CN112961533B - 一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于建筑新材料领域，并公开了一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层，该涂层由以无机粉体为核、以高分子聚合物为壳而组成的大量核壳结构复合微球周期性排列而组成；其中无机粉体被设定为太阳光谱波段反射率高于0.85，高分子聚合物被设定为中红外波段发射率高于0.85，并且核壳结构复合微球呈周期性排列。本发明还公开了相应的制备方法。通过本发明，无机粉体核保证涂层仅吸收极少的太阳光能量，而高分子聚合物壳保证涂层能持续向外发射能量，这种无机粉体在内、高分子聚合物在外的核壳结构提供了优异的制冷效果；与此同时，复合微球呈周期性排列还具备光子带隙的特性，使涂层在不同方向反射不同波长范围内的可见光，从而显示出所需的结构色。

Description

一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层及其制备方法
技术领域
本发明属于建筑新材料领域，更具体地，涉及一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层及其制备方法。
背景技术
目前，全球气温不断上升，全球变暖趋势越来越显著，同时，能源危机问题日益严重。现有的建筑物制冷技术通常都是使用压缩做功的热循环即空调来实现制冷，但是一方面空调制冷会消耗巨大的能量，据统计建筑物制冷能耗已经占到了全球能耗的20％-50％，另一方面空调制冷所排放出的大量含氟烃类物质对大气臭氧造成严重破坏，这两个方面会导致全球变暖和能源危机的进一步加剧，形成恶性循环。因此，急需寻找一种颠覆性的建筑制冷材料与技术来解决这些问题。
辐射制冷技术是指热源通过红外辐射，途径大气红外窗口与外太空冷源换热，是一种零能耗的制冷技术，对于环境保护和降温节能具有重大意义。近些年有研究人员通过严格的光子学设计实现了这样的目标，但其所使用的精密纳米加工技术使其难以用于实际商用；之后也陆续有一些相关的白天辐射制冷技术发表，并推动了这一领域的研究状况。
然而，进一步的研究表明，现有技术中的辐射制冷涂层或薄膜表面都是白色或者金属银色。一方面，出于审美或功能考虑，白色通常不适合作为建筑物或其他物体的表面颜色，而且过多的白色或银色反光会对人眼产生伤害。因此，我们需要设计出具有白天降温功能的彩色涂层来满足多方面的需求。另一方面，虽然可以通过简单加入彩色颜料的方法来制备彩色涂层，但这样无法避免地会导致涂层大量吸收可见光波段的能量，导致辐射制冷涂层的功能性受到较大影响。
相应地，如何更为高效、合理地制得同时兼备对太阳光的高反射性和优良外彩色外观两种特性的辐射制冷涂层，正成为本领域中亟待解决的技术问题之一。
发明内容
针对现有技术的缺陷，本发明的目的在于提供一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层及其制备方法，其中通过对其关键组成成分及其特性和作用机理、尤其是核壳结构复合微球的排列方式要求等方面做出针对性的研究改进，相应所制得的辐射制冷涂层与现有产品相比，不仅能够同时反射太阳光谱和发射中红外光谱，确保优异的制冷效果，而且在无需加入彩色颜料的条件下也可使得该涂层在不同方向反射不同波长范围的可见光，从而显示出所需的结构色；本发明所设计的制备工艺路线还具备便于操作、可控性好和适用性强等特点，因而尤其适用于建筑之类对象的辐射制冷和外观美化等应用场合。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层，其特征在于：
该涂层由以无机粉体为核、以高分子聚合物为壳而组成的大量复合微球周期性排列而组成；其中对于各个复合微球而言，所述无机粉体构成微球的核心且其粒径在0.05μm～1μm之间，所述高分子聚合物包裹在该无机粉体的外侧且构成厚度在1nm～100nm之间的外壳，由此共同构成一种核壳结构的复合微球；
此外，所述无机粉体被设定为太阳光谱波段反射率高于0.85，所述高分子聚合物被设定为中红外波段发射率高于0.85；上述具备核壳式结构的大量复合微球呈周期性排列并且呈现光子带隙的特性，使得涂层在不同方向上可反射不同波长范围内的可见光，从而显示出结构色。
作为进一步优选地，所述涂层的整体厚度被设定为0.1mm～1mm。
作为进一步优选地，所述无机粉体选自以下物质中的一种或任意两种的组合：SiO2、BaSO4、TiO2、Al2O3、CaSO4、MgO、CaCO3。
作为进一步优选地，所述高分子聚合物选自非芳香烃类聚醚、氟化物或聚酯中的一种或任意两种的组合。
作为进一步优选地，所述高分子聚合物选自以下物质中的一种或任意两种的组合：聚氧化乙烯(PEO)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、乙基纤维素(EC)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、全氟化乙烯丙烯共聚物(FEP)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚乙基丙烯酸甲酯(PEMA)。
作为进一步优选地，所述涂层可拆卸地被承载于基底上。
按照本发明的另一方面，还提供了对应的制备工艺方法，其特征在于，该方法包括下列步骤：
(i)制备包含核壳结构复合微球的乳液
将太阳光谱波段反射率高于0.85的无机粉体、以及中红外波段发射率高于0.85的高分子聚合物单体一同加入溶剂中配制成乳液，并通过聚合反应引发吸附在无机粉体表面上的高分子聚合物单体完成包裹，形成大量各自以无机粉体为核心、高分子聚合物为外壳的核壳结构复合微球；
(ii)制备呈周期性排列结构的结构色涂层
向步骤(i)所制得的乳液中加入分散剂，然后将其均匀承载于基底上；将该基底放置在20℃～50℃的温度条件下干燥固化1小时～10小时，在此过程中，溶剂挥发而核壳结构复合微球自然沉积，形成周期性排列且呈现光子带隙的特性，由此制得所需的结构色涂层。
作为进一步优选地，在步骤(i)中，优选还添加表面活性剂，并可通过加热、超声和/或加催化剂的方式引发吸附在无机粉体表面上的高分子聚合物单体完成包裹。
作为进一步优选地，所述表面活性剂优选为十二烷基苯磺酸钠、硬脂酸钠、聚季铵盐、十二烷基磷酸酯或其他类似物。
作为进一步优选地，在步骤(i)中，所述溶剂优选为以下物质中的一种或任意两种的组合：水、乙醇、甲苯、丙酮。
作为进一步优选地，在步骤(ii)中，所述分散剂优选为聚丙烯酸钠与丙酰胺的共聚物，或者丙烯酸钠与丙酰胺的共聚物，并且通过喷涂、刷涂、旋涂等方式承载于基底上。
作为进一步优选地，在步骤(ii)中，最终所制得的涂层整体厚度优选为0.1mm～1mm。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，主要具有以下有益效果：
(1)本发明通过对其关键组成成分及其特性和作用机理、尤其是核壳结构复合微球的排列方式要求等方面做出针对性的研究改进，能够在建筑物制冷性能与获得所需的结构色方面取得很好的兼容：一方面，无机粉体核在太阳光谱波段的高反射率保证涂层仅吸收极少的太阳光能量，而高分子聚合物壳在中红外波段的高发射率保证涂层能够持续向外发射能量，这种无机粉体在内，高分子聚合物在外的核壳结构能够保证优异的制冷效果；另一方面，核壳结构复合微球呈周期性排列，从而具有光子带隙的特性，使涂层在不同方向能够反射不同波长范围内的可见光，从而在无需加入任何彩色颜料的条件下，也能够显示出结构色。
(2)本发明还进一步对结构色涂层的制备工艺路线作出了整体设计，并对一些关键反应条件如干燥固化、涂层厚度控制等方面作出优化，相应能够以便于操作、可控性好和适用性强的方式制得所需的结构色涂层，因而尤其适用于建筑之类对象的辐射制冷和外观美化等应用场合，并且适于易于规模化生产。
附图说明
图1为按照本发明所制得的一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层的结构示意图；
图2为按照本发明一个优选实施例所设计的用于制备上述结构色涂层的工艺流程示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
请参阅图1，图1为按照本发明所制得的一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层的结构示意图。如图1所示，该涂层由以无机粉体2为核、以高分子聚合物1为壳而组成的大量复合微球周期性排列而组成；其中对于各个复合微球而言，所述无机粉体2构成微球的核心且其粒径在0.05μm～1μm之间，所述高分子聚合物1包裹在该无机粉体的外侧且构成厚度在1nm～100nm之间的外壳，由此共同构成一种核壳结构的复合微球；
此外，所述无机粉体被设定为太阳光谱波段反射率高于0.85，所述高分子聚合物被设定为中红外波段发射率高于0.85；上述具备核壳式结构的大量复合微球中，无机粉体核在太阳光谱波段的高反射率保证涂层仅吸收极少的太阳光能量，而高分子聚合物壳在中红外波段的高发射率保证涂层能够持续向外发射能量，也即这种无机粉体在内，高分子聚合物在外的核壳结构能够同时反射太阳光谱3和发射中红外光谱4，从而保证优异的制冷效果。与此同时，上述复合微球还被设定为呈周期性排列并且呈现光子带隙的特性，使得涂层在不同方向上可反射不同波长范围内的可见光，从而显示出所需的结构色。
按照本发明的一个优选实施方式，所述涂层的整体厚度被设定为0.1mm～1mm。
按照本发明的另一优选实施方式，所述无机粉体选自以下物质中的一种或任意两种的组合：SiO2、BaSO4、TiO2、Al2O3、CaSO4、MgO、CaCO3。
按照本发明的另一优选实施方式，所述高分子聚合物选自非芳香烃类聚醚、氟化物或聚酯中的一种或任意两种的组合。例如，所述高分子聚合物选自以下物质中的一种或任意两种的组合：聚氧化乙烯(PEO)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、乙基纤维素(EC)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、全氟化乙烯丙烯共聚物(FEP)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚乙基丙烯酸甲酯(PEMA)。
请参阅图2，图2为按照本发明一个优选实施例所设计的用于制备上述结构色涂层的工艺流程示意图。下面将结合该优选实施例来更为具体地示范性解释整个制备工艺过程。
首先，通过聚合化学反应法制备包含高分子聚合物与无机粉体的核壳结构复合微球的乳液，所述高分子聚合物在中红外波段发射率高于0.85，所述无机粉体在太阳光谱波段反射率高于0.85；
在此步骤中，更具体而言，所述核壳结构复合微球的具体制备过程譬如可以是：将无机粉体、聚合物单体以及表面活性剂加入溶剂中形成乳液，通过加热、超声、加催化剂的方式引发吸附在无机粉体表面的聚合物单体发生聚合反应从而完成包覆，形成核壳结构复合微球。
按照本发明的一个优选实施方式，所述表面活性剂可以选自十二烷基苯磺酸钠、硬脂酸钠、聚季铵盐、十二烷基磷酸酯等中的一种。所述溶剂可以选自水、乙醇、甲苯、丙酮中的一种或两种。
按照本发明的另一优选实施方式，譬如可通过加热、超声、加催化剂的方式引发吸附在无机粉体表面的聚合物单体发生聚合反应从而完成包覆，具体的引发方式根据聚合物单体的种类以及无机粉体的表面活性等来确定。
接着，向所述乳液中加入分散剂形成分散液。在此步骤中，所述分散剂可以选自为聚丙烯酸钠、丙烯酸钠与丙酰胺的共聚物。
接着，将所述分散液通过喷涂、刷涂、旋涂等方式作用于一基底上。在此步骤中，所述基底可预先进行打磨、去离子水和乙醇超声清洗处理。
此外，按照本发明的一个优选实施方式，喷涂、刷涂、旋涂的时间以及加入分散液的量需使得最终涂层的厚度满足0.1-1mm。
最后，分散液中溶剂挥发过程中，核壳结构微球自然沉积并形成周期性排列结构，从而显示出结构色。
在此步骤中，所述溶剂挥发过程的具体条件被设计为：将涂覆有结构色涂层的基底放置在20-50度的温度条件下3-10小时干燥固化。
下面将给出一些具体实施例，以便更为清晰、详细地解释说明本发明。
实施例1
本实施例所描述的涂层由PEMA包覆SiO2的核壳结构复合微球周期性排列组成。其中，SiO2核的平均直径为250nm，包覆的PEMA高分子聚合物层的平均厚度为30nm；涂层厚度约500μm。
涂层制备过程如下：按照SiO2:PEMA单体的质量比为2:1将其加入含有表面活性剂的溶剂中，然后采用匀质机处理30min得到均匀的乳液。乳液中表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠，质量为SiO2的5倍；乳液中溶剂为丙酮，所占体积分数为60％。将乳液在30度下超声处理30分钟，引发PEMA单体聚合并完成对SiO2的包覆。
向上述乳液中加入分散剂形成分散液。分散液中分散剂为聚丙烯酸钠，所占质量分数为1％。采用涂布机在玻璃板上刷涂分散液，共刷涂8次。将玻璃片放入烘箱中40度干燥1小时，形成约500μm厚的涂层。
采用含积分球的紫外可见光分光光度计和傅里叶转化红外光谱仪测得涂层在太阳光谱波段(0.3-2.5μm)的反射率为0.91，在中红外波段(2.5-25μm)的发射率为0.95。涂层外在表现出黄绿色的结构色。将涂层放置于空旷的场地，分别测试涂层表面以及周围环境的温度。经测试，本实施例可在下午两点左右实现4℃降温。
实施例2
本实施例所描述的涂层由PVB包覆BaSO4的核壳结构复合微球周期性排列组成。其中，BaSO4核的平均直径为400nm，包覆的PVB高分子聚合物层的平均厚度为30nm；涂层厚度约500μm。
涂层制备过程如下：按照BaSO4:PVB单体的质量比为2:1将其加入含有表面活性剂的溶剂中，然后采用匀质机处理30min得到均匀的乳液。乳液中表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠，质量为BaSO4的7倍；乳液中溶剂为乙醇，所占体积分数为70％。将乳液在30度下超声处理30分钟，引发PVB单体聚合并完成对BaSO4的包覆。
向上述乳液中加入分散剂形成分散液。分散液中分散剂为聚丙烯酸钠，所占质量分数为0.5％。采用喷枪在玻璃板上喷涂分散液，共喷涂10分钟。将玻璃片放入烘箱中40度干燥1小时，形成约500μm厚的涂层。
采用含积分球的紫外可见光分光光度计和傅里叶转化红外光谱仪测得涂层在太阳光谱波段(0.3-2.5μm)的反射率为0.94，在中红外波段(2.5-25μm)的发射率为0.96。涂层外在表现出蓝色的结构色。将涂层放置于空旷的场地，分别测试涂层表面以及周围环境的温度。经测试，本实施例可在下午两点左右实现8.2℃降温。
实施例3
本实施例所描述的涂层由PTFE包覆TiO2的核壳结构复合微球周期性排列组成。其中，TiO2核的平均直径为500nm，包覆的PTFE高分子聚合物层的平均厚度为100nm；涂层厚度约500μm。
涂层制备过程如下：按照TiO2:PTFE单体的质量比为1:1将其加入含有表面活性剂的溶剂中，然后采用匀质机处理30min得到均匀的乳液。乳液中表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠，质量为TiO2的10倍；乳液中溶剂为50％的水和50％的乙醇，所占体积分数为40％。将乳液加热至60度，并超声处理1小时，引发PTFE单体聚合并完成对TiO2的包覆。
向上述乳液中加入分散剂形成分散液。分散液中分散剂为聚丙烯酸钠，所占质量分数为1％。采用旋涂机在玻璃板上旋涂分散液，以200rpm的转速旋涂5分钟。将玻璃片放入烘箱中40度干燥2小时，形成约500μm厚的涂层。
采用含积分球的紫外可见光分光光度计和傅里叶转化红外光谱仪测得涂层在太阳光谱波段(0.3-2.5μm)的反射率为0.92，在中红外波段(2.5-25μm)的发射率为0.96。涂层外在表现出浅红色的结构色。将涂层放置于空旷的场地，分别测试涂层表面以及周围环境的温度。经测试，本实施例可在下午两点左右实现5.4℃降温。
实施例4
本实施例所描述的涂层由PEMA包覆SiO2的核壳结构复合微球周期性排列组成。其中，SiO2核的平均直径为50nm，包覆的PEMA高分子聚合物层的平均厚度为100nm；涂层厚度约0.1mm。
涂层制备过程如下：按照SiO2:PEMA单体的质量比为2:1将其加入含有表面活性剂的溶剂中，然后采用匀质机处理30min得到均匀的乳液。乳液中表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠，质量为SiO2的5倍；乳液中溶剂为丙酮，所占体积分数为60％。将乳液在30度下超声处理30分钟，引发PEMA单体聚合并完成对SiO2的包覆。
向上述乳液中加入分散剂形成分散液。分散液中分散剂为聚丙烯酸钠，所占质量分数为1％。采用涂布机在玻璃板上刷涂分散液，共刷涂8次。将玻璃片放入烘箱中20度干燥10小时，形成约0.1mm厚的涂层。
采用含积分球的紫外可见光分光光度计和傅里叶转化红外光谱仪测得涂层在太阳光谱波段(0.3-2.5μm)的反射率为0.91，在中红外波段(2.5-25μm)的发射率为0.95。涂层外在表现出黄绿色的结构色。将涂层放置于空旷的场地，分别测试涂层表面以及周围环境的温度。经测试，本实施例可在下午两点左右实现4℃降温。
实施例5
本实施例所描述的涂层由PVB包覆BaSO4的核壳结构复合微球周期性排列组成。其中，BaSO4核的平均直径为400nm，包覆的PVB高分子聚合物层的平均厚度为1μm；涂层厚度约0.1mm。
涂层制备过程如下：按照BaSO4:PVB单体的质量比为2:1将其加入含有表面活性剂的溶剂中，然后采用匀质机处理30min得到均匀的乳液。乳液中表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠，质量为BaSO4的7倍；乳液中溶剂为乙醇，所占体积分数为70％。将乳液在30度下超声处理30分钟，引发PVB单体聚合并完成对BaSO4的包覆。
向上述乳液中加入分散剂形成分散液。分散液中分散剂为聚丙烯酸钠，所占质量分数为0.5％。采用喷枪在玻璃板上喷涂分散液，共喷涂10分钟。将玻璃片放入烘箱中40度干燥3小时，形成约0.1mm厚的涂层。
采用含积分球的紫外可见光分光光度计和傅里叶转化红外光谱仪测得涂层在太阳光谱波段(0.3-2.5μm)的反射率为0.94，在中红外波段(2.5-25μm)的发射率为0.96。涂层外在表现出蓝色的结构色。将涂层放置于空旷的场地，分别测试涂层表面以及周围环境的温度。经测试，本实施例可在下午两点左右实现8.2℃降温。
实施例6
本实施例所描述的涂层由PTFE包覆TiO2的核壳结构复合微球周期性排列组成。其中，TiO2核的平均直径为1μm，包覆的PTFE高分子聚合物层的平均厚度为20nm；涂层厚度约1mm。
涂层制备过程如下：按照TiO2:PTFE单体的质量比为1:1将其加入含有表面活性剂的溶剂中，然后采用匀质机处理30min得到均匀的乳液。乳液中表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠，质量为TiO2的10倍；乳液中溶剂为50％的水和50％的乙醇，所占体积分数为40％。将乳液加热至60度，并超声处理1小时，引发PTFE单体聚合并完成对TiO2的包覆。
向上述乳液中加入分散剂形成分散液。分散液中分散剂为聚丙烯酸钠，所占质量分数为1％。采用旋涂机在玻璃板上旋涂分散液，以200rpm的转速旋涂5分钟。将玻璃片放入烘箱中40度干燥2小时，形成约1mm厚的涂层。
采用含积分球的紫外可见光分光光度计和傅里叶转化红外光谱仪测得涂层在太阳光谱波段(0.3-2.5μm)的反射率为0.92，在中红外波段(2.5-25μm)的发射率为0.96。涂层外在表现出浅红色的结构色。将涂层放置于空旷的场地，分别测试涂层表面以及周围环境的温度。经测试，本实施例可在下午两点左右实现5.4℃降温。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种用于制备具有白天被动制冷功能的结构色涂层的工艺方法，其特征在于，该涂层由以无机粉体为核、以高分子聚合物为壳而组成的大量复合微球周期性排列而组成，且用于建筑类对象的辐射制冷和外观美化，该方法由下列步骤组成：
(i)制备包含核壳结构复合微球的乳液
将太阳光谱波段反射率高于0.85的无机粉体、以及中红外波段发射率高于0.85的高分子聚合物单体一同加入溶剂中配制成乳液，并通过聚合反应引发吸附在无机粉体表面上的高分子聚合物单体完成包裹，形成大量各自以无机粉体为核心、高分子聚合物为外壳的核壳结构复合微球；其中对于各个核壳结构复合微球而言，所述无机粉体构成微球的核心且其粒径在0.05μm～1μm之间，所述高分子聚合物包裹在该无机粉体的外侧且构成厚度在1nm～100nm之间的外壳，由此共同构成一种核壳结构的复合微球；
此外，所述无机粉体选自以下物质中的一种或任意两种的组合：SiO2、BaSO4、TiO2、Al2O3、CaSO4、MgO、CaCO3；所述高分子聚合物选自非芳香烃类聚醚、氟化物或聚酯中的一种或任意两种的组合；
(ii)制备呈周期性排列结构的结构色涂层
向步骤(i)所制得的乳液中加入分散剂，然后将其均匀承载于基底上；将该基底放置在20℃～50℃的温度条件下干燥固化1小时～10小时，在此过程中，溶剂挥发而核壳结构复合微球自然沉积，形成周期性排列且呈现光子带隙的特性，由此制得所需的结构色涂层；
上述核壳结构用于同时反射太阳光谱和发射中红外光谱，由此保证制冷效果；上述具备核壳结构的大量复合微球呈周期性排列并且呈现光子带隙的特性，使得涂层在不同方向上可反射不同波长范围内的可见光，从而显示出结构色。
2.如权利要求1所述的工艺方法，其特征在于，在步骤(i)中，还添加表面活性剂，并通过加热、超声和/或加催化剂的方式引发吸附在无机粉体表面上的高分子聚合物单体完成包裹。
3.如权利要求2所述的工艺方法，其特征在于，所述表面活性剂为十二烷基苯磺酸钠或硬脂酸钠或聚季铵盐或十二烷基磷酸酯。
4.如权利要求1所述的工艺方法，其特征在于，在步骤(ii)中，所述分散剂为聚丙烯酸钠与丙酰胺的共聚物，或者丙烯酸钠与丙酰胺的共聚物，并且通过喷涂、刷涂、旋涂的方式承载于基底上。
5.如权利要求1所述的工艺方法，其特征在于，所述涂层的整体厚度被设定为0.1mm～1mm。
6.如权利要求1所述的工艺方法，其特征在于，所述高分子聚合物选自以下物质中的一种或任意两种的组合：聚氧化乙烯(PEO)、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)、乙基纤维素(EC)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、全氟化乙烯丙烯共聚物(FEP)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚乙基丙烯酸甲酯(PEMA)。
7.一种具有白天被动制冷功能的结构色涂层，其特征在于，其通过如权利要求1-6任意一项所述的工艺方法而制得。
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