CN112705172A - 一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法及应用 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法及应用。将聚乙烯亚胺加入超纯水中，然后与硝酸铜、硝酸银混合、搅拌；加入活性炭，放入聚四氟乙烯内衬不锈钢高压反应釜中，密封反应釜，在140～220℃下水热反应3～5h；将反应釜自然冷却至室温，所得固体样品用超纯水洗涤，50～80℃条件下真空干燥≥14h，得到银/铜修饰的炭基吸附剂。本发明所合成的炭基吸附剂，合成操作简单、条件温和，对水中放射性碘离子吸附速度快、吸附效率高、吸附容量大，且适用酸碱条件范围广，是一种经济实用的水体中的去除放射性碘离子的方法。

Description

一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法及应用
技术领域
本发明属于放射性水处理技术领域，涉及一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法及应用。
背景技术
核能作为一种丰富、清洁、经济性较高的能源，具有极大的开发潜能。随着核能在核工业、工农业和医疗领域的快速发展，产生了较多的放射性废水。放射性碘是一种重要的放射性核素，碘的26种同位素I115～I140中，I125、I129和I131对环境的危害最为严重。水体中存在的无机碘主要为碘离子(I-)和碘酸根(IO3 -)等，2011年日本福岛核电站事故中释放到水体中的碘核素主要为碘离子。
放射性碘进入水体环境(如海洋、河流、湖泊等)，最终可以通过食物链等方式进入人体并产生积累，会显著提高甲状腺癌和白血病的发病率，对人体造成无法估量的损害。因此从水中去除放射性碘是迫切需要解决的问题。
从水体中去除放射性碘离子的常见技术主要包括吸附法、化学沉淀法、离子交换法、膜分离技术、生物处理法等。吸附法是一种较为经济、简便、清洁的方法。吸附材料表面的特殊结构一般通过分子间作用力或者化学键作用实现对碘离子的吸附，从而达到分离和去除放射性碘的目的。制备选择性好、吸附容量高、再生性较好的吸附剂是研究的重点方向。
发明内容
针对上述问题，本发明提出一种制备高效银/铜修饰的炭基吸附剂的方法，用于水体中放射性碘离子的去除。本发明合成方法简单易行，条件温和，且原料经济易得，可以实现大量生产。该方法制备的银/铜修饰的炭基吸附剂对水体中放射性碘离子具有良好的吸附效果，吸附速度快、去除效率高、吸附容量大及pH适用范围广。
本发明的技术方案如下：一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法，主要步骤为将聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭加入反应釜；加入超纯水同时搅拌；水热反应；洗涤、干燥、筛分后获得银/铜修饰的炭基吸附剂。
投加顺序依次为聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭。
所述聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭的质量比为0.53:0.76:(0.158～0.63):(0.315～2)。
所述聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭的优选质量比为0.53:0.76:0.315:1。
所述水热反应温度为140～220℃，反应时间为3～5h。
所述水热反应优选反应温度为220℃、反应时间为3h。
所述洗涤条件为超纯水清洗6次及以上。
所述干燥温度为50～80℃，所述干燥时间为真空干燥14h及以上。
优选干燥温度为80℃、反应时间为14h。
所述的活性炭为超纯水清洗3次以上的活性炭。
所述的超纯水的体积为50mL。
本发明的第二个技术方案是一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法之应用，去除水中放射性碘。
本发明的优点在于：
1.本发明提出的银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法，制备方法简单，条件温和，可批量生产，具有大规模应用前景；
2.基于本发明制备的银/铜修饰炭基吸附剂，对水中碘离子吸附速度快，大，吸附量达到69mg/g，碘离子的去除率达到99.0％以上。
3.银/铜修饰的炭基吸附剂可用于受放射性碘离子污染水体的应急处理，是一种实用的水体中的去除放射性碘离子的方法。
附图说明
图1为实施例1中银/铜修饰炭基吸附剂的SEM图。
图2为实施例1中银/铜修饰炭基吸附剂的EDS图。
图3为实施例1中银/铜修饰炭基吸附剂吸附水体中的碘离子的动力学特性。
图4为实施例1中银/铜修饰炭基吸附剂吸附水体中不同浓度碘离子的效果。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。所述方法如无特别说明均为常规方法。所述原材料如无特别说明均能从公开商业途径而得。
先称取一定质量的聚乙烯亚胺，加入50mL超纯水，磁力搅拌直到完全溶解；然后加入一定质量的三水合硝酸铜、硝酸银，磁力搅拌得到后均匀的蓝色溶液；再称取一定质量的椰壳活性炭，磁力搅拌。将混合物放入聚四氟乙烯内衬不锈钢高压反应釜并密封，在一定温度下水热反应一段时间。反应釜自然冷却至室温后，将样品用超纯水多次洗涤，在一定温度真空干燥一段时间得到银/铜修饰的炭基吸附剂。
实施例1：
聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银的质量分别为0.53、0.760、0.315g，椰壳活性炭质量为1.000g。水热反应温度为220℃、反应时间为3h。真空干燥温度为80℃，干燥时间为14h。
图1为银/铜修饰炭基吸附剂的SEM图，褶皱形态为椰壳粉末活性炭，纳米氧化亚铜/铜颗粒均匀分布于活性炭表面，尺寸约为50～100nm。图2为银/铜修饰炭基吸附剂的EDS能谱图，其主要元素为C、O、Ag和Cu。图3为银/铜修饰炭基吸附剂对水体中碘离子的吸附效果，水体中模拟放射性碘离子为1.0mg/L，银/铜修饰炭基吸附剂的投加量为1g/L，吸附温度为25℃，搅拌转速为200转/分钟，吸附2h达到平衡，吸附去除率为99.9％。图4为银/铜修饰炭基吸附剂对碘离子的吸附效果，最大吸附量达到65mg/g。
实施例2：
聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银的质量分别为0.53、0.760、0.63g，椰壳活性炭质量为1.000g。水热反应温度为220℃、反应时间为3h。真空干燥温度为80℃，干燥时间为14h。
向含10.0mg/L的模拟放射性碘离子的水体中投加1g/L银/铜修饰的炭基吸附剂，吸附温度为25℃，搅拌转速为200转/分钟。银/铜修饰的炭基吸附剂的吸附效率为92.1％。
实施例3：
聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银的质量分别为0.53、0.760、0.315g，椰壳活性炭质量为1.000g。水热反应温度为220℃、反应时间为3h。真空干燥温度为80℃，干燥时间为14h。
向含10.0mg/L的模拟放射性碘离子的水体中投加1g/L银/铜修饰的炭基吸附剂，吸附温度为25℃，搅拌转速为200转/分钟。银/铜修饰的炭基吸附剂的吸附效率为99.8％。
实施例4：
聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银的质量分别为0.53、0.760、0.158g，椰壳活性炭质量为1.0g。水热反应温度为140℃、反应时间为5h。真空干燥温度为50℃，干燥时间为14h。
向含10.0mg/L的模拟放射性碘离子的水体中投加1g/L银/铜修饰的炭基吸附剂，吸附温度为25℃，搅拌转速为200转/分钟。银/铜修饰的炭基吸附剂的吸附效率为99.3％。
实施例5：
聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银的质量分别为0.53、0.760、0.158g，椰壳活性炭质量为1.0g。水热反应温度为140℃、反应时间为3h。真空干燥温度为50℃，干燥时间为14h。
向含10.0mg/L的模拟放射性碘离子的水体中投加1g/L银/铜修饰的炭基吸附剂，吸附温度为25℃，搅拌转速为200转/分钟。银/铜修饰的炭基吸附剂的吸附效率为99.2％。
实施例6：
聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银的质量分别为0.53、0.760、0.158g，椰壳活性炭质量为2g。水热反应温度为220℃、反应时间为3h。真空干燥温度为50℃，干燥时间为14h。
向含10.0mg/L的模拟放射性碘离子的水体中投加1g/L银/铜修饰的炭基吸附剂，吸附温度为25℃，搅拌转速为200转/分钟。银/铜修饰的炭基吸附剂的吸附效率为99.2％。

Claims (8)

1.一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法，其特征在于，主要步骤为将聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭加入反应釜；加入超纯水同时搅拌；水热反应；洗涤、干燥、筛分后获得银/铜修饰的炭基吸附剂；
投加顺序依次为聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭；
所述聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭的质量比为0.53:0.76:(0.158～0.63):(0.315～2)。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述聚乙烯亚胺、三水合硝酸铜、硝酸银、活性炭的优选质量比为0.53:0.76:0.315:1。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述水热反应温度为140～220℃，反应时间为3～5h。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述水热反应优选反应温度为220℃、反应时间为3h。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述洗涤条件为超纯水清洗6次及以上。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述干燥温度为50～80℃，所述干燥时间为真空干燥14h及以上。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，优选干燥温度为80℃、反应时间为14h。
8.一种银/铜修饰的炭基吸附剂的制备方法之应用，其特征在于，去除水中放射性碘。
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