CN112234223B - 一种航天用燃料电池三维收缩孔流场的双极板与制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，包括基板，基板上设置有三维蛇形流场，三维蛇形流场包括反应气进口、反应气出口、气体流道和n条以上平行设置的脊，n为大于等于2的偶数，从反应气进口方向开始计算的奇数脊上皆设置有用于连通相邻气体流道的三维收缩孔。通过采用上述技术方案，脊的侧壁上设置三维收缩孔用于连通相邻气体流道，从而改变气体的流动方向，有效减少燃料电池在长时间运行过程中发生“水淹”和局部发热的概率；针对这类三维收缩孔流场的制备采用选区激光熔化技术，可以制备任意复杂形状的流道，并采用化学抛光与激光抛光复合工艺处理，降低接触电阻，提高气、液体流动性。

Description

一种航天用燃料电池三维收缩孔流场的双极板与制备方法
技术领域
本发明涉及质子交换膜燃料电池双极板，特别涉及一种航天用燃料电池三维收缩孔流场的双极板与制备方法。
背景技术
在能源与环境的双重压力下，有效解决环境污染并在缓解能源短缺的前提下提高能源利用率等问题亟待解决。尤其在航空航天领域，对无污染、长时间大功率输出的能源设备的需求愈发强烈。
质子交换膜燃料电池(PEMFC)因其可达到100-1000Wh/kg的能量密度，成为功率密度仅为25～40Wh/kg锂电池的最佳替代动力源。然而，由于PEMFC的体积和质量较大，导致了其体积比功率较低而限制了其在航天飞行器中的广泛应用。双极板的体积与质量对PEMFC的体积比功率起决定性作用。传统双极板的体积占电池总体积的95%以上，质量约占80%，成本约占50%。因此，采用新型双极板材料以提高PEMFC体积比功率、质量比功率至关重要。以传统双极板材料石墨为例，虽然石墨的导电性高，但其机械强度较低，只能通过传统的铣削工艺成型，且成型厚度较大，导致电池体积比功率较低。近年来，金属（如：不锈钢、钛合金等）双极板因其高度机械强度及导电性受到了广泛关注，且成型的极板厚度远小于石墨板，电池的体积比功率得到了显著提高。
由于双极板起到均匀分配反应气体、收集传导电流以及支撑膜电极等关键作用，因此双极板流场结构设计是提高电池催化效率，有效提高电池输出性能的关键。受传统双极板材料及加工工艺（车、铣、刨、磨、钻等）的限制，传统流场结构以蛇形、平行、交指等二维流场为主，二维流场往往存在压降过大或过小，水淹严重等问题，二维流场性能很难有突破。采用先进增材制造技术可以实现任意复杂高性能流场的制备。尤其是，传统工艺难以成型的高性能复杂三维结构流场的制备。其中，选区激光熔化(Selective Laser Melting)，利用高能激光束使金属粉末逐层熔化并快速冷却，直至零件成型。SLM在航空航天、汽车等领域均有广泛应用，因此，针对航空用PEMFC双极板的制备具有巨大潜力。
为进一步提高金属双极板性能，对双极板进行激光-化学复合抛光，以及表面镀金以提高金属双极板的耐腐蚀性，并降低其表面接触电阻，进而使PEMFC输出性能得到显著提高。
发明内容
综上所述，为克服现有技术的不足，本发明提供一种具有增强气、水的质量传输，提高水、气、热的管理能力的航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板。
为实现上述目的，本发明提供了如下技术方案：一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，包括基板，所述基板上设置有三维蛇形流场，所述三维蛇形流场包括反应气进口、反应气出口、气体流道和n条以上平行设置的脊，n为大于等于2的偶数，从反应气进口方向开始计算的奇数脊上皆设置有多个连通相邻气体流道的三维收缩孔，所述三维收缩孔对应所述反应气进口的一端为进口端，另一端为出口端，所述进口端大于所述出口端。
通过采用上述技术方案，相较于现有技术的二维蛇形流场，由于其流道拐角数目多且长，靠近反应气进口的流场区域会产生局部发热，而靠近反应气出口的流场区域由于压降不足，排水效果不高，产生局部积水，电池工作不稳定，效率不高，本发明技术方案设置多个三维收缩孔，三维收缩孔设置于脊的侧壁上，用于连通相邻气体流道，从而改变气体的流动方向，使二维的蛇形流场向三维流场转变；三维收缩孔的进口端的直径较大，而出口端的直径则较小，使得所述三维收缩孔具有三维特性，对气体起到了引导扩散作用，平衡流场内压力，减少流道内部气体压力损失和加快反应产物水快速排除，提高燃料的利用率，极大改善流场结构的水空间分布，能够有效减少燃料电池在长时间运行过程中发生“水淹”的现象和局部发热的概率，提高导电特性以及增强燃料电池功率密度。
本发明进一步设置：从反应气进口方向开始计算的偶数脊对应所述出口端的一侧皆设置有脊背斜面，所述脊背斜面自脊背端至基板端向反应气出口方向倾斜。
通过采用上述技术方案，设置脊背斜面可以引导气体进入扩散层，该脊背斜面靠近三维收缩孔的出口端，同时由于三维收缩孔的引导扩散作用，进一步促进反应气体快速进入膜电极参加电化学反应。
本发明进一步设置：所述脊背斜面与基板之间的倾斜角度为60°～ 80°。
通过采用上述技术方案，反应气体从三维收缩孔通过后，由于三维收缩孔的镂空形状特性，反应气体获得一个较大的速度沿着梯形脊背斜坡快速进入膜电极，有利于反应气体快速进入膜电极参加电化学反应。
本发明进一步设置：从反应气出口方向开始计算的第1条至第y条脊上不设置三维收缩孔和脊背斜面，2≤y ≤4，y为整数。
通过采用上述技术方案，靠近反应气出口方向的流道内易积水，临近出口处的2-4个流道不设置通孔和斜坡，促使气体沿单一方向流动，使流道中有足够多的气体足以吹扫掉流道中堆积的液态水。
本发明进一步设置：所述三维收缩孔包括第一通孔和第二通孔，所述第二通孔的出口端小于所述第一通孔的出口端， x为大于等于1的整数，所述第一通孔设置于从反应气进口方向开始计算的4x-3的脊上，所述第二通孔设置于从反应气进口方向开始计算的4x-1的脊上。
通过采用上述技术方案，当气体经过较长的气体流道以及多个流道拐角，会有压降不足的问题，因此在4x-1的脊上设置第二通孔，而第二通孔的出口端小于第一通孔的出口端，促使反应气体在压降不足的区域进一步进行气体引导扩散，实现电流密度的均匀分布，从而提高了燃料电池运行的稳定性。
本发明进一步设置：所述第一通孔和所述第二通孔错列布置。
通过采用上述技术方案，进一步加强气体扩散，从而提高燃料的利用率，极大改善流场结构水空间分布，提高导电特性以及增强燃料电池功率密度，能够适用于航空航天飞行器领域。
本发明进一步设置：所述第二通孔的出口端大小为所述第一通孔的出口端的 25%～ 50%。
通过采用上述技术方案，所述第二通孔的出口端远远小于第二通孔的进口端的，气体引导的效果更强，使得三维精细化流场结构不仅依靠浓度差进行反应，也通过气体引导扩散作用均匀分布反应气体，使电流分布均匀，反应所产生的热分布更加均匀，同时，由于气体引导作用，产物水可以迅速排除。
一种用于制备航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板的制备方法，它包括如下步骤，步骤1，使用专业三维建模软件对极板整体三维模型进行设计，再将三维模型导入专业3D切片软件进行合理切片处理，导入激光加工设备；步骤2，选择TC4钛合金材料，将TC4粉末置于烘箱内在60℃的环境中保温6h；步骤3，将成形室成形平台进行预热，通入惰性气氛，并检测氧气含量，设置每层铺粉厚度；步骤4，采用分层快速扫描方法，对粉末进行选区激光熔化技术制备，加工设备激光功率为200W～ 250W，扫描速度为275～ 500mm/s,扫描间距为0.13～ 0.16mm，铺粉厚度30～ 50μm，光斑直径70～ 87μm，从而制得双极板；步骤5，对双极板进行化学抛光后，再通过激光抛光技术对双极板进行复合抛光；步骤6，采用非平衡磁控溅射镀膜技术对极板表面镀TiCrC镀层。
通过采用上述技术方案，由于三维收缩孔设置于脊的侧面，而非脊背顶面，同时三维收缩孔一端大一端小，一般性用于二维流场加工的工艺无法对其进行加工，通过采用选区激光熔化技术，可制备任意复杂形状的流道，工艺简单，可靠性高；在极板表面镀膜以增强其耐腐蚀性、导电性和疏水性，同时提出新的流场制备工艺制造三维流场结构以满足航空航天飞行器的发展模型构建；由于钛合金粉末（TC4粉末，即Ti–6Al–4V粉末）容易受潮，导致粉末流动性差，所以在进行极板制备前需要进行干燥处理，首先，将粉末置于烘箱内在60℃的环境中保温6h，目的是去除多余的水分和提高粉末的流动性，同时也可以防止在制备极板过程中由于受潮粉末内的水分分解产生氢气形成氢气孔缺陷，造成极板内部成形质量不佳。
本发明进一步设置：所述步骤5包括如下步骤：步骤51，前期预处理，将双极板放置于丙酮溶液中进行超声波清洗除油1～ 10min，之后用去离子水对极板进行清洗5～ 10min并且烘干；步骤52，将预处理后的极板置于25℃的HNO3-HF化学溶液中进行化学抛光，抛光时间为8～ 12min；步骤53，化化学抛光完成后，取出极板用去离子水冲洗5～ 10min；步骤54，基板抛光采用平顶光束光纤红外连续激光，激光功率为300-1000W，光斑大小为0.08-0.15mm，扫描路径首先沿脊背逐圈循环扫描，然后调整激光焦距，沿蛇形流道对流道底面进行精抛光。
通过采用上述技术方案，极板制备完成需要进行抛光处理，去除极板表面的球化现象，使其表面光洁度增加，脊背区域粗糙度减小可以有效降低界面的接触电阻，钛合金极板脊背设有通孔状结构，采用传统抛光工艺困难，所以选择化学抛光方法，采用氟化物与强酸的混合溶液酸洗钛合金极板，其表面生成氟化物膜，有助于提高镀层结合力；激光抛光采用该参数可以减小加工温度梯度，达到降低内应力的效果，可达到较高的表面光洁度；其中，激光抛光正对双极板与扩散层接触的平面；化学抛光仅正对流场中通孔及脊背内表面的抛光，由于这些内表面的表面质量要求不高，故选用化学抛光。
本发明进一步设置：HNO3-HF化学溶液中各物质的浓度分别为：硝酸（质量分数65%~80%）75~85mL/L，氢氟酸（质量分数35%）35~44mL/L，表面活性剂十二烷基硫酸钠 0.1~0.5g/L，乙二醇单丁醚 28~42mL/L；化学抛光前处理和化学抛光均需要在通风、室温的条件下进行。
本发明进一步设置：所述步骤6包括如下步骤：步骤61，将清洗干燥后的TiC4钛合金极板置于非平衡磁控溅射镀膜的镀膜室内的旋转工作台；步骤62，在溅射靶材安装处分别安装纯度为99.99%的铬靶、钛靶和碳靶，关闭镀膜室，用真空设备将镀膜室内的气体抽出，使镀膜室达到真空状态，其真空度为5～ 8×10-3Pa；步骤63，通入高纯度氩气保持镀膜室的气压在1.5～ 5.0×10-1Pa，制备TiCrC镀层时，铬靶、钛靶和碳靶的电流均为2～ 6A，基体偏压保持为-50～ -150V，氩气流量保持在15～ 50sccm，工作台保持旋转，沉积时间为30～ 50min；步骤64，完毕后卸偏压、停气、停止工作台旋转，镀膜室冷却至温度小于40℃，释放真空取出钛合金极板。
通过采用上述技术方案，改善钛合金极板在质子交换膜燃料电池(PEMFC)环境中的耐腐蚀性能、降低其界面接触电阻，而非平衡磁控溅射离子轰击在镀膜前可以起到清洗工件的氧化层和其他杂质，活化工件表面的作用，同时在工件表面上形成伪扩散层，有助于提高膜层与工件表面之间的结合力。
相对于现有技术，本发明具有如下优点和有益效果：
1、本专利设计出三维收缩孔流场结构，该三维流场结构能够实现燃料之间的引导扩散，提高燃料的利用率，极大改善流场结构水空间分布，提高导电特性以及增强燃料电池功率密度，能够适用于航空航天飞行器领域。
2、本专利提出三维收缩孔流场结构激光增材一体化制造方法，可大批量、低成本实现基体和流场快速一体化制造。制备成型后具有优异的力学、电学性能和更长的使用寿命，同时制备出来极板致密度接近100%。
3、三维收缩孔流场结构不仅依靠浓度差进行反应，也通过引导扩散作用均匀分布反应气体，使电流分布均匀，反应所产生的热分布更加均匀。
4、该加工材料采用TC4钛合金，具有更强的耐腐蚀性和耐热性，能够满足严苛的航空航天飞行器可靠性需求。
5、采用化学抛光与激光抛光复合工艺处理，降低接触电阻，提高气、液体流动性。
下面结合附图及实施例描述本发明具体实施方式。
附图说明
图1为本发明实施例的三维结构示意图一；
图2为图1的A部放大图；
图3为本发明实施例的三维结构示意图二；
图4为图3的B部放大图；
图5为本发明实施例的俯视角度剖视图；
图6为图5的C部放大图；
图7为本发明实施例的侧视角度剖视图；
图8为图7的D部放大图；
图9为本发明实施例的三维收缩孔多种形状示意图；
图10为本发明实施例的极板制备的螺旋线扫描策略；
图11为本发明实施例的电池极化曲线对比图；
附图标记：1.基板，3. 三维蛇形流场，31.反应气进口，32.反应气出口，33.气体流道，34.脊，341.脊背斜面，35.三维收缩孔，351.第一通孔，352.第二通孔，353.进口端，354.出口端。
具体实施方式
本具体实施例仅仅是对本发明的解释，其并不是对本发明的限制，本领域技术人员在阅读完本说明书后可以根据需要对本实施例做出没有创造性贡献的修改，但只要在本发明的权利要求范围内都受到专利法的保护。
参见附图1-图11，本发明技术方案公开的一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，包括基板1，所述基板1上设置有三维蛇形流场3，所述三维蛇形流场3包括反应气进口31、反应气出口32、气体流道33和n条以上平行设置的脊34，n为大于等于2的偶数，从反应气进口31方向开始计算的奇数脊34上皆设置有用于连通相邻气体流道33的三维收缩孔35，所述三维收缩孔35对应所述反应气进口31的一端为进口端353，另一端为出口端354，所述进口端353大于所述出口端354。
参见附图9，本发明技术方案中，三维收缩孔指进口端大出口端小的通孔，三维收缩孔截面可以为圆形、半圆形、三角形或四边形等，本发明技术方案中不限定其形状。
本实施例进一步设置：从反应气进口31方向开始计算的偶数脊34对应所述出口端354的一侧皆设置有脊背斜面341，所述脊背斜面341自脊背端至基板1端向反应气出口32方向倾斜。
本实施例进一步设置：所述脊背斜面341与基板1之间的倾斜角度为60°～ 80°。
本实施例进一步设置：从反应气出口方向开始计算的第1条至第y条脊上不设置三维收缩孔和脊背斜面，2≤ y ≤4，y为整数。
本实施例进一步设置：所述三维收缩孔35包括第一通孔351和第二通孔352，所述第二通孔352的出口端354小于所述第一通孔351的出口端354， x为大于等于1的整数，所述第一通孔351设置于从反应气进口31方向开始计算的4x-3的脊34上，所述第二通孔352设置于从反应气进口31方向开始计算的4x-3的脊34上。
本实施例进一步设置：所述第一通孔351和所述第二通孔352错列布置。
本实施例进一步设置：所述第二通孔352的出口端354大小为所述第一通孔351的出口端354的25% ～ 50%。
一种用于制备航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板的制备方法，它包括如下步骤，步骤1，使用专业三维建模软件对极板整体三维模型进行设计，再将三维模型导入专业3D切片软件进行合理切片处理，导入激光加工设备；步骤2，选择TC4钛合金材料，将TC4粉末置于烘箱内在60℃的环境中保温6h；步骤3，将成形室成形平台进行预热，通入惰性气氛，并检测氧气含量，设置每层铺粉厚度；步骤4，采用分层快速扫描方法，对粉末进行选区激光熔化技术制备，加工设备激光功率为200W～ 250W，扫描速度为275～ 500mm/s,扫描间距为0.13～ 0.16mm，铺粉厚度30～ 50μm，光斑直径70～ 87μm，从而制得双极板；步骤5，对双极板进行化学抛光后，再通过激光抛光技术对双极板进行复合抛光；步骤6，采用非平衡磁控溅射镀膜技术对极板表面镀TiCrC镀层。
本发明技术方案中，所涉及的三维流场极板加工制备材料优先选用采用Ti–6Al–4V钛合金（TC4）粉末，其具有耐腐蚀性好，价格低廉，耐高温等优点，粒度为15～53μm，粉末性能要求流动性好以及纯度高。
本实施例进一步设置：所述步骤5包括如下步骤：步骤51，前期预处理，将双极板放置于丙酮溶液中进行超声波清洗除油1～ 10min，之后用去离子水对极板进行清洗5～10min并且烘干；步骤52，将预处理后的极板置于25℃的HNO3-HF化学溶液中进行化学抛光，抛光时间为8～ 12min；步骤53，化化学抛光完成后，取出极板用去离子水冲洗5～ 10min；步骤54，基板抛光采用平顶光束光纤红外连续激光，激光功率为300-1000W，光斑大小为0.08-0.15mm，扫描路径首先沿脊背逐圈循环扫描，然后调整激光焦距，沿蛇形流道对流道底面进行精抛光。
本实施例进一步设置：所述步骤6包括如下步骤：步骤61，将清洗干燥后的TiC4钛合金极板置于非平衡磁控溅射镀膜的镀膜室内的旋转工作台；步骤62，在溅射靶材安装处分别安装纯度为99.99%的铬靶、钛靶和碳靶，关闭镀膜室，用真空设备将镀膜室内的气体抽出，使镀膜室达到真空状态，其真空度为5～ 8×10-3Pa；步骤63，通入高纯度氩气保持镀膜室的气压在1.5～ 5.0×10-1Pa，制备TiCrC镀层时，铬靶、钛靶和碳靶的电流均为2～ 6A，基体偏压保持为-50～ -150V，氩气流量保持在15～ 50sccm，工作台保持旋转，沉积时间为30～ 50min；步骤64，完毕后卸偏压、停气、停止工作台旋转，镀膜室冷却至温度小于40℃，释放真空取出钛合金极板。
上述的“之间”并不仅仅指方位、位置之间，还包括指不同零件的相互作用之间的意思。
使用这些术语仅仅是为了更方便地描述和解释本发明的本质；把它们解释成任何一种附加的限制都是与本发明精神相违背的。

Claims (10)

1.一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，包括基板，其特征在于：所述基板上设置有三维蛇形流场，所述三维蛇形流场包括反应气进口、反应气出口、气体流道和n条以上平行设置的脊，n为大于等于2的偶数，从反应气进口方向开始计算的奇数脊上皆设置有用于连通相邻气体流道的三维收缩孔，所述三维收缩孔对应所述反应气进口的一端为进口端，另一端为出口端，所述进口端大于所述出口端。
2.根据权利要求1所述的一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，其特征在于：从反应气进口方向开始计算的偶数脊对应所述出口端的一侧皆设置有脊背斜面，所述脊背斜面自脊背端至基板端向反应气出口方向倾斜。
3.根据权利要求2所述的一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，其特征在于：所述脊背斜面与基板之间的倾斜角度为60°～ 80°。
4.根据权利要求2所述的一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，其特征在于：从反应气出口方向开始计算的第1条至第y条脊上不设置三维收缩孔和脊背斜面，2≤ y ≤4，y为整数。
5.根据权利要求1所述的一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，其特征在于：所述三维收缩孔包括第一通孔和第二通孔，所述第二通孔的出口端小于所述第一通孔的出口端，所述第一通孔设置于从反应气进口方向开始计算的4x-3的脊上，所述第二通孔设置于从反应气进口方向开始计算的4x-1的脊上，x为大于等于1的整数。
6.根据权利要求5所述的一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，其特征在于：所述第一通孔和第二通孔错列布置。
7.根据权利要求5所述的一种航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板，其特征在于：所述第二通孔的出口端大小为所述第一通孔的出口端的 25% ～ 50%。
8.一种用于制备如权利要求1至7中任意一项所述的航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板的制备方法，其特征在于：它包括如下步骤，步骤1，使用专业三维建模软件对极板整体三维模型进行设计，再将三维模型导入专业3D切片软件进行合理切片处理，导入激光加工设备；步骤2，选择TC4钛合金材料，将TC4粉末置于烘箱内在60℃的环境中保温6h；步骤3，将成形室成形平台进行预热，通入惰性气氛，并检测氧气含量，设置每层铺粉厚度；步骤4，采用分层快速扫描方法，对粉末进行选区激光熔化技术制备，加工设备激光功率为200W～ 250W，扫描速度为275～ 500mm/s,扫描间距为0.13～ 0.16mm，铺粉厚度30～ 50μm，光斑直径70～ 87μm，从而制得双极板；步骤5，对双极板进行化学抛光后，再通过激光抛光技术对双极板进行复合抛光；步骤6，采用非平衡磁控溅射镀膜技术对极板表面镀TiCrC镀层。
9.根据权利要求8所述的一种用于制备航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板的制备方法，其特征在于：所述步骤5包括如下步骤：步骤51，前期预处理，将双极板放置于丙酮溶液中进行超声波清洗除油1～ 10min，之后用去离子水对极板进行清洗5～ 10min并且烘干；步骤52，将预处理后的极板置于25℃的HNO3-HF化学溶液中进行化学抛光，抛光时间为8～ 12min；步骤53，化学抛光完成后，取出极板用去离子水冲洗5～ 10min；步骤54，基板抛光采用平顶光束光纤红外连续激光，激光功率为300-1000W，光斑大小为0.08-0.15mm，扫描路径首先沿脊背逐圈循环扫描，然后调整激光焦距，沿蛇形流道对流道底面进行精抛光。
10.根据权利要求9所述的一种用于制备航空用燃料电池三维收缩孔流场的双极板的制备方法，其特征在于：所述步骤6包括如下步骤：步骤61，将清洗干燥后的TC4钛合金极板置于非平衡磁控溅射镀膜的镀膜室内的旋转工作台；步骤62，在溅射靶材安装处分别安装纯度为99.99%的铬靶、钛靶和碳靶，关闭镀膜室，用真空设备将镀膜室内的气体抽出，使镀膜室达到真空状态，其真空度为5～ 8×10-3Pa；步骤63，通入高纯度氩气保持镀膜室的气压在1.5～ 5.0×10-1Pa，制备TiCrC镀层时，铬靶、钛靶和碳靶的电流均为2～ 6A，基体偏压保持为-50～ -150V，氩气流量保持在15～ 50sccm，工作台保持旋转，沉积时间为30～50min；步骤64，完毕后卸偏压、停气、停止工作台旋转，镀膜室冷却至温度小于40℃，释放真空取出钛合金极板。
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