CN112164752A - 二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于光伏领域，具体涉及一种二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件及其制备方法。太阳电池由下至上依次包括导电玻璃层，致密电子传输层，钙钛矿吸光层，空穴传输层和电极层。本发明采用简单的一步旋涂法，通过对器件中的钙钛矿吸光层进行组分调控，得到了一种高效的太阳能电池。本发明通过简单的组分调控，不仅有效解决了二维钙钛矿材料载流子传输受限这一关键问题，同时解决了准二维钙钛矿太阳电池光电转化性能普遍相对较低的问题。
Description
技术领域
本发明属于光伏领域，具体涉及一种二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件及其制备方法。
背景技术
三维有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池在过去的几年里实现了巨大的发展。器件的功率转换效率(PCE)迅速上升，最高效率已经超过25％，很大程度上超过有机光电，染料敏化太阳能电池，甚至可以与硅薄膜电池相媲美。尽管3D钙钛矿取得了巨大的成功，但它也面临着一些问题，比如在光、热和潮湿环境下固有的不稳定性，妨碍了电池实现广泛的应用。这些不稳定主要来源于有机阳离子的高亲水性和阳离子与卤素离子的弱作用力。
最近有报道称，RP二维钙钛矿已经展出超强的环境稳定性。此外，通过一步旋涂法可以制备光滑的薄膜，不需要添加剂或抗溶剂，减少了工艺复杂性。RP二维钙钛矿的优势在于其独特的晶体结构，其一般公式为A’2An-1MnX3n+1，其中A’为芳族或脂肪族烷基胺阳离子，M是二价金属，X是卤化物阴离子，n表示八面体的数目每个量子阱内的层。2D钙钛矿是通过在钙钛矿层之间插入大量的烷基胺阳离子(例如，2-苯乙胺(PEA)和正丁基胺(n-BA)而形成。无机层作为所谓的“阱”，而有机板层作为层间的“障碍”，因此产生自然多重量子井结构。一方面，层间阳离子的疏水性阻止了渗透水分子进入钙钛矿晶格。另一方面，相邻的层被弱范德华力捆绑在一起，确保其结构的稳定性。虽然二维钙钛矿具有良好的环境稳定性，但是和3D钙钛矿相比，光电转换效率依然比较低。
发明内容
为了解决二维钙钛矿太阳能电池效率较低的问题，本发明提供一种二维RP钙钛矿太阳电池及其制备方法，通过设计阳离子组合，进一步提高了二维钙钛矿太阳能电池的器件性能。本发明将层间阳离子设计为GA离子，PyA离子两种，阳离子为Cs离子，FA离子，MA离子三种用于制备钙钛矿薄膜。不仅有效解决了二维RP钙钛矿载流子传输问题，同时提高了太阳能电池的光电转换效率。其效果要优于纯MA和PyA作为阳离子的钙钛矿吸光层材料。
本发明提供的技术方案是一种RP二维钙钛矿太阳电池，该太阳能电池由下至上依次包括FTO导电玻璃层，电子传输层，钙钛矿吸光层，空穴传输层和电极。
其中，致密空穴传输层的材料选用常见的spiro-OMETAD。
二维RP钙钛矿吸光层材料的化学式为An’An-1BnX3n+1型的化合物，其中，A’为GA离子，PyA离子两种，A为Cs离子，FA离子，MA离子三种，B为Pb离子，X选自I离子。
阳离子用FA离子和Cs离子部分取代MA离子。
间层阳离子GA离子部分取代PyA离子。
优选为：二维钙钛矿吸光层的材料为(PyAxGA1-x)2(MA0.64Cs0.02FA0.34)4Pb5I16，x＝0.7-0.9；
电子传输层的材料选自电子传输层的材料选自致密TiO2。
电极层的材料为金。
基底为FTO或ITO。
本发明还提供了一种钙钛矿太阳电池的制备方法，包括以下步骤:
(1)提供导电玻璃层，在所述导电玻璃层上采用水热反应法制备致密电子传输层；
(2)在所述致密电子传输层上使用一步旋涂法旋涂二维RP钙钛矿前驱体，退火(80℃-120℃)得到结晶的二维RP钙钛矿吸光层；
本发明的材料为n值为5的二维材料，将Pb浓度设为1M，其他材料(均为碘化物)按化学式计算并称量放在同一瓶内，溶剂为DMF，45℃搅拌8小时即可得前驱体。
(3)在所述二维RP钙钛矿吸光层沉积空穴传输材料，得空穴传输层；
(4)在所述空穴传输层蒸镀金电极材料，得电极层。
本发明还提供了一种钙钛矿太阳能组件，包括所述的二维钙钛矿太阳电池。
本发明与现有技术相比，其优势如下：
二维钙钛矿材料经过几年的发展，已经取得了丰富的成果。但是由于载流子传输受限，抑制了二维钙钛矿器件性能的进一步发展。载流子传输受限主要原因是由于层间阳离子导电能力差。所以，二维钙钛矿的晶体取向就很重要。为了解决这一问题，研究人员采用了多种手段提高钙钛矿晶体的取向，例如，热旋涂，添加剂工程，溶剂工程等等，这些方法都可以调控取向，但是，较困难的加工工艺以及钙钛矿薄膜中的残留物都严重影响器件的效率。本发明通过简单的组分调控，不仅采用了简单的一步旋涂工艺，同时未引入新的杂质，并且有相当高的效率提升。
本发明二维钙钛矿器件运用较为成熟的正式结构，采用吡啶甲胺作为层间阳离子，通过多种阳离子的协同配合，提高了钙钛矿薄膜的取向生长，促进载流子的提取，大大提高了低维钙钛矿的效率。
本发明中采用简单的一步旋涂法制备二维钙钛矿层，通过阳离子组合，进一步退火结晶得到最后的吸收层，制备的光吸收层具有更好的垂直取向，这种设计增加了电子空穴的提取与传输和收集效率。
附图说明
图1为本发明实施例1-3的RP钙钛矿的晶体结构；
图2为本发明实施例1-3太阳电池的结构示意图；
图3为本发明实施例2和常见3D钙钛矿(FA0.83MA0.15CS0.02PbI0.85Br0.15)制备的器件稳定性测试对比图。
具体实施方式
为了使本领域的技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面结合具体实施例对本发明的优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点而不是对本发明要求的限制。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种二维RP钙钛矿太阳电池由下至上依次包括导电玻璃层，致密电子传输层，钙钛矿吸光层，空穴传输层和电极层。
上述钙钛矿太阳电池的制备方法，包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层：FTO导电玻璃层上采用水热反应法制备TiO2致密电子传输层；
(2)制备钙钛矿吸光层:在4000rpm 40s条件下旋涂(PyA0.9GA0.1)2(MA0.64Cs0.02FA0.34)4Pb5I16钙钛矿溶液至电子传输层，旋涂完成后100℃退火15min，结晶得钙钛矿吸光层；
二维钙钛矿前驱体的制备方法为：将Pb浓度设为1M，其他材料按化学式计算并称量放在同一瓶内，溶剂为DMF，45℃搅拌8小时即可得前驱体。
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD(90mg)溶解于氯苯(1ml)溶剂，同时添加36μL 4-tert-butylpyridine(4-叔丁基吡啶)、21μL bis(trifluoromethane)sulfonimidelithium salt(锂盐)溶液(520mg/ml的乙腈溶液)，增加空穴传输层的导电性，在5000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面，得空穴传输层；
(4)制备电极层:在空穴传输层上蒸镀Au电极层，得到钙钛矿太阳电池。
一种钙钛矿太阳能组件,包括钙钛矿太阳电池。
实施例2
一种二维RP钙钛矿太阳电池由下至上依次包括导电玻璃层，致密电子传输层，钙钛矿吸光层，空穴传输层和电极层。
上述钙钛矿太阳电池的制备方法，包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层:FTO导电玻璃层上采用水热反应法制备TiO2致密电子传输层；
(2)制备钙钛矿吸光层:在4000rpm 40s条件下旋涂(PyA0.8GA0.2)2(MA0.64Cs0.02FA0.34)4Pb5I16钙钛矿溶液至电子传输层,旋涂完成后100℃退火15min，结晶得钙钛矿吸光层；
二维钙钛矿前驱体的制备方法为：将Pb浓度设为1M，其他材料按化学式计算并称量放在同一瓶内，溶剂为DMF，45℃搅拌8小时即可得前驱体。
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD溶解于氯苯溶剂，同时添加锂盐，增加空穴传输层的导电性，在5000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面，得空穴传输层；
(4)制备电极层:在空穴传输层上蒸镀Au电极层，得到钙钛矿太阳电池。
一种钙钛矿太阳能组件,包括钙钛矿太阳电池。
实施例3
一种二维RP钙钛矿太阳电池由下至上依次包括导电玻璃层，致密电子传输层，钙钛矿吸光层，空穴传输层和电极层。
上述钙钛矿太阳电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)制备致密电子传输层:FTO导电玻璃层上采用水热反应法制备TiO2致密电子传输层；
(2)制备钙钛矿吸光层:在4000rpm 40s条件下旋涂(PyA0.7GA0.3)2(MA0.64Cs0.02FA0.34)4Pb5I16钙钛矿溶液至电子传输层，旋涂完成后100℃退火15min，结晶得钙钛矿吸光层；
二维钙钛矿前驱体的制备方法为：将Pb浓度设为1M，其他材料按化学式计算并称量放在同一瓶内，溶剂为DMF，45℃搅拌8小时即可得前驱体。
(3)制备空穴传输层:将spiro-OMETAD溶解于氯苯溶剂，同时添加锂盐，增加空穴传输层的导电性，在5000rpm转速下旋涂30s将所述spiro-OMETAD溶液沉积在所述钙钛矿光吸收层表面，得空穴传输层；
(4)制备电极层:在空穴传输层蒸镀Au电极层,得到钙钛矿太阳电池。
一种钙钛矿太阳能组件,包括钙钛矿太阳电池。
对照例1
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液为PyA2MA4Pb5I16，得到二维RP钙钛矿太阳电池。
对照例2
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液为PyA2(MA0.64Cs0.02FA0.34)4Pb5I16,得到二维RP钙钛矿太阳电池。
对照例3
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液为PEA2MA4Pb5I16，得到二维RP钙钛矿太阳电池。
对照例4
本对照例和实施例1的区别仅在于:前驱体溶液为(PyA0.9GA0.1)2MA4Pb5I16,得到二维RP钙钛矿太阳电池。
实施例4
在AM1.5G，1000W/㎡，25℃条件下，对实施例及对照例得到的太阳电池进行电学性能检测，得到数据如表1所示。
表1
由表1可知，本发明基于改变前驱体配方的二维RP钙钛矿太阳能电池的填充因子、电流密度及转化效率均显著优于对照组二维RP钙钛矿太阳能电池，具有更加优异的电池性能。
本发明基于改变前驱体配方的太阳电池的短路电流、填充因子及转化效率均显著优于对照组的二维RP太阳能电池。本发明有效解决了二维RP钙钛矿中载流子寿命短，同时解决了基于二维RP钙钛矿太阳能电池光电转化性能普遍相对较低的问题。
以上仅是本发明的优选实施方式，应当指出的是,上述优选实施方式不应视为对本发明的限制,本发明的保护范围应当以权利要求所限定的范围为准。对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明的精神和范围内,还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件，其特征在于，所述器件由下至上依次为导电玻璃层，致密电子传输层，钙钛矿吸光层，空穴传输层和电极层，其中，钙钛矿吸光层材料的化学式为An’An-1BnX3n+1钙钛矿化合物，其中，A’为PyA(3-吡啶甲胺离子)和GA(胍离子)，A为Cs(铯离子)，MA(甲胺阳离子)和FA(甲脒阳离子)，B为Pb(铅离子)，X为I(碘离子)。
2.根据权利要求1所述的二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件，其特征在于，所用空穴传输层的材料为spiro-OMETAD。
3.根据权利要求1所述的二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件，其特征在于，所述二维钙钛矿吸光层的材料为
(PyAxGA1-x)2(MA0.64Cs0.02FA0.34)4Pb5I16，x＝0.7-0.9。
4.根据权利要求1所述的二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件，其特征在于，所述电子传输层的材料选自致密TiO2。
5.根据权利要求1所述的二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件，其特征在于，所述对电极层的材料为金或银。
6.根据权利要求1所述的二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件，其特征在于，所述导电玻璃为FTO或ITO。
7.一种根据权利要求1所述的二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件的制备方法，其特征在于，所述制备方法步骤如下：
(1)选用导电玻璃层，采用水热反应法制备致密电子传输层；
(2)在致密电子传输层上一步旋涂二维钙钛矿前驱体材料，退火结晶得到二维钙钛矿吸光层；
(3)在二维钙钛矿吸光层沉积空穴传输层；
(4)在空穴传输层蒸镀电极材料，得电极层。
8.根据权利要求7所述的二维钙钛矿材料作为吸光层的太阳能电池器件的制备方法，其特征在于，步骤(2)所述二维钙钛矿前驱体材料的制备方法为：将Pb浓度设为1M，其他材料按化学式计算并称量放在同一瓶内，溶剂为DMF，45℃搅拌8小时即可得前驱体；退火温度为80℃-120℃。
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