CN112969440A - 包含两种聚甘油脂肪酸酯的组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种包含以下的组合物：(a)至少一种油；(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯；(c)至少一种具有10.0或更小、优选9.0或更小、且更优选8.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯；以及(d)水，其中所述组合物具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110 NTU或更低的浊度。根据本发明的组合物可为较少粘性的。

Description

包含两种聚甘油脂肪酸酯的组合物
技术领域
本发明涉及一种包含至少两种不同类型的聚甘油脂肪酸酯的组合物、优选化妆品或皮肤病学组合物。
背景技术
水包油(O/W)或油包水(W/O)乳液在化妆品和皮肤病学领域中是众所周知的，特别是用于制备诸如乳状液、膏、补剂(tonics)、精华液(serums)或花露水的化妆品。
特别地，诸如O/W纳米乳液或微乳液的细乳液因其透明或微半透明的外观而在化妆品中特别令人感兴趣。
另一方面，在化妆品和皮肤病学领域中已知包括聚甘油脂肪酸酯的组合物。聚甘油脂肪酸酯可充当表面活性剂，并且因此它们可通常被用来制备诸如水包油(O/W)或油包水(W/O)乳液的乳液。如相比于基于聚氧乙烯的表面活性剂，由于诸如低环境载荷的环境原因，聚甘油脂肪酸酯是优选的。
发明内容
然而，包括聚甘油脂肪酸酯的组合物往往是粘性的并且经常提供粘性的触感。
本发明的目的在于提供一种可为较少粘性的呈纳米乳液或微乳液形式的组合物，即使该组合物包括聚甘油脂肪酸酯。
本发明的上述目的可通过包含以下的组合物来实现：
(a)至少一种油；
(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯；
(c)至少一种具有10.0或更小、优选9.0或更小、且更优选8.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯；以及
(d)水，
其中
组合物具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110 NTU或更低的浊度。
在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯和(c)第二聚甘油脂肪酸酯的平均HLB可在11.5至14.0、优选12.0至13.5、且更优选12.5至13.0的范围内。
(a)油可选自极性油。
在根据本发明的组合物中(a)油的量可相对于组合物的总重量计在0.01重量%至20重量%、优选0.05重量%至15重量%、且更优选0.1重量%至10重量%的范围内。
(b)第一聚甘油脂肪酸酯可包含2至4个甘油单元、优选3或4个甘油单元、且更优选4个甘油单元。
(b)第一聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分可包含12个或更少的碳原子、优选11个或更少的碳原子、且更优选10个或更少的碳原子。
在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯的量/(a)油的量的重量比可在0.6至1.3、优选0.7至1.2、且更优选0.8至1.1的范围内。
(c)第二聚甘油脂肪酸酯可包含2至4个甘油单元、优选2或3个甘油单元、且更优选2个甘油单元。
(c)第二聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分可包含14个或更多的碳原子、优选16个或更多的碳原子、且更优选18个或更多的碳原子。
在根据本发明的组合物中(c)第二聚甘油脂肪酸酯的量/(a)油的量的重量比可在0.1至0.9、优选0.2至0.7、且更优选0.3至0.5的范围内。
在根据本发明的组合物中((b)第一聚甘油脂肪酸酯和(c)第二聚甘油脂肪酸酯的总量)/(a)油的量的重量比可为1.6或更低、优选1.5或更低、且更优选1.4或更低。
根据本发明的组合物可不含包含5个或更多的甘油单元的聚甘油脂肪酸酯。
根据本发明的组合物可呈O/W乳液的形式。乳液中(a)油的粒度可为35 nm或更小、优选30 nm或更小、且更优选25 nm或更小。
本发明还涉及一种处理角蛋白物质的美容方法，该方法包括将根据本发明的组合物施用于角蛋白物质上的步骤。
具体实施方式
经过勤勉的研究，本发明人已发现，通过使用两种不同类型的聚甘油脂肪酸酯的组合，可以提供一种可为较少粘性的呈纳米乳液或微乳液形式的组合物，并因此其可提供施用后减少的粘性感觉，即使该组合物包括聚甘油脂肪酸酯。
根据本发明的组合物可由以下者的组合来表征：
至少一种具有较高HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯；和
至少一种具有较低HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯。
第一聚甘油脂肪酸酯的较高HLB值可属于较高的HLB数值范围，
第二聚甘油脂肪酸酯的较低HLB值可属于较低的HLB数值范围，
并且
较高的HLB数值范围和较低的HLB数值范围相互不重叠。
因此，本发明的一个方面是一种包含以下的组合物：
(a)至少一种油；
(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯；
(c)至少一种具有10.0或更小、优选9.0或更小、且更优选8.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯；以及
(d)水，
其中
组合物具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110 NTU或更低的浊度。
因为根据本发明的组合物具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110NTU或更低的浊度，所以该组合物可为透明或半透明的。
根据本发明的组合物可为较少粘性的，并因此可提供减少的粘性触感。因此，根据本发明的组合物可在使用期间提供极佳的感觉，特别是在施用组合物后皮肤的感觉。
术语“粘性”在此意指提供给皮肤发粘感觉的性质。
根据本发明的组合物可不需要诸如均化器所需的大量能量来制备。因此，根据本发明的组合物可通过使用少量能量诸如温和搅拌组合物的成分来制备。因此，鉴于其制备方法，根据本发明的组合物是环境友好的。
下文中，将以更详细的方式来说明根据本发明的组合物。
[油]
根据本发明的组合物包含(a)至少一种油。如果使用两种或更多种油，则它们可为相同或不同的。
“油”在此意指在室温(25℃)在大气压(760 mmHg)下呈液体或糊(非固体)形式的脂肪化合物或物质。作为油，可单独或以其组合地使用通常用于化妆品中的那些油。这些油可为挥发性或非挥发性的。
(a)油可为非极性油，诸如烃油、硅油等；极性油，诸如植物或动物油和酯油或醚油；或它们的混合物。
(a)油可选自由植物或动物来源的油、合成油、硅油、烃油和脂肪醇组成的组。
作为植物油的实例，可提及例如亚麻籽油，山茶油，澳洲坚果油，玉米油，貂油，橄榄油，鳄梨油，油茶油，蓖麻油，红花油，荷荷巴油，葵花油，杏仁油，菜籽油，芝麻油，大豆油，花生油，以及它们的混合物。
作为动物油的实例，可提及例如角鲨烯和角鲨烷。
作为合成油的实例，可提及诸如异十二烷和异十六烷的烷烃油，酯油，醚油，和人造甘油三酯。
酯油优选为饱和或不饱和、直链或支链的C1-C26脂族一元酸或多元酸和饱和或不饱和、直链或支链的C1-C26脂族一元醇或多元醇的液体酯，酯的碳原子总数大于或等于10。
优选地，对于一元醇的酯而言，本发明的酯所源自的醇和酸之中的至少一种是支链的。
在一元酸和一元醇的单酯之中，可提及棕榈酸乙酯，棕榈酸乙基己酯，棕榈酸异丙酯，碳酸二辛酯，诸如肉豆蔻酸异丙酯或肉豆蔻酸乙酯的肉豆蔻酸烷基酯，硬脂酸异鲸蜡醇酯，异壬酸2-乙基己酯，异壬酸异壬酯，新戊酸异癸酯，和新戊酸异硬脂醇酯。
还可使用C4-C22二羧酸或三羧酸和C1-C22醇的酯，以及一元羧酸、二羧酸或三羧酸和非糖C4-C26二羟基、三羟基、四羟基或五羟基醇的酯。
可尤其提及：癸二酸二乙酯，月桂酰肌氨酸异丙酯，癸二酸二异丙酯，癸二酸双(2-乙基己)酯，己二酸二异丙酯，己二酸二正丙酯，己二酸二辛酯，己二酸双(2-乙基己)酯，己二酸二异硬脂醇酯，马来酸双(2-乙基己)酯，柠檬酸三异丙酯，柠檬酸三异鲸蜡醇酯，柠檬酸三异硬脂醇酯，三乳酸甘油酯，三辛酸甘油酯，柠檬酸三(辛基十二烷醇)酯，柠檬酸三油醇酯，二庚酸新戊二醇酯，二甘醇二异壬酸酯。
作为酯油，可使用糖酯和C6-C30、且优选C12-C22脂肪酸的二酯。要重申的是，术语“糖”意指含有数个醇官能、具有或不具有醛或酮官能并且包含至少4个碳原子的含氧的基于烃的化合物。这些糖可为单糖、寡糖或多糖。
可提及的合适的糖的实例包括蔗糖(sucrose)(或蔗糖(saccharose))，葡萄糖，半乳糖，核糖，岩藻糖，麦芽糖，果糖，甘露糖，阿拉伯糖，木糖和乳糖，以及它们的衍生物，尤其是烷基衍生物，诸如甲基衍生物，例如甲基葡萄糖。
脂肪酸的糖酯可尤其选自包含前述糖以及直链或支链、饱和或不饱和的C6-C30、且优选C12-C22脂肪酸的酯或酯的混合物的组。如果它们是不饱和的，则这些化合物可具有一至三个共轭或非共轭碳-碳双键。
根据这一变体的酯还可选自单酯、二酯、三酯、四酯和聚酯，以及它们的混合物。
这些酯可为例如油酸酯，月桂酸酯，棕榈酸酯，肉豆蔻酸酯，山嵛酸酯，椰油酸酯，硬脂酸酯，亚油酸酯，亚麻酸酯，癸酸酯和花生四烯酸酯，或它们的混合物，诸如尤其是油棕榈酸酯、油硬脂酸酯和棕榈硬脂酸酯混合酯，以及季戊四醇四(乙基己酸)酯。
更特别地，使用单酯和二酯，且尤其是蔗糖、葡萄糖或甲基葡萄糖单油酸酯或二油酸酯、硬脂酸酯、山嵛酸酯、油棕榈酸酯、亚油酸酯、亚麻酸酯和油硬脂酸酯。
可提及的实例是由Amerchol公司以名称Glucate® DO出售的产品，其为甲基葡萄糖二油酸酯。
作为优选酯油的实例，可提及例如己二酸二异丙酯，己二酸二辛酯，己酸2-乙基己酯，月桂酸乙酯，辛酸鲸蜡醇酯，辛酸辛基十二烷醇酯，新戊酸异癸酯，丙酸肉豆蔻醇酯，2-乙基己酸2-乙基己酯，辛酸2-乙基己酯，辛酸/癸酸2-乙基己酯，棕榈酸甲酯，棕榈酸乙酯，棕榈酸异丙酯，碳酸二辛酯，月桂酰肌氨酸异丙酯，异壬酸异壬酯，棕榈酸乙基己酯，月桂酸异己酯，月桂酸己酯，硬脂酸异鲸蜡醇酯，异硬脂酸异丙酯，肉豆蔻酸异丙酯，油酸异癸酯，三(2-乙基己酸)甘油酯，四(2-乙基己酸)季戊四醇酯，琥珀酸2-乙基己酯，癸二酸二乙酯，以及它们的混合物。
作为人造甘油三酯的实例，可提及例如癸基辛基甘油酯，三肉豆蔻酸甘油酯，三棕榈酸甘油酯，三亚麻酸甘油酯，三月桂酸甘油酯，三癸酸甘油酯，三辛酸甘油酯，三(癸酸/辛酸)甘油酯，和三(癸酸/辛酸/亚麻酸)甘油酯。
作为硅油的实例，可提及例如直链有机聚硅氧烷，诸如二甲基聚硅氧烷、甲基苯基聚硅氧烷、甲基氢聚硅氧烷等；环状有机聚硅氧烷，诸如环六硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、十甲基环五硅氧烷、十二甲基环六硅氧烷等；以及它们的混合物。
优选地，硅油选自液体聚二烷基硅氧烷，尤其是液体聚二甲基硅氧烷(PDMS)和包含至少一个芳基的液体聚有机硅氧烷。
这些硅油还可为有机改性的。可根据本发明使用的有机改性硅酮是如上文定义的硅油，并且在其结构中包含经由基于烃的基团附着的一个或更多个有机官能团。
有机聚硅氧烷在Walter Noll的Chemistry and Technology of Silicones(1968)，Academic Press中被更详细定义。它们可为挥发性或非挥发性的。
当它们为挥发性的时，硅酮更特别地选自沸点在60℃与260℃之间的那些，并且甚至更特别地选自：
(i) 包含3至7个、且优选4至5个硅原子的环状聚二烷基硅氧烷。这些是例如：特别地由Union Carbide以名称Volatile Silicone® 7207或由Rhodia以Silbione® 70045V2出售的八甲基环四硅氧烷，由Union Carbide以名称Volatile Silicone® 7158、由Rhodia以Silbione® 70045 V5出售的十甲基环五硅氧烷，和由Momentive PerformanceMaterials以名称Silsoft 1217出售的十二甲基环五硅氧烷，以及它们的混合物。还可提及诸如二甲基硅氧烷/甲基烷基硅氧烷类型的环状共聚物，诸如由Union Carbide公司出售的Silicone Volatile® FZ 3109，具有下式：
Figure DEST_PATH_IMAGE001
还可提及环状聚二烷基硅氧烷与有机硅化合物的混合物，诸如八甲基环四硅氧烷和四(三甲基甲硅烷基)季戊四醇(50/50)的混合物，以及八甲基环四硅氧烷和氧基-1,1'-双(2,2,2',2',3,3'-六(三甲基甲硅烷氧基))新戊烷的混合物；和
(ii)含有2至9个硅原子并且在25℃下粘度低于或等于5×10-6 m2/s的直链挥发性聚二烷基硅氧烷。一个实例是特别地由Toray Silicone公司以名称SH 200出售的十甲基四硅氧烷。属于这一类别的硅酮还被描述于Cosmetics and Toiletries，第91卷，76年1月，第27-32页，Todd & Byers，Volatile Silicone Fluids for Cosmetics中发表的文章中。根据ASTM标准445附录C在25℃下来测量硅酮的粘度。
还可使用非挥发性聚二烷基硅氧烷。这些非挥发性硅酮更特别地选自聚二烷基硅氧烷，其中可主要提及含有三甲基甲硅烷基端基的聚二甲基硅氧烷。
在这些聚二烷基硅氧烷中，可以非限制性方式提及如下商品：
-由Rhodia出售的47和70 047系列的Silbione®油或Mirasil®油，例如油70 047 V500 000；
-由Rhodia公司出售的Mirasil®系列的油；
-来自Dow Corning公司的200系列的油，诸如粘度为60 000 mm2/s的DC200；以及
-来自General Electric的Viscasil®油和来自General Electric的SF系列的某些油(SF 96、SF 18)。
还可提及已知被称为聚二甲基硅氧烷醇(CTFA)的含有二甲基硅烷醇端基的聚二甲基硅氧烷，诸如来自Rhodia公司的48系列的油。
在含有芳基的硅酮之中，可提及聚二芳基硅氧烷，尤其是聚二苯基硅氧烷和聚烷基芳基硅氧烷，诸如苯基硅油。
苯基硅油可选自下式的苯基硅酮：
Figure 161816DEST_PATH_IMAGE002
其中
R1至R10彼此独立地是饱和或不饱和的直链、环状或支链的基于C1-C30烃的基团，优选基于C1-C12烃的基团，且更优选基于C1-C6烃的基团，特别是甲基、乙基、丙基或丁基，并且
m、n、p和q彼此独立地是0至900 (包括端点)、优选0至500 (包括端点)、且更优选0至100 (包括端点)的整数，
条件是和n+m+q不为0。
可提及的实例包括以如下名称出售的产品：
-来自Rhodia的70 641系列的Silbione®油；
-来自Rhodia的Rhodorsil® 70 633和763系列的油；
-来自Dow Corning的油Dow Corning 556 Cosmetic Grade Fluid；
-来自Bayer的PK系列的硅酮，诸如产品PK20；
-来自General Electric的SF系列的某些油，诸如SF 1023、SF 1154、SF 1250和SF1265。
作为苯基硅油，优选苯基聚三甲基硅氧烷(在上式中R1至R10是甲基；p、q和n = 0；m= 1)。
有机改性的液体硅酮可尤其含有聚乙烯氧基和/或聚丙烯氧基。因此，可提及Shin-Etsu推出的硅酮KF-6017，和来自Union Carbide公司的油Silwet® L722和L77。
烃油可选自：
-直链或支链、任选环状的C6-C16低级烷烃。可提及的实例包括己烷，十一烷，十二烷，十三烷，和异链烷烃，例如异十六烷、异十二烷和异癸烷；以及
-含有多于16个碳原子的直链或支链烃，诸如液体石蜡，液体石油膏，聚癸烯和氢化聚异丁烯、诸如Parleam®，和角鲨烷。
作为烃油的优选实例，可提及例如直链或支链烃，诸如异十六烷、异十二烷、角鲨烷，矿物油(例如液体石蜡)，石蜡，凡士林或矿脂，萘等；氢化聚异丁烯，异二十烷，和癸烯/丁烯共聚物；以及它们的混合物。
在脂肪醇中术语“脂肪”意指具有相对大的碳原子数的包含物。因此，具有4个或更多、优选6个或更多、且更优选12个或更多的碳原子的醇被涵盖在脂肪醇的范围内。脂肪醇可为饱和或不饱和的。脂肪醇可为直链或支链的。
脂肪醇可具有结构R-OH，其中R选自含有4至40个碳原子、优选6至30个碳原子且更优选12至20个碳原子的饱和和不饱和、直链和支链的基团。在至少一个实施方案中，R可选自C12-C20烷基和C12-C20烯基。R可被或可不被至少一个羟基取代。
作为脂肪醇的实例，可提及月桂醇，鲸蜡醇，硬脂醇，异硬脂醇，山嵛醇，十一碳烯醇，肉豆蔻醇，辛基十二烷醇，己基癸醇，油醇，亚油醇，棕榈油醇，花生四烯醇，瓢儿菜醇，以及它们的混合物。
优选脂肪醇是饱和脂肪醇。
因此，脂肪醇可选自直链或支链、饱和或不饱和的C6-C30醇，优选直链或支链、饱和的C6-C30醇，且更优选直链或支链、饱和的C12-C20醇。
术语“饱和脂肪醇”在此意指具有长脂族饱和碳链的醇。优选饱和脂肪醇选自任何直链或支链、饱和的C6-C30脂肪醇。在直链或支链、饱和的C6-C30脂肪醇之中，可优选使用直链或支链、饱和的C12-C20脂肪醇。可更优选使用任何直链或支链、饱和的C16-C20脂肪醇。可甚至更优选使用支链的C16-C20脂肪醇。
作为饱和脂肪醇的实例，可提及月桂醇，鲸蜡醇，硬脂醇，异硬脂醇，山嵛醇，十一碳烯醇，肉豆蔻醇，辛基十二烷醇，己基癸醇，以及它们的混合物。在一个实施方案中，鲸蜡醇、硬脂醇、辛基十二烷醇、己基癸醇或它们的混合物(例如鲸蜡硬脂醇)以及山嵛醇可被用作饱和脂肪醇。
根据至少一个实施方案，在根据本发明的组合物中使用的脂肪醇优选选自鲸蜡醇、辛基十二烷醇、己基癸醇和它们的混合物。
还优选(a)油选自分子量低于600 g/mol的油。
优选地，(a)油具有诸如低于600 g/mol的低分子量，选自：具有短烃链(C1-C12)的酯油(例如月桂酰肌氨酸异丙酯，肉豆蔻酸异丙酯，棕榈酸异丙酯，异壬酸异壬酯，和棕榈酸乙基己酯)，硅油(例如挥发性硅酮，诸如环六硅氧烷)，烃油(例如异十二烷，异十六烷，和角鲨烷)，支链和/或不饱和脂肪醇(C12-C30)型油、诸如辛基十二烷醇和油醇，以及醚油、诸如二辛基醚。
优选(a)油选自极性油，且更优选选自酯油。
在根据本发明的组合物中(a)油的量可为相对于组合物的总重量计0.01重量%或更多、优选0.05重量%或更多、且更优选0.1重量%或更多。
在根据本发明的组合物中(a)油的量可为相对于组合物的总重量计20重量%或更少、优选15重量%或更少、且更优选10重量%或更少。
在根据本发明的组合物中(a)油的量可为相对于组合物的总重量计0.01重量%至20重量%、优选0.05重量%至15重量%、且更优选0.1重量%至10重量%。
[第一聚甘油脂肪酸酯]
根据本发明的组合物包含(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯。可使用单一类型的(b)第一聚甘油脂肪酸酯，也可组合使用两种或更多种不同类型的(b)第一聚甘油脂肪酸酯。
(b)第一聚甘油脂肪酸酯可充当表面活性剂，特别地非离子表面活性剂。
(b)第一聚甘油脂肪酸可具有13.0至17.0、优选13.5至16.0、且更优选14.0至15.0的HLB值。
术语HLB (“亲水-亲脂平衡”)是本领域技术人员熟知的，并且反映分子中亲水部分与亲脂部分之间的比率。
如果使用两种或更多种(b)第一聚甘油脂肪酸酯，则HLB值通过所有(b)第一聚甘油脂肪酸酯的HLB值的重量平均来确定。
(b)第一聚甘油脂肪酸酯可选自饱和或不饱和脂肪酸的单、二、三和多酯。
优选(b)第一聚甘油脂肪酸酯包含2至4个甘油单元、优选3或4个甘油单元、且更优选4个甘油单元。
(b)第一聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸或脂肪酸部分可包含12个或更少的碳原子、优选11个或更少的碳原子、且更优选10个或更少的碳原子。(b)第一聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸或脂肪酸部分可包含4个或更多的碳原子、优选6个或更多的碳原子、且更优选8个或更多的碳原子。(b)第一聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸或脂肪酸部分可具有4至12、优选6至11个碳原子、且更优选8至10个碳原子。
(b)第一聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸可为饱和或不饱和的，并且可选自辛酸、癸酸和月桂酸。
(b)第一聚甘油脂肪酸酯可选自由以下组成的组：PG3癸酸酯(HLB：约14)，PG4辛酸酯(HLB：14)，PG4月桂酸酯(HLB：约14)，PG4癸酸酯(HLB：14)，PG5肉豆蔻酸酯(HLB：15.4)，PG5硬脂酸酯(HLB：15)，PG6辛酸酯(HLB：14.6)，PG6癸酸酯(HLB：13.1)，PG6月桂酸酯(HLB：14.1)，PG10月桂酸酯(HLB：15.2)，PG10肉豆蔻酸酯(HLB：14.9)，PG10硬脂酸酯(HLB：14.1)，PG10异硬脂酸酯(HLB：13.7)，PG10油酸酯(HLB：13.0)，PG10椰油酸酯(HLB：16)，以及它们的混合物。
可优选(b)第一聚甘油脂肪酸酯选自由以下组成的组：PG3癸酸酯(HLB：约14)，PG4辛酸酯(HLB：14)，PG4月桂酸酯(HLB：约14)，PG4癸酸酯(HLB：14)，以及它们的混合物。
在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯的量可为相对于组合物的总重量计0.01重量%或更多、优选0.05重量%或更多、且更优选0.1重量%或更多。
另一方面，在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯的量可为相对于组合物的总重量计15重量%或更少、优选10重量%或更少、且更优选5重量%或更少。
在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯的量可相对于组合物的总重量计在0.01重量%至15重量%、优选0.05重量%至10重量%、且更优选0.1重量%至5重量%的范围内。
在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯的量/(a)油的量的重量比可在0.6至1.3、优选0.7至1.2、且更优选0.8至1.1的范围内。
[第二聚甘油脂肪酸酯]
根据本发明的组合物包含(c)至少一种具有10.0或更小、优选9.0或更小、且更优选8.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯。可使用单一类型的(c)第二聚甘油脂肪酸酯，也可组合使用两种或更多种不同类型的(c)第二聚甘油脂肪酸酯。
(c)第二聚甘油脂肪酸酯可充当表面活性剂，特别地非离子表面活性剂。
(c)第二聚甘油脂肪酸可具有5.0至10.0、优选6.0至9.0、且更优选7.0至8.0的HLB值。
如果使用两种或更多种(c)第二聚甘油脂肪酸酯，则HLB值通过所有(c)第二聚甘油脂肪酸酯的HLB值的重量平均来确定。
(c)第二聚甘油脂肪酸酯可选自饱和或不饱和脂肪酸的单、二、三和多酯。
优选(c)第二聚甘油脂肪酸酯包含2至4个甘油单元、优选2或3个甘油单元、且更优选2个甘油单元。
(c)第二聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸或脂肪酸部分可包含14个或更多的碳原子、优选16个或更多的碳原子、且更优选18个或更多的碳原子。(c)第二聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸或脂肪酸部分可包含30个或更少的碳原子、优选24个或更少的碳原子、且更优选20个或更少的碳原子。(c)第二聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸或脂肪酸部分可具有14至30、优选16至24、且更优选18至20个碳原子。
(c)第二聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分的脂肪酸可为饱和或不饱和的，并且可选自肉豆蔻酸、硬脂酸、异硬脂酸和油酸。
(c)第二聚甘油脂肪酸酯可选自由以下组成的组：PG2硬脂酸酯(HLB：5.0)，PG2二硬脂酸酯(HLB：4)，PG2异硬脂酸酯(HLB：8)，PG2二异硬脂酸酯(HLB：3.2)，PG2三异硬脂酸酯(HLB：3)，PG2倍半异硬脂酸酯(HLB：约4)，PG2油酸酯(HLB：8)，PG2倍半油酸酯(HLB：5.3)，PG3二硬脂酸酯(HLB：5)，PG3二异硬脂酸酯(HLB：5)，PG3二椰油酸酯(HLB：7)，PG5六硬脂酸酯(HLB：4.0)，PG5三油酸酯(HLB：7.0)，PG10五油酸酯(HLB：6.4)，PG2倍半辛酸酯(HLB：约8)，PG2癸酸酯(HLB：9.5)，PG2月桂酸酯(HLB：8.5)，PG2肉豆蔻酸酯(HLB：10)，PG2异棕榈酸酯(HLB：9)，PG4油酸酯(HLB：10)，PG4硬脂酸酯(HLB：9)，PG4异硬脂酸酯(HLB：8.2)，PG6二硬脂酸酯(HLB：8)，PG10二硬脂酸酯(HLB：约9)，PG10三硬酯酸酯(HLB：8)，PG10二异硬脂酸酯(HLB：10)，PG10三异硬脂酸酯(HLB：8)，PG10三椰油酸酯(HLB：9)，以及它们的混合物。
可优选(c)第二聚甘油脂肪酸选自由以下组成的组：PG2硬脂酸酯(HLB：5.0)，PG2二硬脂酸酯(HLB：4)，PG2异硬脂酸酯(HLB：8)，PG2二异硬脂酸酯(HLB：3.2)，PG2三异硬脂酸酯(HLB：3)，PG2倍半异硬脂酸酯(HLB：约4)，PG2油酸酯(HLB：8)，PG2倍半油酸酯(HLB：5.3)，PG3二硬脂酸酯(HLB：5)，PG3二异硬脂酸酯(HLB：5)，PG3二椰油酸酯(HLB：7)，PG2倍半辛酸酯(HLB：约8)，PG2癸酸酯(HLB：9.5)，PG2月桂酸酯(HLB：8.5)，PG2肉豆蔻酸酯(HLB：10)，PG2异棕榈酸酯(HLB：9)，PG4油酸酯(HLB：10)，PG4硬脂酸酯(HLB：9)，PG4异硬脂酸酯(HLB：8.2)，以及它们的混合物。
在根据本发明的组合物中(c)第二聚甘油脂肪酸酯的量可为相对于组合物的总重量计0.01重量%或更多、优选0.05重量%或更多、且更优选0.1重量%或更多。
另一方面，在根据本发明的组合物中(c)第二聚甘油脂肪酸酯的量可为相对于组合物的总重量计10重量%或更少、优选5重量%或更少、且更优选1重量%或更少。
在根据本发明的组合物中(c)第二聚甘油脂肪酸酯的量可相对于组合物的总重量计在0.01重量%至10重量%、优选0.05重量%至5重量%、且更优选0.1重量%至1重量%的范围内。
在根据本发明的组合物中(c)第二聚甘油脂肪酸酯的量/(a)油的量的重量比可在0.1至0.9、优选0.2至0.7、且更优选0.3至0.5的范围内。
[聚甘油脂肪酸酯的量]
根据本发明，((b)第一聚甘油脂肪酸酯和(c)第二聚甘油脂肪酸酯的总量)/(a)油的量的重量比可为1.6或更低、优选1.5或更低、且更优选1.4或更低。
按常规地，甘油脂肪酸酯/甘油三酯油的量的重量比高得多，诸如6.0。
因此，根据本发明的组合物可减少或限制聚甘油脂肪酸酯的总量。
因为本发明可减少聚甘油脂肪酸酯的总量，所以根据本发明的组合物可提供无粘性感觉或可提供进一步减少的粘性触感。
可优选((b)第一聚甘油脂肪酸酯和(c)第二聚甘油脂肪酸酯的总量)/(a)油的量的重量比高于0.1、优选高于0.5、且更优选高于1.0。
[聚甘油脂肪酸酯的平均HLB]
在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯和(c)第二聚甘油脂肪酸酯的平均HLB可为11.5或更大、优选12.0或更大、且更优选12.5或更大。
在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯和(c)第二聚甘油脂肪酸酯的平均HLB可为14.0或更小、优选13.5或更小、且更优选13.0或更小。
因此，在本发明的一个实施方案中，在根据本发明的组合物中(b)第一聚甘油脂肪酸酯和(c)第二聚甘油脂肪酸酯的平均HLB可在11.5至14.0、优选12.0至13.5、且更优选12.5至13.0的范围内。
[水]
根据本发明的组合物包含(d)水。
在根据本发明的组合物中(d)水的量可为相对于组合物的总重量计60重量%或更多、优选70重量%或更多、且更优选80重量%或更多。
另一方面，在根据本发明的组合物中(d)水的量可为相对于组合物的总重量计95重量%或更少、优选90重量%或更少、且更优选85重量%或更少。
在根据本发明的组合物中(d)水的量可相对于组合物的总重量计在60重量%至95重量%、优选70重量%至90重量%、更优选80重量%至85重量%的范围内。
[多元醇]
根据本发明的组合物还可包含至少一种多元醇。可使用单一类型的多元醇，也可组合使用两种或更多种不同类型的多元醇。
术语“多元醇”在此意指具有两个或更多个羟基的醇，并且不涵盖糖或其衍生物。糖的衍生物包括通过使糖的一个或更多个羰基还原获得的糖醇，以及其中在其一个或更多个羟基中的氢原子已被至少一个诸如烷基、羟烷基、烷氧基、酰基或羰基的取代基代替的糖或糖醇。
多元醇可为C2-C12多元醇、优选C2-C9多元醇，其包含至少2个羟基、且优选2至5个羟基。
多元醇可为天然或合成的多元醇。多元醇可具有直链、支链或环状的分子结构。
多元醇可选自甘油和其衍生物，以及二醇和其衍生物。多元醇可选自由以下组成的组：甘油，二甘油，聚甘油，乙二醇，二甘醇，丙二醇，二丙二醇，丁二醇，戊二醇，己二醇，1,3-丙二醇，1,5-戊二醇，聚乙二醇(5至50个氧乙烯基)，和诸如山梨醇的糖。
在根据本发明的组合物中多元醇的量可为相对于组合物的总重量计0.01重量%或更多、优选0.05重量%或更多、且更优选0.1重量%或更多。
另一方面，在根据本发明的组合物中多元醇的量可为相对于组合物的总重量计25重量%或更少、优选20重量%或更少、且更优选15重量%或更少。
因此，多元醇可以相对于组合物的总重量计以0.01重量%至25重量%、且优选0.05重量%至20重量%、诸如0.1重量%至15重量%范围内的量存在于根据本发明的组合物中。
[其它成分]
根据本发明的组合物可含有一种或更多种在室温(25℃)下呈液体形式的一元醇，诸如像包含1至6个碳原子的直链或支链的一元醇，诸如乙醇、丙醇、丁醇、异丙醇、异丁醇、戊醇和己醇。
在根据本发明的组合物中一元醇的量可为相对于组合物的总重量计0.01重量%或更多、优选0.1重量%或更多、且更优选1重量%或更多。
另一方面，在根据本发明的组合物中一元醇的量可为相对于组合物的总重量计15重量%或更少、优选10重量%或更少、且更优选5重量%或更少。
因此，在根据本发明的组合物中一元醇的量可相对于组合物的总重量计在0.01重量%至15重量%、优选0.1重量%至10重量%、且更优选1重量%至5重量%的范围内。
除如上文说明的成分外，根据本发明的组合物还可包括化妆品和皮肤病学组合物中常用的各种辅剂，诸如：增稠剂，阴离子、非离子、阳离子和两性或两性离子聚合物，阴离子、非离子、阳离子和两性表面活性剂，抗氧化剂，着色剂，鳌合剂(chelating agents)，螯合剂(sequestering agents)，香料，分散剂，调节剂，成膜剂，防腐剂，助防腐剂，以及它们的混合物。
在一个实施方案中，根据本发明的组合物不含包含5个或更多的甘油单元的聚甘油脂肪酸酯，诸如PG5月桂酸酯。术语“不含”在此意指根据本发明的组合物可含有有限量的包含5个或更多的甘油单元的聚甘油脂肪酸酯。然而，优选包含5个或更多的甘油单元的聚甘油脂肪酸酯的量受限以使得其相对于组合物的总重量计少于1重量%，更优选少于0.1重量%，且甚至更优选少于0.01重量%。最优选根据本发明的组合物不含包含5个或更多的甘油单元的聚甘油脂肪酸酯。
在另一个实施方案中，根据本发明的组合物不含基于聚氧乙烯的非离子表面活性剂。术语“不含”在此意指根据本发明的组合物可含有有限量的基于聚氧乙烯的非离子表面活性剂。然而，优选基于聚氧乙烯的非离子表面活性剂的量受限以使得其相对于组合物的总重量计少于1重量%、更优选少于0.1重量%、且甚至更优选少于0.01重量%。最优选根据本发明的组合物不含基于聚氧乙烯的非离子表面活性剂。
(制备)
根据本发明的组合物可通过混合如上文说明的必要成分和在需要时如上文说明的任选成分来制备。
混合上述必要和任选成分的方法和设备不受限。任何常规方法和设备均可用来混合上述必要和任选成分以制备根据本发明的组合物。
根据本发明的组合物可不需要诸如均化器所需的大量能量来制备。因此，根据本发明的组合物可通过使用少量能量诸如温和搅拌组合物的成分来制备。因此，鉴于其制备方法，根据本发明的组合物是环境友好的。
[形式]
根据本发明的组合物呈纳米乳液或微乳液的形式。
“微乳液”可以两种方式、即以广义和狭义来定义。换言之，有一种情况(“狭义上的微乳液”)，其中，微乳液指的是含有三元体系的热力学稳定的均质单液相，该三元体系具有的三种成分是含油组分、含水组分和表面活性剂，以及有第二种情况(“广义上的微乳液”)，其中，在热力学不稳定的典型乳液体系之中，微乳液另外包括由于其较小的粒度而呈现透明或半透明外观的那些这样的乳液(Satoshi Tomomasa等人，Oil Chemistry，第37卷，第11期(1988)，第48-53页)。如本文所用的“微乳液”指的是“狭义上的微乳液”，即热力学稳定的均质单液相。
微乳液指的是其中油通过胶束溶解的O/W (水包油)型微乳液、其中水通过反胶束溶解的W/O (油包水)型微乳液中的任一种状态，或其中使表面活性剂分子的缔合数无穷大而使得含水相和油相两者具有连续结构的双连续微乳液。
微乳液可具有粒度为通过激光粒度测定法测量的100 nm或更小、优选50 nm或更小、且更优选20 nm或更小的分散相。
“纳米乳液”在此意指特征在于分散相的尺寸小于350 nm的乳液，分散相由可任选地在分散相/连续相界面处形成片型液晶相的(b)至(d)非离子表面活性剂的冠来稳定。在缺乏特定乳浊剂的情况下，纳米乳液的透明性由分散相的小尺寸引起，凭借使用机械能获得这种小尺寸。
纳米乳液可通过其结构与微乳液区别开来。明确而言，微乳液是由例如胶束形成的热力学稳定的分散体，胶束由成分(b)和(c)形成并且被成分(a)溶胀。此外，微乳液不需要大量机械能用以制备。
纳米乳液可具有粒度为通过激光粒度测定法测量的300 nm或更小、优选200 nm或更小、且更优选100 nm或更小的分散相。
优选根据本发明的组合物呈O/W乳液的形式，其包含分散于连续含水相中的油相。分散的油相可为于含水相中的油滴。
由分散于含水相中的油相组成的O/W构造或结构具有外部含水相，并且因此在根据本发明的组合物具有O/W构造或结构的情况下，其可因含水相可提供的即时新鲜感而在使用期间提供令人愉快的感觉。
甚至更优选(a)油的粒度为35 nm或更小、优选30 nm或更小、且更优选25 nm或更小。粒度可通过动态光散射法来测量。粒度测量可通过例如由Otsuka Electronics Co.,Ltd销售的粒度分析器ELSZ-2000系列来进行。
粒度可为体积平均颗粒直径或数量平均颗粒直径，优选体积平均颗粒直径。
根据本发明的组合物可为透明的。
透明度可通过测量浊度来度量，例如浊度可用具有圆形室(直径为25 mm且高度为60 mm)和可发射可见光(400 nm与800 nm之间，优选400至500 nm)的钨丝灯的2100Q (由Hach公司销售)来测量。可对未稀释的组合物进行测量。可用蒸馏水测定空白。
根据本发明的组合物具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110 NTU或更低的浊度。
[方法和用途]
优选根据本发明的组合物为化妆品或皮肤病学组合物，更优选化妆品组合物，且更优选用于诸如皮肤的角蛋白物质的化妆品组合物。
根据本发明的组合物可用于非治疗性方法，诸如美容方法，通过施用于角蛋白物质而用于处理诸如皮肤、头发、粘膜、指甲、睫毛、眉毛和/或头皮的角蛋白物质。
因此，本发明还涉及一种处理角蛋白物质的美容方法，该方法包括将根据本发明的组合物施用于角蛋白物质上的步骤。
本发明还可涉及根据本发明的组合物作为化妆品或在化妆品中的用途，所述化妆品诸如用于身体和/或面部皮肤和/或粘膜和/或头皮和/或头发和/或指甲和/或睫毛和/或眉毛的护理产品、洗涤产品、化妆产品、卸妆产品。
换言之，根据本发明的组合物可照原样用作化妆品。替代地，根据本发明的组合物可用作化妆品的一个组成部分。例如，可将根据本发明的组合物加入任何其它组成部分或与任何其它组成部分组合以形成化妆品。
护理产品可为洗剂、膏、生发油、护发素、防晒剂等。洗涤产品可为洗发剂、洗面奶洗手液等。化妆产品可为粉底、睫毛膏、唇膏、唇彩、胭脂、眼影、指甲油等。卸妆产品可为化妆品清洁剂等。
本发明的另一个方面涉及：
(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯，和
(c)至少一种具有10.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯，
用于制造具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110 NTU或更低的浊度的包含以下的组合物的用途：
(a)至少一种油，和
(d)水。
本发明的另一个方面还涉及一种制备具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110 NTU或更低的浊度的组合物的方法，该方法包括将以下者混合的步骤：
(a)至少一种油；
(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯，
(c)至少一种具有10.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯，和
(d)水。
优选混合步骤通过所谓的低能量方法来进行，而不需要使用大量能量的特殊机械搅拌器、诸如均化器。低能量方法可通过仅仅温和搅拌成分(a)至(d)来进行。
优选在根据本发明的用途和方法中的上述组合物呈O/W纳米乳液或微乳液的形式。
本发明还涉及：
(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯，和
(c)至少一种具有10.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯，
在包含以下的O/W乳液中：
(a)至少一种油，和
(e)水，
用以制备具有35 nm或更小、优选30 nm或更小、且更优选25 nm或更小的粒度的(a)油的油滴的用途。
本发明还涉及一种在包含(a)油和(d)水的O/W纳米乳液或微乳液中制备具有35nm或更小、优选30 nm或更小且更优选25 nm或更小的粒度的(a)油的油滴的方法，该方法包括将以下者加入乳液或在乳液中使用以下者的步骤：
(b)至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯，和
(c)至少一种具有10.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯。
关于根据本发明的组合物的成分(a)至(d)以及任选成分的上述说明可适用于根据本发明的用途和方法的那些成分。关于根据本发明的组合物的制备和形式的说明也可适用于上述用途和方法中所述的组合物的那些制备和形式。
实施例
将以举例方式更详细地描述本发明，但不应解释为限制本发明的范围。
[实施例1和2和比较例1]
通过混合下表1中所示组分来制备示于表1中的根据实施例1和2以及比较例1的以下组合物。
实施例1和2
(1)将相A的成分在约60℃下加热并混合形成相A成分的均匀混合物。
(2)将相B的成分在约60℃下加热并混合形成相B成分的均匀混合物。
(3)使相A成分的混合物和相B成分的混合物冷却至约30℃或更低。
(4)在温和的混合下，将相A成分的混合物加入相B成分的混合物。
(5)然后，在室温下将相C的成分加入上述步骤(4)中获得的混合物以制备组合物。
比较例1
(1)将相A的成分在约70℃下加热并混合形成相A成分的均匀混合物。
(2)将相B的成分在约70℃下加热并混合形成相B成分的均匀混合物。
(3)使相A成分的混合物和相B成分的混合物冷却至约30℃或更低。
(4)在温和的混合下，将相B成分的混合物加入相A成分的混合物。
(5)然后，在室温下将相C的成分加入上述步骤(4)中获得的混合物以制备组合物。
根据实施例1和2以及比较例1的组合物呈O/W乳液的形式。
表1中所示组分量的数值均基于作为活性原料的“重量%”。
表1
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[评估]
(粘性)
如下测量根据实施例1和2以及比较例1的组合物的粘性。
样品制备
将30 mg的根据实施例1和2以及比较例1的组合物的每一者均匀施用于尺寸为3cm×3 cm (宽度)×4 mm (厚度)的聚氨酯基材 (来自Beaulax公司的P002-001)上。
使组合物在20℃下干燥30分钟，并且用手指铺展。
测量
通过使用具有由铝构成的20 mm筒(P/20)的质构分析仪TA.XT plus测量每种组合物的粘性。测量条件如下。
试验模式：压缩
试验前速度：10 mm/秒
试验速度：0.1 mm/秒
试验后速度：10 mm/秒
计数：10
数据分析
负峰值(g)的10个计数的平均值被测定为粘性。
结果于表1中示为“g”。g值越小，组合物越少粘性。
(浊度)
根据实施例1和2以及比较例1的组合物的浊度在室温下通过使用浊度计(2100Q便携式，Hach公司)来测量。
结果于表1中示为“NTU”。NTU值越小，组合物越透明。
(粒度)
在根据实施例1和2以及比较例1的组合物中油滴的粒度(nm)通过粒度分析仪ELSZ-2000ZS (Otsuka Electronics Co., Ltd.)来测量。
结果示于表1中。
实施例1和2显示出使用两种不同类型的聚甘油脂肪酸酯的组合可提供较少的粘性。
比较例1显示出使用单一聚甘油脂肪酸酯提供了与实施例1和2相比更高的粘性。

Claims (15)

1.一种呈纳米乳液或微乳液形式的组合物，其包含：
(a) 至少一种油；
(b) 至少一种具有13.0或更大、优选13.5或更大、且更优选14.0或更大的HLB值的第一聚甘油脂肪酸酯；
(c) 至少一种具有10.0或更小、优选9.0或更小、且更优选8.0或更小的HLB值的第二聚甘油脂肪酸酯；以及
(d) 水，
其中
所述组合物具有150 NTU或更低、优选130 NTU或更低、且更优选110 NTU或更低的浊度。
2.根据权利要求1所述的组合物，其中在所述组合物中所述(b)第一聚甘油脂肪酸酯和所述(c)第二聚甘油脂肪酸酯的平均HLB在11.5至14.0、优选12.0至13.5、且更优选12.5至13.0的范围内。
3.根据权利要求1或2所述的组合物，其中所述(a)油选自极性油。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的组合物，其中在所述组合物中所述(a)油的量相对于所述组合物的总重量计在0.01重量%至20重量%、优选0.05重量%至15重量%、且更优选0.1重量%至10重量%的范围内。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的组合物，其中所述(b)第一聚甘油脂肪酸酯包含2至4个甘油单元、优选3或4个甘油单元、且更优选4个甘油单元。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的组合物，其中所述(b)第一聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分包含12个或更少的碳原子、优选11个或更少的碳原子、且更优选10个或更少的碳原子。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的组合物，其中在所述组合物中所述(b)第一聚甘油脂肪酸酯的量/所述(a)油的量的重量比在0.6至1.3、优选0.7至1.2、且更优选0.8至1.1的范围内。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的组合物，其中所述(c)第二聚甘油脂肪酸酯包含2至4个甘油单元、优选2或3个甘油单元、且更优选2个甘油单元。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的组合物，其中所述(c)第二聚甘油脂肪酸酯的脂肪酸部分包含14个或更多的碳原子、优选16个或更多的碳原子、且更优选18个或更多的碳原子。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的组合物，其中在所述组合物中所述(c)第二聚甘油脂肪酸酯的量/所述(a)油的量的重量比在0.1至0.9、优选0.2至0.7、且更优选0.3至0.5的范围内。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的组合物，其中(所述(b)第一聚甘油脂肪酸酯和所述(c)第二聚甘油脂肪酸酯的总量)/所述(a)油的量的重量比为1.6或更低、优选1.5或更低、且更优选1.4或更低。
12.根据权利要求1至11中任一项所述的组合物，其中所述组合物不含包含5个或更多的甘油单元的聚甘油脂肪酸酯。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的组合物，其中所述组合物呈O/W乳液的形式。
14.根据权利要求13所述的组合物，其中所述(a)油的粒度为35 nm或更小、优选30 nm或更小、且更优选25 nm或更小。
15.一种处理角蛋白物质的美容方法，所述方法包括将根据权利要求1至14中任一项所述的组合物施用于所述角蛋白物质上的步骤。
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