CN112563414B - 一种模拟型全碳基忆阻突触器件及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种模拟型全碳基忆阻突触器件及其制备方法，所述器件包括底电极、中间层和顶电极，所述中间绝缘层设置在底电极和顶电极之间；所述底电极为高导电性的碳材料；所述中间层为氧化石墨烯掺杂含氮的碳量子点的复合薄膜；所述顶电极为还原氧化石墨烯。本发明通过紫外光照射中间层，使含氮的碳量子点周围产生的光生电子会还原GO表面官能团，产生局部导电的还原氧化石墨烯。在电场作用下，器件中氧离子迁移，形成多条弱导电丝，产生阻态连续变化的模拟型忆阻行为。该全碳基记忆突触器件能够实现短期/长期突触可塑性，如双脉冲易化和时序依赖突触可塑性。本发明的全碳基忆阻突触器件为实现全碳基神经形态计算系统提供了基础。

Description

一种模拟型全碳基忆阻突触器件及其制备方法
技术领域
本发明属于微电子技术领域，涉及忆阻突触器件，具体涉及一种模拟型全碳基忆阻突触器件及其制备方法。
背景技术
脑启发神经形态计算系统因其具高并行计算和高能效等优点，备受国内外研究者的广泛关注。而忆阻器与生物突触具有高度的相似性，被认为是实现神经形态计算系统最有潜力的候选者。利用忆阻器模拟神经突触的学习功能已经成为了研究热点。目前,有多种材料相继被提出构筑忆阻神经突触,包括金属氧化物，有机物，硫族化物和钙钛矿。其中，碳基忆阻器具有良好的机械柔性，能够发展柔性人工突触。氧化石墨烯(GO)因具有内部氧官能团能够迁移的特性，是一种发展碳基忆阻器件的优势材料。但是基于GO材料的忆阻器一般表现出介于低阻态和高阻态之间的数字型阻变(D-RS)，其尚不能实现电阻连续变化的模拟型阻变(A-RS)，后者往往是忆阻器模拟生物突触功能的重要基础。就阻变机制而言，GO基数字型阻忆阻器通常归因于单根导电细丝的形成和断裂，该导电细丝由氧空位类缺陷构成，即还原氧化石墨烯缺陷。相比之下，为了实现连续的电阻调节，器件需要具备多个弱导电细丝。因此，可控生成局部RGO区域的忆阻器有望为实现电阻连续可调的模拟型阻变提供了机会，为实现全碳基忆阻突触器件提供了基础。具有模拟型阻变行为的全碳忆阻突触器件具有良好的柔性，可转移性和耐高温特性，因此，研发模拟型全碳基忆阻突触具有极大的潜在应用价值。
现有技术中，专利CN105287046A中公开了一种全碳基神经突触仿生器件，其包括了石墨烯底电极和顶电极，以及氧化石墨烯为之间的阻变功能层。但该专利公开的是一种阻变存储器(RRAM)，一种电阻态离散变化的数字型阻变(D-RS)忆阻器。由于D-RS电导变化的线性度高，其实现的神经突触功能，如模式识别的精确度低。
发明内容
本发明针现有技术的不足，提供了一种模拟型全碳基忆阻突触器件及其制备方法。将含氮的碳量子点(NCQDs)掺入氧化石墨烯(GO)薄膜中，以石墨烯和还原氧化石墨烯为电极。在紫外光照射下，含氮的碳量子点(NCQDs)产生光生电子，在其附近还原氧化石墨烯的含氧官能团，产生成局部的RGO。在电场作用下，器件中氧离子迁移，形成多条弱的氧空位导电通道，产生阻态连续变化的模拟型忆阻行为，实现模拟型阻变。这种方法实现的模拟型全碳基忆阻突触，模拟了基础的生物神经突触功能，如PPF效应和STDP学习规则。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
本发明提供了一种模拟型全碳基忆阻突触器件，包括底电极、中间层和顶电极，所述中间绝缘层设置在底电极和顶电极之间；
所述底电极为高导电性的碳材料；所述中间层为氧化石墨烯掺杂含氮的碳量子点(GO-NCQDs)的复合薄膜；所述顶电极为还原氧化石墨烯(RGO)。
优选地，所述高导电性的碳材料包括石墨烯(其石墨烯为单层石墨烯GO)、还原的氧化石墨烯中的至少一种。
优选地，所述中间层的厚度为50-100nm,更优选厚度为60-80nm。若厚度过薄或过厚均不能得到最优性能。
优选地，所述中间层的制备方法包括以下步骤：
将含氮的碳量子点掺入氧化石墨烯溶液中，含氮的碳量子点掺杂的质量百分比为25-40％,然后采用旋涂的方法在底电极上形成复合薄膜，即为中间层。所述含氮的碳量子点掺杂的质量百分比若低于25％时，经过光照之后GO薄膜内部不能获得足够的RGO缺陷，因而器件的行为依然为数字型阻变；当质量百分比为25-40％时，器件展现出良好的模拟型阻变行为；当质量百分比大于40％时，光照之后GO薄膜内部的RGO缺陷过多，导致薄膜大量漏电，失去阻变能力。
优选地，所述顶电极的厚度为100nm,顶电极的数量为一个或多个。
本发明还提供了一种模拟型全碳基忆阻突触器件的制备方法，包括以下步骤：
S1、将底电极进行浸泡清洗后吹干；
S2、在底电极上旋涂氧化石墨烯掺杂含氮碳量子点的混合溶液，得中间层；
S3、将中间层进行紫外光照射处理；
S4、将步骤S3处理后的中间层上采用喷涂方法制备顶电极，且在喷涂过程中采用金属掩膜版进行遮掩，生长得到顶电极。
优选地，步骤S3中，所述紫外光照射处理的条件为：紫外光波长为320–380nm，功率为25-30mW，光照时间为8-15分钟。通过紫外光照射在GO内部诱导产生RGO缺陷。所述功率过小时，产生和现在相同量的RGO缺陷需要的时间会很长，约十个小时；功率过大时，易形成大量RGO缺陷，导致薄膜大量漏电。光照时间过短，同样不能产生足够的RGO缺陷量；光照时间过长时，易形成大量RGO缺陷，导致薄膜大量漏电。
优选地，步骤S4中，所述金属掩膜版的孔径为200μm。
与现有技术相比，本发明具有如下的有益效果：
本发明所提出的模拟型全碳基忆阻器件具有如下特点：(1)制备方法简单；(2)采用全碳材料制备器件；(3)经过紫外光照处理后，器件具备模拟型阻变行为；(4)能够大面积制备。(5)本发明实现的模拟型阻变(A-RS)忆阻器，电导线性度大，能够实现高精度的突触功能模拟。利用上述方法制备的模拟型全碳基忆阻突触器件，能够模拟生物神经突触的学习和认知功能，为实现全碳基神经形态计算系统开辟了新道路。
附图说明
通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所作的详细描述，本发明的其它特征、目的和优点将会变得更明显：
图1为依照本发明构建的忆阻神经突触器件的结构图；其中，100为底电极，101为中间绝缘层；102为含氮的碳量子点；103为顶电极；104为紫外光；
图2为依照本发明构建的忆阻器的制备流程图；
图3为依照本发明构建的忆阻器初始状态的电流-电压(I-V)特性曲线图；
图4为依照本发明构建的忆阻器经紫外光照射10min后的电流-电压(I-V)特性曲线图；
图5为依照本发明构建的忆阻器经紫外光照射后出现对脉冲异化(PPF)现象；
图6为依照本发明构建的忆阻器经紫外光照射后模拟脉冲时间依赖突触可塑性(STDP)学习规则。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明，但不以任何形式限制本发明。应当指出的是，对本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变化和改进。这些都属于本发明的保护范围。
以下实施例提供了一种模拟型全碳基忆阻突触器件，包括底电极、中间层和顶电极，所述中间绝缘层设置在底电极和顶电极之间；
所述底电极为高导电性的碳材料；所述中间层为氧化石墨烯掺杂含氮的碳量子点(GO-NCQDs)的复合薄膜；所述顶电极为还原氧化石墨烯(RGO)。
所述高导电性的碳材料包括石墨烯(其石墨烯为单层石墨烯GO)、还原的氧化石墨烯中的至少一种。
所述中间层的厚度为50-100nm。
所述中间层的制备方法包括以下步骤：
将含氮的碳量子点掺入氧化石墨烯溶液中，含氮的碳量子点掺杂的质量百分比为25-40％,然后采用旋涂的方法在底电极上形成复合薄膜，即为中间层。
所述顶电极的厚度为100nm,顶电极的数量为一个或多个。
本发明还提供了一种模拟型全碳基忆阻突触器件的制备方法，包括以下步骤：
S1、将底电极进行浸泡清洗后吹干；
S2、在底电极上旋涂氧化石墨烯掺杂含氮碳量子点的混合溶液，得中间层；
S3、将中间层进行紫外光照射处理；
S4、将步骤S3处理后的中间层上采用喷涂方法制备顶电极，且在喷涂过程中采用金属掩膜版进行遮掩，生长得到顶电极。
步骤S3中，所述紫外光照射处理的条件为：紫外光波长为320–380nm，功率为25-30mW，光照时间为8-15分钟。
步骤S4中，所述金属掩膜版的孔径为200μm。
在上述条件下均能制备得到本发明所述效果的模拟型全碳基忆阻突触器件。
实施例1
如图1所示，图1是依照本发明的全碳基忆阻突触器件的结构示意图，具体结构为：底电极100；在底电极上制备的中间绝缘层101，其为氧化石墨烯掺杂含氮的碳量子点102复合薄膜；在中间绝缘层101上制备的顶电极103；所述器件经过紫外光辐照104之后呈现模拟型阻变行为。
所述底电极100为石墨烯，所述顶电极103为还原氧化石墨烯。
图2为本发明中全碳忆阻突触器件的制备方法流程图，该方法具体包括以下步骤：
步骤(200):在室温条件下对底电极石墨烯先后用丙酮和酒精浸泡清洗，然后用氮气吹干，清洁基底表面；
步骤(201)：将含氮碳量子点和氧化石墨烯溶液混合，量子点掺杂的质量百分比为(30wt％)，溶液搅拌1h以获得均匀的100ml悬浮液；
步骤(202)：在室温下将复合溶液旋涂在清洗过的铜基石墨烯上，随后在温度60℃的电热板上干燥60分钟，交替重复上述旋涂和干燥的步骤，直至厚度为60-80nm，形成复合薄膜；
步骤(203)：将复合薄膜在紫外光下照射，光照波长为320–380nm，功率为25-30mW，光照时间为10分钟。
步骤(204)：采用喷涂的方法，制备还原氧化石墨烯电极，在喷涂的过程中利用200μm孔径的金属掩膜版进行遮掩，生长厚度为100nm，最终形成多个且独立的顶电极。
电学测试：图3和图4显示了具有不同紫外线照射时间(0和10分钟)的器件的忆阻特性的比较。如图3所示，对于初始器件(即0分钟光照)，通过施加正电压扫描会发生从高阻态到低阻态的突然转变，而在负电压扫描下会发生反向切换，这表示典型的数字型阻变。如图4所示，相比数字型阻变，经过紫外线照射后的器件可以在电压扫描下表现出电阻连续变化的阻变行为(即模拟型阻变)。
图5给出了实际测试得到的对脉冲异化(PPF)现象。当相同的两个脉冲(2V，50ms)先后施加在器件上时，第二个刺激产生的兴奋后电流明显大于第一个刺激产生的兴奋后电流，当双脉冲间隔越小时，PPF变化量越大；反之，PPF变化量越小。
图6给出了器件模拟脉冲时间依赖突触可塑性(STDP)学习规则的结果，器件的突触权重的变化(ΔW)和脉冲刺激时序(Δt)之间呈现指数的关系：Δt<0时，突触权重增强，增强的效果随着时间差越小而变大；Δt>0时,突出权重减弱，减弱的效果随着时间差越大而变小。
综上所述，本发明通过紫外光照射中间层，使含氮的碳量子点周围产生的光生电子会还原GO表面官能团，产生局部导电的还原氧化石墨烯。在电场作用下，器件中氧离子迁移，形成多条弱导电丝，产生阻态连续变化的模拟型忆阻行为。该全碳基记忆突触器件能够实现短期/长期突触可塑性，如双脉冲易化和时序依赖突触可塑性。本发明的全碳基忆阻突触器件为实现全碳基神经形态计算系统提供了基础。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是，本发明并不局限于上述特定实施方式，本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变化或修改，这并不影响本发明的实质内容。在不冲突的情况下，本申请的实施例和实施例中的特征可以任意相互组合。

Claims (7)

1.一种模拟型全碳基忆阻突触器件，其特征在于：包括底电极、中间层和顶电极，所述中间层设置在底电极和顶电极之间；
所述底电极为高导电性的碳材料；所述中间层为氧化石墨烯掺杂含氮的碳量子点的复合薄膜；所述顶电极为还原氧化石墨烯；
所述中间层进行紫外光照射处理，所述紫外光照射处理的条件为：紫外光波长为320–380 nm，功率为25-30mW，光照时间为8-15分钟；
所述高导电性的碳材料包括石墨烯。
2.根据权利要求1所述的模拟型全碳基忆阻突触器件，其特征在于：所述中间层的厚度为60-80nm。
3.根据权利要求1或2所述的模拟型全碳基忆阻突触器件，其特征在于：所述中间层的制备方法包括以下步骤：
将含氮的碳量子点掺入氧化石墨烯溶液中，含氮的碳量子点掺杂的质量百分比为25-40 %,然后采用旋涂的方法在底电极上形成复合薄膜，即为中间层。
4.根据权利要求1所述的模拟型全碳基忆阻突触器件，其特征在于：所述顶电极的厚度为50-100 nm,顶电极的数量为一个或多个。
5.一种根据权利要求1-4任一项所述的模拟型全碳基忆阻突触器件的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
S1、将底电极进行浸泡清洗后吹干；
S2、在底电极上旋涂氧化石墨烯掺杂含氮碳量子点的混合溶液，得中间层；
S3、将中间层进行紫外光照射处理；
S4、将步骤S3处理后的中间层上采用喷涂方法制备顶电极，且在喷涂过程中采用金属掩膜版进行遮掩，生长得到顶电极。
6.根据权利要求5所述的模拟型全碳基忆阻突触器件的制备方法，其特征在于：步骤S3中，所述紫外光照射处理的条件为：紫外光波长为320–380 nm，功率为25-30mW，光照时间为8-15分钟。
7.根据权利要求5所述的模拟型全碳基忆阻突触器件的制备方法，其特征在于：步骤S4中，所述金属掩膜版的孔径为200μm。
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