先加入正极粘结剂，使正极粘结剂的固含量为3-10wt％，搅拌后加入导电炭黑，搅拌1-2h后，再向其中加入三维大孔碳，继续搅拌1-3h(比如1.5h、2h和2.5h)后，再向其中加入正极活性材料，继续搅拌1-5h(比如2h、3h和4h)后，得到正极浆料；优选地，所述步骤(1)中的搅拌是在真空下进行，加料时房间湿度<3％。优选地，所述正极浆料的粘度为8000-15000cps，优选8000-12000cps，比如9000cps、10000cps和11000cps，以避免粘度过小造成后续涂覆时发生漏料，避免粘度过大造成不易涂覆、涂覆不均等问题。
在一种实施方式中，所述步骤(2)中，先在铝箔上涂覆上三维大孔碳得到正极集流体，然后将所述正极浆料均匀涂覆在所述正极集流体的表面，干燥后经对辊、分切得到正极极片；优选地，所述正极极片上所述正极浆料的涂布面密度为250-400g/m2，比如300g/m2、320g/m2、350g/m2和380g/m2。对辊和分切是本领域的常用手段；对辊是将涂覆正极浆料后的正极集流体干燥后进行碾压，优选碾压至其压实密度为2.8-3.5g/cm3，比如3g/cm3和3.2g/cm3；分切是将碾压后的涂覆有正极浆料的正极集流体进行分条，形成特定宽度和长度(由所要制备的电池尺寸决定)的条形块，即得到所述正极极片。因此，所述正极极片的压实密度与分切前是相同的，即优选为2.8-3.5g/cm3，比如3g/cm3和3.2g/cm3。
在一种具体实施方式中，所述步骤(3)中，按照质量比准备防沉剂、负极粘结剂、负极导电剂和负极活性材料；按照防沉剂与水的质量比为(1-3):100将所述防沉剂分散于水中，搅拌1-5h(比如2h、3h和4h)至均匀；然后向其中加入导电炭黑，搅拌1-2h(比如1.5h)；然后向其中加入三维大孔碳，继续搅拌1-3h(比如1.5h、2h和2.5h)；然后向其中加入负极活性材料，继续搅拌2-5h；然后向其中加入负极粘结剂，搅拌1-3h(比如1.5h、2h和2.5h)后，得到负极浆料。优选地，所述负极浆料的粘度为3000-8000cps，优选3000-6000cps，比如4000cps、4500cps、5000cps和5500cps，以避免粘度过小造成后续涂覆时发生漏料，避免粘度过大造成不易涂覆、涂覆不均等问题。本领域技术人员理解，所述步骤(3)可在搅拌机中进行。
在一种具体实施方式中，所述步骤(4)中，先在微孔铜箔上涂覆上三维大孔碳得到负极集流体，然后将所述负极浆料均匀涂覆在所述负极集流体的表面，干燥后经对辊、分切得到负极极片；优选地，所述负极极片上所述负极浆料的涂布面密度为150-300g/m2，比如180g/m2、200g/m2、230g/m2、250g/m2和280g/m2。对辊和分切是本领域的常用手段；对辊是将涂覆负极浆料后的负极集流体干燥后进行碾压，优选碾压至其压实密度为1.3-1.7g/cm3，比如1.4g/cm3、1.5g/cm3和1.6g/cm3；分切是将碾压后的涂覆有负极浆料的负极集流体进行分条，形成特定宽度和长度(由所要制备的电池尺寸决定)的条形块，即得到所述负极极片。因此，所述负极极片的压实密度与分切前是相同的，即优选为1.3-1.7g/cm3，比如1.4g/cm3、1.5g/cm3和1.6g/cm3。
本领域技术人员理解，所述步骤(5)中的组装、注液、化成和分容均为为本领域的常用手段。在一种具体实施方式中，所述步骤(5)中，将正极极片、隔膜和负极极片叠加并一起卷绕形成裸电芯，所述裸电芯由内至外依次为正极极片、隔膜和负极极片；将所述裸电芯入壳并焊接，然后置于真空烘箱70-100℃(比如75℃、80℃、85℃、90℃和95℃)烘烤36-48h(比如40h和44h)，至正极极片含水量<150ppm(比如110ppm和70ppm)、负极极片含水量<200ppm(比如150ppm和100ppm)，完成组装工序，得到组装件；然后用电解液对组装件进行注液，并放置24-48h(比如30h、38h和44h)，完成注液工序；然后用小电流(比如0.05C、0.1C和0.2C)对其进行充电至电芯容量的50-80％(比如60％和70％)，完成化成工序；然后进行分容。
本领域技术人员理解，在将正极极片、隔膜和负极极片叠加并一起卷绕形成裸电芯时，要保证负极极片完全包裹正极极片，优选地，所述正极极片、所述隔膜和所述负极极片的宽度依次递增，且相邻两者之间的宽度差为1-3mm。
本发明的有益效果在于：
(1))本发明的快充锂离子电池，采用的正极活性材料为掺杂改性的三元小粒径材料，采用的正极集流体为表面涂覆有三维大孔碳的铝箔；采用三维大孔碳涂覆铝箔制得正极集流体，能够有效的提高由正极活性材料、正极导电剂和正极粘结剂制得的正极浆料在正极集流体上涂覆时形成的正极涂层与正极集流体之间的粘附力，在倍率充放电时能够有效地抑制正极涂层与正极集流体的脱离，同时有利于提高内部电解液的保有量，进而提高所制得锂离子电池的倍率性能、循环性能以及稳定性能；
(2)本发明的快充锂离子电池，正极导电剂中添加三维大孔碳；由于三维大孔碳具有三维结构，比表面积较大，能够充分提高正极极片的吸液和保液性能，同时具有一定的嵌锂能力，因此，在正极导电剂中添加三维大孔碳能够进一步提高锂离子电池的倍率性能；
(3)本发明快充锂离子电池，采用三维大孔碳涂覆微孔铜箔制得负极集流体能够有效的提高由负极活性材料、负极导电剂、负极粘结剂和防沉剂制得的负极浆料在负极集流体上涂覆时形成的负极涂层与负极集流体之间的粘附力，在倍率充放电时能够有效地抑制负极涂层与负极集流体的脱离，同时有利于提高内部电解液的保有量，进而辅助提高所制得锂离子电池的倍率性能、循环性能以及稳定性能；
(4)本发明的快充锂离子电池，负极导电剂中添加三维大孔碳；由于三维大孔碳具有三维结构，比表面积较大，能够充分提高负极极片的吸液和保液性能，同时具有一定的嵌锂能力，因此，在负极导电剂中添加三维大孔碳能够进一步辅助提高锂离子电池的倍率性能；
(5)本发明的快充锂离子电池的制备方法，简单易操作。
附图说明
图1为本发明所使用的三维大孔碳的SEM图；
图2为实施例1-4和对比例1所制得的锂离子电池的3C充放曲线；
图3为实施例1-4和对比例1所制得的锂离子电池的5C充放曲线。
具体实施方式
以下通过具体实施例对本发明技术方案及其效果做进一步说明。以下实施例仅用于说明本发明的内容，并不用于限制本发明的保护范围。应用本发明的构思对本发明进行的简单改变都在本发明要求保护的范围内。
以下实施例和对比例中用到的装置及原料来源如下：
正极溶剂：氮甲基吡咯烷酮，简称NMP，电子级，厂家为山东庆云长信化学科技有限公司；
正极粘结剂：聚偏氟乙烯，型号PVDF5130，厂家为SOLVAF；聚偏氟乙烯，型号HSV900，厂家为Arkema；
正极活性材料：LiNi0.5Co0.2Mn0.3Al0.003O2，纯度＞98wt％，厂家为湖南长远锂科股份有限公司；LiNi0.6Co0.2Mn0.2 Al0.002O2，纯度＞98wt％，厂家为湖南长远锂科股份有限公司；LiNi0.7Co0.15Mn0.15B0.003O2,纯度＞98wt％，厂家为韩国LF；LiNi0.8Co0.1Mn0.1Al0.002B0.004O2，纯度＞98wt％，厂家为宁波金河新材料股份有限公司；
导电炭黑，型号为Superp，纯度＞99wt％，厂家为益瑞石石墨和碳；
三维大孔炭，孔径2-9800nm，比表面积为3400m2/g，纯度大于99.9wt％，厂家为青岛科技大学；
铝箔：型号为1235-H18，厚度为16μm，铝纯度＞99wt％，厂家为南南铝业股份有限公司；将其制成孔隙率为6v％，孔直径为0.7mm的微孔铝箔；
铜箔：型号为BFR-1，厚度为12μm，铜纯度＞99.8wt％，厂家为台湾长春集团；将其制成孔隙率为10v％，孔直径为0.6mm的微孔铜箔；
负极粘结剂：丁苯胶乳，型号为BM451B，厂家为ZEON；聚丙烯酸酯，型号为LA133，厂家为成都茵地乐电源科技有限公司；
负极活性材料：人造石墨，型号为8C，C含量＞99.8wt％，厂家为江西紫宸科技有限责任公司；中间相碳微球，型号为MG11，C含量＞99.8wt％，厂家为常州中碳新材料科技有限公司；氧化亚硅(SiOx)，x<2，型号为CRZ104，SiOx含量为5wt％，厂家为日立化成株氏会社；
防沉剂：羧甲基纤维素钠，型号为CMC2200，厂家为株氏会社大赛璐。
测试方法或测试标准如下：
平均内阻：在25℃恒温条件下，将锂离子电池1C恒流恒压充电至4.2V，充电截止电流为0.01C，采用广州擎天内阻测试仪BS-VR3测试在满电情况下的内阻；
最大压实密度：采用直径为600mm、宽度为650mm的对辊机将正/负极片(即涂覆了正/负极浆料的正/负极集流体)进行多次辊压至其厚度不再变化，此时的厚度为其经辊压后的最小厚度；而最大压实密度＝正/负极涂覆面密度/(正/负极片经辊压后的最小厚度-正/负极集流体的厚度)；
平均分容容量；GB/T31486；
3C充电温升：GB/T31486；
5C充电温升：GB/T31486；
3C充电恒流比：GB/T31486；
5C充电恒流比：GB/T31486。
实施例1(S1)
(1)向3800g氮甲基吡咯烷酮(简称NMP，正极溶剂)中加入200g PVDF5130(聚偏氟乙烯，正极粘结剂)搅拌2h使其分散(PVDF5130的固含为5wt％)；然后向其中加入270g导电炭黑(正极导电剂的一部分)，继续搅拌2h；然后向其中加入30g三维大孔碳(正极导电剂的另一部分)，继续搅拌2h；然后向其中加入9500g锂化的嵌入化合物LiNi0.5Co0.2Mn0.3Al0.003O2(正极活性材料)，搅拌5h，得到正极浆料；其中，所述正极活性材料的粒子为二次球颗粒，且粒子的粒径D50为7.5μm；
(2)在厚度为16μm的无孔铝箔(型号为1235-H18)上涂覆三维大孔碳，形成厚度为3μm的正极三维大孔碳涂层，得到正极集流体；将所述正极浆料均匀涂覆在所述正极集流体上，干燥后经对辊、分切得到正极极片；
(3)将150g羧甲基纤维素钠(简称CMC，防沉剂)分散于10000g水中，搅拌2h，然后向其中加入270g导电炭黑(负极导电剂的一部分)，继续搅拌2h；然后向其中加入30g三维大孔碳(负极导电剂的另一部分)，继续搅拌2h；然后向其中加入9300g人造石墨(负极活性材料)，继续搅拌4h；然后向其中加入250g丁苯胶乳(简称SBR，负极粘结剂)，继续搅拌2h，得到负极浆料；
(4)在厚度为12μm、孔隙率为10v％，孔直径为0.6mm的微孔铜箔(铜箔的型号为BFR-1)上涂覆三维大孔碳，形成厚度为3μm的负极三维大孔碳涂层，得到负极集流体；将所述负极浆料均匀涂覆在所述负极集流体上，干燥后经对辊、分切得到负极极片；
(5)将步骤(2)所得正极极片，步骤(4)所得负极极片，由碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸丙烯酯(PC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)和六氟磷酸锂按照质量比为25:48:7:6:1.5：12.5组成的电解液，双面各涂覆了2μm厚度氧化铝陶瓷层的PE隔膜(PE隔膜本身的厚度为14μm)，以及外包装结构按照常规方法依次进行组装、注液、化成和分容，得到快充锂离子电池。
实施例2-5(S2-5)和对比例1-2(D1-2)
按照实施例1的方法制备快充锂离子电池。其中，
1、实施例2中，相对于实施例1，仅有以下不同：
正极导电剂的总量不变，但为纯的导电炭黑，未添加三维大孔碳；
负极集流体仅为微孔铜箔，未涂覆三维大孔碳；
负极导电剂的总量不变，但为纯的导电炭黑，未添加三维大孔碳。
2、实施例3中，相对于实施例1，仅有以下不同：
负极集流体仅为微孔铜箔，未涂覆三维大孔碳；
负极导电剂的总量不变，但为纯的导电炭黑，未添加三维大孔碳。
3、实施例4中，相对于实施例1，仅有以下不同：
负极导电剂的总量不变，但为纯的导电炭黑，未添加三维大孔碳。
4、实施例5中，相对于实施例1，仅有以下不同：
正极集流体为涂覆有3μm厚度三维大孔碳的微孔铝箔，其中，微孔铝箔的厚度与实施例1中无孔铝箔的厚度一样，且其孔隙率为6v％，孔直径为0.7mm。
5、对比例1中，相对于实施例1，仅有以下不同：
正极集流体仅为无孔铝箔，未涂覆三维大孔碳；
正极导电剂的总量不变，但为纯的导电炭黑，未添加三维大孔碳；
负极集流体仅为微孔铜箔，未涂覆三维大孔碳；
负极导电剂的总量不变，但为纯的导电炭黑，未添加三维大孔碳。
6、对比例2中，相对于对比例1，仅有以下不同：
正极集流体仅为孔隙率为6v％、孔直径为0.7mm的微孔铝箔，未涂覆三维大孔碳。
实施例6-9(S6-9)
按照实施例1的方法制备快充锂离子电池。其中，实施例6-9中各原料的选择及用量见表1。
制备过程中：所得正/负极浆料的粘度、以及其在正/负极极片的涂布面密度和正/负极极片的压实密度等6个参数值见表2；其中，实施例2-5及对比例1-2中，所得正极浆料的粘度分别为8500cps、8250cps、8350cps、8300cps、8150cps和8200cps，所得负极浆料的粘度分别为3450cps、3550cps、3750cps、3650cps、3400cps、3800cps，不再在表2中列出；实施例2-5及对比例1-2中，所得正/负极浆料分别在正/负极极片上的涂布面密度以及正/负极极片的压实密度等4个参数值分别与实施例1相同，这里也不再在表2中列出。
表1 S6-S9中各原料及其用量
Figure BDA0002326898420000131
Figure BDA0002326898420000141
表2 S1及S6-S9制备过程中的相关参数
参数 S1 S6 S7 S8 S9
正极浆料的粘度(cps) 8100 9000 9500 12000 8500
负极浆料的粘度(cps) 5000 3500 3780 4000 3680
正极极片上正极浆料的涂布面密度(g/m<sup>2</sup>) 320 380 370 360 340
负极极片上负极浆料的涂布面密度(g/m<sup>2</sup>) 158.8 188.4 191.8 201.2 177.6
正极极片的压实密度(g/m<sup>3</sup>) 3.42 3.45 3.42 3.43 2.9
负极极片的压实密度(g/m<sup>3</sup>) 1.60 1.64 1.50 1.47 1.55
性能测试：
对实施例1-5及对比例1-2所制得的锂离子电池进行各项性能测试，测试结果见表3；
对实施例1-5及对比例1-2所制得的锂离子电池的3C、5C充电温升和充电恒流比进行测试，测试结果见表4；
对实施例6-9所制得的锂离子电池进行各项性能测试，测试结果见表5；
对实施例6-9所制得的锂离子电池的3C、5C充电温升和充电恒流比进行测试，测试结果见表6；
表3 S1-5和D1-2中所制得的锂离子电池的性能
测试项目 S1 S2 S3 S4 S5 D1 D2
平均内阻(mΩ) 16.8 17.8 17.5 17.2 16.5 19.9 19.2
平均分容容量(mAh) 1980.3 1970.3 1974.6 1979.3 1985.2 1960.5 1965.3
正极极片最大压实密度(g/cm<sup>3</sup>) 3.65 3.63 3.64 3.64 3.66 3.55 3.58
负极极片最大压实密度(g/cm<sup>3</sup>) 1.73 1.71 1.70 1.69 1.71 1.67 1.68
表4 S1-5和D1-2中所制得的锂离子电池的3C、5C充电温升和充电恒流比
测试项目 S1 S2 S3 S4 S5 D1 D2
3C充电温升(℃) 37.6 38.7 38.2 37.9 36.9 41.3 39.6
5C充电温升(℃) 50.3 54.5 53.6 51.2 49.8 58.5 57.2
3C充电恒流比(％) 83.3 81.3 82.2 82.9 83.5 78.8 79.4
5C充电恒流比(％) 80.2 78.9 79.2 80.0 80.8 74.3 75.3
表5 S6-9中所制得的锂离子电池的性能
Figure BDA0002326898420000151
Figure BDA0002326898420000161
表6 S6-9中所制得的锂离子电池的3C、5C充电温升和充电恒流比
测试条件 S6 S7 S8 S9
3C充电温升(℃) 37.5 38.3 37.3 38.2
5C充电温升(℃) 52.2 52.8 53.0 53.3
3C充电恒流比(％) 83.1 82.7 82.5 81.9
5C充电恒流比(％) 80.2 79.9 79.5 79.2
图1为本发明所使用的三维大孔碳的SEM图，根据图1可以看出，三维大孔碳具有三维、多层次的孔结构。具有这种孔结构的三维大孔碳与具有常规微米孔的炭相比，比表面积有很大的提升，导电性能提高，将其用于锂离子电池的制备中，能够有效提高电池的吸液性能和保液性能，从而有利于提高电池的倍率循环性能。
根据表3-4中实施例1-4与对比例1-2的比较可知，在正/负极的集流体表面涂覆三维大孔碳，以及在正/负极导电剂体系中加入三维大孔碳，电池的内阻明显降低，3C、5C充电恒流比的升高意味着电池的极化减小，容量有所提升，并且能够有效提高正/负极极片的最大压实密度。内阻的降低能够使电池的温升降低，一定程度提高了电池的安全性；3C、5C充电温升的降低、以及3C、5C充电恒流比的提高，意味着电池的倍率性能得到了提升；3C、5C充电恒流比的提高，意味着快充特性提高。
根据图2-3中实施例1-4与对比例1的比较可知，本发明实施例1-4的充放性能相对于对比例1明显提高，这表明其倍率循环性能有明显提升。
根据实施例5与实施例1的比较可知，在其他条件相同，仅将正极中涂覆三维大孔碳的无孔铝箔更换为微孔铝箔时，所得锂离子电池的内阻及3C、5C充电温升有小幅度降低，3C、5C充电恒流比也有小幅度提高，这说明用微孔铝箔能够提高所制得的锂离子电池的各项性能，但是提高不是很明显。对比例1与对比例2的比较能够进一步说明这一点。在正/负极的集流体表面均未涂覆三维大孔碳，以及在正/负极导电剂体系中均未加入三维大孔碳的情况下，对比例1和2的所制得的锂离子电池的各项性能均较差，而对比例2中虽然将正极中的无孔铝箔更换为了微孔铝箔，相对于对比例1，其对所制得的锂离子电池的性能虽然有所改善，但改善并不明显。
根据实施例1-9与对比例1-2的比较可知，本发明的快充锂离子电池，相对于对比例1-2，其安全性能、倍率性能、快充性能及倍率循环性能均有明显提高。
分别将实施例1、2和对比例1中3C循环500周的电池进行拆解，发现：实施例1的正极极片和负极极片良好，涂层未出现明显的掉料剥离现象；实施例2的正极极片良好，涂层未出现明显的掉料剥离现象，但其负极极片出现了明显的涂层掉料剥离现象，并有少量粘附在隔膜上面；而对比例1的正极极片和负极极片都出现了明显的涂层掉料剥离现象，并有少量粘附在隔膜上面；这说明涂覆三维大孔碳的正/负极集流体分别对正/负极涂层的粘附能力较强。

Claims (19)

1.一种快充锂离子电池，其特征在于，所述快充锂离子电池包括正极极片、负极极片、电解液、隔膜和外包装结构；
所述正极极片包括正极活性材料、正极集流体、正极导电剂和正极粘结剂；
所述正极活性材料为锂化的嵌入化合物LiaNi1-x-yCoxMnyMzRqO2，其中，M为Al、Mg、Sr、Zr、Ti和Cr中的任一种，R为B或V，0≤x≤0.3，0.05≤y≤0.5，0≤z≤0.01，0≤q≤0.01，0.95≤a≤1.1；
所述正极集流体为铝箔，所述铝箔的表面涂覆有三维大孔碳，形成正极三维大孔碳涂层；所述三维大孔碳的孔径为2-104nm；
所述正极导电剂包括导电炭黑；
所述负极极片包括负极活性材料、负极集流体、负极导电剂、负极粘结剂和防沉剂；
所述负极集流体为微孔铜箔；所述微孔铜箔的表面涂覆有三维大孔碳，形成负极三维大孔碳涂层；
所述负极导电剂包括导电炭黑。
2.根据权利要求1所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述正极集流体中，所述铝箔的厚度为10-25μm。
3.根据权利要求2所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述铝箔为微孔铝箔，孔隙率为3-10v％、孔直径为0.05-0.8mm。
4.根据权利要求2所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述正极三维大孔碳涂层的厚度为2-6μm。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述正极导电剂中还添加有三维大孔碳；所述正极导电剂中，三维大孔碳的含量为10-50wt％。
6.根据权利要求1所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述负极集流体中，所述微孔铜箔的厚度为6-20μm，孔隙率为3-20v％，孔直径为0.1-1mm。
7.根据权利要求6所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述负极三维大孔碳涂层的厚度为2-6μm。
8.根据权利要求1-4和6-7中任一项所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述负极导电剂中还添加有三维大孔碳；所述负极导电剂中，三维大孔碳的含量为10-50wt％。
9.根据权利要求1所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述三维大孔碳的比表面积＞3000m2/g。
10.根据权利要求1-4、6-7和9中任一项所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述正极活性材料的粒子为单晶或二次球，且其粒径D50为2-8μm。
11.根据权利要求1所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述正极活性材料、所述正极导电剂和所述正极粘结剂的质量比为(90-95)：(2-5)：(1-5)。
12.根据权利要求11所述的快充锂离子电池，其特征在于，所述负极活性材料、所述负极导电剂、所述负极粘结剂和所述防沉剂的质量比为(91-97)：(1-3)：(1-3)：(1-3)。
13.一种如权利要求1-12中任一项所述的快充锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：
(1)按照质量比准备正极粘结剂、正极导电剂和正极活性材料；向正极溶剂中依次加入所述正极粘结剂、所述正极导电剂和所述正极活性材料，匀浆得到正极浆料；
(2)将所述正极浆料均匀涂覆在所述正极集流体上，干燥后经对辊、分切得到正极极片；
(3)按照质量比准备防沉剂、负极粘结剂、负极导电剂和负极活性材料；按照防沉剂与水的质量比为(1-3):100将所述防沉剂分散于水中，然后向其中依次加入负极导电剂、负极活性材料和负极粘结剂，匀浆得到负极浆料；
(4)将所述负极浆料均匀涂覆在所述负极集流体上，干燥后经对辊、分切得到负极极片；
(5)将步骤(2)所得正极极片、将步骤(4)所得负极极片、电解液、隔膜和外包装结构依次进行组装、注液、化成和分容，得到快充锂离子电池。
14.根据权利要求13所述的制备方法，其特征在于，所述正极浆料的粘度为8000-15000cps。
15.根据权利要求14所述的制备方法，其特征在于，所述正极极片上所述正极浆料的涂布面密度为250-400g/m2。
16.根据权利要求14所述的制备方法，其特征在于，所述正极极片的压实密度为2.8-3.5g/cm3。
17.根据权利要求14所述的制备方法，其特征在于，所述负极浆料的粘度为3000-8000cps。
18.根据权利要求14所述的制备方法，其特征在于，所述负极极片上所述负极浆料的涂布面密度为150-300g/m2。
19.根据权利要求14所述的制备方法，其特征在于，所述负极极片的压实密度为1.3-1.7g/cm3。
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