CN112044443A - 一种微纳米气泡催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于废气去除技术领域,本发明提供了一种微纳米气泡催化剂,所述催化剂包含高铁酸钾和过氧化氢溶液,所述微纳米气泡的直径为0.2~50μm。本发明利用微纳米气泡具有的比表面积大、自身增压溶解以及可释放出自由基等优势,将微纳米气液分散体系耦合高价铁离子与过氧化氢在常温常压条件下对废气进行催化氧化吸收。催化剂中的高铁酸钾能够催化过氧化氢分解成羟基自由基,形成Fe2+和H2O2的混合体系,进而提高微纳米气泡的停留时间和氧化程度。本发明还提供了一种微纳米气泡催化剂的制备方法和应用。本发明的催化剂氧化速度快,所需的停留时间短,成本低,氧化能力强。
Description
技术领域
本发明涉及废气去除技术领域,尤其涉及一种微纳米气泡催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
1893年,化学家Fenton H·J发现,过氧化氢(H2O2)与二价铁离子Fe2+的混合溶液具有强氧化性,工艺上将Fe2+和H2O2的组合称为Fenton试剂。标准Fenton试剂是由H2O2和Fe2+组成的混合体系,它通过催化分解H2O2产生的·OH进攻有机物分子夺取氢,将大分子有机物降解为小分子有机物或转化为二氧化碳和水等无机物。该系统在黑暗中就能降解有机物,节省了设备投资,但是该系统存在反应速率较慢,H2O2利用率低,有机物转化不充分的缺点。
高铁酸钾是一种高效多功能的新型非氯绿色消毒剂,主要用于饮用水的处理。化工生产中用作磺酸、亚硝酸盐、亚铁氰化物和其他无机物的氧化剂,在炼锌时用于除锰、锑和砷,烟草工业中用于香烟过滤嘴等。现有技术中有关于高铁酸钾氧化降解模拟废水的研究,但是还未出现高铁酸钾氧化降解废气的报道。
微纳米气泡具有独特的带电性和吸附能力,破裂时产生的羟基具有的强氧化性,在污水处理中已经有广泛的应用。当微纳米气泡破裂时,气泡收缩使在气液界面附近积聚的离子聚集,从而促使气泡表面的电位急剧增加,在界面塌陷处形成反应场,通过界面上聚集的化学能产生羟基等自由基,从而具有氧化能力。但是,微纳米气泡处理气体,受微纳米气泡机进气量的限制,处理的气体量有限。
因此,有关如何提高废气处理的量和效率的研究,具有非常重要的意义。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术的不足提供一种微纳米气泡催化剂及其制备方法。本发明利用微纳米气泡具有的比表面积大、存在时间长、自身增压溶解、传质效率高、表面电荷形成的ζ电位高以及可释放出自由基等优势,将微纳米气液分散体系耦合高价铁离子与H2O2在常温常压条件下对废气进行催化氧化吸收,有效提高了废气的处理量和处理效率。
为了实现上述发明目的,本发明提供以下技术方案:
本发明提供了一种微纳米气泡催化剂,所述催化剂包含高铁酸钾和过氧化氢溶液,所述微纳米气泡的直径为0.2~50μm。
作为优选,所述催化剂中高铁酸钾的浓度≤0.0005mol/L。
本发明还提供了一种所述的微纳米气泡催化剂的制备方法,包括如下步骤:
1)将水、高铁酸钾和过氧化氢溶液混合后调节pH值,得到混合物;
2)将混合物转变成气液分散体系,即得微纳米气泡催化剂。
作为优选,步骤1)所述过氧化氢溶液中,过氧化氢的浓度≤0.25mol/L;所述pH值调节为4~8,调节所述pH值采用的试剂为氢氧化钠或盐酸。
作为优选,步骤2)所述气液分散体系在微纳米气泡机中得到,所述微纳米气泡机的压强为4~6MPa。
本发明还提供了一种所述的微纳米气泡催化剂在去除废气中的应用。
作为优选,所述废气包括CH4、NO和SO2中的一种或几种。
本发明还提供了一种采用所述的微纳米气泡催化剂去除废气的方法,包括如下步骤:
1)将微纳米气泡催化剂在微纳米气泡机和反应柱中进行循环;
2)将废气通入反应柱进行去除。
作为优选,步骤1)所述循环为气液分散体系注入反应柱下部的阀门,从反应柱上部阀门出水后进入微纳米气泡机再注入反应柱下部阀门;步骤2)所述通入反应柱为通入反应柱底部,由反应柱顶部得到去除后的废气。
本发明的有益效果包括以下几点:
1)本发明所述微纳米气泡在崩裂的时候会产生羟基自由基,过氧化氢中的过氧键不稳定,大多数情况下可以均裂形成羟基自由基,羟基自由基具有极强的氧化能力,氧化电位为2.8V。催化剂中的高铁酸钾能够催化过氧化氢分解成羟基自由基,形成Fe2+和H2O2的混合体系,进而提高微纳米气泡的停留时间和氧化程度,并且利用羟基自由基的强氧化性氧化吸收废气。
2)本发明的催化剂氧化速度快,所需的停留时间短,成本低,氧化能力强。
附图说明
图1为本申请各实施例采用微纳米气泡催化剂去除废气的装置,其中,1为烟气分析仪,2为计算机,3为玻璃罐,4为微纳米气泡机,5为反应柱,6为泵,7为转子流量计,8为集气袋,9为分布板,10为阀门,11为止水阀,12为烧杯,13为硅胶。
具体实施方式
本发明提供了一种微纳米气泡催化剂,所述催化剂包含高铁酸钾和过氧化氢溶液,所述微纳米气泡的直径为0.2~50μm。
本发明所述微纳米气泡的直径优选为0.5~10μm,进一步优选为1~5μm。
本发明所述催化剂中高铁酸钾的浓度优选≤0.0005mol/L,进一步优选≤0.0003mol/L,更优选为≤0.0001mol/L。
本发明还提供了一种所述的微纳米气泡催化剂的制备方法,包括如下步骤:
1)将水、高铁酸钾和过氧化氢溶液混合后调节pH值,得到混合物;
2)将混合物转变成气液分散体系,即得微纳米气泡催化剂。
本发明步骤1)所述过氧化氢溶液中,过氧化氢的浓度优选≤0.25mol/L,进一步优选≤0.2mol/L,更优选为≤0.1mol/L;所述pH值优选调节为4~8,进一步优选为5~6;调节所述pH值采用的试剂优选为氢氧化钠或盐酸。
本发明步骤1)所述水优选为蒸馏水;所述混合优选在烧杯中进行。
本发明步骤2)所述气液分散体系优选在微纳米气泡机中得到,所述微纳米气泡机的压强优选为4~6MPa,进一步优选为5MPa;所述混合物转变成气液分散体系之前优选关闭微纳米气泡机的止水阀。
本发明还提供了一种所述的微纳米气泡催化剂在去除废气中的应用。
本发明所述废气优选包括CH4、NO和SO2中的一种或几种。
本发明涉及的化学反应原理包括:
NO在微纳米气液分散体系中氧化的主要反应
·OH+NO→HONO
·OH+NO2→NO3 -+H+
·OH+NO2 -→NO2+OH-
·OH+HONO→NO2+H2O
·OH在液相中氧化SO2的主要反应历程如下:
·OH+SO2→HSO3 -
·OH+HSO3 -→2H++SO4 2-
·OH+HSO3 -→·SO3 -+OH-
·OH+·SO3 -→SO4 2-+·H
在液相中,溶于水的SO2可与NO2发生反应:
SO3 2-+2NO2+H2O→2NO2 -+SO4 2-+2H+
HSO3 -+2NO2+H2O→2NO2 -+SO4 2-+3H+
CH4作为一种具有高对称性四面体结构的惰性烃类,其碳氢键非常难于断裂(C-H键键能为440kJ/mol),需要1200℃以上的高温才可以发生甲烷裂解反应,这样苛刻的反应条件易造成甲醇、甲醛和CO等目标产物发生深度氧化生成CO2,达到无污染排放,催化剂的引入可以在较低温度下实现甲烷的裂解过程并且提高反应速率。
微纳米气泡水溶液中的溶解氧达到最大值14.1mg/L,氧分子充足,O2在催化剂表面上被吸附活化形成活性氧物种,CH4在活性氧物种的作用下解离脱氢,主要反应为:
CH4+O2→HCOH+H2O
HCOH+1/2O2→CO+H2O
CO+1/2O2→CO2
本发明还提供了一种采用所述的微纳米气泡催化剂去除废气的方法,包括如下步骤:
1)将微纳米气泡催化剂在微纳米气泡机和反应柱中进行循环;
2)将废气通入反应柱进行去除。
本发明步骤1)所述循环优选为气液分散体系注入反应柱下部的阀门,从反应柱上部阀门出水经过烧杯后进入微纳米气泡机再注入反应柱下部阀门,形成微纳米气泡机、反应柱和烧杯的水循环。
本发明所述烧杯优选放在密封玻璃罐中,所述密封玻璃罐中装有硅胶干燥剂。
本发明将废气通入反应柱中,有效提高了废气的处理量,使用高铁酸钾作为过渡金属催化剂,将过氧化氢溶液与高铁酸钾注入反应柱,增大了微纳米气泡的氧化性和停留时间,提高了废气的处理效率。
本发明步骤2)所述通入反应柱优选为通入反应柱底部,由反应柱顶部得到去除后的废气,所述废气通入反应柱底部的流速优选为0.5~1.5L/min,进一步优选为1L/min。
本发明步骤2)所述废气经过反应柱顶部后优选进入装有硅胶干燥剂的玻璃罐中进行干燥,所述废气经过干燥后优选由烟气分析仪检测浓度。
本发明的方法环境友善、占地空间小、操作弹性大,针对较高的废气污染量只需提高高铁酸钾和过氧化氢溶液的用量以及控制适当的pH即可。
下面结合实施例对本发明提供的技术方案进行详细的说明,但是不能把它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
在容积为5L的烧杯中加入高铁酸钾、H2O2溶液和4L蒸馏水,调节高铁酸钾的浓度为0.0001mol/L,H2O2的浓度为0.1mol/L,得到均匀的溶液,用盐酸调节溶液的pH值为5。关闭微纳米气泡机的止水阀,把大烧杯中的溶液通过压强为5MPa的微纳米气泡机转变成气液分散体系。气液分散体系注入反应柱下部的阀门,从反应柱上部阀门出水经过烧杯后进入微纳米气泡机再注入反应柱下部阀门,形成微纳米气泡机、反应柱和烧杯的水循环,将烧杯放入装有硅胶干燥剂的密封玻璃罐中,将玻璃罐的进水出水和进出气的管道接好且密封。将浓度为1000ppm的CH4、200ppm的SO2和200ppm的NO组成的废气集气袋通过泵以1L/min的流速进入反应柱的底部,气体从反应柱顶部经过玻璃罐中的硅胶干燥后由烟气分析仪检测其浓度。
实施例2
在容积为5L的烧杯中加入高铁酸钾、H2O2溶液和4L蒸馏水,调节高铁酸钾的浓度为0.0002mol/L,H2O2的浓度为0.1mol/L,得到均匀的溶液,用氢氧化钠调节溶液的pH值为6。关闭微纳米气泡机的止水阀,把大烧杯中的溶液通过压强为6MPa的微纳米气泡机转变成气液分散体系。气液分散体系注入反应柱下部的阀门,从反应柱上部阀门出水经过烧杯后进入微纳米气泡机再注入反应柱下部阀门,形成微纳米气泡机、反应柱和烧杯的水循环,将烧杯放入装有硅胶干燥剂的密封玻璃罐中,将玻璃罐的进水出水和进出气的管道接好且密封。将浓度为1000ppm的CH4、200ppm的SO2和200ppm的NO组成的废气集气袋通过泵以0.8L/min的流速进入反应柱的底部,气体从反应柱顶部经过玻璃罐中的硅胶干燥后由烟气分析仪检测其浓度。
实施例3
在容积为5L的烧杯中加入高铁酸钾、H2O2溶液和4L蒸馏水,调节高铁酸钾的浓度为0.0001mol/L,H2O2的浓度为0.1mol/L,得到均匀的溶液,用氢氧化钠调节溶液的pH值为6。关闭微纳米气泡机的止水阀,把大烧杯中的溶液通过压强为5MPa的微纳米气泡机转变成气液分散体系。气液分散体系注入反应柱下部的阀门,从反应柱上部阀门出水经过烧杯后进入微纳米气泡机再注入反应柱下部阀门,形成微纳米气泡机、反应柱和烧杯的水循环,将烧杯放入装有硅胶干燥剂的密封玻璃罐中,将玻璃罐的进水出水和进出气的管道接好且密封。将浓度为1000ppm的CH4、200ppm的SO2和200ppm的NO组成的废气集气袋通过泵以1L/min的流速进入反应柱的底部,气体从反应柱顶部经过玻璃罐中的硅胶干燥后由烟气分析仪检测其浓度。
实施例4
在容积为5L的烧杯中加入高铁酸钾、H2O2溶液和4L蒸馏水,调节高铁酸钾的浓度为0.0001mol/L,H2O2的浓度为0.15mol/L,得到均匀的溶液,用氢氧化钠调节溶液的pH值为8。关闭微纳米气泡机的止水阀,把大烧杯中的溶液通过压强为6MPa的微纳米气泡机转变成气液分散体系。气液分散体系注入反应柱下部的阀门,从反应柱上部阀门出水经过烧杯后进入微纳米气泡机再注入反应柱下部阀门,形成微纳米气泡机、反应柱和烧杯的水循环,将烧杯放入装有硅胶干燥剂的密封玻璃罐中,将玻璃罐的进水出水和进出气的管道接好且密封。将浓度为1000ppm的CH4、200ppm的SO2和200ppm的NO组成的废气集气袋通过泵以1L/min的流速进入反应柱的底部,气体从反应柱顶部经过玻璃罐中的硅胶干燥后由烟气分析仪检测其浓度。
对比例1
烧杯中H2O2的浓度为0.25mol/L,不加高铁酸钾,其他条件与实施例1均相同。
对比例2
烧杯中高铁酸钾的浓度为0.0003mol/L,不加H2O2溶液,其他条件与实施例1均相同。
实施例1~4和对比例1~2的催化剂对废气的去除率如表1所示。
表1实施例1~4和对比例1~2的催化剂对废气的去除率
废气去除率 | CH<sub>4</sub>/% | NO/% | SO<sub>2</sub>/% |
实施例1 | 87.27 | 98.47 | 97.83 |
实施例2 | 81.86 | 97.83 | 96.81 |
实施例3 | 84.79 | 98.14 | 97.79 |
实施例4 | 78.55 | 97.83 | 97.63 |
对比例1 | 74.33 | 97.51 | 95.07 |
对比例2 | 80.26 | 94.06 | 95.13 |
由表1可以看出,高铁酸钾和H2O2溶液具有协同作用,高铁酸钾和H2O2溶液共同制备的催化剂对废气的去除效果显著优于单一的高铁酸钾或H2O2溶液。高铁酸钾和H2O2溶液各自的浓度、混合溶液的pH值均影响废气的去除效果。本发明通过大量的实验和研究,得出去除废气的最佳工艺条件:高铁酸钾的浓度为0.0001mol/L、H2O2的浓度为0.1mol/L,溶液的pH值为5。
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (9)
1.一种微纳米气泡催化剂,其特征在于,所述催化剂包含高铁酸钾和过氧化氢溶液,所述微纳米气泡的直径为0.2~50μm。
2.根据权利要求1所述的微纳米气泡催化剂,其特征在于,所述催化剂中高铁酸钾的浓度≤0.0005mol/L。
3.权利要求1或2所述的微纳米气泡催化剂的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
1)将水、高铁酸钾和过氧化氢溶液混合后调节pH值,得到混合物;
2)将混合物转变成气液分散体系,即得微纳米气泡催化剂。
4.根据权利要求3所述的制备方法,其特征在于,步骤1)所述过氧化氢溶液中,过氧化氢的浓度≤0.25mol/L;所述pH值调节为4~8,调节所述pH值采用的试剂为氢氧化钠或盐酸。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,步骤2)所述气液分散体系在微纳米气泡机中得到,所述微纳米气泡机的压强为4~6MPa。
6.权利要求1或2所述的微纳米气泡催化剂在去除废气中的应用。
7.根据权利要求6所述的应用,其特征在于,所述废气包括CH4、NO和SO2中的一种或几种。
8.采用权利要求1或2所述的微纳米气泡催化剂去除废气的方法,其特征在于,包括如下步骤:
1)将微纳米气泡催化剂在微纳米气泡机和反应柱中进行循环;
2)将废气通入反应柱进行去除。
9.根据权利要求8所述的方法,其特征在于,步骤1)所述循环为气液分散体系注入反应柱下部的阀门,从反应柱上部阀门出水后进入微纳米气泡机再注入反应柱下部阀门;步骤2)所述通入反应柱为通入反应柱底部,由反应柱顶部得到去除后的废气。
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