CN113013330B - 一种基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器及其制备方法 - Google Patents
一种基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器及其制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器件及其制备方法，属于集成微电子技术领域；双向自限流忆阻器件包括：上电极、功能层和下电极，功能层由ZnS和SiO2复合形成单层复合结构ZnS·SiO2；单层复合结构ZnS·SiO2中ZnS和SiO2的复合比例满足以下要求：ZnS的成分大于或等于SiO2。本发明通过对该忆阻器中功能层进行改进，利用ZnS和SiO2的复合材料作为忆阻器单元的阻变功能层，导电丝会沿着ZnS的晶界生长，从而降低导电丝生长的随机性，起到定向诱导导电丝生长的作用，提高器件的高低阻态稳定性和操作电压的一致性。同时，ZnS和SiO2的复合会产生一个额外的接触电阻，起到外接串联电阻的作用，实现双向自限流。
Description
技术领域
本发明属于微电子器件技术领域，涉及一种基于ZnS和SiO2的复合材料为阻变功能层的忆阻器及其制备方法。
背景技术
忆阻器作为下一代新型存储器，由于其结构简单，低功耗，高密度以及超高开关速度等特点，应用前景相当可观。通过施加一个合适的偏置电压，就可使器件在高阻和低阻之间转化。
目前忆阻器的介质材料研究主要集中在氧化物，相比于其他材料作为介质的忆阻器，基于氧化物的忆阻器性能更加优异。此外，氧化物结构简单、材料组分容易控制、制备工艺与传统半导体工艺相兼容。基于氧化物的忆阻器，导电机理主要是基于氧空位或是金属导电丝的通断。虽然氧化物忆阻器性能优越，但是也存在几个难题。由于导电丝的生长和断裂具有很大的随机性，导致Set/Reset电压和高低阻分布离散，器件性能一致性较差，在集成时会产生电串扰，容易造成误读和功耗增大。
此外，在实际应用中，为了防止忆阻器在低阻时由于电流过大而导致烧坏，通常需要加一个限制电流，而限制电流会导致功耗增加。在三维集成中，通过外接一个串联电阻来实现限流，这就大大降低了集成度。因此解决限制电流也成为了推进忆阻器发展的一个难题。
据报道，有研究人员观察到在忆阻器中导电丝会沿着晶界生长，这对导电丝的生长有定向诱导作用，这在一定程度上可以降低导电丝生长的随机性，提高器件性能的一致性。在常见的硫族固态电解质忆阻器中，晶界效应比较明显，虽然基于硫族固态电解质的忆阻器具有一些优异的特性，比如操作电压较低、擦写速度快，但是其循环特性差、高低阻态差异比较小，限制了硫族固态电解质忆阻器的发展。
发明内容
为了改善氧化物忆阻器目前所存在的性能缺陷并满足其应用需求，本发明提供了一种基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器及其制备方法。
本发明提供了一种基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器件，包括：上电极、功能层和下电极，功能层由ZnS和SiO2复合形成单层复合结构ZnS·SiO2；在单层复合结构ZnS·SiO2中导电丝沿着ZnS的晶界生长，降低了导电丝生长的随机性，实现定向诱导导电丝生长，提高器件的阻态和操作电压的一致性；所述单层复合结构ZnS·SiO2产生的接触电阻实现自限流作用。
更进一步地，单层复合结构ZnS·SiO2中ZnS和SiO2的复合比例满足以下要求：ZnS的成分大于或等于SiO2。
更进一步地，上电极为活性电极，所述下电极为惰性电极。
其中，上电极可以为Ta、Cu、TiN、Ti、Al、Ag、Al或Ni；下电极可以为Pt、ITO、TiW、Au或Pd。
更进一步地，下电极的厚度为50nm～200nm，功能层的厚度为5nm～50nm，上电极的厚度为50nm～200nm。
本发明还提供了一种制备上述的双向自限流忆阻器件的方法，包括下述步骤：
(1)在衬底上制备下电极层；
(2)利用磁控溅射、原子层沉积、脉冲激光沉积或电化学的方法在所述下电极层上制备功能层：所述功能层由ZnS和SiO2复合形成单层复合结构ZnS·SiO2；
(3)在所述功能层上制备上电极，获得基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器。
更进一步地，单层复合结构ZnS·SiO2中ZnS和SiO2的复合比例满足以下要求：ZnS的成分大于或等于SiO2。
更进一步地，下电极的厚度为50nm～200nm，所述功能层的厚度为5nm～50nm，所述上电极的厚度为50nm～200nm。
更进一步地，上电极为活性电极，下电极为惰性电极。
本发明提供的基于ZnS和SiO2的复合材料作为功能层的忆阻器工艺简单，与现有CMOS工艺兼容。
本发明与现有氧化物忆阻器相比较，具有如下技术优势：
(1)在该忆阻器器件中，由于功能层中含有ZnS材料，导电丝会沿着ZnS的晶界生长，对导电丝起到定向诱导生长的作用，反映在器件的高低阻态和操作电压上可以获得很高的一致性。
(2)ZnS和SiO2复合后会产生一个额外的接触电阻，起到外接串联电阻的作用，实现自限流。
附图说明
图1是本发明基于ZnS和SiO2的复合材料作为功能层的忆阻器单元的结构示意图；
图2是本发明实施例ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器在限流为100μA的初始化(Forming)直流特性曲线扫描图；
图3是本发明实施例ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器100次连续电压扫描下的I-V曲线图；
图4是本发明实施例ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器的Set电压和Reset电压频率累积分布统计图；
图5是本发明实施例ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器的高阻HRS和低阻LRS频率累积分布统计图；
其中，1表示衬底，2表示下电极，3表示功能层，4表示上电极。
具体实施方式
为了更加清楚的阐明本发明的具体方法，下面结合附图对本发明的制备方法进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实例仅仅用以解释本发明，并不限定于本发明。
本发明提出了一种基于ZnS和SiO2的复合材料为阻变功能层的忆阻器及其制备方法，目的在于获得良好的一致性和高低阻值稳定性的同时，又起到自限流的作用，提高忆阻器的集成度。
为实现以上目的，按照本发明的一个方面，提供了一种基于ZnS和SiO2的复合材料为忆阻器单元的阻变功能层；在同一层里复合材料ZnS和SiO2，而不是作为双层复合，这样可以充分利用两种材料的优势；利用ZnS的材料特性，在以ZnS·SiO2的复合材料为忆阻器单元的阻变功能层中，导电丝会沿着ZnS的晶界生长，从而降低导电丝生长的随机性，起到定向诱导导电丝生长的作用，提高器件的阻态和操作电压的一致性。同时，ZnS和SiO2复合后会产生一个额外的接触电阻，起到外接串联电阻的作用，实现自限流。
在本发明实施例中，结构选取类电容式的三层结构，即上电极、功能层以及下电极，其中功能层作为中间电介质层；功能层可以选用ZnS和SiO2的复合材料ZnS·SiO2。
在本发明实施例中，ZnS·SiO2的复合比例满足ZnS成分大于或等于SiO2，优选地，ZnS和SiO2的比例范围可以为(1:1)至(5:1)，这个比例可以较为充分体现各自的材料优势。其中ZnS·SiO2复合层的厚度选择为5nm～50nm，厚度太薄器件的性能会下降，太厚则不利于器件集成化。
优选地，下电极选用惰性电极，可为Pt、ITO、TiW、Au和Pd。
优选地，上电极选用活性电极，可为Ta、Cu、TiN、Ti、Al、Ag、Al和Ni，其中利用Ta、TiN、Ti、Al、Al和Ni做电极主要是调控氧空位导电丝，而利用Cu和Ag做电极主要是调控金属导电丝。
按照本发明的又一方面，提供了制备上述基于复合材料ZnS·SiO2作为功能层的忆阻器的方法，该制备方法具体步骤如下：
(1)在衬底上制备下电极层；
(2)在下电极层上制备功能层；其中，可以利用磁控溅射、原子层沉积、脉冲激光沉积或电化学的方法实现ZnS和SiO2的同时生长以制备复合功能层，通过控制ZnS和SiO2的比例来调控复合功能层的成分；
(3)在功能层上制备上电极，从而得到最终的基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器。
为了更进一步地说明本发明实施例提供的基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器及其制备方法，现参照附图并结合具体实例详述如下：
实施例1
本发明实施例所展示的是三层平面结构的忆阻器单元，其结构示意图如图1所示，具体制备工艺如下；
(1)选取晶相为(100)，厚度为500μm的硅片，在其表面热生长一层1μm厚的SiO2薄膜层，为衬底1。将其切成1×1cm大小的样片，放置在丙酮中浸泡，在超声环境下清洗10-15分钟，然后再放置在无水乙醇中浸泡，并用超声清洗5分钟，其中超声功率皆为40W，最后用去离子水清洗并用氮气枪吹干。
(2)取清洗干净的样片，利用磁控溅射在其表面生长一层100nm左右的下电极ITO，即下电极2。用交流溅射ITO靶材，溅射功率为200W,Ar气氛围为0.5Pa，溅射1000s。
(3)通过光刻工艺在下电极制备需要的光刻图形，其中，光刻工艺步骤分别为：匀胶、前烘、前曝、后烘、后爆、显影。
(4)利用磁控溅射制备同时含有ZnS和SiO2的复合功能层，靶材选用ZnS和SiO2，分别利用直流和交流共溅射，通过分别控制溅射功率来调控ZnS和SiO2的比例，通过控制溅射时间来调控复合功能层厚度，即可得到复合功能层3，本实例中ZnS和SiO2的比例为4:1，厚度为20nm。
(5)将步骤(4)所制备出的薄膜样品放在丙酮中浸泡30-50分钟，再用无水乙醇和去离子水清洗，用氮气干燥样品。
(6)使用同步骤(3)中的光刻工艺，在得到的功能层样品上制备正方形的光刻图形，上电极尺寸为100μm×100μm。
(7)在步骤(6)处理后的样片上利用磁控溅射生长100nm的Ta层，功率为50W,Ar气氛围为0.5Pa，溅射500s，即可得到上电极4。
(8)将步骤(7)所制备出的薄膜样品放在丙酮中浸泡30-50分钟，再用无水乙醇和去离子水清洗，用氮气干燥样品。
完成上述步骤后即制备出了ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器单元，如图1所示。
在本发明实施例中，均采用Agilent B1500对忆阻器单元进行直流下的I/V扫描与脉冲下的高速开关特性测试。
(1)图2为ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器在限流为100μA的初始化(Forming)直流特性曲线扫描图，其中下电极接地，上电极施加0-3V的正向扫描电压，限制电流设为100μA，这里的限制电流是在测试时通过测试仪器添加，其目的是预形成上下电极之间的导电通道。
(2)图3是本发明实施例ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器100次连续电压扫描下的I-V曲线图；对步骤(1)中初始化后的单元进行多次双向直流I/V电压扫描，电压扫描范围控制在-3-2V之间，逐渐增大限制电流，直至该忆阻器出现稳定的阻变特性。从图上可以看出，当限流增大到1mA时，该忆阻器在正向和反向扫描电压下电流都已经达到了饱和，且不再随着扫描电压的提高而增加，且未达到设置的限流值1mA，因此说明该器件可以实现双向自限流。
(3)图4是本发明实施例ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器的Set电压和Reset电压频率累积分布统计图，Set电压和Reset电压值皆从图3中提取，其中δ/μ为操作电压变化率，δ为操作电压的标准差，μ为操作电压的平均值，可以得出该忆阻器的Set和Reset电压的变化率分别为7.7％和9.9％，与传统的氧化物忆阻器的操作电压一致性相比，该器件的操作电压能保持很好的一致性。
(4)图5是本发明实施例ITO/ZnS·SiO2/Ta忆阻器的高阻HRS和低阻LRS频率累积分布统计图，从图上可以看出，开关比约为50。HRS和LRS电阻值皆从图3中提取，其中δ/μ为阻态变化率，δ为阻态的标准差，μ为阻态的平均值，可以得出该忆阻器的HRS和LRS的变化率分别为4.1％和16.0％，与传统的氧化物忆阻器的阻态一致性相比，该器件的高阻HRS和低阻LRS保持良好的一致性。
基于以上电学测量，我们可以发现，(1)在该忆阻器器件中，由于具有ZnS材料，导电丝会沿着ZnS的晶界生长，对导电丝起到定向诱导生长的作用，反映在器件的高低阻态和操作电压获得很高的一致性；(2)ZnS和SiO2的复合后会产生一个额外的接触电阻，起到外接串联电阻的作用，实现双向自限流。因此，该实施例验证了本申请中基于ZnS和SiO2的复合材料为阻变功能层的忆阻器可获得良好的一致性和稳定性的同时，又起到自限流的作用。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (7)
1.一种制备双向自限流忆阻器件的方法，其特征在于，包括下述步骤：
(1)在衬底上制备下电极；所述下电极为惰性电极；
(2)利用磁控溅射、原子层沉积、脉冲激光沉积或电化学的方法在所述下电极上制备功能层：所述功能层由ZnS和SiO2复合形成单层复合结构ZnS·SiO2；在单层复合结构ZnS·SiO2中导电丝沿着ZnS的晶界生长，降低了导电丝生长的随机性，实现定向诱导导电丝生长，提高器件的阻态和操作电压的一致性；所述单层复合结构ZnS·SiO2产生的接触电阻实现自限流作用；
(3)在所述功能层上制备上电极，获得基于ZnS·SiO2的双向自限流忆阻器；所述上电极为活性电极；
所述单层复合结构ZnS·SiO2中ZnS和SiO2的复合比例满足以下要求：ZnS的成分等于SiO2。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述下电极的厚度为50nm～200nm，所述功能层的厚度为5nm～50nm，所述上电极的厚度为50nm～200nm。
3.一种根据权利要求1-2任一项所述的方法获得的双向自限流忆阻器件，其特征在于，包括：上电极、功能层和下电极，所述上电极为活性电极，所述下电极为惰性电极，所述功能层由ZnS和SiO2复合形成单层复合结构ZnS·SiO2；在单层复合结构ZnS·SiO2中导电丝沿着ZnS的晶界生长，降低了导电丝生长的随机性，实现定向诱导导电丝生长，提高器件的阻态和操作电压的一致性；所述单层复合结构ZnS·SiO2产生的接触电阻实现自限流作用。
4.如权利要求3所述的双向自限流忆阻器件，其特征在于，所述单层复合结构ZnS·SiO2中ZnS和SiO2的复合比例满足以下要求：ZnS的成分等于SiO2。
5.如权利要求3所述的双向自限流忆阻器件，其特征在于，所述上电极为Ta、Cu、TiN、Ti、Al、Ag、Al或Ni。
6.如权利要求3所述的双向自限流忆阻器件，其特征在于，所述下电极为Pt、ITO、TiW、Au或Pd。
7.如权利要求3-6任一项所述的双向自限流忆阻器件，其特征在于，所述下电极的厚度为50nm～200nm，所述功能层的厚度为5nm～50nm，所述上电极的厚度为50nm～200nm。
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