CN112951343B - 一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种基于机器学习的高性能铁基非晶纳米软磁合金设计方法，包括根据神经网络模型选择五种元素设计具有特定饱和磁感应强度的合金成分，得到合金成分；根据合金成分称取原料，在特定的熔炼条件中采用真空非自耗电弧炉熔炼原料得到母合金，进而制备得到铁基非晶合金薄带，并对其进行XRD测试、TEM测试和VSM测试。本发明根据机器学习神经网络模型模拟预测结果，在Fe‑B‑Si三元合金的基础上加了Cu、Nb元素，增加原子混乱程度，提高了合金的非晶形成能力，并且Cu元素提供纳米晶初始结晶形核位置，有利于纳米晶的形成，B、Si元素则利于非晶结构的形成，实验测试的结果与机器学习模型预测的结果一致。

Description

一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法

技术领域

本发明涉及软磁合金技术领域，尤其涉及一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法。

背景技术

铁基非晶纳米晶软磁合金通常是由铁基非晶软磁合金通过热处理得到，铁基非晶纳米晶是非晶基体上生长出纳米晶粒。故铁基非晶纳米晶即具有铁基非晶的性能，同时也具有纳米晶材料的优点。材料饱和磁感应强度一定程度上取决于Fe元素含量，当Fe元素含量高时，其他元素比如类金属元素Si、B含量低时，材料的饱和磁感应强度更高。1995年，Inoue等总结出三条有关非晶形成能力的重要规律：1.合金系由3种或3种以上组元组成，原子状态混乱；2.主要组元间原子尺寸相差大于12％；3.主要组元间混合热必须为较大的负值。

合金材料发展到今天，种类数不胜数，其中尤为特殊的材料是非晶合金。非晶合金是在快速冷却的条件下凝固得到的结构，其在结构上与玻璃相似，故又称为金属玻璃。并且其没有晶体合金的空位、晶界等缺陷，具有许多独特的优异性能。20世纪以来，为了顺应现代产品环保、节能、、小型化的发展趋势，开发出大量的新型Fe基非晶软磁合金。到目前为止，铁基非晶主要有以下三个体系：1)FINMET系合金，主要成分为Fe、Si、M、B、Cu，其中M代表Nb、Mo、W、Ta等元素。2)NANOPERM系合金，主要成分为Fe、M、B、Cu，其中M代表Zr、Hf、Nb等元素。3)HITPERM系合金，主要成分为(Fe，Co)、M、B、Cu，其中M代表元素Zr、Hf、Nb等。以上系列的合金开发由科学工作者根据科研经验与试错法所研究获得，经历较长的时间，并且研究成本高。

Fe基纳米晶软磁合金以FINMET和NANOPERM为代表，在较低的频率条件下具有较高的饱和磁感应强度和磁导率，低的矫顽力。但是随着电力技术不断发展，软磁材料被要求在更高的频率下工作。FINMET系合金仅能在40KHz以下条件使用，故为适应高频率的工作环境，必须对铁基软磁材料进行进一步的研究与开发。在现在材料研究方面，设计出一种新材料通常是通过经验估计或者试错法。先制备出材料，检测其性能是否符合预期。但随着铁基非晶合金研究组元的增加，依靠人类经验估算的材料性能会存在较大的误差，同时其预测结果也不可信。这不仅浪费人力，更浪费物力，浪费资源，加大了材料研发的成本。

发明内容

本发明的目的在于克服现有合金设计方法的缺点，提供了一种基于机器学习的更高性能铁基非晶纳米软磁合金设计方法，解决了现有设计方法存在的不足。

本发明的目的通过以下技术方案来实现：一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，所述设计方法包括：

根据不同机器学习模型模拟预测和实验结果比较结果，选择具有最好模拟结果的神经网络模型，预测设计并制备具有高饱和磁感应强度的Fe基非晶纳米晶合金验证其性能，选择以Fe、Si、B、Cu和Nb五种元素设计一种饱和磁感应强度1.8T的合金成分，得到合金分子化学式为Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁；

根据合金成分(at.％)称取原料，单质金属Fe、B、Cu、Si、Nb的纯度为99.99％；

在特定的熔炼条件中采用真空非自耗电弧炉熔炼原料得到母合金，根据母合金制备得到铁基非晶合金薄带；

对所述铁基非晶合金薄带进行XRD测试、TEM测试和VSM测试。

所述根据母合金制备得到铁基非晶合金薄带包括：

将所述母合金进行破碎并进行超声清洗，清洗干净后干燥；，然后将破碎后的母合金样品放入玻璃腔体中；

通过甩带进行制样，将玻璃腔体抽真空随后充入氩气作为保护气体，并在氩气的保护下通过感应线圈将母合金加热到熔化状态；

剥离气嘴喷出高压氩气，熔融的金属在高压的推动下迅速落在高速旋转且水冷的铜辊上形成非晶薄带。

所述特定的熔炼条件包括5×10^-3Pa的真空环境，且在氩气的保护气氛下，合金熔炼至少五次以上。

所述设计方法还包括数据集建立步骤和神经网络模型建立步骤；所述数据集建立步骤和神经网络模型建立步骤执行于得到所述合金化学分子式之前。

所述数据集建立步骤包括：收集用于机器学习的铁基非晶纳米合金材料的成分配比及其对应的饱和磁感应强度数据，建立数据集。

所述根据神经网络模型选择以Fe、Si、B、Cu和Nb五种元素设计合金成分，得到合金分子化学式为Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁包括：

步骤1：确定用于机器学习的铁基非晶材料的基础数据；

步骤2：根据获得的基础数据，通过机器学习，确定数据间的相关性并预测材料宏观性能，建立虚拟数据库；

步骤3：根据虚拟数据库，选择铁基非晶成分，筛选出饱和磁感应强度高和矫顽力低的铁基非晶的成分配比；铁基非晶的基础数据包括铁基非晶各组元成分配比，饱和磁感应强度，矫顽力；

步骤4：根据实验室条件，首先确定元素种类，根据模型反推出具有高饱和磁感应强度的合金成分，最终得到合金分子化学式Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁。

本发明具有以下优点：一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，预测合金的饱和磁感应强度，减少试错所需人力与物力，设计出饱和磁感应强度高的软磁合金。在Fe-B-Si三元合金的基础上加了Cu、Nb元素，增加原子混乱程度，提高了合金的非晶形成能力，并且Cu元素提供纳米晶初始结晶形核位置，有利于纳米晶的形成，B、Si元素则利于非晶结构的形成。本发明铁基非晶纳米晶软磁材料合金所含元素的价格相对较低，原料成本相对廉价，同时合金中保持了较高的铁元素含量，使得软磁合金具有较高的饱和磁感应强度。不仅将机器学习应用于材料研发，并且在合金材料的成分设计上节约成本，提高效率，大大提高合金材料的物理性能，合金具有较高的饱和磁感应强度和低的矫顽力，提高合金的非晶形成能力，在电子、电力等相关领域具有更加广阔的应用前景。

附图说明

图1为本发明的流程示意图；

图2为本发明实施例通过机器学习得到的线性回归拟合图；

图3为本发明实施例通过机器学习得到的支持向量机拟合图；

图4为本发明实施例通过机器学习得到的神经网络拟合图；

图5为本发明实施例通过机器学习得到的回归森林拟合图；

图6为本发明实施例制备得到的铁基非晶纳米晶软磁合金的XRD衍射图；

图7为本发明实施例制备得到的铁基非晶纳米晶软磁合金的TEM和SAED图；

图8为本发明实施例制备得到的铁基非晶纳米晶软磁合金的磁性能测试结果图。

具体实施方式

为使本申请实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本申请实施例中附图，对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在此处附图中描述和示出的本申请实施例的组件可以以各种不同的配置来布置和设计。因此，以下结合附图中提供的本申请的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本申请的保护范围，而是仅仅表示本申请的选定实施例。基于本申请的实施例，本领域技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。下面结合附图对本发明做进一步的描述。

如图1所示，本发明涉及一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，目的是将机器学习的方法应用于材料领域，收集大量的实验数据集，在数据里寻找规律，破解成分-性能的关系，辅助材料设计。构建虚拟材料库，从中寻找具有特定性能的成分。与试错法和人类直觉经验相比，机器学习不但预测的准确性高，而且大大节省材料研发设计所需时间和原料成本。在设计合金成分时，尽量选择价格适中的金属元素，降低生产成本，同时保证其综合性能良好；具体包括以下内容：

步骤1)收集用于机器学习的基础数据，建立数据集，所收集的数据主要包括铁基非晶纳米晶合金材料的成分配比及其对应的饱和磁感应强度；

步骤2)分别使用机器学习线性回归模型、神经网络模型、回归森林模型和支持向量机四种模型，确定数据间的相关性并预测材料的宏观性能。根据拟合优度R²，确定具体某种模型对合金性能的预测更加准确。

步骤3)线性回归，支持向量机，神经网络和回归森林四种模型的拟合图分别如图2、3、4、5所示，从图中可以看出，四种模型的R²分别为0.83，0.80，0.92，0.96。由此可知神经网络和回归森林模型的拟合度较高。

步骤4)根据机器学习方法，预测出高饱和磁感应强度的铁基非晶纳米晶合金的成分。本实施例选择Fe、B、Cu、Si、Nb五种元素做为合金组元，根据神经网络模型预测，得到的合金成分为Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁，按照化学式Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁的成分配比计算所需原料质量，单质金属Fe、B、Cu、Si、Nb的纯度为99.99％，按照各元素质量百分比进行配料,其中Cu元素在熔炼过程中存在损耗，损耗率为0.05，故实际称取的铜的含量为理论计算的1.05倍。

其中，根据神经网络模型选择以Fe、Si、B、Cu和Nb五种元素设计合金成分，得到合金分子化学式为Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁包括：

A1：确定用于机器学习的铁基非晶材料的基础数据；

A2：根据获得的基础数据，通过机器学习，确定数据间的相关性并预测材料宏观性能，建立虚拟数据库；

A3：根据虚拟数据库，选择铁基非晶成分，筛选出饱和磁感应强度高和矫顽力低的铁基非晶的成分配比；铁基非晶的基础数据包括铁基非晶各组元成分配比，饱和磁感应强度，矫顽力；

A4：根据实验室条件，首先确定元素种类，根据模型反推出具有高饱和磁感应强度的合金成分，最终得到合金分子化学式Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁。

在收集的数据集中，包含多种元素，利用python建立神经网络模型后，根据实验室条件，首先确定以上五种元素。根据模型反推出具有高饱和磁感应强度的合金成分，最终得到本发明的Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁。

其中，神经网络模型的具体建立是根据octave和matlab软件，通过代码实现的。多元线性回归是通过octave软件实现，支持向量机是通过python软件实现，回归森林是通过python软件实现。四种方法的原理不同，代码也不相同。

步骤5)采用真空熔炼炉熔炼样品。将原料加入真空炉中，抽真空至5×10^-3Pa,然后充入氩气作为保护气，将样品熔炼五遍以上，每次熔炼要翻转样品，保证母合金成分均匀。

步骤6)将上述母合金破碎，并在无水乙醇中进行超声清洗，清洗后干燥，放入石英玻璃管中备用，采用真空甩带机制备铁基非晶纳米晶薄带。首先将装有母合金的石英玻璃管固定于线圈中央，抽真空至5×10^-3Pa，充入氩气作为保护气。将母合金熔化后吹向高速旋转的铜辊表面，金属液在高速旋转铜辊的作用下快速冷却，即制得宽度为2毫米，厚度为20微米的合金薄带，铜辊线速度为40m/s。

步骤7)为检测所制备的合金条带成分结构，对其进行X射线衍射(XRD)测试，测试结果如6图所示，

从图中可以看出，在2Θ≈45°和2Θ≈65°均出现晶化衍射峰，其中2Θ≈45°出的峰有非晶峰的特征，故Fe85Si4B9Cu1Nb1合金薄带为非晶纳米晶薄带。

步骤8)为了确定样品的相组成，对其进行透射电镜(TEM)和选区电子衍射(SAED)测试。测试结果如图7所示，本发明所制的的铁基软磁合金薄带结构是非晶和纳米晶双相共存，析出相为α-Fe，晶粒尺寸为20纳米左右。

步骤9)为了测试样品的磁性能，采用振动样品磁强计(VSM)测试合金薄带的饱和磁感应强度，测试结果如图8所示。从图上可知，铁基非晶纳米晶薄带的饱和磁感应强度为1.73T，矫顽力为9.09A/m。与预测结果基本一致，证明了机器学习应用于材料设计的可行性。

以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当理解本发明并非局限于本文所披露的形式，不应看作是对其他实施例的排除，而可用于各种其他组合、修改和环境，并能够在本文所述构想范围内，通过上述教导或相关领域的技术或知识进行改动。而本领域人员所进行的改动和变化不脱离本发明的精神和范围，则都应在本发明所附权利要求的保护范围内。

Claims (5)

1.一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，其特征在于：所述设计方法包括：

根据神经网络模型选择以Fe、Si、B、Cu和Nb五种元素设计一种饱和磁感应强度1.8T的合金，设计得到合金成分原子百分比为Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁；

根据合金分子化学式称取原料，单质金属Fe、B、Cu、Si、Nb的纯度为99.99％；

在特定的熔炼条件中采用真空非自耗电弧炉熔炼原料得到母合金，根据母合金制备得到铁基非晶合金薄带；

对所述铁基非晶合金薄带进行XRD测试、TEM测试和VSM测试；

所述根据母合金制备得到铁基非晶合金薄带包括：

将所述母合金进行破碎并进行超声清洗，清洗干净后干燥，然后将破碎后的母合金样品放入玻璃腔体中；

通过甩带进行制样，将玻璃腔体抽真空随后充入氩气作为保护气体，并在氩气的保护下通过感应线圈将母合金加热到熔化状态；

剥离气嘴喷出高压氩气，熔融的金属在高压的推动下迅速落在高速旋转且水冷的铜辊上形成非晶薄带，具体为，将母合金熔化后吹向高速旋转的铜辊表面，金属液在高速旋转铜辊的作用下快速冷却，即制得宽度为2毫米，厚度为20微米的合金薄带，其中，铜辊线速度为40m/s。

2.根据权利要求1所述的一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，其特征在于：所述特定的熔炼条件包括5×10^-3Pa的真空环境，且在氩气的保护气氛下，合金熔炼至少五次以上。

3.根据权利要求1或2所述的一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，其特征在于：所述设计方法还包括数据集建立步骤和神经网络模型建立步骤；所述数据集建立步骤和神经网络模型建立步骤执行于得到所述合金化学分子式之前。

4.根据权利要求3所述的一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，其特征在于：所述数据集建立步骤包括：收集用于机器学习的铁基非晶纳米合金材料的成分配比及其对应的饱和磁感应强度数据，建立数据集。

5.根据权利要求1所述的一种基于机器学习的铁基非晶纳米软磁合金设计方法，其特征在于：所述根据神经网络模型选择以Fe、Si、B、Cu和Nb五种元素设计合金成分，得到合金分子化学式为Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁包括：

步骤1：确定用于机器学习的铁基非晶材料的基础数据；

步骤2：根据获得的基础数据，通过机器学习，确定数据间的相关性并预测材料宏观性能，建立虚拟数据库；

步骤3：根据虚拟数据库，选择铁基非晶成分，筛选出饱和磁感应强度高和矫顽力低的铁基非晶的成分配比；铁基非晶的基础数据包括铁基非晶各组元成分配比，饱和磁感应强度，矫顽力；

步骤4：根据实验室条件，首先确定元素种类，根据模型反推出具有高饱和磁感应强度的合金成分，最终得到合金分子化学式Fe₈₅Si₄B₉Cu₁Nb₁。

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