CN112657931B - 乏燃料上铅铋合金的清洗方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种乏燃料上铅铋合金的清洗方法,包括以下步骤:将乏燃料放置于清洗液中进行清洗,所述乏燃料上具有不锈钢组件和铅铋合金,所述清洗液中具有醋酸和双氧水。本发明的清洗方案通过使用成分含有醋酸与双氧水的清洗液对乏燃料表面室外铅铋合金进行清洗,该清洗液不仅能够有效地去除乏燃料组件表面的铅铋合金,而且不对乏燃料组件产生超过安全限制的影响。
Description
技术领域
本发明涉及乏燃料后处理技术领域,特别是涉及乏燃料上铅铋合金的清洗方法。
背景技术
核电的使用是人类在能源利用史上的一个重大突破,利用原子核的裂变反应,核燃料能够产生其他所有传统化石能源所无法比拟的高能量输出,并且,这些高能量输出往往只需要耗费少量的核燃料。这种低投入高产出的特性,使得人类日益重视对核能的利用,并不断加大在核能领域的研究开发,时至今日,核能已经成为世界上许多国家的重要能源组成部分。然而,核电在具有极高利用价值的同时,其所可能带来的危害也令人们谈核色变。在使用核电的过程中,如果保护不当而致使出现核泄漏等重大事故,将会对核电厂周边的环境乃至全人类带来及其严重的核污染灾害,因此,如何在对核能的开发利用过程中保证其安全性,是一个极其重要的研究课题。
乏燃料是指在反应堆内进行一定时间的裂变反应之后,达到了设计燃耗而被卸载出反应堆的核燃料。由于被卸载后的乏燃料仍会在相当长的时间内继续产生衰变热,因此现有的压水堆核电厂通常会将乏燃料组件储存在乏燃料水池内并利用乏燃料水池的冷却系统对乏燃料进行冷却,将其产生的热量排出至最终热阱(大气、江河、大海等),被冷却后的乏燃料可以进行溶解等后处理,以提取尚有利用价值的核素。
对于液态金属快堆,在乏燃料从反应堆堆芯取出后,乏燃料组件会附着金属冷却剂,而附着的金属冷却剂会给乏燃料组件的贮存带来安全隐患,因此在乏燃料组件放入乏燃料水池进行贮存之前,需对其进行清洗,除去乏燃料组件表面粘附的金属冷却剂。对于钠冷快堆,现有方法是将乏燃料组件转至清洗井后,利用氩气保护下的氩-水蒸气来清除乏燃料表面粘附的钠冷却剂,水蒸气能够与钠发生化学反应,并产生H2;而破损的乏燃料组件则在高温铅封井内利用高温铅对组件进行铅封处理;更换下来的设备先采用氮气保护下的氮气一水蒸气清洗法除去钠,再用去污溶液对除钠设备进行去污,使其达到维修所允许的安全标准。从清洗井排出的含氢气(或氮气)、水蒸气、放射性、氢气的气体混合物经水冷冷凝器、过滤器由水循环泵抽吸,送入空气稀释管道排出;含放射性的冷凝废液由泵送入后处理系统,去污液通过由蒸气加热的去污液加热器后进入清洗井,并备有去污液循环泵,以使去污过程能动态进行。清洗井还配有电加热器,再与充氮或放空气管线抽真空系统相通,以保护干燥过程的进行。同时抽真空系统有助于在清洗过程中实行减压清洗。在该清洗装置中,氢气的测量是清洗除钠过程的氢爆、氢火的一个首要控制量,它也表示清洗过程进行的程度。然而,对于以铅铋作为冷却剂的反应堆,由于铅铋合金的化学性质跟钠不同,钠冷快堆的乏燃料清洗方法不适用于铅铋合金,而目前以铅铋为冷却剂的反应堆研究还处于初步阶段,暂无提出合适的乏燃料表面铅铋合金的处理方法。
发明内容
基于此,有必要乏燃料上铅铋合金难以去除的问题,提供一种乏燃料上铅铋合金的清洗方法。
一种乏燃料上铅铋合金的清洗方法,包括以下步骤:
将乏燃料放置于清洗液中进行清洗,所述乏燃料上具有不锈钢组件和铅铋合金,所述清洗液中具有醋酸和双氧水。
在其中一个实施例中,所述醋酸在所述清洗液中的体积分数为20%~50%。
在其中一个实施例中,所述醋酸在所述清洗液中的体积分数为35%~45%。
在其中一个实施例中,所述双氧水在所述清洗液中的体积分数为4%~16%。
在其中一个实施例中,所述双氧水在所述清洗液中的体积分数8%~12%。
在其中一个实施例中,所述清洗液由体积分数为35%~45%的醋酸、8%~12%的双氧水和水组成。
在其中一个实施例中,清洗温度为37℃~47℃。
在其中一个实施例中,所述不锈钢选自马氏体钢、铁素体钢、奥氏体钢、奥氏体-铁素体不锈钢及沉淀硬化不锈钢中的任意一种。
在其中一个实施例中,所述不锈钢选自铬不锈钢、铬镍不锈钢和铬锰氮不锈钢中的任意一种。
一种所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法中所限定的清洗液在用于清洗乏燃料上铅铋合金中的应用。
本发明提供了一种有效的乏燃料上铅铋合金的清洗液配比及清洗方法,该方案通过使用成分含有醋酸与双氧水的清洗液对乏燃料表面铅铋合金进行清洗,该清洗液不仅能够有效地去除乏燃料组件表面的铅铋,而且不对乏燃料组件产生超过安全限制的影响。
具体实施方式
为了便于理解本发明,下面将对本发明进行更全面的描述。本发明可以以许多不同的形式来实现,并不限于本文所描述的实施例。相反地,提供这些实施例的目的是使对本发明的公开内容的理解更加透彻全面。
除非另有定义,本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的,不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“和/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。
对于核燃料反应堆,乏燃料从堆芯取出后,表面会粘附一定量的金属冷却剂。为了消除残留在乏燃料表面的金属在乏燃料贮存时,对乏燃料组件的产生电腐蚀等不利影响,在乏燃料转至乏燃料水池进行贮存前,需进行乏燃料清洗操作,其主要目的是除去乏燃料表面粘附的金属及其他杂质。而目前对于表面粘附有铅铋合金的乏燃料清洗工艺尚无提出普遍可行的方案。
换料系统是铅基快堆区别于传统压水堆最大的系统之一,也是设计难度最大的系统之一。乏燃料组件清洗工艺和破损燃料组件的处理工艺又是铅基快堆换料系统的重要组成部分。
不同于传统压水堆,铅基反应堆在换料时,对于400℃-600℃的奥氏体和珠光体钢材,在铅铋冷却剂深度脱氧条件下,以及当钢材表面氧化膜在氢介质中还原时存在铅润现象。当乏燃料组件长期保持在铅铋中时,在乏燃料组件表面会粘附铅铋。铅铋合金冷却剂会沾附在燃料包壳外壁,这会对燃料包壳造成腐蚀等不利影响,无法直接将乏燃料组件置入乏燃料水池,特别是破损乏燃料,需经特殊处理后方可进行长期储存,因此制定乏燃料组件表面铅铋合金的清洗方案势在必行。
本发明实施例提供一种乏燃料上铅铋合金的清洗方法,包括以下步骤:
将乏燃料放置于清洗液中进行清洗,所述乏燃料上具有不锈钢组件和铅铋合金,所述清洗液中具有醋酸和双氧水。
本发明提供了一种有效的乏燃料上铅铋合金的清洗液配比及清洗方法,该方案通过使用成分含有醋酸与双氧水的清洗液对乏燃料表面铅铋合金进行清洗,该清洗液不仅能够有效地去除乏燃料组件表面的铅铋,而且不对乏燃料组件产生超过安全限制的影响。
本发明属于首次公开,目前全球尚无任何铅铋清洗相关专利及公开资料,具有高度创新性与经济性。
单纯的金属铅在醋酸中的溶解度非常低,而金属铋不溶于醋酸。本发明针对的乏燃料上的铅铋是以铅铋合金的形式存在,铅铋合金更是不溶于醋酸。对于本发明的清洗原理,发明人尚处于研究阶段,发明人推测的其中一种原理可能是:在双氧水条件下铅铋先被氧化,然后氧化物在双氧水和醋酸配合条件下更容易溶解。
本发明的乏燃料上含有不锈钢组件,例如为不锈钢壳体等。本发明的清洗目的是将铅铋合金去除,而不对其上的不锈钢组件造成腐蚀。在一些实施方式中,按组织状态分,所述不锈钢可为马氏体钢、铁素体钢、奥氏体钢、奥氏体-铁素体不锈钢及沉淀硬化不锈钢中的任意一种。在一些实施方式中,按成分分,所述不锈钢可为铬不锈钢、铬镍不锈钢和铬锰氮不锈钢中的任意一种。
在一些实施方式中,所述醋酸在所述清洗液中的体积分数为20%~50%。具体的,所述醋酸在所述清洗液中的体积分数可以为20%、21%、22%、23%、24%、25%、26%、27%、28%、29%、30%、31%、32%、33%、34%、35%、36%、37%、38%、39%、40%、41%、42%、43%、44%、45%、46%、47%、48%、49%、50%等。优选的,所述醋酸在所述清洗液中的体积分数为35%~45%。更优选为38%~42%。
在一些实施方式中,所述双氧水在所述清洗液中的体积分数为4%~16%。具体的,所述双氧水在所述清洗液中的体积分数可以为4%、5%、6%、7%、8%、9%、10%、11%、12%、13%、14%、15%、16%等。优选的,所述双氧水在所述清洗液中的体积分数为8%~12%。更优选为9%~11%。
在一些实施方式中,所述清洗液由醋酸、双氧水和水三种组分组成。在一些实施方式中,所述清洗液由体积分数为20%~50%的醋酸、4%~16%的双氧水和水组成。在一些实施方式中,所述清洗液由体积分数为20%~50%的醋酸、8%~12%的双氧水和水组成。在一些实施方式中,所述清洗液由体积分数为38%~42%的醋酸、4%~16%的双氧水和水组成。优选的,所述清洗液由体积分数为35%~45%的醋酸、8%~12%的双氧水和水组成。优选的,所述清洗液由体积分数为38%~42%的醋酸、9%~11%的双氧水和水组成。
值得说明的是,本发明可在清洗温度为40℃~50℃下实现乏燃料上铅铋合金的清洗。不需要极高的温度条件。具体的,清洗温度可以为40℃、41℃、42℃、43℃、44℃、45℃、46℃、47℃、48℃、49℃、50℃等。优选的,清洗温度可以为43℃~47℃。清洗液的温度可控制在该范围内,能够使得清洗液更容易发挥作用。
在一些实施例中,可将待清洗的乏燃料浸泡在该清洗液中。优选的,对盛有该乏燃料的清洗液进行超声处理,通过超声促进清洗液与乏燃料上铅铋合金的反应,使得铅铋合金与清洗液的反应更充分。
优选的,在清洗过程中,双氧水分多次添加至清洗液中,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高。并且避免温度急剧升高双氧水一次性分解造成后期醋酸反应过程中无双氧水的配合。双氧水例如可分两次、三次、四次或根据实际处理量分更多次加入。
本发明实施例还提供一种上述任一实施例的清洗液在清洗乏燃料上铅铋合金中的应用。
以下为具体实施例。
以下实施例和对比例中待清洗的乏燃料为同一批次,默认其成分基本相同,其上所含铅铋含量相等。各实施例和对比例所使用的清洗液的总体积相同,待清洗的乏燃料的质量相同。
实施例1
在配药罐配置40%醋酸+9.8%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
实施例2
在配药罐配置20%醋酸+9.8%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
实施例3
在配药罐配置50%醋酸+9.8%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
实施例4
在配药罐配置40%醋酸+4%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
实施例5
在配药罐配置40%醋酸+16%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
实施例6
在配药罐配置40%醋酸+9.8%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中特殊操作要求如下:
H2O2一次性添加至清洗液中。
实施例7
在配药罐配置40%醋酸+9.8%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为60℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
对比例1
在配药罐配置49.8%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
对比例2
在配药罐配置49.8%醋酸,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(醋酸分次定量添加)。
对比例3
在配药罐配置40%硝酸+9.8%双氧水,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(H2O2分次定量添加,防止一次性添加H2O2导致气体急剧释放,清洗液温度急剧升高)。
对比例4
在配药罐配置40%醋酸+9.8%高锰酸钾,余量为水的清洗液(体积分数)。清洗液清洗的温度为45℃。清洗液混合均匀且经检测成分达标后,送入洗铅铋罐。洗铅铋罐根据温度仪表控制罐内液体温度。
将沾附铅铋、质量符合试验要求的常温乏燃料组件送入洗铅铋罐中。浸没燃料组件后,调整管路阀门,启动输液泵,使洗铅铋罐内清洗液缓慢打循环。
最终将清洗干净后的乏燃料组件取出,送入乏燃料水池中。
该试验中应满足的特殊操作要求如下:
配药需按照要求和步骤进行,控制添加顺序和添加速率(高锰酸钾分次定量添加)。
结果如表1所示。
表1
以上实施例和对比例说明,本发明提供的清洗配方为醋酸与双氧水以一定量的配比进行清洗,其最优配比为40%醋酸+9.8%双氧水的清洗液。
其双氧水浓度在4%至16%范围内亦具有清洗效果,双氧水的浓度对反应速率有着重要影响,具体表现为低浓度双氧水的清洗液反应速度缓慢,高浓度双氧水的清洗液反应速度剧烈,但双氧水浓度过高会导致反应过于剧烈并释放大量热量,使得溶液温度快速上升,双氧水自分解反应加速,造成大量浪费且存在安全隐患,并且该范围不会对不锈钢造成腐蚀。
其醋酸浓度在20%与50%范围内均具有清洗效果,当醋酸浓度较低时,反应速度缓慢,当醋酸浓度升高至40%左右时,反应速率较快,超过40%浓度后,反应速度出现明显下降,并且该范围不会对不锈钢造成腐蚀。
清洗温度在常温至45℃左右时,清洗效率及速度较好,当温度过高时,双氧水将会大量分解,造成物料浪费,且降低其清洗效果。
以上所述实施例的各技术特征可以进行任意的组合,为使描述简洁,未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述,然而,只要这些技术特征的组合不存在矛盾,都应当认为是本说明书记载的范围。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式,其描述较为具体和详细,但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是,对于本领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干变形和改进,这些都属于本发明的保护范围。因此,本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。
Claims (10)
1.一种乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,包括以下步骤:
将乏燃料放置于清洗液中进行清洗,所述乏燃料上具有不锈钢组件和铅铋合金,所述清洗液由体积分数为35%~45%的醋酸、8%~12%的双氧水和水组成,清洗温度为37℃~47℃,在清洗过程中所述双氧水分多次添加至清洗液中。
2.根据权利要求1所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,所述清洗液由体积分数为38%~42%的醋酸、9%~11%的双氧水和水组成。
3.根据权利要求1所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,所述清洗液由体积分数为40%的醋酸、9.8%的双氧水和水组成。
4.根据权利要求1~3任一项所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,所述清洗温度为40℃、41℃、42℃、43℃、44℃、45℃、46℃或47℃。
5.根据权利要求4所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,所述清洗温度为45℃。
6.根据权利要求1~3任一项所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,所述双氧水分两次、三次或四次添加至清洗液中。
7.根据权利要求1~3任一项所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,对盛有所述乏燃料的清洗液进行超声处理。
8.根据权利要求1~3任一项所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,所述不锈钢选自马氏体钢、铁素体钢、奥氏体钢、奥氏体-铁素体不锈钢及沉淀硬化不锈钢中的任意一种。
9.根据权利要求1~3任一项所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法,其特征在于,所述不锈钢选自铬不锈钢、铬镍不锈钢和铬锰氮不锈钢中的任意一种。
10.一种权利要求1~9任一项所述的乏燃料上铅铋合金的清洗方法中所限定的清洗液在用于清洗乏燃料上铅铋合金中的应用。
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