CN111867557B - 生物体贴附用片 - Google Patents

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Abstract

本公开提供一种具备能够稳定地支撑含纤维素的预定的生物体贴附用膜、并且能够在该生物体贴附用膜向生物体组织的贴附中从生物体贴附用膜上切实地剥离的支撑体的生物体贴附用片。本公开的生物体贴附用片(1a)具备生物体贴附用膜(11)和支撑体(12)。生物体贴附用膜(11)的厚度为5μm以下，并包含纤维素。支撑体(12)支撑生物体贴附用膜(11)。支撑体(12)由汉森溶解度参数中的氢键项δH为2～20MPa1/2的材料制成。

Description

生物体贴附用片
技术领域
本公开涉及生物体贴附用片。
背景技术
以往，已知用于贴附于皮肤和脏器等生物体组织的生物体贴附用片。
例如专利文献1记载了一种纳米薄膜转印片。该纳米薄膜转印片中，依次层叠有第1渗透性基材、纳米薄膜层和第2渗透性基材。第1渗透性基材和第2渗透性基材是能够使溶剂渗透或透过的基材。纳米薄膜层作为皮肤贴附用的层使用。纳米薄膜层例如具有使用含聚阳离子的溶液形成的A层和使用含聚阴离子的溶液形成的B层。在第1渗透性基材与第2渗透性基材之间层叠溶解性支撑层和纳米薄膜层，从而形成层叠体。然后，使将溶解性支撑层溶解的溶剂渗透或透过第1渗透性基材和第2渗透性基材，由此使层叠体中的溶解性支撑层溶解而将其除去，制造纳米薄膜转印片。
专利文献2报告了在专利文献1记载的纳米薄膜转印片的制造中，有时溶解性支撑层没有被充分除去，渗透性基材无法从纳米薄膜层上干净地剥离。专利文献2记载了用于解决该课题的纳米薄层转印片。该纳米薄层转印片具有基材和层叠在基材上的纳米薄膜层，该基材是预定的无纺布。
在先技术文献
专利文献1：日本特开2015-16612号公报
专利文献2：日本特开2017-164930号公报
非专利文献1：C.M.Hansen,“Hansen solubility parameters:a user’shandbook”,CRC Press,Boca Raton,2nd edn.,2007
发明内容
在专利文献1和2记载的技术中，对于能够稳定地支撑包含纤维素的预定的生物体贴附用膜、并且能够在该生物体贴附用膜向生物体组织的贴附中从生物体贴附用膜上切实地剥离的支撑体没有进行研究。因此，本公开提供一种具备能够稳定地支撑包含纤维素的预定的生物体贴附用膜、并且能够在该生物体贴附用膜向生物体组织的贴附中从生物体贴附用膜上切实地剥离的支撑体的生物体贴附用片。
本公开提供一种生物体贴附用片，其具备生物体贴附用膜和支撑体，
所述生物体贴附用膜的厚度为5μm以下，并包含纤维素，
所述支撑体支撑所述生体贴附用膜，
所述支撑体由汉森溶解度参数中的氢键项δH为2～20MPa1/2的材料制成。
所公开的实施方式的附加效果和优点，可根据说明书和附图来明确。效果和/或优点可以由说明书和附图公开的各种实施方式或特征单独地提供，为获得一个以上效果和/或优点，并不需要全部实施方式或特征。
上述生物体贴附用片的支撑体能够稳定地支撑包含纤维素的上述生物体贴附用膜，并且能够在生物体贴附用膜向生物体组织的贴附中从生物体贴附用膜上切实地剥离。
附图说明
图1是示意性地表示本公开的生物体贴附用片的一例的剖视图。
图2A是表示本公开的生物体贴附用片的使用方法的图。
图2B是表示本公开的生物体贴附用片的使用方法的图。
图2C是表示本公开的生物体贴附用片的使用方法的图。
图3是示意性地表示本公开的生物体贴附用片的另一例的剖视图。
具体实施方式
(成为本公开的基础的见解)
专利文献2中启示了通过使用预定的无纺布作为支撑体，例如能够支撑具有利用含聚阳离子的溶液形成的A层和利用含聚阴离子的溶液形成的B层的纳米薄膜层。另一方面，专利文献2记载的无纺布不一定具有与专利文献2记载的纳米薄膜层不同的、作为包含纤维素的生物体贴附用膜的支撑体而期望的特性。根据本发明人的研究，明确了例如聚丙烯制的无纺布不优选作为包含纤维素的生物体贴附用膜的支撑体。因此，本发明人对于具有作为包含纤维素的生物体贴附用膜的支撑体而期望的特性的材料反复进行研究。其结果，新发现了汉森溶解度参数中的氢键项δH为预定的范围的材料适合作为支撑体的材料。本发明人基于该新见解提出本公开的生物体贴附用片。
本公开涉及的技术方案的概要如下所述。
(项目1)
一种生物体贴附用片，具备生物体贴附用膜和支撑体，
所述生物体贴附用膜的厚度为5μm以下，并包含纤维素，
所述支撑体支撑所述生体贴附用膜，
所述支撑体由汉森溶解度参数(HSP)中的氢键项(δH)为2～20MPa1/2的材料制成。
(项目2)
根据项目1所述的生物体贴附用片，
所述支撑体包含被所述生体贴附用膜覆盖的凹凸。
(项目3)
根据项目2所述的生物体贴附用片，
所述支撑体为无纺布。
(项目4)
根据项目1～3中任一项所述的生物体贴附用片，
所述支撑体的单位面积重量为20～70g/m2。
(项目5)
根据项目1～4中任一项所述的生物体贴附用片，
所述纤维素是重均分子量为30,000以上的再生纤维素。
(项目6)
根据项目1～5中任一项所述的生物体贴附用片，
所述生体贴附用膜是厚度为20～1300nm的自支撑型膜。
(项目7)
根据项目1～6中任一项所述的生物体贴附用片，
所述支撑体由选自聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚丙烯腈、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚碳酸酯和聚乙烯亚胺中的至少一者制成。
(实施方式)
以下，参照附图对本公开的实施方式进行详细说明。再者，以下说明的实施方式只是例示，本公开的生物体贴附用片不限定于以下实施方式。以下的实施方式中示出的数值、形状、材料、构成要素、构成要素的配置和连接形态、以及步骤和步骤的顺序等事项只是一例，其主旨不限定本公开。以下各种实施方式只要不产生矛盾就可以相互组合。另外，关于以下的实施方式中的构成要素之中、表示最上位概念的独立权利要求未记载的构成要素，不应理解为必须的构成要素。以下的说明中，实质具有相同功能的构成要素由共通的参照标记表示，有时省略说明。另外，为了避免附图过于复杂，有时省略一部分要素的图示。
如图1所示，生物体贴附用片1a具备生物体贴附用膜11和支撑体12(第一支撑体)。生物体贴附用膜11的厚度为5μm以下，并包含纤维素。支撑体12支撑生物体贴附用膜11。支撑体12由汉森溶解度参数(HSP)中的氢键项δH为2～20MPa1/2的材料制成。
HSP已知作为评价材料彼此的亲和性的参数。HSP的值(δ)与分散项δD、极性项δP和氢键项δH具有以下式(1)的关系。
δ2＝δD2+δP2+δH2 (1)
生物体贴附用膜11包含纤维素，生物体贴附用膜11中存在许多亲水基团。因此，对于支撑生物体贴附用膜11的支撑体与生物体贴附用膜11的亲和性，定量地表示该支撑体的材料的氢键性的氢键项δH的值会有很大影响。随着材料的δH的值越大，该材料与生物体贴附用膜11的亲和性越高，它们的密合性越高。例如，根据材料的蒸发热求出δ，根据偶极矩和分子体积求出δP，根据材料的折射率(例如使用钠的D线在25℃时的测定值)计算δD。在此基础上，根据上述式(1)的关系能够确定δH(参照非专利文献1)。
由于支撑体12的材料的δH为2MPa1/2以上，因此生物体贴附用膜11与支撑体12的密合性高，支撑体12能够稳定地支撑生物体贴附用膜11。另一方面，由于支撑体12的材料的δH为20MPa1/2以下，因此在将生物体贴附用膜11贴附于生物体组织时，能够将支撑体12从生物体贴附用膜11上切实地剥离。像这样，在生物体贴附用片1a中，能够高度兼具支撑体12对生物体贴附用膜11的密合性和将生物体贴附用膜11贴附于生物体组织时的支撑体12的剥离性。
关于支撑体12的材料，只要该材料的δH为2～20MPa1/2就不限定于特定的材料。支撑体12的材料可以是有机材料，也可以是无机材料。支撑体12的材料例如可以是合成树脂、含天然橡胶等的天然高分子(聚合物)或玻璃等。可以对支撑体12的表面的整体的或一部分实施化学或物理的表面处理。支撑体12例如由选自聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚丙烯腈、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚碳酸酯和聚乙烯亚胺中的至少一者制成。这些材料的δH的值示于表1。再者，这些值记载于非专利文献1。
表1
材料 HSP的氢键项δH[MPa1/2]
聚乙烯 2.8
聚对苯二甲酸乙二酯 6.6
聚丙烯腈 9.1
聚苯乙烯 2.9
聚氯乙烯 3.4
聚碳酸酯 6.9
聚乙烯亚胺 5.2～9.0
对于俯视生物体贴附用膜11时的生物体贴附用膜11的形状没有特别限定。生物体贴附用膜11在俯视下可以为圆形、椭圆形或多边形。生物体贴附用膜11在俯视下也可以为不规则形状。再者，俯视支撑体12时的生物体贴附用膜11的形状与生物体贴附用膜11的形状可以相同也可以不同。另外，支撑体12在俯视下可以具有与生物体贴附用膜11相同的尺寸，也可以具有不同的尺寸。例如，可以在单一支撑体12上配置多个生物体贴附用膜11。例如，生物体贴附用膜11在俯视下为圆形的情况下，其直径可以约为3mm。
如图1所示，生物体贴附用膜11具有第一主面Sb和第二主面Sf。支撑体12与生物体贴附用膜11的第一主面Sb接触。生物体贴附用膜11即使没有支撑体12也能够保持其形状。支撑体12能够从生物体贴附用膜11的第一主面Sb上剥离。生物体贴附用膜11具有预定的强度，在剥离了支撑体12的状态下也能够保持其形状。
生物体贴附用膜11例如具有23MPa以上的拉伸强度。该情况下，例如即使将生物体贴附用膜11贴附于皮肤，生物体贴附用膜11也不容易破裂，能够将生物体贴附用膜11长时间贴附于皮肤。
支撑体12可以包含被生物体贴附用膜11覆盖的凹凸。由此，在支撑体12的被生物体贴附用膜11覆盖的部分，生物体贴附用膜11与支撑体12在有些地方不接触，在将生物体贴附用膜11贴附于生物体组织时，容易使支撑体12从生物体贴附用膜11上剥离。
支撑体12例如可以是无纺布、纺布、经过压花加工的基材、网状材料、具有多个针孔的基材、具有通过喷砂处理或化学处理而粗糙化的表面的基材。支撑体12优选为无纺布。
支撑体12例如单位面积重量为20～70g/m2。通过支撑体12的单位面积重量为20g/m2以上，支撑体12与生物体贴附用膜11的接触面积容易变大。由此，支撑体12与生物体贴附用膜11的密合性成为期望的状态，支撑体12能够更切实稳定地支撑生物体贴附用膜11。另一方面，通过支撑体12的单位面积重量为70g/m2以下，能够防止支撑体12与生物体贴附用膜11的接触面积过大，在将生物体贴附用膜11贴附于生物体组织时，能够使支撑体12容易从生物体贴附用膜11剥离。支撑体12的单位面积重量优选为25～70g/m2，更优选为25～65g/m2。
支撑体12的密度例如为160～300kg/m3。
生物体贴附用膜11中所含的纤维素例如是实质由以下的式(I)表示的纤维素。在此，“实质由式(I)表示的纤维素”是指由式(I)表示的纤维素中的葡萄糖残基的羟基残留90％以上的纤维素。生物体贴附用膜11中所含的纤维素中的葡萄糖残基的羟基的数量相对于由式(I)表示的纤维素中的葡萄糖残基的羟基的数量的比例，例如可以采用X射线光电子能谱(XPS)等公知方法来定量。再者，生物体贴附用膜11中所含的纤维素，根据情况可以包含分支(支链)结构。人工衍生的纤维素典型地不能相当于“实质由式(I)表示的纤维素”。另一方面，“实质由式(I)表示的纤维素”中并不排除经过衍生化而再生的纤维素。即使是经过衍生化而再生的纤维素，有时也相当于“实质由式(I)表示的纤维素”。
Figure BDA0002666544790000071
本公开的实施方式中，生物体贴附用膜11由再生纤维素构成。由使天然纤维素的纤维分散于水等而得到的悬浮液形成的膜的强度，由构成纤维素的纤维的纳米纤维之间的氢键承担。因此，只能得到脆的纤维素膜。与此相对，由再生纤维素构成的膜中，纳米纤维被解开至分子链的单位，因此由再生纤维素构成的膜的强度，由纤维素分子链之间的氢键承担。即、由再生纤维素构成的膜中，均匀地形成了比纳米纤维小的单位彼此之间的氢键。因此，与由使天然纤维素的纤维分散于水等而得到的悬浮液形成膜的情况相比，能够提供一种具有高强度、抑制脆性、具有适度的柔软性、并且难以破裂的纤维素膜。在此，“纳米纤维”也称为“纳米原纤(或微原纤)”，是纤维素分子集合而成的最基本的单位，具有约4nm～约100nm左右的宽度，例如具有约1μm以上的长度。
本说明书中，“再生纤维素”是指不具有天然纤维素所特有的晶体结构I的纤维素。纤维素的晶体结构可以通过XRD图案来确认。天然纤维素在使用CuKα射线的XRD图案中，出现晶体结构I所特有的14-17°和23°附近的峰，但再生纤维素大多为晶体结构II，在12°、20°和22°附近具有峰，不具有14-17°和23°附近的峰。
例如，生物体贴附用膜11中所含的再生纤维素以质量基准计90％以上是未进行化学修饰和衍生化的再生纤维素。优选生物体贴附用膜11中所含的再生纤维素以质量基准计98％以上是未进行化学修饰或衍生化的再生纤维素。该情况下，生物体贴附用膜11包含许多未进行化学修饰和衍生化的纤维素，纤维素的每1个分子量包含更多的羟基。因此，在纤维素的分子间形成更多的氢键，生物体贴附用膜11容易具有高强度。生物体贴附用膜11中所含的再生纤维素可以是未交联的。
对于再生纤维素的原料没有特别限定。例如再生纤维素的原料可以是来自于植物的天然纤维素、来自于生物的天然纤维素、玻璃纸等的再生纤维素、或纤维素纳米纤维等经过加工的纤维素。再生纤维素的原料中的杂质的浓度为10重量％以下是有利的。
另外，纤维素显示两亲性，因此能够适当地担载亲水性的有效成分和疏水性的有效成分，生物体贴附用膜11的具有高通用性。
生物体贴附用膜11例如厚度为20～5000nm。如果生物体贴附用膜11的厚度为20nm以上，则生物体贴附用膜11具有高强度，容易操作。因此，生物体贴附用膜11能够作为可贴附于生物体组织的自支撑型的膜发挥作用。如果生物体贴附用膜11的厚度为5000nm以下，则在将生物体贴附用膜11贴附于生物体组织时能够容易地贴附生物体贴附用膜11。另外，如果生物体贴附用膜11的厚度为这样的范围，则例如能够通过流水容易地使生物体贴附用膜11从生物体组织剥离。关于生物体贴附用膜11的厚度，例如通过测定多处生物体贴附用膜11的厚度并进行平均来确定。各处的厚度例如可以使用布鲁克纳米公司制触针式轮廓测量系统DEKTAK(注册商标)来测定。
生物体贴附用膜11的厚度可以为100nm以上。如果生物体贴附用膜11的厚度为100nm以上，则生物体贴附用膜11的强度提高，生物体贴附用膜11容易处理。生物体贴附用膜11的厚度也可以为300nm以上。如果生物体贴附用膜11的厚度为300nm以上，则生物体贴附用膜11的强度进一步提高，生物体贴附用膜11难以破裂，能够容易地使用。生物体贴附用膜11的厚度可以为500nm以上。如果生物体贴附用膜11的厚度为500nm以上，则能够使更多的美容成分等有效成分保持于生物体贴附用膜11。生物体贴附用膜11的厚度可以为2000nm以下。如果生物体贴附用膜11的厚度为2000nm以下，则生物体贴附用膜11向生物体组织的密合性高，能够将生物体贴附用膜11稳定地贴附于皮肤等生物体组织的表面。生物体贴附用膜11的厚度可以为1300nm以下。如果生物体贴附用膜11的厚度为1300nm以下，则生物体贴附用膜11对生物体组织的密合性更高，能够维持将生物体贴附用膜11长时间稳定地贴附于皮肤等生物体组织的表面的状态。
生物体贴附用膜11中所含的再生纤维素例如重均分子量为30,000以上。该情况下，容易将生物体贴附用膜11的厚度调整为5μm以下。
生物体贴附用膜11中所含的纤维素，可以是重均分子量为150,000以上的再生纤维素。该情况下，可以将生物体贴附用膜11作为厚度为20～1300nm的自支撑型膜进行制作。由于生物体贴附用膜11中所含的纤维素具有高分子量，因此在生物体贴附用膜11中，沿着纤维素的分子量的延伸方向的强度高，进而在1个分子链中包含更多的羟基。由此，能够形成更多的分子间氢键，能够形成即使薄也足够强的膜。再者，本说明书中，“自支撑型膜”是指能够在没有支撑体的情况下维持膜的形态的膜。例如，是指当使用手指或镊子夹住自支撑型膜的一部分并将自支撑型膜拿起时，能够不使自支撑型膜破损，在没有支撑体的情况下拿起整个自支撑型膜。
作为贴附于皮肤的膜的材料认为有聚乳酸。但是，聚乳酸是疏水性材料，有可能使贴附膜的生物体的部位闷湿，聚乳酸制的膜未必适合长时间的使用。另一方面，纤维素具有生物体相容性，即使在直接贴附于皮肤的情况下，也难以对皮肤造成物理或化学的压力。并且，纤维素显示两亲性，具有显示亲水性但不溶于水这样的性质，因此生物体贴附用膜11不会由于汗等水分而溶解，使生物体贴附用膜11具有优异的耐久性。
生物体贴附用膜11例如在脸部和手臂等部位贴附于皮肤而使用。因此，生物体贴附用膜11典型地面积为7mm2以上。由此，在将生物体贴附用膜11贴附于皮肤时能够覆盖大的区域。再者，生物体贴附用膜11可以贴附于脏器等皮肤以外的生物体组织的表面。通过将生物体贴附用膜11贴附于脏器的表面，能够保护脏器。例如能够防止脏器彼此的粘连。
生物体贴附用膜11中所含的纤维素，例如具有0～12％的结晶度。该情况下，参与形成晶体结构的羟基的量适度减少，生物体贴附用膜11对生物体的密合性容易变高。再者，通过在应该存在羟基的位点进行预定的化学修饰，生物体贴附用膜11能够实现各种功能。
生物体贴附用膜11例如体积密度为0.3～1.5g/cm3。如果生物体贴附用膜11的体积密度为0.3g/cm3以上，则生物体贴附用膜11容易具有保持生物体贴附用膜11的形状所需的强度。在将生物体贴附用膜11贴附于生物体的情况下，有时会使水和化妆水等液体或乳霜形式的装配剂附着在生物体贴附用膜11与生物体之间。另外，生物体贴附用膜11有时也会保持作用于生物体或保护生物体的化妆品、美容成分和药效成分等有效成分。例如，能够在生物体贴附用膜11的空隙中使这些成分保持于生物体贴附用膜11。如果生物体贴附用膜11的体积密度为1.5g/cm3以下，则在生物体贴附用膜11中容易渗透有效成分。生物体贴附用膜11中，作用于生物体或保护生物体的有效成分，能够以固体、溶液、分散液或乳液的状态存在于生物体贴附用膜11的空隙中。再者，纤维素的真密度约为1.5g/cm3。
如上所述，生物体贴附用膜11能够保持作用于生物体或保护生物体的有效成分。该情况下，有效成分可以存在于生物体贴附用膜11的内部，也可以存在于生物体贴附用膜11的表面。关于生物体贴附用膜11是否保持有有效成分，如可以采用红外光谱法确认。生物体贴附用膜11包含纤维素，纤维素具有亲水性，因此生物体贴附用膜11能够保持水溶性的成分。另一方面，纤维素显示出除了亲水性以外还具有疏水性的两亲性，因此也可以使疏水性的成分保持于生物体贴附用膜11。生物体贴附用膜11中可保持的水溶性的成分，例如有透明质酸、维生素B、维生素C、维生素C的衍生物、胶原蛋白和胎盘。生物体贴附用膜11中可保持的疏水性的成分例如有维生素A、维生素E、神经酰胺和富勒烯。生物体贴附用膜11中保持的有效成分可以是药效成分。药效成分例如有他克莫司、硝酸异山梨酯、非那雄胺和米诺地尔。生物体贴附用膜11中保持的有效成分可以是防晒剂。防晒剂例如含有二氧苯甲酮和4-甲氧基肉桂酸2-乙基己酯等吸收紫外线的材料或氧化钛和氧化锌等使紫外线散射的材料。
生物体贴附用膜11可以是单层膜，也可以是具有多个层层叠而成的层叠结构的膜。在生物体贴附用膜11是具有层叠结构的膜的情况下，多个层所保持的有效成分可以相同，也可以每个层不同。再者，生物体贴附用膜11可以具有含纤维素的层和由纤维素以外的材料形成的层层叠而成的层叠结构。
生物体贴附用膜11的至少一部分可以被着色。例如，生物体贴附用膜11的至少一部分可以着色为与皮肤的颜色相近的颜色。该情况下，能够用生物体贴附用膜11覆盖皮肤上的色斑、痣和伤痕，使它们不显眼。再者，以覆盖伤痕的方式贴附于皮肤的生物体贴附用膜11，能够保护伤痕不受外部的刺激。该情况下，生物体贴附用膜11可以保持有用于治疗疤痕的药效成分。另外，生物体贴附用膜11可以具有通过印刷而赋予的预定的图案或色彩。该情况下，例如可以使用生物体贴附用膜11作为纹身贴纸等装饰用片。
生物体贴附用膜11例如具有1×104g/m2·24h以上的水蒸气透过率WaterVapourTransmission Rate(WVTR)。由此，生物体贴附用膜11容易使汗等水分通过，贴附有生物体贴附用膜11的生物体的部位难以闷湿，能够减少闷湿引起的不适感。
生物体贴附用膜11例如具有0°～30°的对于水的接触角。如果生物体贴附用膜11对于水显示出这样范围的接触角，则生物体贴附用膜11的表面与水分的亲和性提高，例如生物体贴附用膜11会快速吸收肌肤上的水分。其结果，将生物体贴附用膜11贴附于皮肤时的生物体贴附用膜11的稳定性和舒适性高。
对生物体贴附用片1a的使用方法的一例进行说明。生物体贴附用片1a的生物体贴附用膜11例如可贴附于脸部的皮肤。生物体贴附用膜11也可以贴附于手臂的皮肤，还可以贴附于皮肤以外的生物体组织。如图2A所示，例如使生物体贴附用膜11的第二主面Sf朝向生物体的特定部位(例如皮肤)并使生物体贴附用片1a靠近。此时，可以使生物体的特定部位或生物体贴附用膜11的第二主面Sf上附着液体或乳霜形式的装配剂。该装配剂例如含有水、油脂、醇或乳化剂，可以还含有上述1种以上有效成分。
接着，使生物体贴附用膜11的第二主面Sf与生物体的特定部位接触，将生物体贴附用片1a贴附于生物体的特定部位。然后，如图2B所示，从生物体贴附用膜11的第一主面Sb将支撑体12剥离。此时，生物体贴附用膜11以贴附于生物体的状态留下。如果支撑体12完全剥离，则如图2C所示，生物体贴附用膜11的第一主面Sb整体露出。
对生物体贴附用片1a的制造方法的一例进行说明。首先，使纤维素溶解于溶剂而调制纤维素溶液。从以5μm以下的厚度形成生物体贴附用膜11的观点出发，例如使用重均分子量为30,000以上的纤维素调制纤维素溶液。根据需要，使用重均分子量为150,000以上的纤维素调制纤维素溶液，以使得生物体贴附用膜11包含重均分子量为150,000以上的再生纤维素。该情况下，能够制作厚度为1300nm以下的作为自支撑型膜的生物体贴附用膜11。纤维素溶液的调制中使用的纤维素，只要具有期望的重均分子量就不特别限制。纤维素溶液的调制中使用的纤维素，例如可以是来自于纸浆和棉花等植物的纤维素，或细菌等生物生成的纤维素。纤维素的原料中的杂质浓度例如为10重量％以下。
再生纤维素的重均分子量如果为2,000,000以下则容易操作，因此是有用的。更优选再生纤维素的重均分子量为1,000,000以下。
溶剂例如是至少含有离子液体的溶剂(第1溶剂)。通过使用第1溶剂，能够以较短的时间使重均分子量为150,000以上的纤维素溶解。离子液体是由阴离子和阳离子构成的盐，在150℃以下的温度可显示液体状态。第1溶剂中所含的离子液体例如是包含氨基酸或烷基磷酸酯的离子液体。通过第1溶剂含有这样的离子液体，能够抑制纤维素的分子量降低并使纤维素溶解。特别是氨基酸是存在于生物体内的成分，因此包含氨基酸的离子液体有利于形成对于生物体更安全的生物体贴附用膜11。
可以使用预先通过不使纤维素析出的溶剂稀释了的离子液体溶解纤维素。例如，作为第1溶剂，可以使用非质子性极性溶剂和离子液体的混合物。非质子性极性溶剂难以形成氢键，难以使纤维素析出。
第1溶剂中所含的离子液体，例如是由下述式(II)表示的离子液体。在由式(II)表示的离子液体中，阴离子是氨基酸。如式(II)所记载，在该离子液体中，阴离子包含末端羧基和末端氨基。由式(II)表示的离子液体的阳离子可以是季铵阳离子。
Figure BDA0002666544790000131
式(II)中，R1～R6独立地表示氢原子或取代基。取代基可以是烷基、羟烷基或苯基。取代基可以在碳链包含支链。取代基可以包含氨基、羟基或羧基等官能团。
第1溶剂中所含的离子液体可以是由下述式(III)表示的离子液体。式(III)中，R1、R2、R3和R4独立地表示氢原子或具有1～4个碳原子的烷基。
Figure BDA0002666544790000141
在调制纤维素溶液的工序中，可以进一步添加第2溶剂。例如，可以在具有预定的重均分子量的纤维素与第1溶剂的混合物中进一步添加第2溶剂。第2溶剂例如是不使纤维素析出的溶剂。第2溶剂可以是非质子性极性溶剂。
纤维素溶液的纤维素的浓度典型地为0.2～15重量％。如果纤维素溶液的纤维素的浓度为0.2重量％以上，则可得到在减薄生物体贴附用膜11的厚度的同时具有维持其形状所需的强度的生物体贴附用膜11。另外，如果纤维素溶液的纤维素的浓度为15重量％以下，则能够抑制纤维素溶液中的纤维素的析出。纤维素溶液的纤维素的浓度可以为1～10重量％。通过使纤维素溶液的纤维素的浓度为1重量％以上，可得到具有更高强度的生物体贴附用膜11。如果纤维素溶液的纤维素的浓度为10重量％以下，则能够调制纤维素的析出进一步得到降低的稳定的纤维素溶液。
接着，使基板的表面附着纤维素溶液，在基板的表面上形成液膜。基板的表面对水的接触角例如为90°以下。该情况下，纤维素溶液对基板的润湿性适当，能够稳定地形成沿着基板的表面扩展的液膜。对于基板的材料没有特别限定。基板典型地具有表面平滑的非多孔结构。该情况下，能够防止纤维素溶液进入到基板的内部，在后续工序中生物体贴附用膜11容易从基板上分离。
基板也可以实施化学或物理的表面改性。作为基板，例如，也可以使用进行了紫外线(UV)照射或电晕处理等表面改性处理的聚合物材料的基板。例如，作为表面改性的方法，可以应用表面改性剂的涂布、表面修饰、等离子体处理、溅射、蚀刻或喷砂。
在基板上形成纤维素溶液的液膜的方法例如有使用涂布器等在与基板的表面之间形成预定间隙的间隙涂布、狭缝模涂布、旋涂、使用棒涂机的涂布(Metering rodcoating)和凹版涂布等方法。通过调整间隙的厚度或缝口模头的开口大小和涂布速度、旋涂的转速、或棒涂机或凹版的槽的深度和涂布速度等能够调整液膜的厚度，通过调整液膜的厚度和纤维素溶液的浓度能够调整生物体贴附用膜11的厚度。再者，在基板上形成纤维素溶液的液膜的方法也可以是浇铸法、使用刮板的丝网印刷、喷涂或静电喷雾。
在基板上形成纤维素溶液的液膜时，可以加热纤维素溶液和基板中的至少一者。该加热例如可以在能够使纤维素溶液保持稳定的温度范围(例如40～100℃)实施。
可以对形成于基板的纤维素溶液的液膜进行加热。液膜的加热例如可以在比第1溶剂所含的离子液体的分解温度低的温度(例如50～200℃)下执行。液膜的加热可以在比离子液体的分解温度低、并且比第2溶剂的沸点低的温度下执行。通过在这样的温度下执行液膜的加热，能够适度地除去离子液体以外的溶剂(例如第2溶剂等)，能够提高生物体贴附用膜11的强度。此外，能够抑制由于纤维素溶液中的溶剂的突沸导致的生物体贴附用膜11的品质降低。液膜的加热可以在减压环境下执行。该情况下，可以在低于溶剂沸点的温度下以更短的时间适当地除去离子液体以外的溶剂。
在基板上形成纤维素溶液的液膜之后，液膜可以被凝胶化。例如，通过将液膜暴露于能够溶解于离子液体并且不溶解纤维素的液体的蒸气中，能够使液膜凝胶化，得到高分子凝胶片。例如，如果在30～100％RH的相对湿度的环境下放置液膜，则液膜中的离子液体与水接触，从而使液膜中的纤维素的溶解度降低。由此，纤维素分子的一部分析出，形成三维结构。其结果，液膜凝胶化。凝胶化点的有无可以根据能否将凝胶化的膜拿起而判断。
再者，液膜的加热可以在液膜的凝胶化之前进行，也可以在液膜的凝胶化之后进行，还可以在液膜的凝胶化前后进行。
接着，将基板和高分子凝胶片浸渍在作为不溶解纤维素的液体的冲洗液中。在该工序中，从高分子凝胶片除去离子液体。该工序可以理解为高分子凝胶片的清洗工序。在该工序中，除了离子液体之外，也可以除去纤维素溶液所含的成分中的纤维素和离子液体以外的成分(例如第2溶剂)的一部分。冲洗液典型的是能够溶解于离子液体的液体。这样的液体的例子有水、甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、辛醇、甲苯、二甲苯、丙酮、乙腈、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺和二甲基亚砜。
接着，从高分子凝胶片中除去溶剂等成分。换句话说，使高分子凝胶片干燥。此时，如果在将高分子凝胶片放置于无纺布等基材上的状态下使高分子凝胶片干燥，则容易使干燥后的高分子凝胶片从基材分离。作为高分子凝胶片的干燥方法，可以应用自然干燥、真空干燥、加热干燥、冷冻干燥和超临界干燥等干燥方法。高分子凝胶片的干燥方法可以是真空加热。对于高分子凝胶片的干燥条件没有特别限制。作为高分子凝胶片的干燥条件，选择足以除去第2溶剂和冲洗液的时间和温度。通过从高分子凝胶片除去溶剂，得到生物体贴附用膜11。
在使高分子凝胶片干燥的工序中，通过应用自然干燥、真空干燥或加热干燥，能够使生物体贴附用膜11的体积密度较高，能够得到坚固的生物体贴附用膜11。再者，在使高分子凝胶片干燥的工序中，如果应用冷冻干燥或超临界干燥，则与应用自然干燥、真空干燥或加热干燥的情况相比，容易得到具有低的体积密度的生物体贴附用膜11。生物体贴附用膜11的体积密度，可以根据液膜中的纤维素的浓度和在使高分子凝胶片干燥时留在高分子凝胶片的溶剂的种类等条件而调整。如果生物体贴附用膜11的体积密度低，则生物体贴附用膜11能够保持较多的液体成分和/或美容成分等有效成分。
在使高分子凝胶片干燥的工序中应用冷冻干燥的情况下，例如可使用能够冷冻且沸点为100～200℃附近的溶剂。例如可以利用水、叔丁醇、乙酸、1,1,2,2,3,3,4-七氟环戊烷或二甲亚砜等溶剂进行冷冻干燥。用于冷冻干燥的溶剂如果是能够溶解于冲洗液的溶剂则是有利的。但是，即使用于冷冻干燥的溶剂是不能溶解于冲洗液的溶剂，也能够应用于冷冻干燥。例如，在高分子凝胶片向冲洗液浸渍之后，将留在高分子凝胶片的冲洗液置换为能够溶解于冲洗液的溶剂。进而，将该溶剂置换为用于冷冻干燥的溶剂，由此能够在高分子凝胶片的干燥中应用冷冻干燥。
为了保持美容成分等有效成分，可以在高分子凝胶片的干燥工序之前和/或之后浸渍于有效成分的溶液。此时，溶液可以包含多种有效成分。溶液中的溶剂例如是选自水、甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、辛醇、甲苯、二甲苯、丙酮、乙腈、二甲基乙酰胺、二甲基甲酰胺及二甲基亚砜中的至少1种。也可以代替将高分子凝胶片浸渍于溶液中，而是通过喷雾法、蒸镀或涂布使粘合成分附着于高分子凝胶片。高分子凝胶片除了向粘合成分的溶液浸渍以外，也可以浸渍于含有上述有效成分的溶液、分散液或乳液。
像这样，得到生物体贴附用膜11。然后，例如通过从基材上将生物体贴附用膜11分离并重叠在支撑体12上，可得到生物体贴附用片1a。再者，在使高分子凝胶片干燥的工序中，可以使用支撑体12作为放置高分子凝胶片的基材。该情况下，为了制造生物体贴附用片1a，不需要从基材上将生物体贴附用膜11分离。
生物体贴附用片1a可以从各种观点出发进行变更。例如，生物体贴附用片1a可以变更为图3所示的生物体贴附用片1b。生物体贴附用片1b，除了特别说明的情况以外与生物体贴附用片1a同样地构成。对于与生物体贴附用片1a的构成要素相同或对应的生物体贴附用片1b的构成要素，附带相同标记并省略详细说明。与生物体贴附用片1a相关的说明，只要在技术上不矛盾，也可应用于生物体贴附用片1b。
如图3所示，生物体贴附用片1b还具备支撑体14(第二支撑体)。支撑体14与生物体贴附用膜11的第二主面Sf接触。支撑体14由与支撑体12的材料相同种类的材料或不同种类的材料制成。支撑体14在俯视下可以具有与生物体贴附用膜11相同的尺寸，也可以具有与生物体贴附用膜11不同的尺寸。支撑体14在俯视下可以具有与支撑体12相同的尺寸，也可以具有与支撑体12不同的尺寸。支撑体14典型地能够从生物体贴附用膜11剥离。通过支撑体14，能够在生物体贴附用片1b的使用前保护生物体贴附用膜11，并且在使用生物体贴附用片1b时使生物体贴附用片1b的处理变得容易。
在使用生物体贴附用片1b时，首先支撑体14从生物体贴附用膜11上被剥离。由此露出第二主面Sf。然后，使第二主面Sf靠近生物体的特定部位，与生物体贴附用片1a的使用方法同样地，使生物体贴附用膜11贴附于生物体的特定部位。
实施例
通过实施例更详细地说明本公开的生物体贴附用片。再者，本公开的生物体贴附用片不限定于以下的实施例。
(实施例1)
准备纤维素的纯度为90％以上的、来自以木材为原料的漂白纸浆的纤维素。通过使来自漂白纸浆的纤维素溶解于离子液体，调制了纤维素溶液。作为离子液体，使用了在上述式(III)中R1为甲基、R2、R3和R4分别为乙基的离子液体。
接着，准备了具有平坦的表面的基板。通过间隙涂布在基板的表面上涂布纤维素溶液，在基板上形成纤维素溶液的液膜。此时，调整间隙的尺寸，使得包含再生纤维素的生物体贴附用膜的厚度成为200nm。在形成纤维素溶液的液膜后，在20℃和40～60％RH的环境下放置充分的期间，由此使液膜凝胶化，得到高分子凝胶片。然后，将高分子凝胶片浸渍于水中进行水洗，从高分子凝胶片除去离子液体。然后，将洗净后的基板和高分子凝胶片的层叠体以高分子凝胶片与无纺布接触的状态重叠在δH为2.8MPa1/2的聚乙烯的无纺布上。然后，使无纺布和高分子凝胶片加热干燥，得到实施例1涉及的生物体贴附用片。在实施例1涉及的生物体贴附用片中，通过无纺布支撑来自高分子凝胶片的生物体贴附用膜。生物体贴附用膜具有透明的外观。
在生物体贴附用膜中，在多处测定厚度，将各测定值平均来确定生物体贴附用膜的厚度d。实施例1涉及的生物体贴附用片的生物体贴附用膜的厚度d约为210nm。生物体贴附用膜的体积密度dB为1.5g/cm3。体积密度dB由以下的式(2)求出。式(2)中，W是通过切割生物体贴附用膜而制作的试验片的质量，d是试验片的厚度，Ap是试验片的面积。
dB＝W/(Apd) (2)
采用在Park et al.“Cellulose crystallinity index:measurementtechniques and their impact on interpreting cellulase performance”,Biotechnology for Biofuels 2010,3:10中报道的利用13C-NMR的方法，求出实施例1涉及的生物体贴附用片的生物体贴附用膜的结晶度。采用该方法，将通过固体13C-NMR测定而取得的光谱中的87～93ppm附近的峰作为来自结晶结构的峰，并且将80～87ppm附近的宽峰作为来自非结晶结构的峰。在将前者的峰面积设为X、将后者的峰面积设为Y时，由下述式(3)确定结晶度。再者，式(3)中，“×”表示乘算。
(结晶度)[％]＝(X/(X+Y))×100 (3)
13C-NMR的测定使用Varian公司制Unity Inova-400和Doty Scientific,Inc.制的5mm的CP/MAS探针，采用了CP/MAS法。测定条件为MAS速度：10kHz，室温(25℃)，试料转速：10kHz，观测宽度：30.2kHz，观测中心：96ppm，观测频率：100.574MHz，采用CP脉冲(1H→13C)法，观测核90°脉冲：3.9μsec，1H激励脉冲：3.8μsec，接触时间：2.0msec，等待时间：10sec以上，累计次数：8,000次。在该条件下采用CP法测定出的纤维素的固体13C-NMR谱与采用设定了充分的缓和时间的DD(Dipolar Decouple；偶极去耦)法测定出的固体13C-NMR谱非常一致。在此，作为固体13C-NMR的基准物质使用了四甲基硅烷(TMS)。算出的实施例1涉及的生物体贴附用片的生物体贴附用膜的结晶度为0％。
采用GPC(Gel Permeation Chromatography，凝胶渗透色谱)-MALS(Multi AngleLight Scattering，多角度光散射)法测定了实施例1涉及的生物体贴附用片的生物体贴附用膜的重均分子量为224,000左右。该测定使用了岛津制作所制的送液单元LC-20AD，作为检测器使用Wyatt Technology Corporation制示差折射率计Optilab rEX和多角度光散射检测器DAWN HELEOS。作为色谱柱使用东曹株式会社制的TSKgelα-M，溶剂使用添加有0.1M氯化锂的二甲基乙酰胺。在柱温：23℃、流速：0.8mL/min的条件下进行了测定。
(实施例2)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了δH为6.6MPa1/2的聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例2涉及的生物体贴附用片。
(实施例3)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了δH为9.1MPa1/2的聚丙烯腈的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例3涉及的生物体贴附用片。
(比较例1)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了δH为1.0MPa1/2的聚丙烯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了比较例1涉及的生物体贴附用片。但是，来自高分子凝胶片的生物体贴附用膜与无纺布完全没有密合而漂浮起来，难以进行密合性良好的设置。
(比较例2)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了δH为24.0MPa1/2的尼龙66的无纺布以外，与实施例1同样地制作了比较例2涉及的生物体贴附用片。
(比较例3)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了δH为29.7MPa1/2的纤维素的无纺布以外，与实施例1同样地制作了比较例3涉及的生物体贴附用片。
(比较例4)
使重均分子量为250,000的聚乳酸溶解于氯仿中，调制了1.5重量％的聚乳酸溶液。在预先形成有重均分子量为500左右的聚乙烯醇膜的基板上，通过旋涂(转速：2000rpm)涂布聚乳酸溶液，然后使作为溶剂的氯仿挥发。接着，通过浸渍于水而除去聚乙烯醇，将所得到的聚乳酸膜设置在聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布上。但是，聚乳酸膜与无纺布完全没有密合而漂浮起来，难以进行密合性良好的设置。
＜设置状态的评价＞
通过目测确认各实施例和各比较例涉及的生物体贴附用片中的无纺布与生物体贴附用膜的密合状态，基于以下的评价基准评价了生物体贴附用膜对于无纺布的设置状态。结果示于表2。
AA：生物体贴附用膜从无纺布浮起的面积小于生物体贴附用膜的总面积的10％。
A：生物体贴附用膜从无纺布浮起的面积为生物体贴附用膜的总面积的10％以上且小于50％。
C：生物体贴附用膜从无纺布浮起的面积为生物体贴附用膜的总面积的50％以上。
＜对肌肤的贴附性的评价＞
采用以下方法评价了实施例1～3以及比较例2和3涉及的生物体贴附用片对肌肤的贴附性。向肌肤滴加20μL的甘油水溶液(甘油浓度：30重量％)，然后将1.5cm四方的实施例1～3以及比较例2和3涉及的生物体贴附用片的生物体贴附用膜贴附于前臂内侧的肌肤，将无纺布剥下。此时，将生物体贴附用膜从无纺布剥离而贴附于肌肤的情况评价为OK，将生物体贴附用膜没有贴附于肌肤的情况评价为NG。结果示于表2。
表2
Figure BDA0002666544790000211
由表2可知，如果无纺布的δH为2MPa1/2以上，则生物体贴附用膜与无纺布的密合性提高，能够进行生物体贴附用膜对无纺布的稳定设置。另一方面，如果δH为20MPa1/2以上，则生物体贴附用膜与无纺布的密合性过高，难以进行生物体贴附用膜向肌肤的贴附。因此，如果无纺布的δH为2～20MPa1/2，则生物体贴附用膜与支撑体适度密合，能够兼具生物体贴附用膜的稳定的支撑和生物体贴附用膜向肌肤的简便的贴附。
(实施例4)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了单位面积重量为20g/m2的聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例4涉及的生物体贴附用片。
(实施例5)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了单位面积重量为30g/m2的聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例5涉及的生物体贴附用片。
(实施例6)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了单位面积重量为40g/m2的聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例6涉及的生物体贴附用片。
(实施例7)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了单位面积重量为50g/m2的聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例7涉及的生物体贴附用片。
(实施例8)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了单位面积重量为60g/m2的聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例8涉及的生物体贴附用片。
(实施例9)
除了代替聚乙烯的无纺布而使用了单位面积重量为70g/m2的聚对苯二甲酸乙二酯的无纺布以外，与实施例1同样地制作了实施例8涉及的生物体贴附用片。
＜设置状态的评价＞
与实施例1～3和比较例1～4同样地评价了生物体贴附用膜对无纺布的设置状态。结果示于表3。
＜对肌肤的贴附性的评价＞
采用以下方法评价了实施例4～9涉及的生物体贴附用片的生物体贴附用膜对肌肤的贴附性。向肌肤滴加20μL市售美容液后，将1.5cm四方的实施例4～9涉及的生物体贴附用片的生物体贴附用膜贴附于前臂内侧的肌肤，将无纺布剥下。对16枚生物体贴附用片进行该操作，将生物体贴附用膜从无纺布剥离而转印于肌肤的情况视为成功，计算出肌肤贴附成功率，评价了生物体贴附用膜对肌肤的贴附性。结果示于表3。
表3
Figure BDA0002666544790000231
由表3可知，如果无纺布的单位面积重量为25g/m2以上，则生物体贴附用膜与无纺布的密合性进一步提高，能够进行生物体贴附用膜对无纺布的更稳定的设置。另一方面，如果无纺布的单位面积重量为65g/m2以上，则生物体贴附用膜与无纺布的密合性高，有时无法很好地进行生物体贴附用膜对肌肤的贴附。由以上可知，如果无纺布的单位面积重量为25～65g/m2，则生物体贴附用膜与支撑体适度密合，能够兼具生物体贴附用膜的稳定的支撑和生物体贴附用膜对肌肤的更简便的贴附。再者，无纺布的单位面积重量也可以为20～70g/m2。
产业可利用性
根据本公开的生物体贴附用片，能够在没有粘合剂的情况下将生物体贴附用膜贴附到皮肤上，并且难以感觉到生物体贴附用膜贴附于皮肤。另外，即使长时间贴附于皮肤也难以对皮肤产生压力。生物体贴附用膜可以贴附于皮肤和脏器等生物体。生物体贴附用片例如可以作为以美容或医疗为目的的肌肤保护膜或肌肤护理膜来利用。另外，生物体贴附用膜可以保持例如美容成分等作用于生物体或保护生物体的有效成分。此外，生物体贴附用膜也可以附带颜色或图案。本公开的生物体贴附用片除了美容用或医疗用的功能片以外，还可以作为保护用或装饰用的功能性片来利用。
附图标记说明
1a、1b 生物体贴附用片
11 生物体贴附用膜
12 支撑体

Claims (5)

1.一种生物体贴附用片，具备生物体贴附用膜和支撑体，
所述生物体贴附用膜的厚度为5μm以下，并包含纤维素，
所述支撑体支撑所述生物体贴附用膜，
所述支撑体由汉森溶解度参数中的氢键项δH为2～20MPa1/2的材料制成，
所述支撑体的单位面积重量为20～70g/m2，
所述支撑体由选自聚乙烯、聚对苯二甲酸乙二酯、聚丙烯腈、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚碳酸酯和聚乙烯亚胺中的至少一者制成。
2.根据权利要求1所述的生物体贴附用片，
所述支撑体包含被所述生物体贴附用膜覆盖的凹凸。
3.根据权利要求2所述的生物体贴附用片，
所述支撑体为无纺布。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的生物体贴附用片，
所述纤维素是重均分子量为30,000以上的再生纤维素。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的生物体贴附用片，
所述生物体贴附用膜是厚度为20～1300nm的自支撑型膜。
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