CN112086560A - 一种叠层电池及叠层电池的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种叠层电池及叠层电池的制备方法，涉及光伏技术领域。其中，叠层电池包括上电池单元、下电池单元，以及位于上电池单元和下电池单元之间的中电池单元；上电池单元包括上光吸收层；中电池单元包括中光吸收层；下电池单元包括下光吸收层；中光吸收层的带隙从向光面到背光面的方向逐渐变小或梯度变小；且中光吸收层的向光面的带隙小于上光吸收层的带隙，中光吸收层的背光面的带隙大于下光吸收层的带隙。本发明实施例中，中电池单元能够有效利用上电池单元和下电池单元遗漏的太阳光，填补上电池单元和下电池单元由于带隙差距导致的吸收强度的“波谷”，且填充效果较平，提升叠层电池的能量转化效率。
Description
技术领域
本发明涉及光伏技术领域，特别是涉及一种叠层电池及叠层电池的制备方法。
背景技术
叠层电池的结构主要分为上层电池和下层电池，通常来说，向光面的上电池吸光材料带隙较大，主要吸收太阳光中能量较高的部分光谱，背光面的下层电池吸光材料带隙较小，主要吸收从上层电池透过的，太阳光中能量较低的部分光谱，从而提升叠层电池对太阳光的能量转换效率。
但是，上层电池以及下层电池的吸收光谱中，存在不同位置的吸收峰，虽然拓宽了叠层电池的吸收范围，但是，由于吸收峰位置不同，使得上层电池和下层电池的吸收峰值的位置之间存在低吸收强度的“波谷”，导致部分太阳光仍无法得到有效利用，限制了叠层电池的效率。
发明内容
本发明提供一种叠层电池及叠层电池的制备方法，旨在提升叠层电池的能量转化效率。
第一方面，本发明实施例提供了一种叠层电池，包括上电池单元、下电池单元，以及位于上电池单元和下电池单元之间的中电池单元；所述上电池单元包括上光吸收层；所述中电池单元包括中光吸收层；所述下电池单元包括下光吸收层；
所述中光吸收层的带隙从向光面到背光面的方向逐渐变小或梯度变小；且所述中光吸收层的向光面的带隙小于所述上光吸收层的带隙，所述中光吸收层的背光面的带隙大于所述下光吸收层的带隙。
可选地，所述中光吸收层的向光面的材料为ABX3钙钛矿，所述中光吸收层的所述背光面的材料为A'B'X'3钙钛矿；
在所述ABX3钙钛矿与所述A'B'X'3钙钛矿中，A与A'、X与X'中至少一对不同。
可选地，所述A与所述A'分别选自甲胺离子、甲脒离子、苯乙胺离子和铯离子中的至少一个。
可选地，所述B与所述B'分别选自铅离子和锡离子中的至少一个。
可选地，所述X与所述X'分别选自溴离子、碘离子和氯离子中的至少一个。
可选地，所述中电池单元还包括第一载流子传输层和第二载流子传输层，所述第一载流子传输层和所述第二载流子传输层的导电类型不同；
所述中光吸收层位于所述第一载流子传输层和所述第二载流子传输层之间。
可选地，所述叠层电池还包括位于所述上电池单元和所述中电池单元之间的第一连接层，以及位于所述中电池单元和所述下电池单元之间的第二连接层。
第二方面，本发明实施例提供了一种叠层电池的制备方法，所述方法包括：
提供第一半单元，所述第一半单元包括上电池单元、位于所述上电池单元的背光面上的第一钙钛矿层；所述上电池单元包括上光吸收层，所述第一钙钛矿层的带隙小于所述上光吸收层的带隙；
提供第二半单元，所述第二半单元包括下电池单元、位于所述下电池单元的向光面上的第二钙钛矿层；所述下电池单元包括下光吸收层，所述第二钙钛矿层的带隙大于所述下光吸收层的带隙；所述第一钙钛矿层的带隙大于所述第二钙钛矿层的带隙；
将所述第一钙钛矿层与所述第二钙钛矿层贴合，以使所述第一钙钛矿层和所述第二钙钛矿层之间发生离子迁移形成中光吸收层。
可选地，所述将所述第一钙钛矿层与所述第二钙钛矿层贴合的步骤，包括：
在60～300℃的温度下，将所述第一钙钛矿层远离所述上电池单元的一侧与所述第二钙钛矿层远离所述下电池单元的一侧贴合1～12小时。
第三方面，本发明实施例提供了另一种叠层电池的制备方法，所述方法包括：
提供下电池单元；
在所述下电池单元上形成中电池单元；所述中电池单元包括中光吸收层；所述中光吸收层通过依次形成带隙梯度增大的若干钙钛矿层形成；
在所述中电池单元上形成上电池单元。
第四方面，本发明实施例提供了又一种叠层电池的制备方法，所述方法包括：
提供上电池单元；
在所述上电池单元上形成中电池单元；所述中电池单元包括中光吸收层；所述中光吸收层通过依次形成带隙梯度减小的若干钙钛矿层形成；
在所述中电池单元上形成下电池单元。
本发明实施例中，通过在上电池单元和下电池单元之间设置中电池单元，其中，中电池单元包括带隙从向光面到背光面逐渐变小或梯度变小的中光吸收层，且中光吸收层的向光面的带隙小于上电池单元的上光吸收层，背光面的带隙大于下电池单元的下光吸收层，使得中光吸收层的吸收峰位于上光吸收层和下光吸收层的吸收峰之间，且中光吸收层的吸收峰较宽，从而有效利用上电池单元和下电池单元遗漏的太阳光，填补上电池单元和下电池单元由于带隙差距导致的吸收强度的“波谷”，且填充效果较平，提升叠层电池的能量转化效率。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对本发明实施例的描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1示出了本发明实施例提供的一种叠层电池的结构示意图；
图2示出了本发明实施例提供的另一种叠层电池的结构示意图；
图3示出了本发明实施例提供的一种叠层电池的制备方法的步骤流程图；
图4示出了本发明实施例提供的一种叠层电池制备过程中结构变化示意图
图5示出了本发明实施例提供的另一种叠层电池的制备方法的步骤流程图；
图6示出了本发明实施例提供的又一种叠层电池的制备方法的步骤流程图；
图7示出了本发明实施例中的一种钙钛矿结构示意图。
附图标记说明：
图1以及图2：101-上电池单元；102-中电池单元；103-下电池单元:104-第一连接层；105-第二连接层；1011-上光吸收层；1021-中光吸收层；1031-下光吸收层；1022-第一载流子传输层；1023-第二载流子传输层；
图4：401-第一半单元；402-第二半单元；403-中电池单元；4011-上电池单元；4012-第一连接层；4013-第一载流子传输层；4014-第一钙钛矿层；4021-下电池单元；4022-第二连接层；4023-第二载流子传输层；4024-第二钙钛矿层；4031-中光吸收层。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
参照图1，图1示出了本发明实施例提供的一种叠层电池的结构示意图，可选地，该叠层电池可以为三结或三结以上叠层电池，在本发明实施例中，对此不作具体限定。
在本发明实施例中，参照图1，该叠层电池10包括上电池单元101、下电池单元103，以及位于上电池单元101和下电池单元103之间的中电池单元102；所述上电池单元101包括上光吸收层1011；所述中电池单元102包括中光吸收层1021；所述下电池单元103包括下光吸收层1031；
所述中光吸收层1021的带隙从向光面到背光面的方向逐渐变小或梯度变小；且所述中光吸收层1021的向光面的带隙小于所述上光吸收层1011的带隙，所述中光吸收层1021的背光面的带隙大于所述下光吸收层1031的带隙。
本发明实施例中，叠层电池10可以是三结叠层电池，其中上电池单元101可以为任意电池，如可以为非晶硅薄膜太阳能电池、铜铟镓硒太阳能电池、铜锌硒硫太阳能电池、III-V族太阳能电池、II-VI族太阳能电池等。上电池单元中可以包括一层以上的功能层，可选地，功能层包括传输层、钝化层、减反射层、陷光层等至少一种，向光面可以是平面结构、绒面结构、纳米陷光结构或其他结构，本发明实施例对此不做具体限制。可选地，上电池单元101中上光吸收层1011的带隙宽度可以为1.7eV～3.0eV。
本发明实施例中，下电池单元103可以为任意电池，如可以晶体硅电池，其中，晶体硅电池可以通过任意工艺制备得到。可选地，制备晶体硅电池的工艺可以包括Al-BSF(Al-Back Surface Field，铝背表面场)工艺、PERC(Passivated Emitterand Rear Cell，钝化发射极和背面)工艺、TOPCon(Tunnel Oxide Passivated Contact，隧穿氧化层钝化接触)工艺、SHJ(Si Heterojunction，硅异质结)工艺、DASH(Dopant-free AsymmetricHeterocontact,无掺杂非对称异质接触)工艺等，也可以包括深结工艺、浅结工艺等，也可以包括正面PN结工艺、背面PN结工艺等。可选地，下电池单元103向光面的结构可以为平面结构、绒面结构、纳米陷光结构或其他结构，下电池单元103还可以包括一层以上的传输层、复合层、隧道结等，从而与上电池单元101形成串联结构；下电池单元103的背光面可以为平面结构、绒面结构、纳米陷光结构或其他结构，还可以包括一层以上的钝化层、场效应层、减反射层等，本发明实施例对此不做具体限制。可选地，下电池单元103中下光吸收层1031的带隙宽度可以为0.8eV～1.3eV。
本发明实施例中，中电池单元102位于上电池单元101和下电池单元103之间，中电池单元1021的中光吸收层1021的带隙从向光面到背光面的方向逐渐减小或梯度变小，且中光吸收层1021向光面的带隙小于或等于上光吸收层1011的带隙，背光面的带隙大于或等于下光吸收层1031的带隙，其中，逐渐减小指带隙在从大到小连续变化的过程中平滑过渡，梯度变小指带隙在从大到小连续变化的过程中呈阶梯式过渡。另外，带隙从向光面到背光面的方向也可以是逐渐变小和梯度变小交替。此时，在上电池单元101和下电池单元103之间，中电池单元102的中光吸收层1021可以吸收上光吸收层1011和下光吸收层1031遗漏的太阳光，从而填补上电池单元101和下电池单元103由于带隙差距导致的吸收强度的“波谷”，提升叠层电池的能量转化效率。
可选地，所述中光吸收层的向光面的材料为ABX3钙钛矿，所述中光吸收层的所述背光面的材料为A'B'X'3钙钛矿；
在所述ABX3钙钛矿与所述A'B'X'3钙钛矿中，A与A'、X与X'中至少一对不同。
本发明实施例中，钙钛矿材料可以是有机-无机杂化钙钛矿，也可以是无机钙钛矿，也可以是无铅体系钙钛矿等，可选的，可以采用ABX3表示中光吸收层向光面的钙钛矿材料，采用A'B'X'3表示中光吸收层背光面的钙钛矿材料，其中，A、A'为一价阳离子，B、B'为二价金属阳离子，X、X'为卤素离子。由于中光吸收层的带隙在向光面到背光面的方向上逐渐减小或梯度减小，因此，可以理解的是，向光面材料ABX3的带隙应大于背光面材料A'B'X'3的带隙。
本发明实施例中，在ABX3钙钛矿与A'B'X'3钙钛矿中，A与A'、X与X'中至少一对不同，可以是A与A'不同，X与X'相同，或者可以是A与A'相同，X与X'不同，或者也可以是A与A'不同，X与X'不同。本发明实施例中可以通过调节离子种类、比例等，使得ABX3钙钛矿的带隙大于A'B'X'3钙钛矿，另外，由于离子种类不同，使得中光吸收层中ABX3钙钛矿和A'B'X'3钙钛矿在接触时，A与A'和X与X'中至少一对离子间顺浓度梯度发生离子迁移，从而使得中光吸收层的带隙从向光面到背光面逐渐减小或梯度减小。
可选地，所述A与所述A'分别选自甲胺离子、甲脒离子、苯乙胺离子和铯离子中的至少一个。
本发明实施例中，A、A'可以分别选自甲胺离子、甲脒离子、苯乙胺离子和铯离子等一价阳离子，其中，A、A'可以选择相同的一价阳离子，也可以选择不同的一价阳离子，当A、A'选择不同的一价阳离子时，应使得ABX3的带隙大于A'B'X'3。一般情况下，当其他离子相同时，上述一价阳离子影响钙钛矿材料的带隙大小关系为苯乙胺离子(PEA)＞铯离子(Cs)＞甲胺离子(MA)＞甲脒离子(FA)。例如，当A选择PEA时，A'可以在Cs、MA、FA中选择至少一个；当A选择Cs时，A'可以在MA、FA中选择至少一个，以此类推。
可选地，所述B与所述B'分别选自铅离子和锡离子中的至少一个。
本发明实施例中，B、B'可以分别选自铅离子、锡离子等二价金属阳离子，其中，B、B'可以选择相同的二价金属阳离子，也可以选择不同的二价金属阳离子，当B、B'选择不同的二价金属阳离子时，应使得ABX3的带隙大于A'B'X'3。一般情况下，当其他离子相同时，上述二价金属阳离子影响钙钛矿材料的带隙大小关系为铅离子(Pb)＞锡离子(Sn)。例如，当B选择Pb时，B'可以为Sn，以此类推。但是，在实际应用中，由于B、B'不参与离子迁移，因此，A、A'，X、X'中应该至少有一个不同以使得材料的带隙大小不同，并使得离子迁移发生。此时，即使B为Sn，B'为Pb，组成的材料体系中ABX3的带隙也可能大于A'B'X'3。本发明实施例中，带隙大小可以以钙钛矿材料实测的带隙为准，对不同离子的选择不做具体限制。
可选地，所述X与所述X'分别选自溴离子、碘离子和氯离子中的至少一个。
本发明实施例中，X、X'可以分别选自溴离子、碘离子和氯离子等卤素离子，其中，X、X'可以选择相同的卤素离子，也可以选择不同的卤素离子，当X、X'选择不同的卤素离子时，应使得ABX3的带隙大于A'B'X'3。一般情况下，当其他离子相同时，上述卤素离子影响钙钛矿材料的带隙大小关系为氯离子(Cl)＞溴离子(Br)＞碘离子(I)，例如，当X选择Cl时，X'可以在Br、I中选择至少一个，以此类推。
本发明实施例中，由于卤素在材料的体系中对带隙变化的影响较大，因此，在X为宽带隙的卤素离子，X'为窄带隙的卤素离子的情况下，其他离子对应的带隙大小关系也可以相反，只要保证材料体系中ABX3的带隙大于A'B'X'3即可，本发明实施例对此不做具体限制。另外，当X、X'不同时，A、A'可以相同，也可以不同，但是当X、X'相同时，A、A'不同，且A为宽带隙的一价阳离子，A'为窄带隙的一价阳离子。
图2示出了本发明实施例提供的另一种叠层电池的结构示意图。如图2所示，可选地，在图1的基础上，如图2所示，所述中电池单元102还包括第一载流子传输层1022和第二载流子传输层1023，所述第一载流子传输层1022和所述第二载流子传输层1023的导电类型不同；
所述中光吸收层1021位于所述第一载流子传输层1022和所述第二载流子传输层1023之间。
本发明实施例中，中电池单元102还包括分别位于中光吸收层1021两侧的第一载流子传输层1022和第二载流子传输层1023，第一载流子传输层1022和第二载流子传输层1023的导电类型不同。例如，当第一载流子传输层1022为空穴传输层时，第二载流子传输层1023为电子传输层；当第一载流子传输层1022为电子传输层时，第二载流子传输层1023为空穴传输层。
可选地，如图2所示，所述叠层电池10还包括位于所述上电池单元101和所述中电池单元102之间的第一连接层104，以及位于所述中电池单元102和所述下电池单元103之间的第二连接层105。
本发明实施例中，第一连接层104用于串联上电池单元101和中电池单元102，第二连接层105用于串联中电池单元102和下电池单元103，此时，第一连接层104和第二连接层105可以是复合串联结构，也可以是隧道结结构，其中，复合串联结构可以是通过TCO薄膜串联不同电池单元的结构，隧道结结构可以是通过重掺杂N型硅层和重掺杂P型硅层的组合串联不同电池单元的结构，本发明实施例对串联不同电池单元的结构不做具体限制。
本发明实施例中，通过在上电池单元和下电池单元之间设置中电池单元，其中，中电池单元包括带隙从向光面到背光面逐渐变小或梯度变小的中光吸收层，且中光吸收层的向光面的带隙小于上电池单元的上光吸收层，背光面的带隙大于下电池单元的下光吸收层，使得中光吸收层的吸收峰位于上光吸收层和下光吸收层的吸收峰之间，且中光吸收层的吸收峰较宽，从而有效利用上电池单元和下电池单元遗漏的太阳光，填补上电池单元和下电池单元由于带隙差距导致的吸收强度的“波谷”，且填充效果较平，提升叠层电池的能量转化效率。
图3示出了本发明实施例提供一种叠层电池的制备方法的步骤流程图，如图3所示，该方法可以用于制备图1所示的叠层电池，该方法可以包括：
步骤301、提供第一半单元，所述第一半单元包括上电池单元、位于所述上电池单元的背光面上的第一钙钛矿层；所述上电池单元包括上光吸收层，所述第一钙钛矿层的带隙小于所述上光吸收层的带隙。
步骤302、提供第二半单元，所述第二半单元包括下电池单元、位于所述下电池单元的向光面上的第二钙钛矿层；所述下电池单元包括下光吸收层，所述第二钙钛矿层的带隙大于所述下光吸收层的带隙；所述第一钙钛矿层的带隙大于所述第二钙钛矿层的带隙。
步骤303、将所述第一钙钛矿层与所述第二钙钛矿层贴合，以使所述第一钙钛矿层和所述第二钙钛矿层之间发生离子迁移形成中光吸收层。
本发明实施例中，在制备叠层电池的过程中，可以先制备第一半单元和第二半单元，再将第一半单元和第二半单元合并，获得叠层电池，从而能够避免在单一衬底上多层叠加制备工艺的不便、繁琐，提高工艺效率、产品良品率。可选地，制备第一半单元可以在上电池单元的背光面上制备第一钙钛矿层，制备第二半单元可以是在下电池单元的向光面上制备第二钙钛矿层，再将第一钙钛矿层与第二钙钛矿层贴合，使得第一钙钛矿层和第二钙钛矿层发生离子迁移，从而形成中电池单元的中光吸收层。
本发明实施例中，在上电池单元的背光面上制备第一钙钛矿层之前，还可以在上电池单元的背光面上依次制备第一连接层、第一载流子传输层等功能层；在下电池单元的向光面上制备第二钙钛矿层之前，还可以在下电池单元的向光面上依次制备第二连接层、第二载流子传输层等功能层，使得贴合后中光吸收层位于第一载流子传输层、第二载流子传输层之间，获得中电池单元。本发明实施例中，第一连接层和第一载流子传输层、第一载流子传输层和第一钙钛矿层、第二连接层和第二载流子传输层、第二载流子传输层和第二钙钛矿层的界面处还可以包括其他功能层，其中，上电池单元、下电池单元、第一钙钛矿层、第二钙钛矿层等的内容可对应参照前述图1的相关描述，为避免重复，在此不再赘述。
可选地，所述步骤303包括：
在60～300℃的温度下，将所述第一钙钛矿层远离所述上电池单元的一侧与所述第二钙钛矿层远离所述下电池单元的一侧贴合1～12小时。
本发明实施例中，第一钙钛矿层和第二钙钛矿层可以在60～300℃的反应温度下，贴合1～12小时，以使第一钙钛矿层和第二钙钛矿层之间发生离子迁移，形成新的化学键，将第一半单元和第二半单元连成一体，获得叠层电池。可选地，反应温度可以是60～300℃中的任意温度，如60℃、100℃、150℃、200℃、250℃、300℃等，反应时间可以是1～12小时中的任意时间，如1小时、1.5小时、4小时、8小时、12小时等，本发明实施例对此不做具体限制。
图4示出了本发明实施例提供一种叠层电池制备过程中结构变化示意图，如图4所示，在叠层电池40的制备过程中，包括：
第一半单元401的制备：在上电池单元4011的背光面上依次制备第一连接层4012、第一载流子传输层4013和第一钙钛矿层4014，获得第一半单元401；上电池单元4011包括上光吸收层；
第二半单元402的制备：在下电池单元4021的向光面上依次制备第二连接层4022、第二载流子传输层4023和第二钙钛矿层4024，获得第二半单元402；下电池单元4011包括下光吸收层；其中，带隙大小关系为上光吸收层≥第一钙钛矿层＞第二钙钛矿层≥下光吸收层；
叠层电池40的制备：在40～300℃的温度下，将第一半单元401的第一钙钛矿层4014和第二半单元402的第二钙钛矿层4024贴合并反应1～12小时，以使第一钙钛矿层4014与第二钙钛矿层4024间在离子浓度梯度下发生离子迁移形成中光吸收层4031，获得包括中电池单元403的叠层电池，中电池单元403包括第一载流子传输层4013、中光吸收层4031和第二载流子传输层4023。
本发明实施例中，获得叠层电池包括上电池单元、中电池单元和下电池单元。其中，一般情况下，上电池单元吸收的光强较大，因此，产生的光电流较大，中电池单元次之，下电池单元最小，此时，可能造成不同电池单元产生的电流不匹配，影响电池效率的现象。可选地，可以调节上光吸收层、中光吸收层和下光吸收层的厚度，从而调整光电流的大小相近或相等，从而提高叠层电池的效率，本发明实施例对上光吸收层、中光吸收层和下光吸收层的具体厚度不做限制。
本发明实施例中，通过将叠层电池划分为第一半单元和第二半单元分别制备，最后贴合制备叠层电池的方式，降低了传统在单一衬底上自下而上制备的方法中，制备其他功能层对钙钛矿层造成的损害，且降低了对上电池单元、下电池单元的要求，拓宽了电池单元的选择范围、制备方法，降低了工艺成本，提升了叠层电池的转换效率及良品率。
图5示出了本发明实施例提供的另一种叠层电池的制备方法的步骤流程图，如图5所示，该方法可以包括：
步骤501、提供下电池单元。
步骤502、在所述下电池单元上形成中电池单元；所述中电池单元包括中光吸收层；所述中光吸收层通过依次形成带隙梯度增大的若干钙钛矿层形成。
步骤503、在所述中电池单元上形成上电池单元。
本发明实施例中，也可以在下电池单元的向光面上直接形成中电池单元，此时，中电池单元的中光吸收层的形成过程中，可以是先制备带隙小的钙钛矿层、再制备带隙大的钙钛矿层，从而形成从向光面到背光面的方向带隙逐渐减小的中光吸收层，再在中电池单元的向光面上直接形成上电池单元，获得叠层电池。
图6示出了本发明实施例提供的又一种叠层电池的制备方法的步骤流程图，如图6所示，该方法可以包括：
步骤601、提供上电池单元。
步骤602、在所述上电池单元上形成中电池单元；所述中电池单元包括中光吸收层；所述中光吸收层通过依次形成带隙梯度减小的若干钙钛矿层形成。
步骤603、在所述中电池单元上形成下电池单元。
本发明实施例中，也可以在上电池单元的背光面上直接形成中电池单元，此时，中电池单元的中光吸收层的形成过程中，可以是先制备带隙大的钙钛矿层、再制备带隙小的钙钛矿层，从而形成从向光面到背光面的方向带隙逐渐减小的中光吸收层，再在中电池单元的背光面上直接形成下电池单元，获得叠层电池。
以下通过具体示例说明书本发明实施例中钙钛矿电池的制备。
示例一A、A'相同，X、X'不同
本发明实施例中，可以通过X、X'的离子迁移调节中光吸收层的带隙，此时，B、B'可以相同，也可以不同。
当B、B'相同时，第一钙钛矿层可以采用MAPbBr3钙钛矿层(Eg＝2.2eV)，第二钙钛矿层可以采用MAPbI3钙钛矿层(Eg＝1.5eV)，此时，叠层电池的制备方法包括：
第一半单元的制备：在上电池单元的背光面上先制备复合串联结构的第一连接层，再在第一连接层上制备TiO2(氧化钛)薄膜作为第一载流子传输层，导电类型为电子传导，在第一载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的MAPbBr3钙钛矿层，获得第一半单元；上电池单元的上光吸收层的带隙≥2.2eV；
第二半单元的制备：在下电池单元的向光面上制备复合串联结构的第二连接层，再在第二连接层上制备Spiro-OMeTAD(2,2',7,7'-Tetrakis-9,9'-spirobifluorene，2,2,7,7-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9-螺二芴)薄膜作为第二载流子传输层，导电类型为空穴传导，在第二载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的MAPbI3钙钛矿层，获得第二半单元；下电池单元的下光吸收层的带隙≤1.5eV；
叠层电池的制备：在60～120℃的温度下，将第一半单元的MAPbBr3钙钛矿层和第二半单元的MAPbI3钙钛矿层贴合并反应1～4小时，以使MAPbBr3钙钛矿层与MAPbI3钙钛矿层间在离子浓度梯度下发生离子迁移形成中光吸收层，获得包括中电池单元的叠层电池，中电池单元包括第一载流子传输层、中光吸收层和第二载流子传输层。
本发明实施例中，在加热的情况下，钙钛矿中的Br、I离子获得了能量，从而可以发生离子迁移，由于Br离子的浓度在MAPbBr3钙钛矿层中大于在MAPbI3钙钛矿层中，因此，在离子浓度梯度的驱动下，Br离子从MAPbBr3钙钛矿层向MAPbI3钙钛矿层迁移；同理，I离子从MAPbI3钙钛矿层向MAPbBr3钙钛矿层。另外，在MAPbBr3钙钛矿层和MAPbI3钙钛矿层的界面处，由于离子迁移也发生化学键的重组和键合作用，从而使得叠层电池的中电池单元在第一载流子传输层和第二载流子传输层之间，形成从向光面到背光面Br离子浓度逐渐减小，I离子浓度逐渐增大的MAPb(Br1-xIx)3混合卤素钙钛矿层，为中光吸收层。
本发明实施例中，A、A'相同，B、B'相同，X、X'不同时，第一钙钛矿层还可以是CsPbCl3钙钛矿层(Eg＝3.06eV)，第二钙钛矿层还可以是CsPbBr3钙钛矿层(Eg＝2.3eV)。
当B、B'不相同时，第一钙钛矿层可以采用CsPbBr3钙钛矿层(Eg＝2.3eV)，第二钙钛矿层可以采用CsSnI3钙钛矿层(Eg＝1.2eV)，此时，叠层电池的制备方法可对应参照以上相关描述，为避免重复，在此不再赘述。
示例二A、A'不同，X、X'相同
本发明实施例中，可以通过A、A'的离子迁移调节中光吸收层的带隙，此时，B、B'可以相同，也可以不同。
图7示出了本发明实施例中的一种钙钛矿结构示意图，如图7所示，在ABX3型钙钛矿(如图7中n＝∞所示)中，为了保证钙钛矿结构的稳定性，对A离子半径有一定的要求，如果将A离子替换为半径较大的阳离子，在钙钛矿结构中[BX6]网络结构会被撑开，从而形成二维钙钛矿(如图7中n＝1所示)，或者准二维钙钛矿(如图7中n＝2、3···所示)，由于钙钛矿晶格在一个维度上被半径较大的A离子限制，产生量子限域效应，使得二维或准二维钙钛矿的带隙增大。在相同钙钛矿体系中，带隙关系为二维(n＝1)＞准二维(n＝2、3……)＞三维(n＝∞)。因此，可以通过调节钙钛矿的维度，来调节钙钛矿材料的带隙，通过A、A'的离子迁移调节中光吸收层的带隙可以分为A、A'离子半径相近，或A、A'离子半径相差较大的情况。
当B、B'相同，且A、A'离子半径相近时，第一钙钛矿层可以采用CsPbI3钙钛矿层(Eg＝1.73eV)，第二钙钛矿层可以采用MAPbI3钙钛矿层(Eg＝1.5eV)，此时，叠层电池的制备方法包括：
第一半单元的制备：在上电池单元的背光面上先制备隧道结结构的第一连接层，再在第一连接层上制备TiO2薄膜作为第一载流子传输层，导电类型为电子传导，在第一载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的CsPbI3钙钛矿层，获得第一半单元；上电池单元的上光吸收层的带隙≥1.73eV；
第二半单元的制备：在下电池单元的向光面上制备隧道结结构的第二连接层，再在第二连接层上制备Spiro-OMeTAD薄膜作为第二载流子传输层，导电类型为空穴传导，在第二载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的MAPbI3钙钛矿层，获得第二半单元；下电池单元的下光吸收层的带隙≤1.5eV；
叠层电池的制备：在60～120℃的温度下，将第一半单元的CsPbI3钙钛矿层和第二半单元的MAPbI3钙钛矿层贴合并反应1～12小时，以使CsPbI3钙钛矿层与MAPbI3钙钛矿层间在离子浓度梯度下发生离子迁移形成中光吸收层，获得包括中电池单元的叠层电池，中电池单元包括第一载流子传输层、中光吸收层和第二载流子传输层。
本发明实施例中，在加热的情况下，钙钛矿中的Cs、MA在离子浓度梯度的驱动下发生离子迁移，另外，在CsPbI3钙钛矿层和MAPbI3钙钛矿层的界面处，由于离子迁移也发生化学键的重组和键合作用，从而使得叠层电池的中电池单元在第一载流子传输层和第二载流子传输层之间，形成从向光面到背光面Cs离子浓度逐渐减小，MA离子浓度逐渐增大的Cs1- xMAxPbI3混合阳离子钙钛矿层，为中光吸收层。
本发明实施例中，A、A'不同，B、B'相同，X、X'相同时，第一钙钛矿层还可以是CsPbI3钙钛矿层(Eg＝1.73eV)，第二钙钛矿层还可以是FAPbI3钙钛矿层(Eg＝1.48eV)。
当B、B'不相同，且A、A'离子半径相近时，第一钙钛矿层可以采用MAPbI3钙钛矿层(Eg＝1.5eV)，第二钙钛矿层可以采用CsSnI3钙钛矿层(Eg＝1.2eV)，此时，叠层电池的制备方法可对应参照以上相关描述，为避免重复，在此不再赘述。
当B、B'相同，且A、A'离子半径相差较大时，第二钙钛矿层可以采用MAPbI3三维钙钛矿层(Eg＝1.5eV)，第一钙钛矿层可以采用PEA2PbI4二维钙钛矿层(Eg＝2.6eV)，第一钙钛矿层中采用半径较大的PEA离子取代MA离子，形成二维钙钛矿，由于电中性要求，二维钙钛矿[BX6]层的上下都要有PEA离子配位，因此PEA取代MA后的二维钙钛矿的化学式为PEA2PbI4，此时，叠层电池的制备方法包括：
第一半单元的制备：在上电池单元的背光面上先制备复合串联结构的第一连接层，再在第一连接层上制备SnO2薄膜作为第一载流子传输层，导电类型为电子传导，在第一载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的PEA2PbI4二维钙钛矿层，获得第一半单元；上电池单元的上光吸收层的带隙≥2.6eV；
第二半单元的制备：在下电池单元的向光面上制备复合串联结构的第二连接层，再在第二连接层上制备PTAA(poly(triaryl amine)，聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺])薄膜作为第二载流子传输层，导电类型为空穴传导，在第二载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的MAPbI3三维钙钛矿层，获得第二半单元；下电池单元的下光吸收层的带隙≤1.5eV；
叠层电池的制备：在60～180℃的温度下，将第一半单元的PEA2PbI4二维钙钛矿层和第二半单元的MAPbI3三维钙钛矿层贴合并反应1～12小时，以使PEA2PbI4二维钙钛矿层与MAPbI3三维钙钛矿层间在离子浓度梯度下发生离子迁移形成中光吸收层，获得包括中电池单元的叠层电池，中电池单元包括第一载流子传输层、中光吸收层和第二载流子传输层。
本发明实施例中，由于PEA离子半径较大，迁移较为困难，因此，主要为MAPbI3三维钙钛矿层中的MA离子在离子浓度梯度的驱动下，向PEA2PbI4二维钙钛矿层迁移。MA离子进入PEA2PbI4二维钙钛矿层会取代PEA离子的位置，由于MA离子的半径远小于PEA离子，因此，PEA2PbI4二维钙钛矿层的PEA离子被MA取代后，MA离子半径不足以支撑二维钙钛矿结构，相邻的二维钙钛矿(n＝1的情况)之间会重新结合形成准二维钙钛矿(n＝2或3……)。在PEA2PbI4二维钙钛矿层和MAPbI3三维钙钛矿层的界面处，由于离子迁移的原因界面的离子之间也发生化学键的重组和键合作用。因此，在叠层电池的中电池单元中第一载流子传输层和第二载流子传输层之间，会形成一层PEA1-xMAxPbI3混合维度层，为中光吸收层。叠层电池中MA离子的浓度从向光面到背光面逐渐增大，二维/准二维钙钛矿的比值也同样逐渐增大，因此，中光吸收层的带隙逐渐减小。
示例三A、A'不同，X、X'不同
本发明实施例中，可以通过A、A'，以及X、X'的离子迁移调节中光吸收层的带隙，此时，B、B'可以相同，也可以不同。
当B、B'相同时，第一钙钛矿层可以采用MAPbBr3钙钛矿层(Eg＝2.2eV)，第二钙钛矿层可以采用CsPbI3钙钛矿层(Eg＝1.7eV)，此时，叠层电池的制备方法包括：
第一半单元的制备：在上电池单元的背光面上依次制备第一连接层和第一载流子传输层可对应参照前述第一半单元制备的相关内容，在第一载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的MAPbBr3钙钛矿层，获得第一半单元；上电池单元的上光吸收层的带隙≥2.2eV；
第二半单元的制备：在下电池单元的向光面上依次制备第二连接层和第二载流子传输层可对应参照前述第二半单元制备的相关内容，在第二载流子传输层上制备厚度为100nm～500nm的CsPbI3钙钛矿层，获得第二半单元；下电池单元的下光吸收层的带隙≤1.7eV；
叠层电池的制备：在60～200℃的温度下，将第一半单元的MAPbBr3钙钛矿层和第二半单元的CsPbI3钙钛矿层贴合并反应1～12小时，以使MAPbBr3钙钛矿层与CsPbI3钙钛矿层间在离子浓度梯度下发生离子迁移形成中光吸收层，获得包括中电池单元的叠层电池，中电池单元包括第一载流子传输层、中光吸收层和第二载流子传输层。
本发明实施例中，在浓度梯度的驱动下，MA、Br离子将从MAPbBr3钙钛矿层中向CsPbI3钙钛矿层中扩散；Cs、I离子将从CsPbI3钙钛矿层向MAPbBr3钙钛矿层中扩散，在MAPbBr3钙钛矿层和CsPbI3钙钛矿层的界面处，由于离子迁移的原因界面的离子之间也发生化学键的重组和键合作用，使得叠层电池的中电池单元在第一载流子传输层和第二载流子传输层之间形成一层MA1-xCsxPbBr3-yIy混合阳离子混合卤素钙钛矿层，为中光吸收层。
本发明实施例中，A、A'不同，B、B'相同，X、X'不同时，第一钙钛矿层还可以是CsPbBr3钙钛矿层(Eg＝2.3eV)，第二钙钛矿层还可以是FAPbI3钙钛矿层(Eg＝1.48eV)。
当B、B'不相同时，第一钙钛矿层可以采用MAPbBr3钙钛矿层(Eg＝2.2eV)，第二钙钛矿层可以采用CsSnI3钙钛矿层(Eg＝1.2eV)，此时，叠层电池的制备方法可对应参照以上相关描述，为避免重复，在此不再赘述。
本发明实施例中，通过在上电池单元和下电池单元之间设置中电池单元，其中，中电池单元包括带隙从向光面到背光面逐渐变小或梯度变小的中光吸收层，且中光吸收层的向光面的带隙小于上电池单元的上光吸收层，背光面的带隙大于下电池单元的下光吸收层，使得中光吸收层的吸收峰位于上光吸收层和下光吸收层的吸收峰之间，且中光吸收层的吸收峰较宽，从而有效利用上电池单元和下电池单元遗漏的太阳光，填补上电池单元和下电池单元由于带隙差距导致的吸收强度的“波谷”，且填充效果较平，提升叠层电池的能量转化效率。
本发明实施例中，通过在上电池单元和下电池单元之间设置中电池单元，其中，中电池单元包括带隙从向光面到背光面逐渐变小或梯度变小的中光吸收层，且中光吸收层的向光面的带隙小于上电池单元的上光吸收层，背光面的带隙大于下电池单元的下光吸收层，使得中光吸收层的吸收峰位于上光吸收层和下光吸收层的吸收峰之间，从而有效利用上电池单元和下电池单元遗漏的太阳光，填补上电池单元和下电池单元由于带隙差距导致的吸收强度的“波谷”，提升叠层电池的能量转化效率。
需要说明的是，对于方法实施例，为了简单描述，故将其都表述为一系列的动作组合，但是本领域技术人员应该知悉，本申请实施例并不受所描述的动作顺序的限制，因为依据本申请实施例，某些步骤可以采用其他顺序或者同时进行。其次，本领域技术人员也应该知悉，说明书中所描述的实施例均属于优选实施例，所涉及的动作并不一定都是本申请实施例所必须的。
需要说明的是，在本文中，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者装置不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者装置所固有的要素。在没有更多限制的情况下，由语句“包括一个……”限定的要素，并不排除在包括该要素的过程、方法、物品或者装置中还存在另外的相同要素。
上面结合附图对本发明的实施例进行了描述，但是本发明并不局限于上述的具体实施方式，上述的具体实施方式仅仅是示意性的，而不是限制性的，本领域的普通技术人员在本发明的启示下，在不脱离本发明宗旨和权利要求所保护的范围情况下，还可做出很多形式，这些均属于本发明的保护之内。
Claims (10)
1.一种叠层电池，其特征在于，包括上电池单元、下电池单元，以及位于上电池单元和下电池单元之间的中电池单元；
所述上电池单元包括上光吸收层；所述中电池单元包括中光吸收层；所述下电池单元包括下光吸收层；
所述中光吸收层的带隙从向光面到背光面的方向逐渐变小或梯度变小；且所述中光吸收层的向光面的带隙小于所述上光吸收层的带隙，所述中光吸收层的背光面的带隙大于所述下光吸收层的带隙。
2.根据权利要求1所述的叠层电池，其特征在于，所述中光吸收层的向光面的材料为ABX3钙钛矿，所述中光吸收层的所述背光面的材料为A'B'X'3钙钛矿；
在所述ABX3钙钛矿与所述A'B'X'3钙钛矿中，A与A'、X与X'中至少一对不同。
3.根据权利要求2所述的叠层电池，其特征在于，所述A与所述A'分别选自甲胺离子、甲脒离子、苯乙胺离子和铯离子中的至少一个。
4.根据权利要求2所述的叠层电池，其特征在于，所述B与所述B'分别选自铅离子和锡离子中的至少一个。
5.根据权利要求2所述的叠层电池，其特征在于，所述X与所述X'分别选自溴离子、碘离子和氯离子中的至少一个。
6.根据权利要求1所述的叠层电池，其特征在于，所述中电池单元还包括第一载流子传输层和第二载流子传输层，所述第一载流子传输层和所述第二载流子传输层的导电类型不同；
所述中光吸收层位于所述第一载流子传输层和所述第二载流子传输层之间。
7.根据权利要求1所述的叠层电池，其特征在于，所述叠层电池还包括位于所述上电池单元和所述中电池单元之间的第一连接层，以及位于所述中电池单元和所述下电池单元之间的第二连接层。
8.一种权利要求1所述的叠层电池的制备方法，其特征在于，所述方法包括：
提供第一半单元，所述第一半单元包括上电池单元、位于所述上电池单元的背光面上的第一钙钛矿层；所述上电池单元包括上光吸收层，所述第一钙钛矿层的带隙小于所述上光吸收层的带隙；
提供第二半单元，所述第二半单元包括下电池单元、位于所述下电池单元的向光面上的第二钙钛矿层；所述下电池单元包括下光吸收层，所述第二钙钛矿层的带隙大于所述下光吸收层的带隙；所述第一钙钛矿层的带隙大于所述第二钙钛矿层的带隙；
将所述第一钙钛矿层与所述第二钙钛矿层贴合，以使所述第一钙钛矿层和所述第二钙钛矿层之间发生离子迁移形成中光吸收层。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述将所述第一钙钛矿层与所述第二钙钛矿层贴合的步骤，包括：
在60～300℃的温度下，将所述第一钙钛矿层远离所述上电池单元的一侧与所述第二钙钛矿层远离所述下电池单元的一侧贴合1～12小时。
10.一种权利要求1所述的叠层电池的制备方法，其特征在于，所述方法包括：
提供下电池单元；
在所述下电池单元上形成中电池单元；所述中电池单元包括中光吸收层；所述中光吸收层通过依次形成带隙梯度增大的若干钙钛矿层形成；
在所述中电池单元上形成上电池单元；
或，
提供上电池单元；
在所述上电池单元上形成中电池单元；所述中电池单元包括中光吸收层；所述中光吸收层通过依次形成带隙梯度减小的若干钙钛矿层形成；
在所述中电池单元上形成下电池单元。
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