CN111933322A - 一种耐高温中子屏蔽组件及其制备方法 - Google Patents

一种耐高温中子屏蔽组件及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种耐高温中子屏蔽组件，包括包壳、以及填充在包壳内的屏蔽材料；所述屏蔽材料的原料包括无机非金属凝胶材料和碳化硼，所述碳化硼的质量百分含量为60％‑90％；所述屏蔽材料的密度为1.8g/cm3‑2.4g/cm3，通过浇注工艺制备。本发明屏蔽组件由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成，屏蔽材料为一整块，无拼接缝，该屏蔽组件应用于核反应堆压力容器外侧或主管道外侧，保温层内侧，可使用温度高于300℃，生产成本不到碳化硼陶瓷块的30％，且没有拼接缝，具有比碳化硼陶瓷块屏蔽组件更好的屏蔽效果，可代替碳化硼陶瓷块应用于三代反应堆保温层屏蔽组件中。

Description

一种耐高温中子屏蔽组件及其制备方法
技术领域
本发明涉及辐射防护与核安全技术领域，具体涉及一种耐高温中子屏蔽组件、制备方法及其应用。
背景技术
在三代核反应堆中，保温层与压力容器之间部分位置需要使用高硼含量的屏蔽材料，在AP1000首堆使用进口硅硼树脂作屏蔽材料，但在热态调试时硅硼树脂熔化流出，影响了其它组件，在后来的设计中采用碳化硼粉末或碳化硼块作屏蔽材料。当使用碳化硼粉末作屏蔽材料，成本低，但碳化硼粉末在使用过程中有振实塌落的风险，导致屏蔽组件部分位置出现空隙，形成中子热点。碳化硼陶瓷块制备成本高，难于制成大块，屏蔽组件中存在大量碳化硼陶瓷块拼接缝，且在包壳与碳化硼块之间存在直穿缝，很容易形成中子热点，由于碳化硼与钢包壳的热膨胀系数差别很大，组装好的屏蔽材料升温到工作温度时，缝隙会进一步加大。由于屏蔽组件工程用量大，需要尽可能降低其生产成本，提高屏蔽效果。
发明内容
针对上述技术问题，本发明提供了解决上述问题的一种耐高温中子屏蔽组件及其制备方法，屏蔽组件由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成，屏蔽材料为一整块，无拼接缝，该屏蔽组件应用于核反应堆压力容器外侧或主管道外侧，保温层内侧，可使用温度高于300℃，生产成本不到碳化硼陶瓷块的30％，且没有拼接缝，具有比碳化硼陶瓷块屏蔽组件更好的屏蔽效果，可代替碳化硼陶瓷块应用于三代反应堆保温层屏蔽组件中。
本发明通过下述技术方案实现：
一种耐高温中子屏蔽组件，包括包壳、以及填充在包壳内的屏蔽材料；所述屏蔽材料的原料包括无机非金属凝胶材料和碳化硼，所述碳化硼的质量百分含量为60％-90％；所述屏蔽材料的密度为1.8g/cm3-2.4g/cm3。
目前采用碳化硼粉末或碳化硼块作屏蔽材料，存在以下问题：1)当使用碳化硼粉末作屏蔽材料，成本低，但碳化硼粉末在使用过程中有振实塌落的风险，导致屏蔽组件部分位置出现空隙，形成中子热点；2)碳化硼陶瓷块制备成本高，难于制成大块，屏蔽组件中存在大量碳化硼陶瓷块拼接缝，且在包壳与碳化硼块之间存在直穿缝，很容易形成中子热点，由于碳化硼与钢包壳的热膨胀系数差别很大，组装好的屏蔽材料升温到工作温度时，缝隙会进一步加大。由于屏蔽组件工程用量大，需要尽可能降低其生产成本，提高屏蔽效果。
基于该技术背景，本发明提供了一种核反堆用耐高温中子屏蔽组件，耐高温中子屏蔽组件由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成，屏蔽材料为一整块，无拼接缝，屏蔽材料的主要成分包括无机非金属胶凝材料和碳化硼粉末，碳化硼含量高于60％。用无机胶凝材料把碳化硼粉末粘结起来，脱水后有较高的强度。本发明描述的屏蔽组件可应用于核反应堆压力容器外侧或主管道外侧，保温层内侧，使用温度高于300℃；生产成本远低于现有的碳化硼陶瓷块，且没有拼接缝，无中子热点，屏蔽性能优于目前的碳化硼陶瓷屏蔽组件。也可作为高温中子屏蔽材料应用于乏燃料运输容器中。
进一步优选，所述无机非金属凝胶材料包括铝酸盐水泥和硅酸盐水泥中的一种。
本发明无机非金属胶凝材料可采用高纯度的硅酸盐水泥或铝酸盐水泥，采用硅酸盐水泥或铝酸盐水泥与碳化硼组合，具有良好的屏蔽效果。
进一步优选，所述无机非金属凝胶材料为CA80铝酸盐水泥或CA70铝酸盐水泥。
其中铝酸盐水泥效果较好，铝酸盐水泥水化后的水化产物力学强度高，脱水后有较高的强度。
进一步优选，所述屏蔽材料的原料还包括惰性填料和/或添加剂；所述碳化硼的质量百分含量为60％-90％，所述无机非金属凝胶材料的质量百分含量为9％-40％，所述惰性填料的质量百分含量为0-30％，所述添加剂的质量百分含量为0-1％。
无机非金属凝胶材料加入量过大，则整体屏蔽效果降低，若无机非金属凝胶材料加入量过小，则整体屏蔽材料的强度无法满足需求，本发明经优化设计，将无机非金属凝胶材料的质量百分含量设定为10％-40％，保障核反应堆需求的力学强度的同时，具有较高的屏蔽效果。
本发明描述的屏蔽材料主要针对热中子屏蔽，碳化硼是主要中子屏蔽物质，单位体积碳化硼的含量决定了屏蔽块的屏蔽性能，屏蔽块的碳化硼含量越高，材料密度越高，屏蔽块的中子吸收能力越强。本发明描述的屏蔽材料均选用耐高温的组分，其组分在高温下具有较好的热稳定性。屏蔽工程中的中子热点主要是由拼接缝产生的，由于本发明描述的屏蔽材料采用浇注工艺制备，可整体浇注出大尺寸屏蔽块，与目前的碳化硼块拼接相比，避免了大量拼接缝的产生，从根本上避免了剂量热点的产生。
本发明提供的屏蔽材料的原料除了主成分碳化硼和粘接剂无机非金属凝胶材料外，还可加入惰性填料、或加入其他添加剂、或同时加入惰性填料和其他添加剂。加入惰性填料的作用是：保证屏蔽材料在高温下的强度与尺寸稳定性。
进一步优选，所述惰性填料是在耐高温中子屏蔽组件工作温度下保持稳定的无机氧化物粉料。
本发明采用的惰性材料是在高温不分解的氧化物无机粉料，即在耐高温中子屏蔽组件工作温度下保持稳定的无机氧化物粉料。
进一步优选，所述无机氧化物粉料为氧化铝粉和玄武岩粉中一种或两种组合。
本发明优选氧化铝粉和玄武岩粉作为无机氧化物粉料。
进一步优选，所述添加剂包括减水剂，用于减少水的用量，并增加屏蔽材料在浇注时的流动性。
进一步优选，所述的减水剂为聚羧酸减水剂。
一种耐高温中子屏蔽组件的制备方法，制备上述的一种耐高温中子屏蔽组件，包括以下步骤：
步骤A，混料：将屏蔽材料原料混合，获得混合物料；
步骤B，浇注：将步骤A获得的混合物料倒入包壳中，并振实；
步骤C，养护：将步骤B浇注后的工件进行养护处理；
步骤D，烘烤：将步骤C养护后的工件进行烘烤；
步骤E，盖上留有排气孔的盖板，加工结束，获得中子屏蔽组件。
本发明提供的屏蔽组件通过浇注工艺成型，屏蔽组件内部没有拼接缝，无中子剂量热点；首次用浇注工艺制备出碳化硼含量达到60％以上的无机屏蔽材料，具有比碳化硼陶瓷块屏蔽组件更好的屏蔽效果。
进一步优选，所述步骤A中，混料采用干混或湿混、或干混与湿混的组合；湿混时加水量为屏蔽材料原料总质量的11％-18％。
进一步优选，所述步骤C中，将浇注后的工件置于养护箱或清水中养护，养护时间为1天-7天。
进一步优选，所述步骤D中，烘烤温度为300℃-400℃，烘烤时间为1天-3天。
本发明提供的屏蔽组件主要通过浇注工艺制备，以下给出实际操作过程中一个具体浇注工艺，主要步骤包括：
(1)包壳加工：包壳材料为不锈钢，通过机加工，焊接方式制备出盛装屏蔽材料的容器。
(2)配料，按设计例配，称量碳化硼和铝酸盐水泥等原料，其中碳化硼质量分数高于60％。
(3)混料，粉料加入到搅拌机先干混1min-3min，再加水，湿混1min-5min，加水量为原料总质量的11％-18％。
(4)浇注，把混好的物料倒入到不锈钢包壳中，用振动棒或振动台进行振实浇注，振动时间1min-3min。
(5)养护，把浇注好的工件用塑料膜进行封口，保持屏蔽浇注物料的湿度，或把浇注好的工件养护箱中养护，养护时间3-7天。
(6)烘烤，把养护后的工件放入加热炉中烘烤，烘烤温度300℃-400℃，时间1-3天。
(7)后加工七步，把烘烤后的工件表面进行清理，盖上留有排气孔的不锈钢盖板，进行焊接，并对焊缝及工件表面进行清理，制得耐高温耐辐照的中子屏蔽组件。由于碳化硼受中子辐照后会产生氦气，屏蔽组件的排气孔用于排出辐照后产生的氦气。
一种耐高温中子屏蔽组件的应用，所述耐高温中子屏蔽组件为上述的一种耐高温中子屏蔽组件、或上述的一种耐高温中子屏蔽组件的制备方法制备的中子屏蔽组件，其特征在于，用于核反应堆压力容器外侧或主管道外侧，保温层内侧，最高使用温度到600℃。
本发明具有如下的优点和有益效果：
本发明描述了一种低成本核反堆用耐高温中子屏蔽组件与制备方法，屏蔽组件由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成，屏蔽材料主要有无机非金属胶凝材料和碳化硼粉末。该屏蔽组件应用于核反应堆压力容器外侧或主管道外侧，保温层内侧，可代替目前在三代反应堆中使用的碳化硼块与碳化硼粉末屏蔽组件。与现役的碳化硼陶瓷块屏蔽组件相比，本发明中所描述的屏蔽组件通过浇注工艺成型，屏蔽组件内部没有拼接缝，无中子剂量热点，生产成本不到碳化硼陶瓷块的30％，且没有拼接缝，具有比碳化硼陶瓷块屏蔽组件更好的屏蔽效果。与硼聚乙烯、环氧树脂等其它高分子材料相比，在使用过程中无热老化与辐照老化问题，不会释放出有毒气体，具有更好的耐辐照性能，而且成本低廉，本发明中描述的屏蔽组件的生产成本远低于碳化硼陶瓷块与铅硼聚乙烯、环氧树脂等屏蔽材料。长期使用温度可达到300℃以上，即使在事故工况下温度达到600℃以上，屏蔽组件也能保持形状完整，并保持屏蔽性能不变。
综上所述，本发明的屏蔽组件主要特点如下：
1，屏蔽材料为一整块，中子屏蔽组件中没有拼接缝，无中子剂量热点。
2，屏蔽组件使用温度高，能在300℃以上长期使用，高温形状稳定，高温下长时间使用时无沉降，没有蠕变现象；
3，安全性好，即使在事故工况下温度达到600℃以上，屏蔽组件也能保持形状完整，并保持一定的屏蔽性能，与高分子材料相比，在使用过程中无热老化与辐照老化问题，不会释放出有毒气体。
4，成本低廉，本发明中描述的屏蔽组件的生产成本远低于碳化硼陶瓷块。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。
实施例1
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为CA80铝酸盐水泥和碳化硼。其中，碳化硼的质量百分含量为65％，CA80铝酸盐水泥的质量百分含量35％，屏蔽材料密度为2.0g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳；按质量配比65:35的比例分别称好碳化硼粉和CA80铝酸盐水泥；把原料放入到搅拌机中干混2min，外加屏蔽材料总质量的16％的水，湿混2min；混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间1min；再放入到养护箱中，养护7天；再放入高温烘箱中，在350℃下烘烤24h。烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
实施例2
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为CA70铝酸盐水泥、碳化硼、聚羧酸减水剂。其中，碳化硼的质量百分含量为65％，CA70铝酸盐水泥的质量百分含量位34.3％，减水剂的质量百分含量为0.7％，屏蔽材料密度为1.9g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳；按质量配比65:34.3:0.7的比例分别称好碳化硼粉、CA70铝酸盐水泥、聚羧酸减水剂；把原料放入到搅拌机中干混2min，外加屏蔽材料总质量的14％的水，湿混2min；混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间1min；再放入到养护箱中，养护7天；再放入高温烘箱中，在350℃下烘烤24h。烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
实施例3
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为CA80铝酸盐水泥、碳化硼和氧化铝粉。其中，碳化硼的质量百分含量为60％，CA80铝酸盐水泥的质量百分含量为10％，氧化铝粉的质量百分含量为30％，屏蔽材料密度为2.4g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳；按质量配比60:10:30的比例分别称好碳化硼粉、CA80铝酸盐水泥和氧化铝粉；把原料放入到搅拌机中干混1min，外加屏蔽材料总质量16％的水，湿混2min；混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间1min；再放入到养护箱中，养护3天；再放入高温烘箱中，在350℃下烘烤24h。烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
实施例4
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为CA80铝酸盐水泥、碳化硼和玄武岩粉。其中，碳化硼的质量百分含量为70％，CA80铝酸盐水泥的质量百分含量为20％，玄武岩粉的质量百分含量为10％，屏蔽材料密度为2.3g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳，按质量配比70:20:10的比例分别称好碳化硼粉、CA80铝酸盐水泥和玄武岩粉；把原料放入到搅拌机中干混1min，外加屏蔽材料总质量的16％的水，湿混2min；混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间1min；再放入到养护箱中，养护5天；再放入高温烘箱中，在400℃下烘烤24h。烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
实施例5
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为硅酸盐水泥、碳化硼和玄武岩粉。其中，碳化硼的质量百分含量为80％，硅酸盐水泥的质量百分含量为15％，玄武岩粉的质量百分含量为5％，屏蔽材料密度为2.3g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳，按质量配比80:15:5的比例分别称好碳化硼粉、硅酸盐水泥和玄武岩粉；把原料放入到搅拌机中干混1min，外加屏蔽材料总质量的18％的水，湿混2min；混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间3min；再放入到养护箱中，养护7天；再放入高温烘箱中，在400℃下烘烤24h；烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
实施例6
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为CA80铝酸盐水泥、碳化硼。其中，碳化硼的质量百分含量为65％，CA80铝酸盐水泥的质量百分含量为35％，屏蔽材料密度为2.2g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳，按质量配比65:35的比例分别称好碳化硼粉、CA80铝酸盐水泥、聚羧酸减水剂；把原料放入到搅拌机中干混3min，外加屏蔽材料总质量的16％的水，湿混5min，混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间3min；再放入到清水中养护7天；再放入高温烘箱中，在350℃下烘烤24h；烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
实施例7
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为CA80铝酸盐水泥、碳化硼和减水剂。其中，碳化硼的质量百分含量为90％，CA80铝酸盐水泥的质量百分含量为9.7％，聚羧酸减水剂百分含量为0.3％，屏蔽材料密度为2.2g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳，按质量配比90:9.7:0.3的比例分别称好碳化硼粉、CA80铝酸盐水泥与聚羧酸减水剂；把原料放入到搅拌机中干混3min，外加屏蔽材料总质量的13％的水，湿混5min，混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间3min；再放入到清水中养护7天；再放入高温烘箱中，在350℃下烘烤24h；烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
实施例8
本实施例提供了一种核反应堆用耐高温中子屏蔽组件，由不锈钢包壳与填充在不锈钢包壳中的屏蔽材料构成。
屏蔽材料的原料为CA80铝酸盐水泥、碳化硼、氧化铝粉和减水剂。其中，碳化硼的质量百分含量为80％，CA80铝酸盐水泥的质量百分含量为15％，氧化铝粉4％，减水剂百分含量为1％，屏蔽材料密度为2.4g/cm3。
制备方法为：加工好不锈钢包壳，按质量配比80:15:4:1的比例分别称好碳化硼粉、CA80铝酸盐水泥、氧化铝粉与聚羧酸减水剂；把原料放入到搅拌机中干混3min，外加屏蔽材料总质量的11％的水，湿混5min，混匀后倒入到不锈钢包壳中，用振动棒进行振实，振动时间3min；再放入到清水中养护7天；再放入高温烘箱中，在350℃下烘烤24h；烘烤完毕后，盖好不锈钢盖板，再次封焊，制得耐高温的中子屏蔽组件。
耐高温检测方法：把屏蔽材料放入到马弗炉中从室温加热到350℃-600℃，保温12h以上，检测样品的外观、尺寸与重量变化，实施例1-8提供的屏蔽材料在高温考验后包观完整，尺寸无明显变化，重量损失少于5％，主要是水泥水化物高温失水导致，但水泥失水后仍能保持一定的强度，碳化硼无质量损失，不影响其中子屏蔽效果与屏蔽材料的完整性。
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (12)

1.一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，包括包壳、以及填充在包壳内的屏蔽材料；
所述屏蔽材料的原料包括无机非金属凝胶材料和碳化硼，所述碳化硼的质量百分含量为60％-90％，所述屏蔽材料的密度为1.8g/cm3-2.4g/cm3。
2.根据权利要求1所述的一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，所述无机非金属凝胶材料包括铝酸盐水泥和硅酸盐水泥中的一种。
3.根据权利要求2所述的一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，所述无机非金属凝胶材料为CA80铝酸盐水泥或CA70铝酸盐水泥。
4.根据权利要求1所述的一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，所述屏蔽材料的原料还包括惰性填料和/或添加剂；所述碳化硼的质量百分含量为60％-90％，所述无机非金属凝胶材料的质量百分含量为9％-40％，所述惰性填料的质量百分含量为0-30％，所述添加剂的质量百分含量为0-1％。
5.根据权利要求4所述的一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，所述惰性填料是在耐高温中子屏蔽组件工作温度下保持稳定的无机氧化物粉料。
6.根据权利要求5所述的一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，所述无机氧化物粉料为氧化铝粉和玄武岩粉中一种或两种组合。
7.根据权利要求4所述的一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，所述添加剂包括减水剂。
8.一种耐高温中子屏蔽组件的制备方法，制备权利要求1至7任一项所述的一种耐高温中子屏蔽组件，其特征在于，包括以下步骤：
步骤A，混料：将屏蔽材料原料混合，获得混合物料；
步骤B，浇注：将步骤A获得的混合物料倒入包壳中，并振实；
步骤C，养护：将步骤B浇注后的工件进行养护处理；
步骤D，烘烤：将步骤C养护后的工件进行烘烤；
步骤E，盖上留有排气孔的盖板，加工结束，获得中子屏蔽组件。
9.根据权利要求8所述的一种耐高温中子屏蔽组件的制备方法，其特征在于，所述步骤A中，混料采用干混或湿混、或干混与湿混的组合；湿混时加水量为屏蔽材料原料总质量的11％-18％。
10.根据权利要求8所述的一种耐高温中子屏蔽组件的制备方法，其特征在于，所述步骤C中，将浇注后的工件置于养护箱或密封环境下养护，养护时间为1天-7天。
11.根据权利要求8所述的一种耐高温中子屏蔽组件的制备方法，其特征在于，所述步骤D中，烘烤温度为300℃-400℃，烘烤时间为1天-3天。
12.一种耐高温中子屏蔽组件的应用，所述耐高温中子屏蔽组件为权利要求1至7任一项所述的一种耐高温中子屏蔽组件、或权利要求9至11任一项所述的一种耐高温中子屏蔽组件的制备方法制备的中子屏蔽组件，其特征在于，用于核反应堆压力容器外侧或主管道外侧，保温层内侧，使用温度为室温到600℃。
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