CN112473352A - 脱除烟气中硫、氮氧化物的方法 - Google Patents

脱除烟气中硫、氮氧化物的方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，所述方法包括如下步骤：1)将烟气与脱硫剂进行接触，得到脱除二氧化硫的烟气；2)将脱除二氧化硫的烟气与含有高价铅氧化物的氧化剂接触，接触后的烟气通过碱性物质以脱除烟气中的氮氧化物；3)将与烟气接触后的氧化剂于200‑650℃的含氧气氛中加热回收利用。本发明提供的方法能够高效的脱除烟气中的硫、氮氧化物，而且反应后的氧化剂可以在特定温度的含氧气氛中加热回收再利用，进而大大地降低了脱除成本。此外，该方法操作简单，能够简化脱除系统结构。

Description

脱除烟气中硫、氮氧化物的方法
技术领域
本发明涉及烟气处理技术领域，尤其涉及一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法。
背景技术
近年来，随着工业经济的快速发展，大气污染也日益加重。目前，大气污染中主要包括硫氧化物SOx(例如SO2、SO3)、氮氧化物NOx(例如NO、NO2)、粉尘及重金属等污染物，其中，SO2和NOx在大气污染中的比例最高。SO2在大气中氧化后会形成酸雨，酸雨会对人体健康、生态系统和建筑设施等带来严重的危害，而NOx在光化学作用下会引起光化学烟雾和雾霾，从而也会严重影响生态环境及人体健康。因此，需要采取相应的措施来降低烟气中的SO2和NOx排放。
现有的SO2或NOx的脱除技术已经较为成熟，其中，湿法脱硫由于具有很高的脱硫效率，而被广泛应用于工业中。但是，烟气中不溶于水的NO所占NOx的比重高达90％，致使NOx很难在湿法脱硫过程中被脱除。为了能够将烟气中NOx高效脱除，需要结合选择性催化还原(SCR)脱硝技术。因此，在工业烟气的治理过程中，通常是将湿法脱硫和选择性催化还原(SCR)脱硝技术结合来实现高效脱除烟气中的SO2和NOx。
然而，上述两种技术的结合虽然可以获得较高的脱硫率和脱硝率，但脱除系统结构复杂，占地面积大，从而导致操作复杂及脱除成本高。
因此，急需研发一种硫、氮氧化物脱除效率高且脱除成本低的方法。
发明内容
本发明的目的就是提供一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，以解决现有技术中脱除成本高的问题。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方式：
本发明提供了一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，所述方法包括如下步骤：
1)将烟气与脱硫剂进行接触，得到脱除二氧化硫的烟气；
2)将脱除二氧化硫的烟气与含有高价铅氧化物的氧化剂接触，接触后的烟气通过碱性物质以脱除烟气中的氮氧化物；
3)将与烟气接触后的氧化剂于150-650℃的含氧气氛中加热回收利用。
在本发明的一些实施方式中，所述高价铅氧化物中铅的氧化数大于2。
在本发明的一些实施方式中，所述高价铅氧化物包含二氧化铅和四氧化三铅中的至少一种。
在本发明的一些实施方式中，在步骤2)中，脱除二氧化硫后的烟气的温度为20-350℃。
在本发明的一些实施方式中，所述脱除二氧化硫后的烟气的温度为25-80℃。
在本发明的一些实施方式中，在步骤3)中，加热温度为360-500℃。
在本发明的一些实施方式中，所述含氧气氛中氧气的含量为1-100％。
在本发明的一些实施方式中，所述碱性物质选自碱金属氧化物、碱金属的碳酸盐、碱金属的碳酸氢盐、碱土金属氧化物、碱土金属的碳酸盐、碱土金属的碳酸氢盐、氢氧化物和氨水中的至少一种。
在本发明的一些实施方式中，所述脱硫剂选自碱金属氧化物、碱金属的碳酸盐、氢氧化物、氨水、氧化锌和次氧化锌中的一种或多种。
在本发明的一些实施方式中，所述烟气中二氧化硫的浓度为100-3000ppm，氮氧化物的浓度为100-600ppm。
本发明提供的实施方式，至少具有如下有益效果：
本发明提供的脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，通过脱硫剂可以高效的脱除二氧化硫，避免烟气中的二氧化硫与含有高价铅氧化物的氧化剂反应导致该氧化剂无法有效的氧化NO，进而影响氮氧化物的脱除；脱除二氧化硫的烟气与上述氧化剂反应，可以将NO氧化生成NO2，再通过碱性物质的吸收，进而可以高效的脱除烟气中的氮氧化物；而反应后的氧化剂可以在特定温度的含氧气氛中加热回收再利用，进而大大地降低了脱除成本；此外，该方法操作简单，能够简化脱除系统结构。
除了上面所描述的本发明解决的技术问题、构成技术方式的技术特征以及由这些技术方式的技术特征所带来的有益效果外，本发明提供的脱除烟气中硫、氮氧化物的方法所能解决的其他技术问题、技术方式中包含的其他技术特征以及这些技术特征带来的有益效果，将在具体实施方式中作出进一步详细的说明。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方式，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作一简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明提供的脱除烟气中硫、氮氧化物的方法的流程图。
具体实施方式
本说明书中各实施例或实施方式采用递进的方式描述，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处，各个实施例之间相同相似部分相互参见即可。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施方式”、“一些实施方式”、“示意性实施方式”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合实施方式或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施方式或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施方式或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施方式或示例中以合适的方式结合。
本发明提供了一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，该方法包括如下步骤：
1)将烟气与脱硫剂进行接触，得到脱除二氧化硫的烟气；
2)将脱除二氧化硫的烟气与含有高价铅氧化物的氧化剂接触，接触后的烟气通过碱性物质以脱除烟气中的氮氧化物；
3)将与烟气接触后的氧化剂于150-650℃的含氧气氛中加热回收利用。
如上所述，烟气中大量的二氧化硫和氮氧化物会对人体健康及生态系统造成严重的危害，而通过本发明提供的方法可以高效的脱除烟气中的二氧化硫及氮氧化物，而且脱除的成本低。在本发明提供的实施方式中，由于二氧化硫会与含有高价铅氧化物的氧化剂进行反应导致氧化剂无法与烟气中的氮氧化物反应，从而不能高效脱除烟气中的氮氧化物，因此，烟气需要先与脱硫剂进行接触，以高效脱除烟气中的二氧化硫。
在本发明的一些实施方式中，脱硫剂可以选择碱金属氧化物、碱金属的碳酸盐、氢氧化物、氨水、氧化锌和次氧化锌中的一种或多种。示例性的，碱金属氧化物可以包含氧化锂、氧化钾和氧化钠等；碱金属的碳酸盐可以包含碳酸锂、碳酸钾、碳酸钠等；氢氧化物可以包括氢氧化钾、氢氧化钠和氢氧化钙等。
脱除二氧化硫后的烟气与含有高价铅氧化物的氧化剂接触，烟气中含有的氮氧化物主要为难溶于水的NO，还有少量的NO2，NO与氧化剂接触后，会被氧化生成NO2，然后将反应后的烟气通过碱性物质吸收NO2，从而实现高效的脱除烟气中的氮氧化物。
在高效脱除烟气中的硫、氮氧化物的同时，为了能够降低脱除成本，本发明采用了含有高价铅氧化物的氧化剂，该氧化剂中的高价铅氧化物可以在反应后于150-650℃的含氧气氛中加热回收利用。
示例性的，上述加热温度可以但不局限于为150℃、155℃、160℃、165℃、170℃、175℃、180℃、185℃、190℃、195℃、200℃、205℃、210℃、215℃、220℃、225℃、230℃、235℃、240℃、245℃、250℃、255℃、260℃、265℃、270℃、275℃、280℃、285℃、290℃、295℃、300℃、305℃、310℃、315℃、320℃、325℃、330℃、335℃、340℃、345℃、350℃、355℃、360℃、365℃、370℃、375℃、380℃、385℃、390℃、395℃、400℃、405℃、410℃、415℃、420℃、425℃、430℃、435℃、440℃、445℃、450℃、455℃、460℃、465℃、470℃、475℃、480℃、485℃、490℃、495℃、500℃、505℃、510℃、515℃、520℃、525℃、530℃、535℃、540℃、545℃、550℃、555℃、560℃、565℃、570℃、575℃、580℃、585℃、590℃、595℃、600℃、605℃、610℃、615℃、620℃、625℃、630℃、635℃、640℃、645℃、650℃。
在本发明的一些具体实施方式中，与烟气接触后的氧化剂所需加热温度可以选择在360-500℃。示例性的，加热温度可以但不局限于为360℃、361℃、362℃、363℃、364℃、365℃、366℃、367℃、368℃、369℃、370℃、371℃、372℃、373℃、374℃、375℃、376℃、377℃、378℃、379℃、380℃、381℃、382℃、383℃、384℃、385℃、386℃、387℃、388℃、389℃、390℃、392℃、394℃、396℃、398℃、400℃、402℃、404℃、406℃、408℃、410℃、412℃、414℃、416℃、418℃、420℃、422℃、424℃426℃、428℃、430℃、432℃、434℃、436℃、438℃、440℃、442℃、444℃、446℃、448℃、450℃、452℃、454℃、456℃、458℃、460℃、462℃、464℃、466℃、468℃、470℃、472℃、474℃、476℃、478℃、480℃、482℃、484℃、486℃、488℃、490℃、492℃、494℃、496℃、498℃、500℃。
此外，氧化剂还需在含氧气氛中加热，该气氛中还可以包含氮气等其它气体。在本发明的实施方式中，对于气氛中氧气的含量没有特殊限制，可以根据脱除成本和氧化剂加热所需氧气的量进行选择，一般气氛中氧气的含量为1-100％。
示例性的，上述气氛中氧气的含量可以但不局限于为1％、5％、10％、15％、20％、25％、30％、35％、40％、45％、50％、55％、60％、65％、70％、75％、80％、85％、90％、95％、100％。
在本发明的一些实施方式中，上述气氛中氧气的含量还可以控制在10-40％范围内。示例性的，氧气的含量可以但不局限于为10％、11％、12％、13％、14％、15％、16％、17％、18％、19％、20％、21％、22％、23％、24％、25％、26％、27％、28％、29％、30％、31％、32％、33％、34％、35％、36％、37％、38％、39％、40％。
在本发明的一些实施方式中，上述氧化剂中所包含的高价铅氧化物中铅的氧化数大于2。在本发明的一些具体实施方式中，铅氧化物中铅的氧化数可以为4，则铅氧化物可以为二氧化铅(PbO2)。
在本发明的另一些具体实施方式中，铅氧化物除了可以为二氧化铅以外，还可以为四氧化三铅(Pb3O4)。在此需要说明的是，二氧化铅和四氧化三铅可以单独使用，也可以混合使用。
在烟气与上述氧化剂接触前，高温的烟气可以经过热交换将其的热量回收利用，进而可以提高经济效益，进一步来降低其脱除成。在本发明的一些实施方式中，脱除二氧化硫后的烟气温度会下降至20-350℃。示例性的，脱除二氧化硫后的烟气温度可以但不局限于为20℃、25℃、30℃、35℃、40℃、45℃、50℃、55℃、60℃、65℃、70℃、75℃、80℃、85℃、90℃、95℃、100℃、105℃、110℃、115℃、120℃、125℃、130℃、135℃、140℃、145℃、150℃、155℃、160℃、165℃、170℃、175℃、180℃、185℃、190℃、195℃、200℃、205℃、210℃、215℃、220℃、225℃、230℃、235℃、240℃、245℃、250℃、255℃、260℃、265℃、270℃、275℃、280℃、285℃、290℃、295℃、300℃、305℃、310℃、315℃、320℃、325℃、330℃、335℃、340℃、345℃、350℃。
在本发明的一些具体实施方式中，脱除二氧化硫后的烟气温度在25-80℃范围内。示例性的，脱除二氧化硫后的烟气温度可以但不局限于为25℃、26℃、27℃、28℃、29℃、30℃、31℃、32℃、33℃、34℃、35℃、36℃、37℃、38℃、39℃、40℃、41℃、42℃、43℃、44℃、45℃、46℃、47℃、48℃、49℃、50℃、51℃、52℃、53℃、54℃、55℃、56℃、57℃、58℃、59℃、60℃、61℃、62℃、63℃、64℃、65℃、66℃、67℃、68℃、69℃、70℃、71℃、72℃、73℃、74℃、75℃、76℃、77℃、78℃、79℃、80℃。
在脱除二氧化硫后的烟气与氧化剂的接触过程中，氧化剂中二氧化铅和四氧化三铅均可以与一氧化氮反应，生成氧化铅(PbO)和NO2。
烟气中生成的NO2随着烟气通入碱性物质中被吸收，从而实现高效脱除烟气中的氮氧化物。
在本发明的一些实施方式中，上述碱性物质选自碱金属氧化物、碱金属的碳酸盐、碱金属的碳酸氢盐、碱土金属氧化物、碱土金属的碳酸盐、碱土金属的碳酸氢盐、氢氧化物和氨水中的至少一种。
在本发明的一些具体实施方式中，碱金属氧化物可以选择氧化钾、氧化锂和氧化钠；碱金属的碳酸盐可以选择碳酸钾、碳酸钠等；碱金属的碳酸氢盐可以选择碳酸氢钠等。
碱土金属氧化物可以选择氧化钙、氧化镁等；碱土金属的碳酸盐可以选择碳酸镁、碳酸钙等；碱土金属的碳酸氢盐可以选择碳酸氢镁、碳酸氢钙等；氢氧化物可以选择氢氧化镁、氢氧化钠、氢氧化钙等。
本发明对于脱除的烟气中硫、氮氧化物的浓度不做特别限定，可以根据脱除成本和工业烟气中硫、氮氧化物的浓度进行选择，一般烟气中二氧化硫的浓度为100-3000ppm，氮氧化物的浓度为100-600ppm。
以下，通过具体实施例对本发明的脱除烟气中硫、氮氧化物的方法进行详细的介绍。
如无特别说明，以下实施例和对比中所用化学材料及仪器，均为常规化学材料及常规仪器，均可商购获得。
实施例1
本实施例提供了一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，其中，烟气中含有1000ppmSO2和300ppmNOx，该方法具体包括如下步骤：
1)将烟气与10％wt氢氧化钠溶液接触3s，以吸收其中SO2，然后将烟气的温度降到40℃；
2)上述烟气以1m/s的流速通入包含有PbO2氧化剂的固定床(厚度为80cm)中与氧化剂接触5s，通过固定床的烟气通入10％wt氢氧化钠溶液中，以吸收烟气中的二氧化氮；
3)将与烟气接触过的氧化剂置于氧气含量为21％的气氛中，并在450℃条件下加热活化，加热活化后的氧化剂可以重复利用。
经过上述方法处理后，烟气中SO2浓度为5ppm，即脱硫率可达99.5％；NOx浓度为2ppm，即脱硝率可达99.3％。
实施例2
本实施例提供了一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，其中，烟气中含有2000ppmSO2和500ppmNOx，该方法具体包括如下步骤：
1)将烟气与15％wt氢氧化钠溶液接触4s，以吸收其中SO2，然后将烟气的温度降到60℃；
2)上述烟气以1m/s的流速通入包含有Pb3O4氧化剂的固定床(厚度为80cm)中与氧化剂接触3s，通过固定床的烟气通入质量分数为20％的氢氧化钙浆液中，以吸收烟气中的二氧化氮；
3)将与烟气接触过的氧化剂置于氧气含量为30％的气氛中，并在500℃条件下加热活化，加热活化后的氧化剂可以重复利用。
经过上述方法处理后，烟气中SO2浓度为10ppm，即脱硫率可达99.5％；NOx浓度为4ppm，即脱硝率可达99.2％。
实施例3
本实施例提供了一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，其中，烟气中含有3000ppmSO2和600ppmNOx，该方法具体包括如下步骤：
1)将烟气与质量分数为20％的氢氧化钙浆液接触5s，以吸收其中SO2，然后将烟气的温度降到80℃；
2)上述烟气以1m/s的流速通入包含有PbO2氧化剂的固定床(厚度为80cm)中与氧化剂接触4s，通过流化床的烟气通入10％wt的碳酸氢钠溶液中，以吸收烟气中的二氧化氮；
3)将与烟气接触过的氧化剂置于氧气含量为100％的气氛中，并在550℃条件下加热活化，加热活化后的氧化剂可以重复利用。
经过上述方法处理后，烟气中SO2浓度为15ppm，即脱硫率可达99.5％；NOx浓度为10ppm，即脱硝率可达98.3％。
实施例4
本实施例提供了一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，其中，烟气中含有1500ppmSO2和400ppmNOx，该方法具体包括如下步骤：
1)将烟气与10％wt碳酸钠溶液接触3s，以吸收其中SO2，然后将烟气的温度降到20℃；
2)上述烟气在以1m/s的流速通入包含有Pb3O4氧化剂的固定床(厚度为80cm)中与氧化剂接触5s，通过固定床的烟气通入10％wt碳酸钠溶液中，以吸收烟气中的二氧化氮；
3)将与烟气接触过的氧化剂置于氧气含量为40％的气氛中，并在435℃条件下加热活化，加热活化后的氧化剂可以重复利用。
经过上述方法处理后，烟气中SO2浓度为15ppm，即脱硫率可达99.0％；NOx浓度为10ppm，即脱硝率可达97.5％。
实施例5(氧化剂的重复利用实验)
本实施例提供了一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，其中，烟气中含有1500ppmSO2和400ppmNOx，该方法具体包括如下步骤：
1)将烟气与10％wt碳酸钠溶液接触3s，以吸收其中SO2，然后将烟气的温度降到20℃；
2)上述烟气以1m/s的流速通入包含有实施例4中重新活化的Pb3O4氧化剂的固定床(厚度为80cm)中与氧化剂接触4s，通过固定床的烟气通入10％wt碳酸钠溶液中，以吸收烟气中的二氧化氮；
经过上述方法处理后，烟气中NOx浓度为11ppm，即脱硝率可达96.1％。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方式，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方式进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方式的本质脱离本发明各实施例技术方式的范围。

Claims (10)

1.一种脱除烟气中硫、氮氧化物的方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：
1)将烟气与脱硫剂进行接触，得到脱除二氧化硫的烟气；
2)将脱除二氧化硫的烟气与含有高价铅氧化物的氧化剂接触，接触后的烟气通过碱性物质以脱除烟气中的氮氧化物；
3)将与烟气接触后的氧化剂于150-650℃的含氧气氛中加热回收利用。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述高价铅氧化物中铅的氧化数大于2。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述高价铅氧化物包含二氧化铅和四氧化三铅中的至少一种。
4.根据权利要求1-3任一项所述的方法，其特征在于，在步骤2)中，脱除二氧化硫后的烟气的温度为20-350℃。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述脱除二氧化硫后的烟气的温度为25-80℃。
6.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，在步骤3)中，加热温度为360-500℃。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述含氧气氛中氧气的含量为1-100％。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述碱性物质选自碱金属氧化物、碱金属的碳酸盐、碱金属的碳酸氢盐、碱土金属氧化物、碱土金属的碳酸盐、碱土金属的碳酸氢盐、氢氧化物和氨水中的至少一种。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述脱硫剂选自碱金属氧化物、碱金属的碳酸盐、氢氧化物、氨水、氧化锌和次氧化锌中的一种或多种。
10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述烟气中二氧化硫的浓度为100-3000ppm，氮氧化物的浓度为100-600ppm。
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