CN112504922B - 一种大气颗粒物粒径分布的在线测量系统及方法 - Google Patents

一种大气颗粒物粒径分布的在线测量系统及方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，包括样品采集单元、蠕动泵、测量单元和信号处理单元；所述测量单元包括样品池、激光器和探测器；所述样品采集单元采集大气样品并将其转换为样品溶液，所述蠕动泵将样品溶液分别以至少两个不同的速度注入所述样品池中；所述激光器射出激光至装有样品溶液的样品池，所述探测器检测所述蠕动泵以不同的速度注入样品溶液时所分别产生的散射光，并其转化为散射光电信号，所述信号处理单元接收不同的散射光电信号并结合不同的样品溶液的注入速度拟合得到速度‑粒径关系式，以输出大气颗粒物的粒径信息。

Description

一种大气颗粒物粒径分布的在线测量系统及方法
技术领域
本发明涉及大气环境监测相关研究领域，特别是涉及大气颗粒物粒径分布的实时在线测量。
背景技术
随着经济的发展和城市化进程加快，大气颗粒物污染成为社会关注的热点。值得注意的是，大气颗粒物粒径分布是大气颗粒污染的源解析以及由大气颗粒引发的相关疾病的病理研究的基础。
近年来，我国大气颗粒物监测技术取得较大的进步。其中，PM2.5检测仪生产形成一定规模。但这些仪器多采用离线方式，前期处理较为复杂而耗时，导致测量精度不高，难以实现实时测量，价格昂贵等一系列问题，不适用大规模投入使用。
随着光学技术的进步，动态光散射技术凭借其具有非接触、无损害的优势，逐渐成为大气颗粒物监测仪器的主流测量方法之一。英国马尔文、美国TSI等公司相继推出商业化仪器。然而，动态光散射技术测量粒径仅适用于颗粒只有布朗运动的系统，当颗粒系统存在其他运动时，其测量结果与真实值具有较大偏差。但是，在大气颗粒物在线测量过程中，抽取样品时，颗粒肯定存在定向运动。
传统的动态光散射技术检测大气颗粒物粒径的方法包括以下步骤：
S1：采集含有大气颗粒物的大气样品并将其转换为样品溶液；
S2：将样品溶液以一定的速度注入样品池中，待样品溶液在样品池中静止后，向样品池中射入激光，检测静置状态下的样品溶液时所产生的散射光，并其转化为散射光电信号；
S3：接收步骤S2中产生的散射光电信号，计算输出大气颗粒物的粒径信息。
此时，传统的动态光散射技术呈现以下不足：(1)耗时，前期样品溶液需要静置较长时间，以避免定向运动对测量结果的影响。(2)难以实现实时监控和测量。
发明内容
基于此，本发明的目的在于，提供一种大气颗粒物粒径分布的在线测量系统和方法，可以克服现有动态光散射技术的不足，结构简单，无需对样品溶液进行长时间的静置处理，实现大气颗粒物的实时在线测量。
一种大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，包括样品采集单元、蠕动泵、测量单元和信号处理单元；所述测量单元包括样品池、激光器和探测器；所述样品采集单元采集大气样品并将其转换为样品溶液，所述蠕动泵将样品溶液分别以至少两个不同的速度注入所述样品池中；所述激光器射出激光至装有样品溶液的样品池，所述探测器检测所述蠕动泵以不同的速度注入样品溶液时所分别产生的散射光，并其转化为散射光电信号，所述信号处理单元接收不同的散射光电信号并结合不同的样品溶液的注入速度拟合输出大气颗粒物的粒径信息。
本发明所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，在有流速的情况下也能准确获取颗粒粒径，弥补了传统动态光散射技术在测量前需要对样品颗粒进行长时间的静置处理的缺陷，大大节约了实验时间。该方法对于大气颗粒物溶于流体中的测量提供了很好的技术支撑作用。同时实现简单，后期的信号处理过程易于理解，实现了实时测量，为及时监测和调整颗粒系统的行为提供了有力的依据，有效提高了基于动态光散射技术的大气颗粒物的在线测量技术。
进一步地，所述蠕动泵将样品溶液分别以至少四个不同的速度注入所述样品池中，所述信号处理单元接收至少四组不同的散射光电信号，通过对至少四组关于蠕动泵注入样品溶液的速度与大气颗粒物的粒径的数据进行不低于三阶的多项式拟合，得到粒径-速度关系式，以输出大气颗粒物的粒径信息。
进一步地，所述样品采集单元进一步包括真空泵和湿法采集装置；所述真空泵采集含有大气颗粒物的气体并以恒定的速度注入所述湿法采集装置，以将其转换为样品溶液。
进一步地，所述测量单元进一步包括凸透镜；所述凸透镜汇聚激光经过样品池所产生的散射光。
进一步地，所述测量单元进一步包括光纤；散射光经所述凸透镜汇聚后通过所述光纤传输到探测器中。
进一步地，所述大气颗粒物测量单元进一步包括光陷；激光经过样品池所产生的透射光由所述光陷吸收。
进一步地，所述测量单元进一步包括准直透镜；所述激光器射出的激光经过所述准直透镜准直后入射至样品池中。
本发明还提供一种大气颗粒物粒径分布的在线测量方法，包括以下步骤：
S1：采集含有大气颗粒物的大气样品并将其转换为样品溶液；
S2：将样品溶液分别以至少两个不同的速度注入样品池中，同时向样品池中射入激光，检测以不同的速度注入样品溶液时所分别产生的散射光，并其转化为散射光电信号；
S3：接收不同的散射光电信号，并结合不同的样品溶液注入速度拟合输出大气颗粒物的粒径信息。
进一步地，在所述步骤S2中，将样品溶液分别以至少四个不同的速度注入样品池中同时向样品池中射入激光，检测以不同的速度注入样品溶液时所分别产生的散射光，并其转化为散射光电信号；在所述步骤S3中，通过对至少四组关于注入样品溶液的速度与大气颗粒物的粒径的数据进行不低于三阶的多项式拟合，得到粒径-速度关系式，以输出大气颗粒物的粒径信息。
进一步地，在所述步骤S2中，吸收激光经过样品池所产生的透射光。
为了更好地理解和实施，下面结合附图详细说明本发明。
附图说明
图1为大气颗粒物粒径分布的在线测量系统结构图；
图2为测量单元的原理结构图。
具体实施方式
本发明研究采用动态光散射技术，并结合多项式拟合的思想来对大气颗粒物的粒径进行测量。具体地，本申请通过激光经过含有样品溶液的样品池后所产生的散射光信号推导出样品颗粒的粒径信息，获取在不同样品溶液注入速度下所获得的样品颗粒粒径信息来建立拟合多项式，从而得到样品溶液在静置状态下样品颗粒的粒径信息。具体的实现装置如下。
请参阅图1，大气颗粒物粒径分布的在线测量系统包括依使用逻辑顺序依次排列的样品采集单元10、蠕动泵20、测量单元30以及信号处理单元40。具体地，样品采集单元10进一步包括真空泵11与湿法捕集装置12。
其中所述真空泵11为整个样品采集单元提供动力，将含有颗粒物的气体注入到所述湿法捕集装置12中；所述湿法捕集装置12用于捕集气体中的颗粒物并将其转换为含有颗粒物的样品溶液；所述蠕动泵20用于抽取样品溶液并以一定的速度将其送入所述测量单元3中，且这个速度可以调整；所述测量单元30设有一个输入端口与一个输出端口，并通过输入端口接收具有一定速度的含有颗粒物的样品溶液，且采用动态光散射技术将大气颗粒粒径表征为散射光的光强信号，并通过输出端口输出这个信号至所述信号处理单元40。所述信号处理单元40与测量单元30电连接，通过相关软硬件和算法分析处理，最终获取大气颗粒物的粒径分布信息。
进一步，请参阅图2，测量单元30包括样品池31、激光器32、准直透镜33、光陷34、凸透镜35、光纤36以及探测器37。
其中所述样品池31设有第一端口311，所述第一端口311与测量单元30所设有的输入端口对应连接，样品池31通过端口311接收来自蠕动泵20的样品溶液；激光器32与准直透镜33设置在所述样品池31的竖直臂的一侧，激光器32发出的激光束经过准直透镜33后入射至样品池31的竖直臂，同时产生透射光与散射光，透射光的光路不变，散射光与入射光呈90°角；光陷34设置在激光器32所产生的光路上，使得样品池31位于光陷34与激光器32之间，用于吸收激光通过样品池31所产生的透射光，避免散射光反射至样品池和光纤中对测量结果造成干扰；沿着散射光的光路，依次设置有凸透镜35、光纤36以及探测器37，所述探测器37上设有第二端口371，所述第二端口371与测量单元30所设有的输出端口对应连接。
在测量单元30中，激光器32发出的激光束，经过准直透镜33后入射至样品池31的竖直臂，激光器32发出的激光束经过准直透镜33后入射至样品池31的竖直臂，同时产生透射光与散射光，透射光的光路不变，散射光与入射光呈90°角，透射光被光陷34吸收，而散射光经凸透镜35汇聚后，入射至光纤36，并传输给探测器37。探测器37将接收到的散射光强信号处理后传输到信号处理单元40，通过相关软硬件和算法分析处理，最终获取大气颗粒物的粒径分布信息。
其中动态光散射技术的基本原理如下：
大气颗粒物散射光场中探测点P点的散射光电场公式如下。
Figure GDA0002871327210000041
其中，E0为观察点的电场，N为颗粒总数，ω0为入射光的角频率，φjd和φjc分别是第j个颗粒由布朗运动和定向运动产生的相位。I(t)为散射光强的光强函数；G2(τ)为散射光强的自相关函数。
Figure GDA0002871327210000042
Figure GDA0002871327210000043
其中，τ和Γ分别是相关时间和衰减线宽，φkd和φkc分别是第k个颗粒由布朗运动和定向运动产生的相位。f为与环境相关的实验系数，v为样品颗粒溶液注入样品池的速度，k和θ1为散射角函数的物理量，分别表示散射角的变化率和初始散射角。
最后，化简可得归一化的散射光强的自相关函数g2(τ)：
Figure GDA0002871327210000051
其中，n为样品溶液折射率，l1为被测颗粒物散射体长度，λ为激光波长，d为探测距离，D为扩散系数，根据Stokes–Einstein函数关系，可得到样品颗粒的粒径d信息。
Γ＝Dq2
Figure GDA0002871327210000052
其中，q为散射矢量，kB为玻尔兹曼常数，T为溶液温度，η为粘性系数。
大气颗粒物注入样品池的速度不同时，由动态光散射理论推导光强自相关函数时，其衰减线宽也各不相同，再根据衰减线宽与反演得到的粒径值存在一定的相关性，因此可以实现颗粒粒径的提取。
实施例1
在本实施例中，采用二阶多项式拟合测量大气颗粒物粒径。即设定三个不同的样品溶液注入速度，分别获得每组速度所对应的粒径信息，再根据三组速度-粒径信息拟合出注入速度与测量粒径的二阶拟合函数，求得样品溶液静置时大气颗粒物的粒径信息。
在本实施例中，所述样品池31选用的是通光性良好的U型比色皿。
在本实施例中，所述激光器32选用632nm、30mW高稳定性的半导体激光器。
在本实施例中，所述准直透镜33选用与激光器32发散角相匹配的非球面准直透镜。
在本实施例中，所述光陷34具有吸光效率大于0.99的功能。
在本实施例中，所述光纤36选用的是传输特性良好、背向反射低的单模光纤。
在本实施例中，所述探测器37选用的是高灵敏度的光电倍增管。
本实施例测量方法实现步骤如下：
(1)利用样品采集单元10采集大气颗粒物溶液，通过蠕动泵20将样品颗粒溶液以V1＝2.0mm/s的速度注入样品池31中，并形成循环流动。
(2)开启测量单元30的激光器32，探测器37采集到光强信号，通过信号处理单元40，获得相对应的粒径信息D1。
(3)测量在同样的大气颗粒物采样环境下，蠕动泵20以不同的速度(速度分别为V2＝4.0mm/s、V3＝6.0mm/s)依次进行上述步骤(2)，获得不同的粒径信息，V2、V3对应的粒径值分别为D2、D3。
(4)确定二次多项式拟合函数。设粒径-速度关系式为D＝K0+K1V+K2V2，其中D是颗粒粒径，V是样品颗粒溶液的注入速度，K0、K1、K2是拟合系数。根据前述步骤所测得的四组数据可以得到如下的矩阵方程。
Figure GDA0002871327210000061
代入速度值(单位：mm/s)后得到如下方程。
Figure GDA0002871327210000062
对速度矩阵求逆并两边同时左乘其逆矩阵得到如下方程。
Figure GDA0002871327210000063
由于最后需要求得的是当速度为0时大气颗粒物的粒径信息，根据粒径-速度关系式可得，K0即为是当速度为0时大气颗粒物的粒径。由上述矩阵方程可得：
K0＝3D1-3D2+D3
即通过以上表达式即可求得当样品溶液静置时所测得的大气颗粒物的粒径信息。
在实际实验过程中，采用粒径为401nm的标准样品溶液，依次进行上述步骤。当注入速度为2.0mm/s时，得到的反演粒径D1＝376.9nm；当注入速度为4.0mm/s时，得到的反演粒径D2＝339.9nm；当注入速度为6.0mm/s时，得到的反演粒径D3＝287.2nm。
将三组反演粒径数据代入上述表达式，得到K0＝398.2，即样品溶液静置时所测得的粒径为398.2nm，误差为2.8nm。
实施例2
在本实施例中，采用三阶多项式拟合测量大气颗粒物粒径。即设定四个不同的样品溶液注入速度，分别获得每组速度所对应的粒径信息，再根据四组速度-粒径信息拟合出注入速度与测量粒径的三阶拟合函数，求得样品溶液静置时大气颗粒物的粒径信息。
在本实施例中，所述样品池31选用的是通光性良好的U型比色皿。
在本实施例中，所述激光器32选用632nm、30mW高稳定性的半导体激光器。
在本实施例中，所述准直透镜33选用与激光器32发散角相匹配的非球面准直透镜。
在本实施例中，所述光陷34具有吸光效率大于0.99的功能。
在本实施例中，所述光纤36选用的是传输特性良好、背向反射低的单模光纤。
在本实施例中，所述探测器37选用的是高灵敏度的光电倍增管。
本实施例测量方法实现步骤如下：
(1)利用样品采集单元10采集大气颗粒物溶液，通过蠕动泵20将样品颗粒溶液以V1＝1.0mm/s的速度注入样品池31中，并形成循环流动。
(2)开启测量单元30的激光器32，探测器37采集到光强信号，通过信号处理单元40，获得相对应的粒径信息D1。
(3)测量在同样的大气颗粒物采样环境下，蠕动泵20以不同的速度(速度分别为V2＝3.0mm/s、V3＝5.0mm/s、V4＝7.0mm/s)依次进行上述步骤(2)，获得不同的粒径信息，V2、V3、V4对应的粒径值分别为D2、D3、D4。
(4)确定三次多项式拟合函数。设粒径-速度关系式为D＝K0+K1V+K2V2+K3V3，其中D是颗粒粒径，V是样品颗粒溶液的注入速度，K0、K1、K2、K3是拟合系数。根据前述步骤所测得的四组数据可以得到如下的矩阵方程。
Figure GDA0002871327210000071
代入速度值(单位：mm/s)后得到如下方程。
Figure GDA0002871327210000072
对速度矩阵求逆并两边同时左乘其逆矩阵得到如下方程。
Figure GDA0002871327210000073
由于最后需要求得的是当速度为0时大气颗粒物的粒径信息，根据粒径-速度关系式可得，K0即为是当速度为0时大气颗粒物的粒径。由上述矩阵方程可得：
K0＝2.1875D1-2.1875D2+1.3125D3-0.3125D4
即通过以上表达式即可求得当样品溶液静置时所测得的大气颗粒物的粒径信息。
在实际实验过程中，采用粒径为401nm的标准样品溶液，依次进行上述步骤。当注入速度为1.0mm/s时，得到的反演粒径D1＝400.1nm；当注入速度为3.0mm/s时，得到的反演粒径D2＝367.9nm；当注入速度为5.0mm/s时，得到的反演粒径D3＝258.1nm；当注入速度为7.0mm/s时，得到的反演粒径D4＝30.4nm。
将三组反演粒径数据代入上述表达式，得到K0＝399.7，即样品溶液静置时所测得的粒径为399.7nm，误差为1.3nm。
本申请相对于现有技术，无需等待注入样品池的样品溶液减速直至静止，而是直接获取运动状态下的样品溶液所演算得到的粒径信息来推导静置状态下的样品溶液的粒径信息，可以节省等待样品溶液静止的时间，从而实现高效且实时的在线测量。
通过两个实施例的对比可以看出，当拟合函数的阶数越高时，所得到的测量结果误差更小，精确度更高，实验人员可以根据实际的精确度需求，来选择合适的阶数来进行测量。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非是对本发明作其他形式的限制，任何熟悉本专业的技术人员可能利用上述描述的技术内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例。但是凡是未脱离本发明技术的方案内容，依据本发明的技术实质对以上实例所作的任何简单修改等同变化与改型，仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (10)

1.一种大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，其特征在于：包括样品采集单元、蠕动泵、测量单元和信号处理单元；所述测量单元包括样品池、激光器和探测器；所述样品采集单元采集大气样品并将其转换为样品溶液，所述蠕动泵将样品溶液分别以至少两个不同的速度注入所述样品池中；所述激光器射出激光至装有样品溶液的样品池，所述探测器检测所述蠕动泵以不同的速度注入样品溶液时所分别产生的散射光，并将其转化为散射光电信号，所述信号处理单元接收不同的散射光电信号，并根据所述散射光电信号得到归一化的散射光强的自相关函数g2(τ)，所述自相关函数g2(τ)的表达式为：
Figure FDA0003613870970000011
其中，τ为相关时间，Γ为衰减线宽，n为样品溶液折射率，l1为被测颗粒物散射体长度，v为样品颗粒溶液注入样品池的速度，λ为激光波长，d为探测距离；
所述信号处理单元根据所述自相关函数g2(τ)得到不同散射光电信号对应的粒径，并结合不同的样品溶液的注入速度拟合得到速度-粒径关系式，令速度为0代入所述速度-粒径关系式，以输出大气颗粒物的粒径信息。
2.根据权利要求1所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，其特征在于：所述蠕动泵将样品溶液分别以至少四个不同的速度注入所述样品池中，所述信号处理单元接收至少四组不同的散射光电信号，通过对至少四组关于蠕动泵注入样品溶液的速度与大气颗粒物的粒径的数据进行不低于三阶的多项式拟合，得到粒径-速度关系式，以输出大气颗粒物的粒径信息。
3.根据权利要求2所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，其特征在于：所述样品采集单元进一步包括真空泵和湿法采集装置；所述真空泵采集含有大气颗粒物的气体并以恒定的速度注入所述湿法采集装置，以将其转换为样品溶液。
4.根据权利要求3所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，其特征在于：所述测量单元进一步包括凸透镜；所述凸透镜汇聚激光经过样品池所产生的散射光。
5.根据权利要求4所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，其特征在于：所述测量单元进一步包括光纤；散射光经所述凸透镜汇聚后通过所述光纤传输到探测器中。
6.根据权利要求3所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，其特征在于：所述大气颗粒物测量单元进一步包括光陷；激光经过样品池所产生的透射光由所述光陷吸收。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量系统，其特征在于：所述测量单元进一步包括准直透镜；所述激光器射出的激光经过所述准直透镜准直后入射至样品池中。
8.一种大气颗粒物粒径分布的在线测量方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：采集含有大气颗粒物的大气样品并将其转换为样品溶液；
S2：将样品溶液分别以至少两个不同的速度注入样品池中，同时向样品池中射入激光，检测以不同的速度注入样品溶液时所分别产生的散射光，并将其转化为散射光电信号；
S3：接收不同的散射光电信号，并根据所述散射光电信号得到归一化的散射光强的自相关函数g2(τ)，所述自相关函数g2(τ)的表达式为：
Figure FDA0003613870970000021
其中，τ为相关时间，Γ为衰减线宽，n为样品溶液折射率，l1为被测颗粒物散射体长度，v为样品颗粒溶液注入样品池的速度，λ为激光波长，d为探测距离；
根据所述自相关函数g2(τ)得到不同散射光电信号对应的粒径，并结合不同的样品溶液注入速度拟合得到速度-粒径关系式，令速度为0代入所述速度-粒径关系式，以输出大气颗粒物的粒径信息。
9.根据权利要求8所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量方法，其特征在于：在所述步骤S2中，将样品溶液分别以至少四个不同的速度注入样品池中同时向样品池中射入激光，检测以不同的速度注入样品溶液时所分别产生的散射光，并其转化为散射光电信号；在所述步骤S3中，通过对至少四组关于注入样品溶液的速度与大气颗粒物的粒径的数据进行不低于三阶的多项式拟合，得到粒径-速度关系式，以输出大气颗粒物的粒径信息。
10.根据权利要求8所述的大气颗粒物粒径分布的在线测量方法，其特征在于：在所述步骤S2中，吸收激光经过样品池所产生的透射光。
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