CN111909742A - 硼酸溶液气体水合物促进剂及在制备高储气密度气体水合物中的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明属于气体水合物的技术领域,公开了硼酸溶液气体水合物促进剂及在制备高储气密度气体水合物中的应用。所述气体水合物促进剂,包括硼酸溶液;所述硼酸溶液在气体水合物促进剂中的浓度为0.05~5wt%。所述气体水合物促进剂,还包括亮氨酸。所述气体水合物促进剂在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包括以下步骤:向装有气体水合物促进剂的高压反应釜中,低温下通入高压气体,反应,获得高储气密度的固态气体水合物。本发明的气体水合物促进剂能够高效促进气体水合物的生成,极大提高水合物形成动力学和储气量,成本低,具有较好的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于能源材料技术领域,具体涉及硼酸溶液气体水合物促进剂及其在制备高储气密度气体水合物中的应用。
背景技术
气体水合物又称笼型化合物,是客体小分子(氢气、甲烷、二氧化碳、乙烷和丙烷等)与水分子在一定温度和压力下通过氢键形成的一种非化学计量的笼型晶体化合物。理论上,甲烷可以形成分子式为CH4·5.75H2O的I型水合物,也就是说该立方结构的水合物储气量高达155mg·g-1,即1g的水可以储存155mg的甲烷,这对于甲烷的储存和运输具有极为重大的应用价值。然而在静态纯水体系中,由于界面相互作用的影响,水合物优先在气-液界面形成,并随着厚度的增加水合物形成速率逐渐降低,阻碍了甲烷水合物的大规模生成。为推进气体水合物技术的工业化,寻找一些能够有效提高水合物的生成速率和储气能力的促进剂是非常必要的。
加快水合物生成速度可以通过传统的机械物理方法实现,如:搅拌、喷水与鼓泡等,但能耗大成本高,不利于水合物的工业化生产。为达到成本效益更高的目标,动力学或热力学促进剂受到科研工作者的瞩目,其中十二烷基硫酸钠(SDS)作为代表,更是受到了广泛的关注,但是这类传统的表面活性剂均来自不可再生的石油化工原料,成本较高,在降解过程中会引发严重的环境问题,远不能满足我国经济与环境发展的要求;而且在脱气时会产生大量、持久的泡沫,对实际应用产生影响。
发明内容
为了克服现有技术的缺点与不足,本发明的目的在于提供一种能够高效促进气体水合物生成的硼酸水合物促进剂在制备高储气密度气体水合物中的应用。本发明将硼酸溶液作为水合物的促进剂,用以制备高储气密度气体水合物,具有反应速度快,储气量大,原料来源广泛,脱气时无泡沫产生等优点。
本发明目的通过以下技术方案实现:
一种气体水合物促进剂,包括硼酸溶液。
所述硼酸溶液在气体水合物促进剂中的浓度为0.05~5wt%。
所述气体水合物促进剂,还包括亮氨酸。
所述亮氨酸在气体水合物促进剂中的浓度为0.01~1wt%。
所述气体水合物促进剂在制备高储气密度气体水合物中的应用。
所述应用,具体包括以下步骤:向装有气体水合物促进剂的高压反应釜中,低温下通入高压气体,反应,获得高储气密度的固态气体水合物。
所述气体为甲烷、二氧化碳、氢气、氧气、氮气、硫化氢、氩气、氪气、氙气、乙烷、乙烯、丙烷中的一种以上。
所述低温为0~10℃;所述高压气体的压力为3~15MPa;
所述反应的时间为1~24h。
所述气体水合物促进剂为硼酸溶液或硼酸与亮氨酸在水中形成的混合溶液。
硼酸溶液的浓度为0.05~5wt%。
混合溶液中硼酸的浓度为0.05~5wt%,亮氨酸的浓度为0.01~1.0wt%。
本发明中硼酸能够高效促进气体水合物的生成,这对于气体的捕获、储存与运输有着极为现实的应用价值,而且硼酸低廉的成本和易处理的特点使其具备了经济性和可行性的条件。
与现有技术相比,本发明具有如下优点及实际作用:
(1)本发明采用的硼酸作为快速制备高储气密度气体水合物促进剂,是广泛应用的无机化工原料,具有来源广泛、价格低廉、低毒害、易处理、脱气时无泡沫产生等优点;
(2)本发明所采用的硼酸作为快速制备高储气密度气体水合物,并未有相关文献和专利报道,具有重要的研究意义,为发展无机物作为气体水合物促进剂提供了研究思路;
(3)本发明所述的高储气密度气体水合物的制备方法简单,可极大提高水合物形成动力学和储气量,媲美当前广为采用的表面活性剂(尤其是SDS),具有相当的实用价值。
附图说明
图1为实施例1~5和对比例1的甲烷吸收动力学曲线对比图;
图2为实施例1、6、7和对比例2的甲烷吸收动力学曲线对比图;
图3为实施例3和对比例1的压力-温度曲线对比图;图3中A曲线为对比例1的曲线,B曲线为实施例3的曲线;
图4为实施例3在加热和冷却过程中的循环性能曲线。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步详细的描述,但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
0.1wt%硼酸溶液由以下制备方法得到:99.9g去离子水中加入0.1g硼酸配制0.1wt%的硼酸溶液,混合均匀后放置过夜备用。
所述硼酸溶液在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包含以下步骤:将上述0.1wt%硼酸溶液加入高压反应釜中,排除空气,在0℃下向高压反应釜(有效体积为500mL)中充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在提取液中各成分的协同作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
实施例2
0.2wt%硼酸溶液由以下制备方法得到:99.8g去离子水中加入0.2g硼酸配制0.2wt%的硼酸溶液,混合均匀后放置过夜备用。
所述硼酸溶液在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包含以下步骤:将上述0.2wt%硼酸溶液加入高压反应釜中,排除空气,在0℃下向高压反应釜(有效体积为500mL)中充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在提取液中各成分的协同作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
实施例3
0.5wt%硼酸溶液由以下制备方法得到:99.5g去离子水中加入0.5g硼酸配制0.5wt%的硼酸溶液,混合均匀后放置过夜备用。
所述硼酸溶液在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包含以下步骤:将上述0.5wt%硼酸溶液加入高压反应釜中,排除空气,在0℃下向高压反应釜(有效体积为500mL)中充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在提取液中各成分的协同作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
实施例4
1.0wt%硼酸溶液由以下制备方法得到:99.0g去离子水中加入1.0g硼酸配制0.1wt%的硼酸溶液,混合均匀后放置过夜备用。
所述硼酸溶液在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包含以下步骤:将上述1.0wt%硼酸溶液加入高压反应釜中,排除空气,在0℃下向高压反应釜(有效体积为500mL)中充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在提取液中各成分的协同作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
实施例5
2.0wt%硼酸溶液由以下制备方法得到:98.0g去离子水中加入2.0g硼酸配制2.0wt%的硼酸溶液,混合均匀后放置过夜备用。
所述硼酸溶液在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包含以下步骤:将上述2.0wt%硼酸溶液加入高压反应釜中,排除空气,在0℃下向高压反应釜(有效体积为500mL)中充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在提取液中各成分的协同作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
实施例6
0.2wt%硼酸和0.1wt%亮氨酸混合溶液由以下制备方法得到:99.7g去离子水中加入0.2g硼酸、0.1g亮氨酸配制0.2wt%硼酸和0.1wt%亮氨酸的混合溶液,混合均匀后放置过夜备用。
所述混合溶液在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包含以下步骤:将上述混合溶液加入高压反应釜中,排除空气,在0℃下向高压反应釜(有效体积为500mL)中充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在提取液中各成分的协同作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
实施例7
0.1wt%硼酸和0.1wt%亮氨酸混合溶液由以下制备方法得到:99.8g去离子水中加入0.1g硼酸、0.1g亮氨酸配制0.1wt%硼酸和0.1wt%亮氨酸的混合溶液,混合均匀后放置过夜备用。
所述混合溶液在制备高储气密度气体水合物中的应用,具体包含以下步骤:将上述混合溶液加入高压反应釜中,排除空气,在0℃下向高压反应釜(有效体积为500mL)中充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在提取液中各成分的协同作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
对比例1
本对比例为纯水。
一种快速制备高储气密度气体水合物的方法:排空气后,在0℃下向高压反应釜(有效体积500mL)中加入80g水,充入压力为9.5MPa的甲烷气体,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
对比例2
本对比例为一种质量分数为0.1%的亮氨酸水溶液促进剂,由99.9g水和0.1g亮氨酸均匀混合而成。
一种快速制备高储气密度气体水合物的方法:排空气后,在0℃下向高压反应釜(有效体积500mL)中加入80g上述亮氨酸溶液,充入压力为9.5MPa的甲烷气体,在亮氨酸促进剂的作用下快速生长形成高储气密度的固体水合物,记录一定时间间隔的储气量,结果如表1所示。
表1水合物储气结果
性能测试:
图1为实施例1~5和对比例1的甲烷吸收动力学曲线对比图;图2为实施例1、6、7和对比例2的甲烷吸收动力学曲线对比图;图3为实施例3和对比例1的压力-温度曲线对比图;图4为实施例3在加热和冷却过程中的循环性能曲线。
结果分析:
(1)图1为273K,9.5MPa下,不同浓度的硼酸溶液和纯水体系的甲烷吸收量对比图,从图中可见,与纯水体系相比,硼酸系统中甲烷水合物的生长动力学较快,对于甲烷水合物的生长具有显著的促进作用,特别是0.5wt%的硼酸,1000min内储气量可达112mg·g-1,t90(储气量达到90%的时间)仅为16min。
(2)图2为实施例1、6、7和对比例2的甲烷储气量对比图,从图中可以看出,0.1wt%的亮氨酸溶液基本不能促进水合物生成,同浓度的硼酸溶液却在一定程度上提高了甲烷的储气量,这同样说明硼酸能够作为水合物生成的促进剂。而硼酸与亮氨酸的混合溶液却显著提高了甲烷的储气量,特别是对于0.1wt%的硼酸和0.1wt%的亮氨酸混合溶液,储气量高达146mg·g-1,转化率约为97%,可见,硼酸和亮氨酸存在协同作用,能高效促进水合物生成,为研究其他无机物和有机物的协同作用提供了研究思路。两种物质在较低浓度即可表现出促进效果,也能够降低生产成本,具有很高的应用价值。
(3)图3为实施例3和对比例1的压力-温度变化曲线(该曲线是将甲烷通入促进剂溶液或水中以4K·h-1的温度梯度变化时,压力随之发生变化的曲线),纯水体系中随着温度的变化,压力呈直线变化,甲烷的压力-温度变化近似于理想气体变化规律;相比之下,在0.5wt%的硼酸溶液中,可以观察到冷却时压力急剧下降,加热时压力迅速升高,加热和冷却过程中,压力的骤变,同样证明了甲烷水合物的生成以及随后的解离。
(4)图4为加热和冷却过程中的循环性能曲线(该曲线是将甲烷通入促进剂溶液中以4K·h-1的温度梯度变化时,压力随之发生变化,重复三次后得到的曲线),可见,硼酸不仅能促进甲烷水合物的生成,而且具有很好的回收性。
本发明的气体水合物促进剂在制备高储气密度气体水合物中,本发明的气体水合物促进剂对以下气体都具有效果:所述气体为甲烷、二氧化碳、氢气、氧气、氮气、硫化氢、氩气、氪气、氙气、乙烷、乙烯、丙烷中的一种以上;优选为甲烷、乙烷、丙烷中一种以上。
上述实施例为本发明较佳的实施方式,但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制,其它的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化,均应为等效的置换方式,都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种气体水合物促进剂,其特征在于:包括硼酸溶液。
2.根据权利要求1所述气体水合物促进剂,其特征在于:所述硼酸溶液在气体水合物促进剂中的浓度为0.05~5wt%。
3.根据权利要求1所述气体水合物促进剂,其特征在于:所述气体水合物促进剂,还包括亮氨酸。
4.根据权利要求3所述气体水合物促进剂,其特征在于:所述亮氨酸在气体水合物促进剂中的浓度为0.01~1wt%。
5.根据权利要求1~4任一项所述气体水合物促进剂在制备高储气密度气体水合物中的应用。
6.根据权利要求5所述的应用,其特征在于:具体包括以下步骤:向装有气体水合物促进剂的高压反应釜中,低温下通入高压气体,反应,获得高储气密度的固态气体水合物。
7.根据权利要求5所述的应用,其特征在于:所述气体为甲烷、二氧化碳、氢气、氧气、氮气、硫化氢、氩气、氪气、氙气、乙烷、乙烯、丙烷中的一种以上。
8.根据权利要求5所述的应用,其特征在于:所述低温为0~10℃;所述高压气体的压力为3~15MPa。
9.根据权利要求5所述的应用,其特征在于:所述反应的时间为1~24h。
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