CN112960645B - 一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器及提高水汽变换反应co转化率的方法 - Google Patents

一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器及提高水汽变换反应co转化率的方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于燃料电池技术领域，具体是一种制热重整制氢反应用水汽变换反应器及提高水汽变换反应CO转化率的方法。反应器包括方形腔体，所述方形腔体两侧为去离子水进料腔和燃料进料腔，所述方形腔体上靠近去离子水进料腔和燃料进料腔的腔体侧面上设有换热翅片；所述腔体下端设有高温入口，上端设有低温出口。水汽变换反应器的方形腔体内装填有高低温变换催化剂，将高温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性减少装填，低温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性增加装填。本发明提高了CO转化率进而提高了制氢效率。

Description

一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器及提高水汽变换反 应CO转化率的方法
技术领域
本发明属于燃料电池技术领域，具体是一种制热重整制氢反应用水汽变换反应器及提高水汽变换反应CO转化率的方法。
背景技术
在自热重整制氢反应中，一氧化碳水汽变换反应中包括高温水汽变换催化剂和低温水汽变换催化剂，传统的商品铁铬基高温变换催化剂在380-420℃下具有较好催化活性，铜锌基低温变换催化剂在180-260℃下具有较好催化活性，在高温和低温变换催化剂间存在温度空白区域260-380℃，因此目前多为使用外部电加热恒温反应器，可以使高温水汽变换和低温水汽变换反应催化剂处在任意的合适温度区间内，进而使催化剂达到较为理想的催化效果。同时高温和低温变换催化剂装填多为高温变换和低温变换催化剂独立装填，或两种催化剂置于不同的催化反应器中。但是这种反应方式需要额外使用电加热设备对反应的温度进行限定，消耗电能高，不适宜大规模工业应用，同时未考虑反应过程中的的废热利用，因此研究开发专用的水汽变换反应器具有重要的应用价值。
发明内容
为解决现有技术存在的缺陷，本发明提供一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器。
为实现上述发明目的，本发明采用以下技术方案：
一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器，所述反应器包括方形腔体，所述方形腔体两侧为去离子水进料腔和燃料进料腔，所述方形腔体上靠近去离子水进料腔和燃料进料腔的腔体侧面上设有换热翅片；所述腔体下端设有高温入口，上端设有低温出口。
上述技术方案中，进一步地，所述换热翅片垂直于方形腔体内流体流动方向，并且位于方形腔体中间位置，方形腔体每一侧面上的换热翅片所占面积为方形腔体侧面积的1/2或1/8。
一种提高水汽变换反应CO转化率的方法，所述方法使用前述水汽变换反应器，水汽变换反应器的方形腔体内装填有高低温变换催化剂，将高温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性减少装填，低温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性增加装填。
上述技术方案中，进一步地，所述装填高低温变换催化剂具体为：所述水汽变换反应器的方形腔体内部由下层至上层依次装填纯高温变换催化剂、高温变换催化剂和低温变换催化剂相混合、纯低温变化催化剂；其中高温变换催化剂和低温变化催化剂相混合的体积比例由下至上依次为3-5:1、1-3:1、1:3-5。
将燃料和空气经燃烧将重整反应器和水汽变换反应器进行预热，温度达到重整和变换反应的区间；改变进料方式，将燃料、水、空气经水汽变换反应器的方形腔体两侧腔体即水及空气进料腔和燃料进料腔汽化和预热后经重整反应器入口进入，经过重整反应生成H2和CO，再进入水汽变换反应器的方形腔体，CO经过水汽变换反应产生更高浓度H2，最后将重整气进行燃料电池的应用。
本发明的有益效果：本发明提高了CO转化率进而提高了制氢效率。本发明水汽变换反应器所需热量均由自热重整制氢反应本身所提供，不需要再额外使用电加热设备，有效利用能源，节省成本。将高温和低温变换两种催化剂装填在同一个腔体可以减小装置的体积，并且线性装填方式可以避免低温变换催化剂结焦，同时可以将水汽变换反应放出的热量进一步为两侧的进料腔体提供热量，达到能量的充分利用。
附图说明
图1本发明反应器结构示意图；图中，1.燃料进料腔，2.方形腔体，3水及空气进料腔，4.换热翅片；5.高温入口；6.低温出口。
具体实施方式
以下结合具体实施例对本发明作进一步说明，但不以任何方式限制本发明。
实施例1
一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器，所述反应器包括方形腔体，所述方形腔体两侧为水及空气进料腔和燃料进料腔，所述方形腔体上靠近水及空气进料腔和燃料进料腔的腔体侧面上设有换热翅片，增加换热速度并形成温度梯度；所述腔体下端为高温入口，上端为低温出口。所述换热翅片垂直于方形腔体内流体流动方向，并且位于方形腔体中间位置，方形腔体每一侧面上的换热翅片所占面积为方形腔体侧面积的1/2或1/8。
使用上述反应器提高水汽变换反应CO转化率的方法，在水汽变换反应器的方形腔体内装填有高低温变换催化剂，将高温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性减少装填，低温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性增加装填，即方形腔体内最下部全为高温变换催化剂，最上部全为低温变换催化剂，中间部分为高温变换催化剂和低温变换催化剂相混合，高温变换催化剂和低温变化催化剂相混合的体积比例由下层至上层依次为3-5:1、1-3:1、1:3-5。
使用时，本申请水汽变换反应器的高温入口，连通重整反应器的反应出口，燃料及去离子水经过重整反应器后产生CO和H2，此时CO温度约350-450℃，经高温入口进入水汽变换反应器，依次经过高温变换催化剂，高温变换化催化剂和低温变换催化剂的混合催化剂，低温变化催化剂；同时换热翅片结构也使CO温度逐渐降低，至低温出口时温度约为180-280℃，这样两种催化剂在各自的活性最优区间工作，进而经过水汽变换反应器后CO的转化率提高，进而提高制氢的效率。使用的高温变换催化剂为铁铬基高温变换催化剂，低温变换催化剂为铜锌基低温变换催化剂。
两种催化剂装填在同一个腔体可以减小装置的体积，同时可以将水汽变换反应放出的热量进一步为去离子水进料腔和燃料进料腔提供热量，进而达到能量的充分利用。Cu/Zn系低温变换催化剂在500℃下会结焦，但结焦后的催化剂的活性仍优于Fe/Cr系高温变换催化剂；同时高低温变换催化剂混合，可以增大低温变换催化剂的堆积间距，降低催化剂结焦；本发明能实现在较小的反应空间内实现水汽变换催化剂的较优催化活性，同时避免的高温和低温变换催化剂上下结构装填的反应活性较优温度盲区的形成。
实施例2
燃料15mL/min经完全燃烧后尾气将前端重整反应器和变换反应器温度分别升温至约700℃和500℃；然后改变燃料30mL/min，空气35L/min，去离子水进料37mL/min，经方形腔体两侧腔体水及空气进料腔和燃料进料腔(方形腔体每一侧面上的换热翅片所占面积为方形腔体侧面积的1/2)进行汽化后进入重整反应器经反应后产生H2和CO，反应气进入变换反应腔进行水汽变换反应经CO转化为H2；水汽变换反应器的方形腔体内填装催化剂，由下至上为，1/5处全部为高温变换催化剂；2/5～4/5处为高温变换催化剂和低温变化催化剂混合，2/5处高温变换催化剂和低温变化催化剂的体积比为4:1；3/5处高温变换催化剂和低温变化催化剂的体积比为1:1；4/5处高温变换催化剂和低温变化催化剂的体积比为1:4；剩余部分全部为低温变换催化剂；对5部分催化剂中间位置进行测温，自下至上温度分别为419℃、398℃、300℃、261℃、183℃；对最后非反应尾气进行气相色谱分析，经计算CO的转化率为98％。
对比例(等体积装填)
燃料15mL/min经完全燃烧后尾气将前端重整反应器和变换反应器温度分别升温至约700℃和500℃；然后改变燃料30mL/min，空气35L/min，去离子水进料37mL/min，经变换反应腔两侧腔体进行汽化后进入重整反应器经反应后产生H2和CO，反应气进入变换反应腔进行水汽变换反应经CO转化为H2；水汽变换腔体催化剂采用由下至上，下层为高温变换催化剂，上层为低温变化催化剂，上层的高温变化催化剂和下层的低温变化催化剂的体积比为1:1，对水汽变换反应器方形腔体内两部分催化剂进行测温，下层中间处温度为452℃，上层中间处温度为150℃，150℃不是低温变换催化剂活性的最佳温度区间；对最后非反应尾气进行气相色谱分析，经计算CO的转化率为79％。
由实施例2和对比例可以看出，本申请水汽变换反应器及高低温变换催化剂装填方式提高了CO的转化率。
对于任何熟悉本领域的技术人员而言，在不脱离本发明技术方案范围情况下，都可利用上述揭示的技术内容对本发明技术方案作出许多可能的变动和修饰，或修改为等同变化的等效实施例。因此，凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所做的任何简单修改、等同变化及修饰，均应仍属于本发明技术方案保护的范围内。

Claims (3)

1.一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器，其特征在于，所述反应器包括方形腔体，所述方形腔体两侧为水及空气进料腔和燃料进料腔，所述方形腔体上靠近水及空气进料腔和燃料进料腔的腔体侧面上设有换热翅片；所述腔体下端设有高温入口，上端设有低温出口；所述水汽变换反应器的方形腔体内装填有高低温变换催化剂，高温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性减少装填，低温变换催化剂由高温入口到低温出口之间体积含量呈线性增加装填。
2.根据权利要求1所述的一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器，其特征在于，所述换热翅片垂直于方形腔体内流体流动方向，并且位于方形腔体中间位置，方形腔体每一侧面上的换热翅片所占面积为方形腔体侧面积的1/2或1/8。
3.根据权利要求1所述的一种自热重整制氢反应用水汽变换反应器，其特征在于，装填高低温变换催化剂具体为：所述水汽变换反应器的方形腔体内部由下层至上层依次装填纯高温变换催化剂、高温变换催化剂和低温变换催化剂相混合、纯低温变化催化剂；其中高温变换催化剂和低温变化催化剂相混合的体积比例由下层至上层依次为3-5:1、1-3:1、1:3-5。
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