KR101243767B1 - 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템에 관한 것으로서, 메탄가스와 수증기를 반응시켜 합성가스를 생성하는 수증기개질반응부;와 상기 수증기개질반응부를 통해 생성된 합성가스 내의 일산화탄소를 수증기와 반응시켜 이산화탄소 및 수소로 전환시키며, 고온전환반응기와 저온전환반응기로 이루어지는 수성가스전환반응부; 상기 수성가스전환반응부를 통해 배출되는 합성가스 내의 일산화탄소를 산화시키는 선택적산화반응부; 상기 선택적산화반응부를 냉각시키는 쿨링부; 및 상기 수증기개질반응부와, 수성가스전환반응부, 쿨링부 및, 선택적산화반응부가 순서대로 수납되는 본체부;를 포함하여 이루어지며, 상기 수성가스전환반응부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하되, 상기 선택적산화반응부는, 상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 유입구와 연통하여 상기 반응챔버 내부의 하단에 좌우방향으로 설치되는 가스유도관 및, 상기 가스유도관과 연통하여 상하방향으로 설치되는 복수의 가스분사관을 포함하여 이루어지며, 상기 가스유도관 및 가스분사관은 말단부가 마감처리되고, 상기 가스분사관에는 방향을 달리하여 천공된 다수의 분사공이 구비되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의하면, 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에 일산화탄소가 제거된 고순도의 수소를 제공할 수 있는 소형 수소생산시스템을 구현할 수 있으며, 각 반응공정별 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있고 수증기개질반응부의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 향상시키는 한편 수증기개질반응과 수성가스전환반응 및 선택적산화반응의 각 반응효율도 크게 향상시킬 수 있는 유리한 효과가 있다.

Description

고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템{HYDROGEN PRODUCTION SYSTEM FOR PEMFC}
본 발명은 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 각 반응공정별 반응온도에 따라 열 흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 개질 반응기의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템에 관한 것이다.
최근 환경 문제와 화석에너지 자원 수급 문제 등으로 인해 친환경적이며 지속가능한 새로운 에너지원 개발에 대한 관심이 증가하고 있다. 이 가운데 수소는 에너지 운반자로써 다양한 방법으로 생산이 가능할 뿐만 아니라 연소 시에 물 이외의 배기가스를 거의 배출시키지 않으므로 환경오염을 줄이며 현재의 에너지 문제를 해결할 수 있는 새로운 에너지 공급원으로 주목 받고 있다.
연료전지는 이러한 수소를 가장 효과적으로 사용할 수 있는 방법으로서, 수소를 연료로 해서 직접 전기를 생산할 수 있는 에너지 변환장치다. 이는 출력 범위가 넓고 효율이 높아 다양한 분야에서 사용이 가능하며 전해질 종류에 따라 작동온도와 촉매 및 특징 등이 달라진다.
이처럼 수소생산기술은 연료전지의 상용화에 필수적인 요소로서, 화석연료를 수소로 전환하는 개질공정(Fuel process)이 근시일에 이용가능한 방법으로 현재 활발히 연구 중이다. 일례로 PEMFC(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell - 고분자 전해질 연료전지)를 동력원으로 사용하는 연료전지 자동차에 수소를 충전하기 위한 수소스테이션의 건설이 세계 각국에서 이루어지고 있는데, 가솔린, LPG, 천연가스 등을 개질공정을 통해 수소로 전환하는 방법을 주로 사용하고 있다.
탄화수소 연료를 개질하는 방법으로는 수증기개질법과 부분산화개질법 및 자열개질법 등이 있으나, 가스 제조공정으로서 이미 보편화되어 있으며 다른 개질 반응에 비해 수소의 생산량이 많고 안정적인 수소공급이 가능하여 경제성이 가장 우수한 수증기 개질방식이 널리 이용되고 있다.
한편, 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)는 일산화탄소가 연료전지 내로 유입되면 연료전지 내부의 Pt전극에 흡착되어 전극활성을 저하시키는 촉매의 피독현상이 발생하여 성능을 저하시키는 문제가 있으므로 개질가스 중의 CO의 농도는 10ppm 이하로 낮추는 추가 공정이 필요하다. 따라서 고분자 전해질 연료전지용 개질기 시스템의 일반적인 구성은 통상적으로 5가지(탈황/개질/고온전환/저온전환/선택적 산화)의 촉매 단위공정이 포함되며, 수증기개질로 고농도의 수소를 생산하여, 여기서 배출되는 CO를 수성가스전환반응과 선택적산화반응을 통해 제거하는 과정으로 진행된다. 개질반응을 제외한 나머지 반응공정은 모두 발열반응이다.
도 1은 고분자 전해질 연료전지를 위한 메탄개질기의 일반적인 구조를 개략적으로 도시한 구성도이다.
도면을 참조하여 메탄으로부터 수소를 생산하는 메탄개질기의 원리를 설명하면, 먼저 수증기개질반응기(STR)에서는 메탄가스가 수증기와 반응하여 수소와 일산화탄소의 합성가스가 생산되고, 그 후에 고온전환반응기(HTS)와 저온전환반응기(LTS)를 통과하면서 촉매 작용에 의해 일산화탄소를 이산화탄소로 변환시킨다. 마지막으로 선택적산화반응기(PROX)에서 합성가스 내의 일산화탄소를 제거한 후에 압력순환식흡착공정(PSA) 등을 통해 이산화탄소를 분리하여 최종적으로 순수한 수소를 얻게 된다.
이와 관련하여, 대한민국 등록특허공보 제0572061호에서는 증기개질반응기와, 고온일산화탄소변환기, 저온일산화탄소변환기, 혼합기 및, 선택산화반응기로 이루어진 연료전지용 개질기가 개시되어 있다.
그러나 상기 선행기술은 수소생산시스템을 소형으로 구현하기는 어려운 구조이고, 다단의 버너를 통해 개질기 내부의 변환기와 반응기의 각 모듈들을 독립적으로 가열함으로써 열손실이 큰 문제점이 있었다.
본 발명은 상술한 바와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에 일산화탄소가 제거된 고순도의 수소를 제공할 수 있는 소형 수소생산시스템을 구현할 수 있는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 각 반응공정별 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 개질반응기의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템을 제공하는 것을 다른 목적으로 한다.
또한, 수증기개질반응과 수성가스전환반응 및 선택적산화반응의 각 반응효율을 크게 향상시킬 수 있는 구조로 이루어진 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템을 제공하는 것을 또 다른 목적으로 한다.
이와 같은 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템은, 메탄가스와 수증기를 반응시켜 합성가스를 생성하는 수증기개질반응부;와 상기 수증기개질반응부를 통해 생성된 합성가스 내의 일산화탄소를 수증기와 반응시켜 이산화탄소 및 수소로 전환시키며, 고온전환반응기와 저온전환반응기로 이루어지는 수성가스전환반응부; 상기 수성가스전환반응부를 통해 배출되는 합성가스 내의 일산화탄소를 산화시키는 선택적산화반응부; 상기 선택적산화반응부를 냉각시키는 쿨링부; 및 상기 수증기개질반응부와, 수성가스전환반응부, 쿨링부 및, 선택적산화반응부가 순서대로 수납되는 본체부;를 포함하여 이루어지며, 상기 수성가스전환반응부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하되, 상기 선택적산화반응부는, 상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 유입구와 연통하여 상기 반응챔버 내부의 하단에 좌우방향으로 설치되는 가스유도관 및, 상기 가스유도관과 연통하여 상하방향으로 설치되는 복수의 가스분사관을 포함하여 이루어지며, 상기 가스유도관 및 가스분사관은 말단부가 마감처리되고, 상기 가스분사관에는 방향을 달리하여 천공된 다수의 분사공이 구비되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 수증기개질반응부의 일측 하단부에는 연소용 연료와 공기가 분출되는 다수의 염공이 형성된 버너가 설치되고, 상기 본체부의 내부에는 일단이 개방된 복수의 격벽이 구비되어, 상기 버너를 통해 공급되는 열이 상기 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기의 외주면으로 순차적으로 공급되도록 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 저온전환반응기의 전단에는, 수증기를 생성하는 스팀발생기와, 상기 스팀발생기로부터 배출되는 수증기에 메탄가스가 도입된 혼합가스를 예열시킨 후에 상기 수증기개질반응부로 공급하는 가스예열기로 이루어지는 혼합가스예열부;가 더 구비되고, 상기 혼합가스예열부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하는 것이 바람직하다.
이때, 상기 스팀발생기 및 가스예열기는, 상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 유로관을 포함하여 이루어지는 것이 바람직하다.
또한, 상기 선택적산화반응부의 후단에는 공기예열부;가 더 구비되고, 상기 공기예열부를 통해 가열된 공기는 상기 버너로 공급되도록 하는 것이 바람직하다.
이때, 상기 공기예열부는, 공기의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비되는 예열챔버와, 상기 유입구 및 배출구가 구비된 예열챔버의 양 단부에 상하방향으로 설치되는 격벽, 상기 격벽을 관통하면서 상하방향으로 배열되는 복수의 공기유도관 및, 상기 예열챔버 및 격벽 사이에 설치되는 복수의 유로변경판을 포함하여 이루어지며, 상기 유로변경판은 상기 예열챔버의 양 단부에서 서로 설치높이를 달리함으로써, 다층의 유로가 형성되도록 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 수증기개질반응부는, 메탄가스 및 수증기의 통로가 되는 유입구와 반응에 의해 생성된 합성가스의 통로가 되는 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고, 상기 메탄가스 및 수증기는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성되도록 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 고온전환반응기 및 저온전환반응기는, 상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구와 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고, 상기 합성가스는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성되도록 하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 쿨링부는, 상기 선택적산화반응부의 전단에 설치되며, 상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 냉각수의 이동통로인 냉각튜브를 포함하여 이루어지는 것이 바람직하다.
삭제
상술한 바와 같은 본 발명의 일 실시예에 따르면 첫째, 본체부 내에 수증기개질반응부와, 수성가스전환반응부, 쿨링부 및, 선택적산화반응부가 일체로 구비됨으로써 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에 일산화탄소가 제거된 고순도의 수소를 제공할 수 있는 소형 수소생산시스템을 구현할 수 있는 유리한 효과가 있다.
둘째, 본체부의 내부에 일단이 개방된 복수의 격벽을 구비하여 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기를 구획함으로써, 각 반응공정별 적정 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 수증기개질반응부의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
셋째, 저온전환반응기의 전단에는 혼합가스예열부를 구비함으로써, 수증기개질반응부의 폐열을 이용하여 개질반응에 필요한 수증기를 생성함과 동시에 메탄가스 및 수증기의 혼합가스를 개질반응 이전에 미리 가열하여 개질반응의 효율을 크게 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
넷째, 선택적산화반응부의 후단에는 다층의 유로가 형성된 공기예열부가 구비됨으로써, 선택적산화반응부의 발열반응 후에 배출되는 열을 통해 버너에 공급되는 공기를 가열하여 착화를 용이하게 할 수 있는 장점이 있다.
다섯째, 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기에는 격판을 구비하여 다층의 유로를 형성함으로써, 반응기 내에서의 혼합가스 또는 합성가스의 체류시간을 증가시켜 반응효율을 크게 높일 수 있는 장점이 있다.
여섯째, 선택적산화반응부는 반응챔버 내에 가스유도관과 다방향의 분사공이 구비된 복수의 가스분사관이 구비됨으로써, 합성가스를 반응챔버 내의 촉매층에 고르게 분배 공급할 수 있어서 충분한 산화반응에 의해 고순도의 수소가스를 얻을 수 있는 장점이 있다.
도 1은 고분자 전해질 연료전지를 위한 메탄개질기의 일반적인 구조를 개략적으로 도시한 구성도,
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 블록구성도,
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 시선방향을 달리한 결합사시도,
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 결합단면도,
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템의 시선방향을 달리한 분해사시도,
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 버너의 체결상태도,
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 수증기개질반응부(STR)의 작동상태도,
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 혼합가스예열부의 체결상태도,
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 공기예열부의 작동상태도,
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따른 고온전환반응기(HTS)의 작동상태도,
도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 저온전환반응기(LTS)의 작동상태도,
도 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 쿨링부의 정면도 및 사시도,
도 13은 본 발명의 일 실시예에 따른 선택적산화반응부의 내부구성도이다.
이하에서는, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조하여 상세하게 설명하되, 이는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 발명을 용이하게 실시할 수 있을 정도로 상세하게 설명하기 위한 것이지, 이로 인해 본 발명의 기술적인 사상 및 범주가 한정되는 것을 의미하지는 않는다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 블록구성도이고, 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 시선방향을 달리한 결합사시도이며, 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 결합단면도이고, 도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)의 시선방향을 달리한 분해사시도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은, 수증기개질반응부(10)와, 수성가스전환반응부(20), 선택적산화반응부(30), 쿨링부(40) 및, 본체부(50)를 포함하여 이루어진다.
상기 수증기개질반응부(10)는 Ni을 첨가한 촉매가 충전되고 메탄가스와 수증기를 반응시켜 합성가스를 생성한다. 수증기 개질(steam reforming, SR) 반응은 메탄가스와 물이 반응하여 수소와 일산화탄소를 만들어내는 반응으로서 흡열반응이다.
CH4 + H2O → 3H2 + CO △H=+206 KJ/mol
이처럼 개질반응은 강한 흡열반응으로서 고온조건에서 정반응의 진행이 유리하게 되며, 적정한 반응온도(약 700-800℃)의 유지를 위해 필요한 열은 버너 등의 기공지된 수단을 통해 공급될 수 있다.
이때 수증기개질반응부(10)로 공급되는 메탄가스는 순수한 메탄가스를 직접 공급할 수도 있으나 천연가스를 연료로 사용할 수도 있다. 천연가스는 타 화석연료에 비해 수소/탄소 비가 가장 높은 청정 수소 제조 연료로서 메탄가스의 함유량이 높고 기존의 천연가스 파이프 라인 공급망이 일반가정까지 널리 보급되어 있는 장점이 있으므로, 본 발명처럼 소형의 개질시스템에 사용되기 적합한 연료로 볼 수 있다.
또한 개질에 필요한 수증기의 양은 수증기/탄소 비(Steam/Carbon Ratio)에 의해 결정되며, 수증기/탄소 비(S/C ratio)는 양론적으로는 1이 필요하지만 반응이 진행될 경우에 Boudouard 반응(2CO=CO2+C)에 의한 코우크 생성이 촉진되므로 이를 방지함과 동시에 후술되는 수성가스 전환반응의 평형을 정반응 방향으로 유도하기 위해 최소한 1.7이상이 요구되고, 3으로 하는 것이 바람직하다.
상기 수성가스전환반응부(20)는 수증기개질반응부(10)를 통해 생성된 합성가스 내의 일산화탄소를 수증기와 반응시켜 이산화탄소 및 수소로 전환시킨다. 이는 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)를 직렬로 연결하여 구성된다.
고분자전해질연료전지(PEMFC)와 같이 일산화탄소에 의해 피독되는 연료전지에 공급되는 수소는 일산화탄소의 농도가 10ppm 이하이어야 하므로, 연료 개질과정에서 일산화탄소를 제거하는 공정이 반드시 포함되어야 한다. 즉 수증기 개질기(STR)에서 배출되는 CO의 농도는 일반적으로 약 7-12%로서 상당히 높은 수준이므로 이를 낮추기 위한 반응공정으로서 수성가스 전환(water gas shift) 반응이 필요하다. 이 반응은 일차로 생성된 일산화탄소가 수증기와 반응함으로써 이산화탄소로 전환됨과 동시에 수소농도를 증가시키게 되며 반응식은 다음과 같다.
CO + H20 ↔ CO2 + H2 △H = -41 KJ/mol
위 반응은 온화한 발열반응으로서 평형상수가 온도증가에 따라 감소하게 되므로, 높은 전환율을 위해서는 저온반응이 유리하며 압력에는 영향을 받지 않는다. 이러한 열역학적 제한을 줄이기 위한 보편적인 방법으로 반응기를 2단(고온전환공정-저온전환공정)으로 운영하게 되는데 전자는 반응속도를 높이는 것이 주목적이며 후자는 높은 전환율을 얻기 위함이다.
상기 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)의 온도는 각각 400℃와 200℃로 유지되는 것이 바람직한데, 이에 필요한 열은 별도의 버너 등의 가열수단으로 공급되는 것보다 수증기개질반응부(10)의 폐열을 활용하는 것이 열효율 측면에서 바람직하다. 이는 수증기개질반응부(10)와 수성가스전환반응부(20)를 연이어 인접하게 배치하거나 수증기개질반응부(10)에 공급된 열이 수성가스전환반응부(20)로도 원활하게 유도될 수 있도록 당업자수준에서 다양하게 설계변경이 이루어질 수 있다. 또한 고온전환반응기(21)에는 반응온도 570~770K 범위에서 사용되는 Fe를 첨가한 촉매를 충전하는 한편, 저온전환반응기(26)에는 470~500K 범위에서 사용하는 Cu-Zn를 첨가한 촉매를 충전하는 것이 바람직하다.
상기 선택적산화반응부(30)는 수성가스전환반응부(20)를 통해 배출된 합성가스 내의 일산화탄소를 산소유입포트(34)를 통해 도입된 산소로 산화시키며, 2단 직렬(1단은 Pt촉매, 2단은 Ru촉매)로 구성됨이 바람직하다. 또한 상기 쿨링부(40)는 발열반응을 하는 선택적산화반응부(30)를 냉각시키는 역할을 한다.
수성가스전환반응부(20)를 거쳐서 배출되는 합성가스에는 일반적으로 일산화탄소가 약 0.5-1% 정도 포함되어 있다. 그런데 이는 연료전지 음극(Pt)에 강하게 흡착하여 피독시킴으로써 스택성능을 저하시키는 요인이 된다. 따라서 사전에 수소소모량을 최소한으로 유지하면서 일산화탄소를 선택적으로 제거하여, 고분자연료전지에서 요구되는 CO 허용농도(10ppm이하)로 유지시키는 것이 중요하다. 이때 진행 가능한 산화반응은 다음의 두 가지이다.
CO + ½O2 ↔ CO2 △H = -280 KJ/mol
H2 + ½O2 ↔ H2O △H = -240 KJ/mol
위의 두 반응은 경쟁적인 비가역 반응으로서 촉매의 특성 및 반응온도에 의하여 선택도와 필요 산소량이 결정된다. 실제로 저온영역에서는 CO의 활성화에너지가 수소에 비하여 낮기 때문에 CO 산화가 선택적으로 진행될 수 있다. 그러나 반응에 따른 온도상승이 일어나게 되면 CO의 활성화에너지가 H2에 비하여 상대적으로 낮지만 수소의 빈도인자(frequency factor)가 상대적으로 커서 수소가 쉽게 경쟁적으로 반응하게 되어 선택도가 낮아진다. 따라서 전환율 및 선택도를 높게 유지하기 위하여 적절한 반응기 온도제어가 중요하며, 쿨링부(40)에 의해 수증기개질반응부(10)의 폐열이 선택적산화반응부(30)로 전달되는 것을 방지하는 한편 선택적산화반응부(30)를 저온상태로 유지될 수 있게 한다. 상기 쿨링부(40)는 기 공지된 다양한 냉각장치가 채용될 수 있다.
상기 본체부(50)는 수증기개질반응부(10)와, 수성가스전환반응부(20), 쿨링부(40) 및, 선택적산화반응부(30)를 순서대로 수납하며, 장치의 소형화와 넓은 열교환면적을 확보할 수 있도록 각 반응부 및 본체부는 패널형태로 구성하는 한편, 각 반응부에는 합성가스 등의 유출입구를 구비하여 본체부(50)의 외측으로 유로가 형성되도록 구성하는 것이 바람직하다. 아울러 각 반응부에는 반응온도를 측정할 수 있는 열전대(15,25,36)와, 유출입구 인근에는 불필요한 불순물을 걸러주는 필터(14,24,29,35)가 추가설치될 수 있다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 버너(11)의 체결상태도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은, 수증기개질반응부(10)의 일측 하단부에 연소용 연료와 공기가 분출되는 다수의 염공(111)이 형성된 버너(11)가 설치되고, 본체부(50)의 내부에는 일단이 개방된 복수의 격벽(51)이 구비된다.
수증기 개질 반응은 강력한 흡열반응으로서 수증기개질반응부(10) 내부의 촉매로의 효과적인 열전달이 필요하다. 이를 위해 수증기개질반응부(10)의 일측 하단부에 버너(11)가 설치되고, 이러한 버너(11)에 의해 공급된 열이 수증기개질반응부(10)의 외주면을 거쳐 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)로 이루어진 수성가스전환반응부(20)로 순차적으로 공급될 수 있도록 각 반응기 사이에 격벽(51)을 구비한다. 상기 격벽(51)은 일단이 개방됨으로써, 이러한 개방된 격벽(51)사이로 열이 후단으로 공급될 수 있게 된다. 격벽(51)의 배치와 규격은 수성가스전환반응부(20)가 적정한 반응 온도를 유지할 수 있도록 당업자 수준에서 자유롭게 변경하여 구성될 수 있다.
따라서, 본체부(50)의 내부에 일단이 개방된 복수의 격벽(51)을 구비하여 수증기개질반응부(10)와 고온전환반응기(21) 및 저온전환반응기(26)를 구획함으로써, 각 반응공정별 적정 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있을 뿐만 아니라 수증기개질반응부(10)의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 크게 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 수증기개질반응부(STR)(10)의 작동상태도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 수증기개질반응부(10)는 복수의 격판(13)이 구비된 반응챔버(12)를 포함하여 이루어진다.
상기 반응챔버(12)는 메탄가스 및 수증기의 통로가 되는 유입구(121)와 반응에 의해 생성된 합성가스의 통로가 되는 배출구(122)가 구비된다.
상기 격판(13)은 반응챔버(12)의 내부에서 좌우방향으로 복수 개 설치되고 일단이 개방됨으로써, 유입구(121)를 통해 공급된 메탄가스 및 수증기는 복수의 격판(13)에 의해 형성되는 다층의 유로를 따라 이동하면서 합성가스화 된 후에 배출구(122)로 이동하게 된다. 따라서 메탄가스 및 수증기가 수증기개질반응부(10) 내에서 충분한 체류시간을 가질 수 있어 개질반응의 효율이 향상되는 효과가 생긴다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 혼합가스예열부(60)의 체결상태도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은, 저온전환반응기(26)의 전단에 스팀발생기(61)와 가스예열기(62)로 이루어진 혼합가스예열부(60)가 더 구비된다.
상기 스팀발생기(61)는 물을 공급받아 수증기개질반응부(10)의 폐열을 이용하여 수증기를 생성한다.
상기 가스예열기(62)는 스팀발생기(61)로부터 배출되는 수증기와 메탄가스유입포트(63)를 통해 도입된 메탄가스로 구성된 혼합가스를 수증기개질반응부(10)의 폐열을 통해 예열한 후에 수증기개질반응부(10)로 공급한다.
일반적으로 수성가스전환반응은 운전온도가 620~720K이고 일산화탄소 농도를 3~4%로 저감하는 고온전환(High Temperature Shift, HTS)반응과 470~520K에서 운전하고 일산화탄소 농도를 0.5%이하까지 낮추는 저온전환(Low Temperature Shift, LTS)반응의 두 단계로 이루어지게 되며, 두 단계를 통과한 일산화탄소의 농도는 1%이하로 감소하게 된다. 이때 고온 및 저온전환반응의 온도제어를 위해 고온전환반응기와 저온전환반응기 사이에 별도의 열교환기를 설치할 필요가 있는데, 본 발명의 수소생산시스템(100)은 개질반응에 사용되는 메탄가스와 수증기의 혼합가스를 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26) 사이에 유도함으로써 저온전환반응기(26)의 온도를 적정 반응온도로 조절할 수 있을 뿐만 아니라 수증기개질반응의 전 단계에서 혼합가스를 예열하여 개질반응의 반응효율도 상승시킬 수 있게 된다.
특히 상기 스팀발생기(61) 및 가스예열기(62)는, 본체부(50)의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 유로관(611,621)을 포함하여 구성하는 것이 바람직하고, 또한 저온전환반응기(26)의 냉각이 효과적으로 이루어지도록 스팀발생기(61)를 저온전환반응기(26)와 인접하게 배치하는 것이 바람직하다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 공기예열부(70)의 작동상태도이다.
본 발명의 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은 선택적산화반응부(30)의 후단에 공기예열부(70)가 더 구비된다.
상기 공기예열부(70)는 격벽(72)과 공기유도관(73) 및 유로변경판(74)이 구비된 예열챔버(71)를 포함하여 이루어진다.
상기 예열챔버(71)는 공기의 이동통로가 되는 유입구(711)와 배출구(712)가 구비되며, 발열반응인 선택적산화반응부(30)로부터 배출되는 열을 이용하여 예열챔버(71) 내에서 공기를 가열한 후에 배출구(712)를 통해 배출하며, 이렇게 예열된 공기는 연소용연료유입포트(75)로 도입된 연소용 연료와 함께 버너(11)로 공급된다.
상기 격벽(72)은 유입구(711) 및 배출구(712)가 구비된 예열챔버(71)의 양 단부에 상하방향으로 설치되고, 상기 공기유도관(73)은 이러한 격벽(72)을 관통하면서 상하방향으로 복수 개로 배열된다. 또한 상기 유로변경판(74)은 예열챔버(71)와 격벽(72) 사이에 복수 개로 설치된다. 이때 유로변경판(74)은 예열챔버(71)의 양 단부에서 서로 설치높이를 달리함으로써 다층의 유로가 형성되도록 구성하여 예열챔버(71) 내에서 공기가 충분히 예열될 수 있도록 한다.
따라서, 선택적산화반응부(30)의 후단에 다층의 유로가 형성된 공기예열부(70)가 구비됨으로써, 선택적산화반응부(30)에서 발열반응 후에 배출되는 열을 통해 버너(11)에 공급되는 공기를 가열하여 착화를 용이하게 할 수 있는 장점이 있다.
도 10과 도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 고온전환반응기(HTS)(21) 및 저온전환반응기(LTS)(26)의 작동상태도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고온전환반응기(21)와 저온전환반응기(26)는, 복수의 격판(23,28)이 구비된 반응챔버(22,27)를 포함하여 이루어진다.
상기 반응챔버(22,27)는 합성가스의 이동통로가 되는 유입구(221,271) 및 배출구(222,272)가 구비된다.
상기 격판(23,28)은 반응챔버(22,27)의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수 개로 이루어지며, 합성가스는 이러한 격판(23,28)의 외주면을 따라 순차적으로 이동가능하게 되어 다층의 유로가 형성된다.
따라서 반응기 내에서의 합성가스의 체류시간을 증가시켜 반응효율을 높일 수 있게 된다.
도 12는 본 발명의 일 실시예에 따른 쿨링부(40)의 정면도 및 사시도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은 선택적산화반응부(30)의 전단에 쿨링부(40)가 설치된다.
상기 쿨링부(40)는 발열반응을 하는 선택적산화반응부(30)의 온도를 적정한 반응온도로 유지될 수 있도록 냉각시키는 역할을 하며, 냉각효율을 크게 하기 위해 본체부(50)의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 냉각튜브(41)가 포함되도록 구성함이 바람직하다.
도 13은 본 발명의 일 실시예에 따른 선택적산화반응부(30)의 내부구성도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 선택적산화반응부(30)는 가스유도관(32)과 가스분사관(33)이 구비된 반응챔버(31)를 포함하여 이루어진다.
상기 반응챔버(31)는 합성가스의 이동통로가 되는 유입구(311) 및 배출구(312)가 구비된다.
상기 가스유도관(32)은 유입구(311)와 연통하여 반응챔버(31) 내부의 하단에 좌우방향으로 설치되며 말단부는 마감처리된다.
상기 가스분사관(33)은 가스유도관(32)과 연통하여 상하방향으로 복수 개로 설치되며 말단부는 마감처리된다. 이때 가스분사관(33)에는 방향을 달리하여 천공된 다수의 분사공(331)이 구비되어 합성가스를 반응챔버(31) 내의 촉매층에 고르게 분배 공급할 수 있게 한다. 따라서 충분한 산화반응이 이루어질 수 있어서 고순도의 수소가스를 얻을 수 있는 장점이 있다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명인 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템(100)은 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)에 일산화탄소가 제거된 고순도의 수소를 제공할 수 있는 소형 수소생산시스템을 구현할 수 있으며, 각 반응공정별 반응온도에 따라 열흐름을 자연스럽게 유도할 수 있고 수증기개질반응부(10)의 폐열을 효과적으로 이용하여 열효율을 향상시키는 한편 수증기개질반응과 수성가스전환반응 및 선택적산화반응의 각 반응효율도 크게 향상시킬 수 있는 유리한 효과가 있다.
100 : 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템
10 : 수증기개질반응부 11 : 버너
111 : 염공 12 : 반응챔버
121 : 유입구 122 : 배출구
13 : 격판 20 : 수성가스전환반응부
21 : 고온전환반응기 22 : 반응챔버
221 : 유입구 222 : 배출구
23 : 격판 26 : 저온전환반응기
27 : 반응챔버 271 : 유입구
272 : 배출구 28 : 격판
30 : 선택적산화반응부 31 : 반응챔버
311 : 유입구 312 : 배출구
32 : 가스유도관 33 : 가스분사관
331 : 분사공 40 : 쿨링부
41 : 냉각튜브 50 : 본체부
51 : 격벽 60 : 혼합가스예열부
61 : 스팀발생기 611 : 유로관
62 : 가스예열기 621 : 유로관
70 : 공기예열부 71 : 예열챔버
711 : 유입구 712 : 배출구
72 : 격벽 73 : 공기유도관
74 : 유로변경판

Claims (10)

  1. 메탄가스와 수증기를 반응시켜 합성가스를 생성하는 수증기개질반응부;와
    상기 수증기개질반응부를 통해 생성된 합성가스 내의 일산화탄소를 수증기와 반응시켜 이산화탄소 및 수소로 전환시키며, 고온전환반응기와 저온전환반응기로 이루어지는 수성가스전환반응부;
    상기 수성가스전환반응부를 통해 배출되는 합성가스 내의 일산화탄소를 산화시키는 선택적산화반응부;
    상기 선택적산화반응부를 냉각시키는 쿨링부; 및
    상기 수증기개질반응부와, 수성가스전환반응부, 쿨링부 및, 선택적산화반응부가 순서대로 수납되는 본체부;를 포함하여 이루어지며,
    상기 수성가스전환반응부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하되,
    상기 선택적산화반응부는,
    상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 유입구와 연통하여 상기 반응챔버 내부의 하단에 좌우방향으로 설치되는 가스유도관 및, 상기 가스유도관과 연통하여 상하방향으로 설치되는 복수의 가스분사관을 포함하여 이루어지며,
    상기 가스유도관 및 가스분사관은 말단부가 마감처리되고, 상기 가스분사관에는 방향을 달리하여 천공된 다수의 분사공이 구비되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 수증기개질반응부의 일측 하단부에는 연소용 연료와 공기가 분출되는 다수의 염공이 형성된 버너가 설치되고, 상기 본체부의 내부에는 일단이 개방된 복수의 격벽이 구비되어,
    상기 버너를 통해 공급되는 열이 상기 수증기개질반응부와 고온전환반응기 및 저온전환반응기의 외주면으로 순차적으로 공급되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 저온전환반응기의 전단에는,
    수증기를 생성하는 스팀발생기와, 상기 스팀발생기로부터 배출되는 수증기에 메탄가스가 도입된 혼합가스를 예열시킨 후에 상기 수증기개질반응부로 공급하는 가스예열기로 이루어지는 혼합가스예열부;가 더 구비되고,
    상기 혼합가스예열부는 상기 수증기개질반응부의 폐열을 이용하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 스팀발생기 및 가스예열기는,
    상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 유로관을 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 선택적산화반응부의 후단에는 공기예열부;가 더 구비되고,
    상기 공기예열부를 통해 가열된 공기는 상기 버너로 공급되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 공기예열부는,
    공기의 이동통로가 되는 유입구 및 배출구가 구비되는 예열챔버와, 상기 유입구 및 배출구가 구비된 예열챔버의 양 단부에 상하방향으로 설치되는 격벽, 상기 격벽을 관통하면서 상하방향으로 배열되는 복수의 공기유도관 및, 상기 예열챔버 및 격벽 사이에 설치되는 복수의 유로변경판을 포함하여 이루어지며,
    상기 유로변경판은 상기 예열챔버의 양 단부에서 서로 설치높이를 달리함으로써, 다층의 유로가 형성됨을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 수증기개질반응부는,
    메탄가스 및 수증기의 통로가 되는 유입구와 반응에 의해 생성된 합성가스의 통로가 되는 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고,
    상기 메탄가스 및 수증기는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성됨을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 고온전환반응기 및 저온전환반응기는,
    상기 합성가스의 이동통로가 되는 유입구와 배출구가 구비된 반응챔버와, 상기 반응챔버의 내부에서 좌우방향으로 설치되고 일단이 개방된 복수의 격판을 포함하여 이루어지고,
    상기 합성가스는 상기 복수의 격판의 외주면을 따라 이동함으로써 상기 격판에 의해 다층의 유로가 형성됨을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 쿨링부는,
    상기 선택적산화반응부의 전단에 설치되며, 상기 본체부의 단면 전체에 걸쳐 절곡형성된 냉각수의 이동통로인 냉각튜브를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 수소생산시스템.
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