CN111961691A - 一种微生物阴极催化还原co2电合成有机物的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种MES生物阴极催化还原CO2合成有机物的方法。在微生物电合成系统中制备生物阴极，在阴极室中通入CO2循环曝气，设定极化电势范围为‑0.8V—1.2V(vs.Ag/AgCl)。阴极上的驯化培养的微生物Ruminococcaceae、Clostridiaceae、Lachnospiraceae可以直接从电极或电极产生的氢气获得电子进行CO2的还原，并合成有机物。本发明还原CO2合成有机物的速率较快，对于CO2固定转化并合成有机化学品具有重要的应用价值。
Description
技术领域
本发明涉及微生物电合成技术领域，具体涉及一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法。
背景技术
在生物电化学系统中，通过向生长在阴极的卵形孢子虫细菌提供电子，可以将CO2转化成多碳化合物。微生物电合成(microbial electrosynthesis)定义了微生物作为一种生物催化剂在MES 中将CO2合成为有机物的反应。微生物电合成作为生物电化学系统的一种生物催化反应体系，能够将自然界中的电化学活性微生物作为一种生物催化剂，来加快反应的进行，最终实现CO2的资源化利用，并且能够使其中的电能转化为低碳化合物的化学能。在该体系中，阳极室进行氧化反应，产生的质子和电子在外加电压的驱动下转移到阴极，而在阴极室中，阴极上的电化学活性微生物与电极发生相互作用，直接或间接的从阴极极板上获取电子，对CO2进行摄取和固定，将CO2转化为高附加值产物。由于细胞代谢过程为酶促反应，因此可以利用低品质的能量在温和的条件下实现高效定向的CO2转化。产物主要包括短链或中链的脂肪酸及对应的醇等。随着产物的价值也显著增加，这为CO2的资源化利用提供了一个崭新平台。
随着全球经济的快速增长和工业化水品的不断提升，使得全球能源需求量不断升高，化石燃料使用量增长，主要包括煤，石油和天然气，这间接导致了大量的CO2被排放到大气中。从而使当今世界发展面临两大难题：能源资源短缺和温室效应。目前使地球上的CO2含量减少的方法主要有两个：(1)用可再生的绿色能源替代传统的化石燃料；(2)开发高效节能的CO2转化技术。从可持续发展和绿色化学的角度来看，CO2作为一种优良的碳资源，在化学、化工生产中被用于制备高附加值化学品。因此，CO2的资源化利用具有非常重要的学术价值和广阔的应用前景。
综上，利用微生物电合成应用于CO2的资源化具有良好的研究价值和应用前景。
发明内容
本发明的目的是发明一种微生物电合成系统催化还原CO2合成有机物的方法。其特征是厌氧污泥在通过微生物电合成系统的阴极富集菌种，通过微生物电化学途径将CO2合成为有机物。有机物主要包括乙酸，丁酸。本发明克服了现有技术操作条件复杂，能耗高，成本高的不足。
一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法。工作原理是微生物的电子转移在整个系统中起到催化剂的作用，在通电的情况下，电极两端分别发生氧化反应(阳极)和还原反应(阴极)，在这个过程中阳极被氧化，阴极被还原的同时CO2合成有机物。
本发明所述一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，是构建双室微生物电化学反应器。阴极室与阳极室之间插入一张质子交换膜。质子交换膜在使用前置于0.6mol/L的NaCl溶液中浸泡48h，然后用去离子水清洗干净，使得质子交换膜得到充分浸润，更有利于阳离子通过。用钛丝作导线，复合泡沫铜电极作为阴极置于厌氧阴极室中，钛板作为阳极置于好氧阳极室中，参比电极采用Ag/AgCl(vs.SHE)并置于阴极室中。
进一步地，从污水处理厂取厌氧污泥。
进一步地，阳极电解液为磷酸缓冲溶液(0.1mol/L)，阴极电解液为微生物液体培养液。
进一步地，对阴极泡沫铜进行改性。
进一步地，将阴极泡沫铜和参比电极放入阴极室，阳极钛板放入阳极室。
进一步地，阴极室的气体导入口连接气体流量计通过CO2曝气。
本发明的有益效果是：利用微生物电合成系统驯化出的混菌体系催化还原CO2合成高附加值的有机物，解决CO2资源化的问题。
附图说明
图1为微生物电合成系统的装置CAD图；
图2为阴极材料泡沫铜改性SEM图谱；
图3为实验完成后阴极材料泡沫铜SEM图谱。
图1中：1-阳极室；2-阳极电解液；3-阳极钛板；4-质子交换膜；5-阴极室；6-阴极泡沫铜； 7-微生物；8-阴极电解液；9-CO2导入口；10-洗气瓶；11-电源；12-CO2排气口。
具体实施方式
以下结合实施例详细地说明本发明，实施方案为便于更好的理解本发明，但并非对本发明的限制。本领域技术人员应该理解，依然可以对发明进行修改或等同替换，而不脱离本发明的精神和范围的任何修改或局部替换，其均应涵盖在本发明的保护范围之中
本发明的方法和装置中，可以包括以下步骤：生物电化学反应装置的构建：本实验采用双室微生物电化学反应器。体积均约为25mL，阴阳两极室之间通过质子交换膜(厚度：0.15～0.20mm，北京廷润膜技术开发股份有限公司)隔开。质子交换膜在使用前置于0.6mol/L的NaCl溶液中至少浸泡48h，然后用去离子水清洗干净，使得质子交换膜充分浸润，更有利于质子通过。用0.1mm的钛丝作导线，泡沫铜(1cm×1cm×0.02cm)作为阴极，钛板(1cm×1cm×0.05cm)作为阳极，参比电极采用Ag/AgCl(vs.SHE)并置于阴极电解室中。阳极电解液为磷酸缓冲溶液(0.1mol/L)，阴极电解液为微生物液体培养液，培养温度(36±1)℃。在本实验中，所有的电位数据均相对于Ag/AgCl 参比电极(218型，上海雷磁，相对于氢标准电极电位为+197mV)，生物电化学系统电压输出、电流监测均采用电化学工作站(上海辰华，CHI660E)。阳极液和阴极液的制备：阳极室电解液： KH2PO46.5g/L，NaOH0.95g/L调节阳极室电解液pH为6.8。阴极室培养液：K2HPO42.15g/L，KH2PO41.75g/L，NaHCO32.50g/L，NH4Cl1.30g/L，KCl0.15g/L，MgCl2·6H2O 1.10g/L，NaCl 0.70 g/L，CaCl2·2H2O 0.25g/L，L-半胱氨酸0.60g/L，微量元素溶液12ml/L，维生素溶液20ml/L，调节阴极液pH为6.7。
阴极材料改性：在进行氧化石墨烯的涂层之前，先将泡沫铜用异丙醇和乙醇分别浸泡15min，再用超纯水浸泡10min。涂层泡沫铜的制备是在120℃的三口烧瓶中进行操作，将三口烧瓶用支架固定放在油浴锅中，控制温度在120℃，将氮气接入三口烧瓶，同时用橡胶塞塞住侧边的瓶口，将泡沫铜放进三口烧瓶内，用0.5mg/ml的氧化石墨烯溶液滴加10ml在泡沫铜两侧，并使氧化石墨烯溶液干燥，重复该步骤三次，直到完全覆盖泡沫铜为止。随后将覆盖氧化石墨烯的泡沫铜用0.5mg/ml抗坏血酸溶液(60ml)还原2h。再用超纯水充分洗涤还原氧化石墨烯泡沫铜电极，用以去除残留的抗坏血酸和松散结合的还原氧化石墨烯薄片。最后将还原氧化石墨烯泡沫铜电极放入真空干燥箱12h。
生物电化学反应器的运行：活性污泥接入反应器前，置于干燥处进行厌氧暴晒，以便除去霉菌等不良菌种。取1mL活性污泥接入电化学反应器阴极，同时加入20mL液体培养基，在阳极电解室中加入21mL的磷酸缓冲液(pH＝6.8)。向阴极反应器中加入甲烷抑制剂(2-溴乙基磺酸钠)来抑制污泥中产甲烷菌的活性。阴极电极的电势设为-0.8V-1.2V(vsAg/AgCl)，在阴极室的底部通入CO2纯度>99.999％)
进行微孔曝气(流速1mL/min，曝气1h，停止6h)，其中阳极进行没有微生物的氧化反应，阴极进行有电化学功能菌的还原反应。活性污泥的驯化周期为7d，待每个周期结束后，检测阴极液中有机物的积累量和洗气瓶中有机物的积累量并置换出70％的阴极液开始下一个周期，直到阴极检测的有机物与上一周期完全相同时，表明电化学功能菌驯化完成，微生物成功挂膜。反应装置连续运行10d，对反应的产物进行检测分析。
本发明提供一种微生物电合成系统实验CO2资源化，可以利用廉价的电极材料泡沫铜将 CO2转化为有机物，主要包括乙酸、丁酸。
本发明的方法和装置中，在阴极室中接种驯化好的具有产酸能力的厌氧污泥，主要包括Ruminococcaceae、Clostridiaceae、Lachnospiraceae。
Claims (8)
1.一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，包括：阳极室(1)、阳极电解液(2)、阳极钛板(3)、质子交换膜(4)、阴极室(5)、阴极泡沫铜(6)、微生物(7)、阴极电解液(8)、CO2导入口(9)、洗气瓶(10)、电源(11)、CO2排气口(12)；其特征在于，在微生物电合成系统中制备生物阴极，在阴极室(5)中通入CO2循环曝气。
2.根据权利要求1所述的一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，其特征在于：所述的阳极电极(3)由钛板制成，所述阴极泡沫铜(6)由泡沫铜制成。
3.根据权利要求1所述的一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，其特征在于：所述阴极泡沫铜(6)需要进行改性。
4.根据权利要求1所述的一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，其特征在于：微生物电合成系统催化还原CO2合成有机物，其有机物主要指乙酸和丁酸。
5.根据权利要求1所述的一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，其特征在于：微生物电合成系统中阳极电解液(2)为KH2PO4 6.5g/L，NaOH0.95g/L调节阳极室(5)电解液pH为6.8。
6.根据权利要求1所述的一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，其特征在于：微生物电合成系统中阳极电解液(2)为K2HPO4 2.15g/L，KH2PO4 1.75g/L，NaHCO3 2.50g/L，NH4Cl 1.30g/L，KCl 0.15g/L，MgCl2·6H2O 1.10g/L，NaCl 0.70g/L，CaCl2·2H2O 0.25g/L，L-半胱氨酸0.60g/L，微量元素溶液12ml/L，维生素溶液20ml/L，调节阴极液pH为6.7。
7.根据权利要求1所述的一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，其特征在于：微生物电合成系统中设定阴极极化电源(11)控制在-0.8V—1.2V(vs Ag/AgCl)。
8.根据权利要求1所述的一种微生物阴极催化还原CO2电合成有机物的方法，其特征在于：微生物电合成系统装置为双室反应器，其中阳极室(1)和阴极室(5)不在同一反应室。
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| CN105322183A (zh) * | 2014-07-01 | 2016-02-10 | 中国科学院大连化学物理研究所 | 一种二氧化碳电化学还原反应用电极的制备方法 |
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